應(yīng)用大視域拼接掃描電鏡技術(shù)定量評價頁巖孔隙結(jié)構(gòu)
——以川南深層渝西區(qū)塊龍馬溪組儲層為例

李 仲，趙圣賢，馮 梟，劉永旸，李 博，夏自強，張成林，曹埒焰

（1.中國石油浙江油田分公司，浙江杭州310019；2.中國石油西南油氣田分公司，四川成都610500；3.中國石油工程技術(shù)研究院有限公司，北京102200）

渝西區(qū)塊區(qū)域構(gòu)造主要位于川南低陡構(gòu)造帶，由北往南發(fā)育雁行排列的梳狀背斜構(gòu)造，整體表現(xiàn)“塹壘相間”的構(gòu)造特征，發(fā)育高陡背斜和狹窄向斜。研究區(qū)整體屬于深水陸棚相沉積環(huán)境，局部受樂山—龍女寺水下古隆起區(qū)域性影響，富有機質(zhì)頁巖厚度變化大，頁巖礦物組成、孔隙類型相較長寧—威遠區(qū)塊存在明顯差異。頁巖內(nèi)部發(fā)育剛性礦物粒間孔、黏土礦物晶間孔、礦物邊緣溶蝕孔、黏土層內(nèi)孔、球粒內(nèi)孔、印膜孔、有機孔等多種類型的孔隙，以及穿層剪切縫、順層滑脫縫、層內(nèi)擴張縫、頁理縫、有機質(zhì)收縮縫等多種類型的裂縫[1-3]。各類型孔、縫形狀、大小各異，黏土礦物晶間孔、有機質(zhì)孔等孔隙尺寸可低至納米級[4-7]；而各類構(gòu)造裂縫、頁理縫開度可達微米級[1-2]。不同成因類型孔縫的發(fā)育受到礦物組構(gòu)、成巖作用、有機物類型、豐度和成熟度等多種因素的影響[6，8-9]。識別和統(tǒng)計不同成因類型的孔縫的發(fā)育程度是龍馬溪組頁巖孔隙結(jié)構(gòu)表征的前提。在現(xiàn)有的頁巖孔縫特征分析技術(shù)中，壓汞（MICP）、氣體等溫吸附（N2/CO2GA）、核磁共振（NMR）和小角散射（SANS）等不基于顯微成像的技術(shù)孔徑探測范圍較大，但對于不同類型孔縫的鑒別能力較弱[10-15]?；陲@微成像的孔縫特征分析技術(shù)包括二維的光學(xué)顯微鏡（OM）、原子力顯微鏡（AFM）、環(huán)境掃描電鏡（ESEM）和場發(fā)射掃描電鏡（FESEM）、寬離子束掃描電鏡（BIB-SEM），以及三維的聚焦離子束掃描電鏡（FIB-SEM）、微米/納米CT（Micro/Nano-CT）等[12，16]。這類技術(shù)不僅對于孔縫成因類型具有良好的鑒別能力，還可以利用計算機圖形學(xué)技術(shù)可將圖像二值化，并將圖像中的孔縫分割出來，統(tǒng)計孔徑分布[17-20]。李長喜等[21]通過用可訓(xùn)練圖像分割算法（TWS）對BIBSEM圖像進行特定區(qū)域分割，實現(xiàn)了3×105μm2范圍內(nèi)有機孔、無機孔和裂縫的識別和統(tǒng)計。

然而，通過顯微成像分析頁巖孔縫特征需要先將頁巖顯微圖像數(shù)字化。而數(shù)字化圖像的尺寸并不能無限制放大。前人研究已證實，當(dāng)數(shù)字化圖像尺寸一定時，圖像的分辨率與視域（FOV）大小呈反比[22]。傳統(tǒng)的環(huán)境掃描電鏡（ESEM）和場發(fā)射掃描電鏡（FESEM）圖像像素約在106數(shù)量級。以像素大小為1 000×1 000 的二維圖像為例，當(dāng)分辨率為10 nm時，視域大小僅為10 μm×10 μm，達不到前人推斷出的約為200 μm×200 μm 的頁巖表征視域面積（REA）[23-24]。目前，基于大視域拼接的掃描電鏡技術(shù)（MAPS）通過采集數(shù)千張相互鄰接的矩陣排列的小型掃描電鏡圖像，再利用圖像處理技術(shù)拼接起來，能夠?qū)?shù)字圖像像素擴大到50 000×50 000以上。

