高速公路路域土壤重金屬污染特征與生態(tài)風(fēng)險評價

王新軍，竇紅菲，黃山倩，李云鵬

（交通運輸部科學(xué)研究院 環(huán)境保護與水土保持研究中心，北京 100029）

0 引言

日益頻繁的交通活動導(dǎo)致交通污染排放急劇增長[1]，引起不同程度的路域土壤重金屬污染?！度珖寥牢廴緺顩r調(diào)查公報》指出，我國干線公路路域土壤Cd,Cr,Pb,Cu,Zn 等污染物超標率為20.3%，高于全國土壤污染總超標率[2]。亦有研究表明，我國公路路域土壤Pb 污染面積約占國土面積的0.3%[3]。由此可見，路域土壤重金屬污染成為路域生態(tài)環(huán)境系統(tǒng)的潛在威脅。雖然我國高速公路通車里程已經(jīng)位居世界第一[4]，但關(guān)于路域土壤重金屬污染現(xiàn)狀的系統(tǒng)性研究卻很少。2016年國務(wù)院印發(fā)的《土壤污染防治行動計劃》[5]強調(diào)土壤污染風(fēng)險管控與治理，并要求加大土壤污染防治科技研發(fā)力度，遏制土壤污染趨勢。因此，開展高速公路路域土壤重金屬污染特征與生態(tài)風(fēng)險評價研究迫在眉睫，這對于加強路域土壤污染防治和改善土壤環(huán)境質(zhì)量具有重要意義。

國外自20 世紀60 年代開始路域土壤重金屬Ni,Pb,Zn 等污染研究[6]，主要集中在城市道路路域土壤重金屬空間分布、影響因素和風(fēng)險評價等方面。不同學(xué)者對美國俄亥俄州辛辛那提和得克薩斯州科珀斯克里斯蒂、尼日利亞奧紹博、奧地利維也納、土耳其伊斯坦布爾、德國柏林、孟加拉國達卡、伊朗哈馬丹等城市快速路部分路段土壤重金屬污染進行了研究與評價，發(fā)現(xiàn)路域周邊的土壤均存在不同程度的重金屬污染，同時土壤重金屬含量與道路距離、車流量、通車時間等因素相關(guān)[7-13]。與城市道路相比，國外對于高速公路路域土壤重金屬污染研究較少。Legret等對法國郊區(qū)高速公路路域土壤重金屬研究表明，污染主要集中在路域5m范圍內(nèi)[14]；Viard等研究表明法國A31 高速公路路域土壤重金屬污染距公路最遠可達320m，但最大污染在距公路5～20m 之間[15]。

隨著我國公路建設(shè)的發(fā)展，關(guān)于高速公路路域土壤重金屬Cd,Cr,Cu,Ni,Pb,Zn 污染的研究日益增多[16-17]。在分布規(guī)律方面，谷蕾等測定了連霍高速不同通車時間路段的土壤重金屬含量，結(jié)果表明道路運營時間越長，土壤重金屬含量越高，而且隨著與公路距離的增加，土壤重金屬含量和污染風(fēng)險呈偏態(tài)分布[18]或3 階多項式分布[19]。季輝等對滬寧高速3 個路段路域土壤重金屬的研究表明，隨與公路距離的增加，土壤重金屬含量呈先升高再下降的趨勢[20]。李豐旭對京哈高速德惠段5 個斷面路域農(nóng)田土壤的研究表明，土壤重金屬含量隨離路基距離的增大而逐漸降低[21]。Zhang 等對沈大高速路域森林和果園土壤的研究也表明，土壤重金屬含量隨與公路距離的增加而降低，符合指數(shù)模型[22]。在污染范圍方面，劉曉茹對陜西省兩條高速公路農(nóng)田段土壤和小麥的重金屬含量分析表明，在路域200m 以內(nèi)土壤和小麥受到重金屬的影響，且5～70m 范圍內(nèi)影響較嚴重[23]。Wang 等研究認為高速公路路域土壤重金屬污染主要在路域30m 范圍內(nèi)[24]。翟云波等認為在距公路80m 處仍有輕度污染，且對人類存在潛在的健康危害[25]。