1 研究方法

1.1 大視域拼接掃描電鏡成像

研究采集了6 塊四川盆地川南深層渝西區(qū)塊龍馬溪組的黑色頁巖樣品用于MAPS 成像，分別為BH32-1、BH42-1、BH42-2、BH42-4、H332-1 和H332-2。6塊樣品分別取自兩口頁巖氣井的不同層位。為了討論孔隙結(jié)構(gòu)與產(chǎn)量的關(guān)系，論文一并搜集了6塊樣品各自層位的生產(chǎn)測井?dāng)?shù)據(jù)，樣品信息如表1所示。

表1 MAPS成像頁巖樣品信息Table 1 Shale sample information of MAPS imaging

樣品切開新鮮面以后，先利用9 μm-2 μm-0.5 μm砂紙[24]進行機械剖光，再采用氬離子剖光制得成像區(qū)域。對于同一位置分別通過二次電子成像（SE2）和背散射成像（BSE）來采集頁巖成分信息和表面結(jié)構(gòu)信息。將兩次成像相結(jié)合，獲得一系列高精度（分辨率10 nm）、小視域（像素1 000×1 000），呈矩陣排列且互有重疊的掃描電鏡圖像。最后利用Atlas軟件結(jié)合圖像對齊算法將這些圖像拼接起來，制成一張高精度（分辨率10 nm）、大視域（像素50 000×50 000）的MAPS圖像[24]。

1.2 孔縫類型識別

李長喜等[21]通過可訓(xùn)練圖像分割算法（TWS）實現(xiàn)了對于有機孔、無機孔和裂縫的識別。這種分割算法需要大量不同類型的區(qū)域來訓(xùn)練其分類識別能力，顯然對于計算機處理能力要求較高。本次研究采用一種簡化的孔縫類型識別方法，無需通過訓(xùn)練即可實現(xiàn)對有機孔、有機縫、無機孔和無機縫的識別和分割。識別分割步驟如圖1所示。

圖1a為待處理的MAPS 圖像的局部。依據(jù)灰度差異，容易將圖像中的材質(zhì)初步劃分成無機礦物（灰白色）、有機質(zhì)（灰黑色）和孔縫（黑色）。因此研究先對圖像開展非局部中值濾波[25]，得到濾波降噪圖像（圖1b）。再利用分水嶺算法[26]將無機礦物（黃色）、有機質(zhì)（綠色）和孔縫（藍色）分割開來（圖1c）。為了區(qū)分孔隙和裂縫，此次研究先通過倒角匹配算法[27]將圖1c中相互連接的孔縫圖像（藍色）分割為各自獨立的孔縫圖像（彩色）（圖1d）。對于每個獨立的孔縫，研究通過Feret形狀分析[28-29]獲取了36個方向的Feret直徑，取最大和最小Feret直徑的比值作為其Feret形狀因子（Feret Shape Factor）。進而將Feret 形狀因子小于等于3 的獨立孔縫劃分為孔隙（圖1e）；將Feret形狀因子大于3的獨立孔縫劃分為裂縫（圖1f）。

由于有機孔縫均發(fā)育在有機質(zhì)中，可以將圖1c中包含在有機質(zhì)（綠色）內(nèi)部的孔縫劃分為有機孔縫；將其余孔縫劃分為無機孔縫。綜合孔和縫、有機和無機的劃分方法，無需通過訓(xùn)練即可將圖1c 中相互連接的孔縫圖像（藍色）劃分為有機孔、有機縫、無機孔和無機縫。

圖1 MAPS圖像有機孔、有機縫、無機孔和無機縫的識別和分割步驟Fig.1 Identification and segmentation steps of organic holes,organic joints,inorganic holes,and inorganic joints of MAPS image

1.3 孔縫特征分析

1.3.1 表征視域面積

如前言所述，基于顯微成像的孔縫特征分析技術(shù)的孔縫表征范圍受到圖像的分辨率和視域大小兩方面的限制。本次研究所采用的MAPS 圖像的分辨率為10 nm，所以能夠表征的孔隙直徑均在10 nm 以上，根據(jù)國際純粹與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會（IUPAC）的孔徑分類方案[30]，這部分孔隙屬于介孔和宏孔。圖像像素為50 000×50 000，也就是說圖像視域面積為500 μm×500 μm。研究通過繪制孔縫特征參數(shù)—視域面積關(guān)系散點圖來推測表征視域面積（REA），再通過比較表征視域面積和圖像視域面積的大小來討論MAPS圖像代表性。

對于1.2 節(jié)識別的每個有機孔、有機縫、無機孔和無機縫，利用式（1）計算其重心坐標(biāo)：

式中：（xi，yi）為第i個孔縫的重心坐標(biāo)；Ni為第i個孔縫中像素點的總數(shù)；（xj，yj）為第i個孔縫中第j個像素點的坐標(biāo)。

對于邊長為LF的正方形視域，視域中孔縫的面孔率（φ）可用如下公式計算：

式中：Sh為視域中孔縫的總面積，nm2；Si為視域中第i個孔縫的面積，nm2；Lp為圖像分辨率，本次研究為10 nm。

對于同一個樣品的MAPS圖像，通過選取不同LF的正方形視域計算對應(yīng)的總面孔率（φh）、有機孔縫面孔率（φoh）和無機孔縫面孔率（φih）分別討論MAPS的代表性。

1.3.2 孔隙直徑和裂縫開度分布

研究通過Feret 形狀分析[28-29]獲取了每個有機孔、有機縫、無機孔和無機縫36 個方向的Feret 直徑。對于每個孔隙，取其所有Feret 直徑的平均值作為孔隙直徑。對于每條裂縫，取其最小Feret 直徑作為裂縫開度，取其最大Feret 直徑作為裂縫長度。用式（3）統(tǒng)計孔隙直徑和裂縫開度的分布。

式中：D為孔隙直徑或裂縫開度，nm；Dm和Dn分別表示孔隙直徑或裂縫開度的下限和上限，nm；φDm≤D＜Dn表示MAPS 圖像中孔隙直徑或裂縫開度D在Dm和Dn之間的孔隙或裂縫的面孔率；Lx和Ly分別表示MAPS圖像的長度和寬度，nm。

1.3.3 孔隙和裂縫特征參數(shù)

通過統(tǒng)計從MAPS 圖像分割出來的各類孔縫的特征參數(shù)，即可計算出樣品的孔隙和裂縫的特征參數(shù)。在這些特征參數(shù)中，總面孔率，有機孔、有機縫、無機孔和無機縫各自的面孔率計算方法與1.3.1節(jié)中視域中的面孔率計算方法相似。有機孔或無機孔的面密度（np）可用式（4）計算：