國內(nèi)外已有研究中高速公路路域土壤重金屬污染特征尚存在差異，主要原因在于研究人員大多以一條高速公路的某一斷面作為研究對象進行公路周邊土壤污染調(diào)查，但受交通狀況、環(huán)境等因素的影響，不同斷面土壤污染特征并非完全一致，單一斷面的樣本分析難以表征整條公路的土壤重金屬污染狀況與分布規(guī)律[26]。同時，隨著對公路交通污染來源分析的不斷深入，Sb,Hg 和As也已成為公眾關(guān)注的污染元素，但當前研究對其路域分布特征分析較少[27]。

為此，本文以G25 長春至雙遼段高速公路、G12白城至松原段和松原至長春段高速公路為例，開展全路段多斷面的路域土壤重金屬As,Cd,Cr,Cu,Hg,Ni,Pb,Sb,Zn 污染調(diào)查與特征研究，并對污染程度進行評估，以期為更加全面地分析路域土壤重金屬污染特征和摸清我國高速公路路域土壤重金屬污染狀況提供案例支持，從而為交通運輸行業(yè)土壤污染防治工作提供科學(xué)依據(jù)。

1 樣品采集與分析方法

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于吉林省中西部地區(qū)（東經(jīng)122～126°、北緯43～46°），屬于松嫩平原，平均海拔為103～257m，年降水量580mm，年均氣溫2～6℃，是我國重要的糧食生產(chǎn)基地。選擇研究區(qū)內(nèi)G25長春至雙遼段高速公路、G12 白城至松原段及松原至長春段高速公路（以下簡稱G25CS,G12BS,G12SC），于2018 年7 月采集土壤樣品。這3 條高速公路均距離城鎮(zhèn)較遠，主要以耕地為主，工業(yè)活動影響有限，有利于本文研究公路交通對土壤重金屬污染的影響。上述高速公路基本情況如表1所示。

表1 高速公路基本情況

1.2 樣品采集

每條公路每間隔5～10km 設(shè)置采樣點，為保證樣品的代表性，在采樣點分別對占地界內(nèi)和占地界外（最遠距路基100m）設(shè)置采樣樣方，樣方面積為10m2。在樣方內(nèi)按“梅花形”布點采集5個土壤（0～10cm）子樣，每個子樣約100g，將子樣品混合，每個采樣點采集混合子樣3 個。按此方法，G25CS 占地界內(nèi)外分別設(shè)置15 個和10個采樣點，G12BS占地界內(nèi)外分別設(shè)置18個和11個采樣點，G12SC占地界內(nèi)外分別設(shè)置17個和13個采樣點，共計84個采樣點，共采集樣品252個。

由于高速公路均為封閉道路，有些路段無布設(shè)采樣斷面的條件，因此隨機選擇G25CS 和G12SC 適宜路段布設(shè)采樣斷面，垂直于公路布設(shè)樣線，按距路基不同距離（0m,5m,8m,15m,30m,50m,75m,100m）布設(shè)采樣點，采樣方法同上。同時，在距離公路50m 以外設(shè)置對照樣點。每條公路單側(cè)設(shè)置2 個采樣斷面，共計32 個采樣點，采集樣品96個。

1.3 重金屬測定方法

土壤樣品經(jīng)自然風(fēng)干和人工研磨后，過100目篩，然后經(jīng)HCl-HNO3-HF-HClO4體系微波消解再定容保存。采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀（ICP-OES,Perkin-Elmer Elan Optima 7300V）和電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（ICP-MS,Agilent 7500a）測定重金屬含量[19]。由空白樣、二次平行樣和加標回收率對全部樣品進行測定過程質(zhì)量控制。二次平行樣的相對偏差均小于5%，樣品加標回收率為94.1%～105.2%。

1.4 土壤污染評價方法

1.4.1 內(nèi)梅羅指數(shù)法

內(nèi)梅羅指數(shù)法[28-29]兼顧了單項污染指數(shù)平均值和最大值，突出了高濃度污染物對土壤環(huán)境質(zhì)量的影響，是國內(nèi)外土壤重金屬污染評價常用的方法，其計算公式為：

式（1）中：Ip為內(nèi)梅羅指數(shù)；Ci為土壤重金屬i的測定值（mg·kg-1）；C0i為重金屬i的土壤環(huán)境質(zhì)量標準值（mg·kg-1）（本文采用農(nóng)田土壤風(fēng)險篩選值[30]）。

內(nèi)梅羅指數(shù)法分級標準見表2。

表2 內(nèi)梅羅指數(shù)分級標準

1.4.2 地質(zhì)累積指數(shù)法

地質(zhì)累積指數(shù)法[31]兼顧了自然地質(zhì)演變過程對背景值的影響和人類活動對重金屬污染的影響，是反映重金屬分布的自然變化和判別人類活動對環(huán)境影響的重要方法[32]，其計算公式為：

式（2）中：Igeo為地質(zhì)累積指數(shù)；Ci為土壤重金屬i的測定值（mg·kg-1）；Bi為土壤重金屬i的背景值（mg·kg-1）；K為無量綱變化系數(shù)，一般取K=1.5。

地質(zhì)累積指數(shù)法分級標準見表3。

表3 地質(zhì)累積指數(shù)分級標準

1.4.3 潛在生態(tài)危害指數(shù)法

潛在生態(tài)危害指數(shù)法[29,33]是瑞典科學(xué)家Hakanson 綜合考慮重金屬毒性及污染行為等特點，從沉積學(xué)角度提出的重金屬污染評價方法，其計算公式為：

表4 不同重金屬的毒性系數(shù)

潛在生態(tài)風(fēng)險評價分級標準見表5。

表5 潛在生態(tài)風(fēng)險評價分級標準

1.5 數(shù)據(jù)分析方法

本文采用IBM SPSS Statistics 19對土壤重金屬含量進行統(tǒng)計分析，計算了重金屬的平均值、標準差和變異系數(shù)，并采用Excel 2010 對數(shù)據(jù)進行制圖。在潛在生態(tài)危害指數(shù)計算時，根據(jù)表4，本研究選取Zn,Cr,Cu,Pb,Ni,As,Cd,Hg,Sb 的毒性系數(shù)分別為1,2,5,5,5,10,30,40,40。

2 研究結(jié)果與分析

2.1 高速公路路域土壤重金屬含量特征分析

高速公路路域占地界外至100m 范圍內(nèi)土壤重金屬含量測定結(jié)果見表6。由該表可知，土壤As,Cd,Cr,Cu,Hg,Ni,Pb,Sb,Zn 含量的變異系數(shù)為20.55%～87.06%，變化非常明顯，說明沿公路走向路域土壤重金屬含量空間變異程度較大，這可能與公路空間跨度大及建設(shè)期施工擾動密切相關(guān)。G25CS,G12BS,G12SC 路域100m 范圍內(nèi)土壤重金屬平均含量均大于其對照樣點，表明路域土壤重金屬含量受公路交通的影響比較明顯。G12路段的對照土壤As 含量為20.49mg·kg-1，分別為吉林省和我國土壤背景值的5.6 倍和1.8 倍。G12BS路域土壤As含量為27.00～47.40mg·kg-1，均超過農(nóng)田土壤風(fēng)險篩選值；G12SC 路域土壤As含量為9.08～45.40mg·kg-1，84.6%的樣品超過農(nóng)田土壤風(fēng)險篩選值，說明路域可能存在食用農(nóng)產(chǎn)品不符合質(zhì)量安全標準的土壤砷污染風(fēng)險。

表6 高速公路路域土壤重金屬含量統(tǒng)計

對比不同高速公路路域土壤重金屬含量發(fā)現(xiàn)，除Hg 含量均值相等外，G12SC 路域土壤重金屬平均含量均高于G12BS，雖然G12SC 和G12BS 通車年限相同，但前者的車流量約是后者的3 倍（見表1），說明路域土壤重金屬含量與車流量關(guān)系密切[23]。土壤As,Cr,Ni,Pb,Zn 平均含量

大小排序為G12SC＞G12BS＞G25CS。由于土壤Cd,Cu,Hg 和Sb 背景值較低，同時其含量空間變化較大，從而平均值弱化了不同公路之間的差異。根據(jù)表1 可知，截至采樣時間，G25CS,G12BS 和G12SC 通車時間分別為2 年、2 年和8 年，說明除了車流量外，土壤重金屬含量也與通車時間存在相關(guān)關(guān)系[18,38]。