式中：Np為圖像中有機孔或無機孔的數(shù)量。

單位面積有機縫或無機縫長度（Lf）可用如下公式計算：

式中：Li為第i個有機縫或無機縫的長度。

有機質(zhì)含量（Com）可用如下公式計算：

式中：Som為MAPS圖像中有機質(zhì)的面積，nm2；Nom為有機質(zhì)的像素數(shù)量。

有機質(zhì)含孔率（Coh）可用如下公式計算：

式中：Soh為MAPS 圖像中有機質(zhì)孔縫的面積，nm2；Noh為MAPS圖像中有機質(zhì)孔縫像素數(shù)量。

2 結(jié)果討論

2.1 表征視域面積

表征視域面積受到表征指標(biāo)、樣品組構(gòu)等多方面影響。表征指標(biāo)的非均質(zhì)性越強，所需的表征視域面積越大。相同表征指標(biāo)，不同樣品的表征視域面積會有差異；同一樣品不同表征指標(biāo)的表征視域面積也有區(qū)別。研究分別將總面孔率、有機孔縫面孔率和無機孔縫面孔率作為表征指標(biāo)來討論頁巖孔縫的表征視域面積。如圖2樣品的面孔率—視域邊長關(guān)系曲線所示，在視域邊長較小時，3 種面孔率隨視域邊長變化波動劇烈，說明視域大小不足以表征樣品的非均質(zhì)性。隨視域邊長逐漸增大，3種面孔率變化趨于穩(wěn)定，表明視域已接近或達到表征視域面積。

從總面孔率—視域邊長關(guān)系曲線圖（圖2a）來看，多數(shù)樣品在視域邊長達到300 μm以上總面孔率就比較穩(wěn)定了。這與李長喜等[21]推測的表征視域邊長（350 μm）是比較接近的。只有一塊BH42-4 號樣品在視域邊長達到200 μm 后，總面孔率急劇增加，以至于視域邊長達到500 μm 后，仍未趨于穩(wěn)定。由1.1 節(jié)可知，BH42-4 號樣品視域中存在一組產(chǎn)狀單一，開度較大的破裂縫。據(jù)此推測，視域邊長達到200 μm 以后才開始探測到該組裂縫，導(dǎo)致視域內(nèi)的總面孔率急劇增加。從有機孔縫面孔率—視域邊長關(guān)系曲線圖（圖2b）來看，包括BH42-4號樣品在內(nèi)的所有樣品在視域邊長達到300 μm 以上有機孔縫面孔率都會趨于穩(wěn)定，說明這些樣品中有機孔縫的表征視域邊長就在300 μm 左右。反觀無機孔縫面孔率—視域邊長關(guān)系曲線圖（圖2c），BH42-4號樣品在視域邊長達到200 μm 以后無機孔縫面孔率急劇增加，進一步這部分非均質(zhì)性是無機孔縫貢獻的。綜上所述，對于大部分頁巖樣品有機孔縫和無機孔縫來說，表征視域邊長在300～350 μm 左右，基于目前的MAPS 圖像的孔縫特征定量分析（視域約為500 μm×500 μm）能夠克服這部分孔縫的非均質(zhì)性。而對于發(fā)育穩(wěn)定的大開度（大于1 μm）裂縫的樣品來說，表征視域邊長在500 μm以上，基于目前的MAPS圖像的孔縫特征定量分析還不足以克服這部分孔縫的非均質(zhì)性。

圖2 頁巖樣品MAPS圖像面孔率—視域邊長關(guān)系曲線Fig.2 Relation between surface porosity and horizont side length of MAPS image for shale samples

2.2 孔隙直徑和裂縫開度分布

孔隙直徑或裂縫開度分布即不同孔隙直徑或裂縫開度區(qū)間內(nèi)的孔隙或裂縫的含量[31]，跟據(jù)測量手段不同，通過孔隙度或面孔率來反映。流體在不同尺寸的孔隙空間中的運動條件和方式均有差異[32-33]，因此，孔隙直徑和裂縫開度分布是孔隙結(jié)構(gòu)表征工作的重要組成部分。圖3為各樣品的孔隙直徑和裂縫開度的分布圖。MAPS 圖像探測到的頁巖樣品孔隙直徑和裂縫開度分布范圍廣泛，圖像分辨率最小為10 nm，最大可達500 nm 以上，涵蓋介孔和宏孔。不同成因類型的孔隙直徑和裂縫開度分布差異極大。有機孔直徑和有機縫開度多分布在10～100 nm；無機孔直徑多分布在10～200 nm；而無機縫直徑多分布在40～500 nm。