2.2 高速公路路域土壤重金屬空間分布特征分析

G25CS 路域斷面土壤重金屬測定結(jié)果如圖1所示。土壤Cr,As,Ni,Cu 最大值出現(xiàn)在土路肩處，分別為45.0mg·kg-1,28.1mg·kg-1,20.5mg·kg-1,15.0mg·kg-1。隨著離公路距離的增加，土壤Cr,As,Ni,Cu含量基本呈現(xiàn)先下降然后增加再降低的趨勢，最后變化不大，趨于相對平穩(wěn)。雖然土壤Zn,Pb,Sb 的最大值出現(xiàn)在距公路15m 處，土壤Hg 和Cd 的最大值出現(xiàn)在距公路30m 處，但隨著與公路距離的增加，呈現(xiàn)的變化趨勢與其他重金屬基本一致。

圖1 G25CS路域土壤重金屬含量空間分布

G12SC 路域斷面土壤重金屬測定結(jié)果如圖2所示。土壤Cr,Cu,Ni,Pb,Zn,As,Hg,Sb的最大值出現(xiàn)在距公路30m處，土壤Cd最大值出現(xiàn)在距公路15m 處，且隨著與公路距離的增加，土壤重金屬含量均呈現(xiàn)先下降再增加再減少的趨勢。

圖2 G12SC路域土壤重金屬含量空間分布

2.3 高速公路路域土壤重金屬污染評價

基于內(nèi)梅羅指數(shù)法的土壤重金屬污染評價結(jié)果如表7 所示，可知G25CS 路域土壤重金屬除As處于警戒線等級外，其他均處于安全等級，污染等級屬于清潔水平；G12SC 和G12BS 路域土壤As的Ip值在1～2之間，屬于輕度污染水平，土壤作物可能已受污染，其他土壤重金屬均在安全等級。

表7 路域土壤重金屬內(nèi)梅羅指數(shù)IP值

基于地質(zhì)累積指數(shù)法的土壤重金屬污染評價結(jié)果見表8 所示，可知G25CS 路域土壤重金屬除As處于中度污染水平外，其他全部處于無污染水平；G12SC 和G12BS段路域土壤除As處于中度至重度污染水平外，其他均處于無污染水平。

表8 路域土壤重金屬地累積指數(shù)Igeo值

基于潛在生態(tài)危害指數(shù)的土壤重金屬污染評價結(jié)果如表9所示，可知G25CS路域土壤Hg生態(tài)危害單項系數(shù)為98.44，已達強生態(tài)危害水平，其他重金屬處于輕微生態(tài)危害水平；G12SC 和G12BS 路域土壤As 生態(tài)危害單項系數(shù)分別為93.95 和90.69，處于強生態(tài)危害水平，其他重金屬均處于輕微生態(tài)危害水平。從潛在生態(tài)危害指數(shù)RI 值來看，G25CS,G12BS 和G12SC 均超過了150，屬于中等生態(tài)危害，表明高速公路運營增加了路域土壤重金屬污染的生態(tài)風(fēng)險。

表9 路域土壤重金屬潛在生態(tài)危害指數(shù)值

基于內(nèi)梅羅指數(shù)法和地質(zhì)累積指數(shù)法的土壤重金屬污染評價結(jié)果均表明G12SC 和G12BS 路域土壤已經(jīng)出現(xiàn)砷污染，同時土壤作物可能已受到污染。由于兩種評價方法中的參照標準值不同，而且G25CS土壤As含量介于土壤背景值和農(nóng)田土壤As 污染篩查值之間，因此兩種方法所得As 污染評價結(jié)果略有不同。

3 高速公路路域土壤重金屬污染特征分析

3.1 路域土壤重金屬污染狀況分析

本研究結(jié)果表明，3 條高速公路路域土壤重金屬除As外，其他重金屬尚未達到污染水平，這與孟憲麗[39]對吉林省黑土區(qū)土壤重金屬Hg,As,Cu,Pb,Zn,Cr,Ni,Cd 污染研究結(jié)果基本一致。同時，也有研究表明，由于多年施用化肥，吉林省耕地土壤重金屬As 含量顯著增加[40]，這或許也是G12 路域土壤As 含量超過農(nóng)田土壤風(fēng)險篩選值的重要原因之一。但是與農(nóng)業(yè)耕作污染相比，公路交通污染的貢獻大小尚不明確，現(xiàn)有研究也少有相關(guān)定量分析[1]。因此，今后研究中要以重金屬來源分析為途徑，借助同位素分析等技術(shù)手段探索量化分析，從而為量化污染貢獻提供技術(shù)支撐。