樣品孔隙直徑或裂縫開度分布（圖3）受到樣品微觀組構(gòu)的控制。BH32-1號樣品有機質(zhì)最為豐富，有機質(zhì)孔縫也最為發(fā)育（圖3a 和圖3b）；而BH42-1號樣品和H332-2號樣品缺乏有機質(zhì)，有機孔縫含量也最低（圖3a 和圖3b）。BH42-1 號樣品礦物排列緊密，因而其無機孔隙直徑普遍小于其他樣品（圖3c）。BH42-4號樣品發(fā)育一條明顯的破裂縫，因而其無機縫開度和面孔率均高于其他樣品（圖3d）。

圖3 頁巖樣品MAPS圖像孔隙直徑或裂縫開度分布Fig.3 Distribution of pore diameter or crack opening of MAPS image for shale samples

2.3 孔隙和裂縫特征參數(shù)

孔隙和裂縫的特征參數(shù)是頁巖樣品孔縫特征的綜合體現(xiàn)（圖4），也是樣品與樣品、MAPS成像與其他測試手段相互參照對比的媒介。實驗所有樣品的總面孔率均未超過1%。假設(shè)同一樣品其他剖面擁有相似的面孔率，則這一結(jié)果低于多數(shù)龍馬溪組頁巖的常規(guī)氣測孔隙度（1%～3%）[34]。也就是說，樣品中仍然有一部分孔隙未能被MAPS 成像檢測出來。根據(jù)分辨率效應(yīng)對于數(shù)字圖像孔縫表征的影響[22]可以推測，未檢出的孔隙包含兩部分：一部分是孔徑（或開度）小于10 nm的孔縫，這部分孔縫尺寸低于圖像分辨率，因而難以被檢測到；另一部分是孔徑（或開度）較大但分布稀疏的孔縫，類似于BH42-4 號樣品MAPS圖像中的破裂縫，甚至更大的孔縫。這部分孔縫多為無機孔縫，例如：鑄模孔、構(gòu)造縫、水平縫等，也有部分是鉆取和處理樣品過程中人為制造的裂縫[34]。這些孔縫非均質(zhì)性強不易被視域約為500 μm× 500 μm 的MAPS 圖像拍攝到，然而一旦它們被拍攝到，就會極大提升圖像的總面孔率。BH42-4號樣品MAPS圖像總面孔率高于其他樣品就是由于受到了圖像中破裂縫的影響。

有機孔縫密集但體積小，無機孔縫稀疏但體積大。除BH42-1 號樣品和H332-2 號樣品（有機孔不發(fā)育）以外，有機孔密度均高于無機孔密度（圖4c）。而各樣品平均無機孔直徑都大于平均有機孔直徑。無機縫分布具有非均質(zhì)性。BH32-1 號、BH42-2 號和H332-1 號樣品單位面積內(nèi)有機縫和無機縫的總長度接近；而BH42-1 號、BH42-4 號和H332-2 號樣品無機縫總長度遠超有機縫總長度（圖4d），表明無機縫分布具有非均質(zhì)性。平均無機縫開度均高于平均有機縫開度（圖4f）。研究認為，無機縫分布的隨機程度可能超出了本次研究中MAPS 圖像的探測范圍（500 μm×500 μm）。加之單個無機縫尺寸較大，部分樣品檢出無機縫后總面孔率會有明顯增加。

圖4 頁巖樣品MAPS圖像孔隙和裂縫特征參數(shù)柱狀圖Fig.4 MAPS image of pore and crack characteristic parameters of shale samples