3.2 路域土壤重金屬分布差異分析

本研究結(jié)果表明，G25CS 和G12SC 路域土壤重金屬空間分布呈現(xiàn)了基本一致的規(guī)律，這可能與取樣斷面均處于填方路段而具有類似的空氣動力條件有關(guān)。但是，不同重金屬出現(xiàn)峰值的位置有所不同，這可能與重金屬所賦存的顆粒大小相關(guān)。研究表明，汽車尾氣顆粒物中粒徑大于9μm 和小于1μm 的顆粒均占40%[41]。受到汽車行駛造成的路面空氣湍流等空氣動力學(xué)因素的影響，由于重力原因，對賦存于較大顆粒的重金屬來說，易在公路附近沉降，而賦存于較小顆粒的重金屬則更傾向于在遠離公路一定距離后沉降，從而使得重金屬峰值位置出現(xiàn)了距離差異。本研究兩條高速路域土壤Pb,Zn,Hg,Sb,Cd 含量峰值出現(xiàn)在15～30m 之間，表明這些重金屬可能易于賦存在較小顆粒上，這與已有研究基本一致[19]。然而，土壤Cr,Cu,Ni,As 峰值位置在兩條高速上不同，這可能與重金屬在路面灰塵中的富集有關(guān)。有研究表明，吉林省高速公路路面灰塵粒徑大于250μm 的大顆粒占比為50.8%～67.7%，不同粒徑灰塵賦存的重金屬對污染的貢獻率以大顆粒為主[42]。因此，這些重金屬含量可能受到了其賦存于汽車尾氣煙塵和路面灰塵的共同影響。無論土壤重金屬含量是何種分布，均與距離公路的遠近存在某種相關(guān)性，說明土壤重金屬污染與公路交通排放密切相關(guān)。

3.3 交通行業(yè)路域土壤重金屬污染管理分析

本研究分別統(tǒng)計分析了高速公路占地界內(nèi)和占地界外土壤重金屬含量，但是對比發(fā)現(xiàn)，占地界內(nèi)有些重金屬含量高于占地界外，有些低于占地界外，并無規(guī)律可循，這除了與工程建設(shè)擾動相關(guān)外，也可能與重金屬自身遷移相關(guān)，因此本文未列出占地界內(nèi)土壤重金屬數(shù)據(jù)。占地界內(nèi)外土壤重金屬含量分析主要基于行業(yè)管理角度考慮，以路權(quán)區(qū)分公路占地界內(nèi)是否有污染，是否對路權(quán)外的土壤造成影響，這對于交通行業(yè)在公路建設(shè)中做好周邊土壤和附屬設(shè)施永久占地的土壤本底調(diào)查，判明是否需要進行管控和澄清是否在污染防控中承擔(dān)責(zé)任具有重要意義。

4 結(jié)語

針對以往大部分研究只選取某一斷面為研究對象進行公路周邊土壤污染調(diào)查，對整條高速公路的研究尚缺乏整體性的問題，本文以吉林省3條高速公路段為例，開展了全路段多斷面路域土壤重金屬污染特征與風(fēng)險評價研究。結(jié)果表明，路域土壤重金屬空間分布變異較大，受公路交通的影響比較明顯。隨著離公路距離的增加，土壤重金屬含量基本在30m 以內(nèi)達到峰值，但不同重金屬出現(xiàn)峰值的位置不同，總體上呈現(xiàn)減少的趨勢。同時，有些路段路域土壤已經(jīng)出現(xiàn)了砷污染，從潛在生態(tài)危害角度來看，高速公路運營增加了土壤重金屬污染的生態(tài)風(fēng)險。此外，交通行業(yè)應(yīng)加強高速公路占地界內(nèi)和占地界外土壤重金屬含量對比分析，為科學(xué)的污染防控和治理提供依據(jù)。本研究為摸清我國高速公路路域土壤重金屬污染狀況提供了案例支持，也為交通行業(yè)開展路域土壤污染管控奠定了基礎(chǔ)。然而，由于高速公路為封閉道路，難以實現(xiàn)連續(xù)垂直斷面的采樣，因此本研究在路域土壤重金屬的分布規(guī)律方面還存在一定的局限性。為更科學(xué)地量化公路交通對路域土壤污染的影響，今后還需借助空間插值法等進行模擬和預(yù)測，同時加強路域土壤重金屬的來源、道路灰塵-土壤-大氣等路域多介質(zhì)重金屬污染特征及其影響因素研究。