從面孔率上看，除H332-2號樣品有機孔面孔率較低（有機質(zhì)面孔率低）以外，其他樣品均有面孔率不低的有機孔，最高可達2.64‰，可見有機孔是頁巖儲集空間的主要貢獻者，且為頁巖儲層質(zhì)量最主要的控制因素。無機孔面孔率也不低，且各樣品差異不大，據(jù)此推測無機孔是頁巖儲集空間的貢獻者之一，但不是同一地區(qū)頁巖儲層質(zhì)量差異的決定性因素。有機縫總體面孔率最低，雖然不同樣品面孔率差異較大，但與樣品的總面孔率相比可以忽略，因此，可認為有機縫無論對頁巖儲集空間的貢獻還是對頁巖儲層質(zhì)量的影響都很小。無機縫總體面孔率不高，但高低差異較大，考慮到無機縫發(fā)育存在多尺度和非均質(zhì)特征，可推測無機縫也是儲層質(zhì)量差異的重要影響因素。

兩口井的樣品孔隙結(jié)構(gòu)參數(shù)互有高低。從層位上看，龍馬溪組1小層的有機質(zhì)含量和有機孔面孔率排在前列；龍馬溪組3 小層的有機孔面孔率不高，但無機縫面孔率最高；龍馬溪組4小層的有機質(zhì)含量和有機孔面孔率均較低。兩口井五峰組樣品的孔隙結(jié)構(gòu)差異較大：H3-2 井的有機孔面孔率較高；而H2-1井無機孔面孔率較高。由于頁巖具有非均質(zhì)性，少量的MAPS圖像并不能代表整個樣品，然而研究所用的6 塊樣品符合川南深層渝西區(qū)塊龍馬溪組的一般規(guī)律：龍馬溪組1 小層是其主力產(chǎn)層，與有機質(zhì)含量和有機孔的貢獻有密切關(guān)系。越靠上部的小層有機質(zhì)和有機質(zhì)孔含量越低。五峰組作為龍馬溪組和寶塔組的過渡地層，有機質(zhì)含量和儲層質(zhì)量變化較大。

各樣品的有機質(zhì)含量差異較大（圖4g）最高可達16.59%，最低為0。基于MAPS圖像計算的有機質(zhì)含量為面積比，考慮到有機質(zhì)密度比礦物密度低，換算為質(zhì)量百分數(shù)則與龍馬溪組多數(shù)頁巖的有機質(zhì)豐度（TOC）范圍（1%～5%）[33]相符。有機質(zhì)含量與有機質(zhì)孔面孔率并非簡單的正相關(guān)關(guān)系。由各樣品有機質(zhì)含孔率（圖4h）可知，各樣品有機質(zhì)含孔率也有差異，且與有機質(zhì)含量呈反相關(guān)關(guān)系。

綜上所述，以目前MAPS圖像的尺寸雖不能檢測到頁巖中的全部孔縫同時克服其非均質(zhì)性，但仍然揭示了豐富的孔縫特征。未來應(yīng)用MAPS 圖像定量分析頁巖孔縫特征需向兩個方向發(fā)展：一個方向是進一步提高分辨率到2 nm 以下從而探測到微孔，同時增大圖像尺寸以克服無機孔縫的非均質(zhì)性；另一個方向是對同一個樣品采集多張不同分辨率和視域大小的MAPS圖像，研究方法綜合分析頁巖孔縫特征。

3 結(jié)論

1）頁巖有機孔縫的表征視域邊長在300 μm 左右；無機孔縫的表征視域邊長在500 μm以上。現(xiàn)階段的大視域拼接掃描電鏡圖像（視域約為500 μm×500 μm）能夠探測到10 nm 以上的介孔和宏孔；能夠克服多數(shù)有機孔縫的非均質(zhì)性，但還不足以完全克服無機孔縫的非均質(zhì)性。

2）MAPS圖像探測到的四川龍馬溪組頁巖有機孔縫的直徑或開度范圍多在0～100 nm。無機孔直徑主要分布在10～300 nm。無機縫開度最高可達500 nm以上。

3）有機孔對頁巖儲集空間貢獻最大，影響也最大；無機孔對儲集空間有一定貢獻，但影響較?。挥袡C縫對頁巖儲集空間貢獻很小，影響也可忽略；無機縫對頁巖儲集空間貢獻不固定，影響較大。

4）6塊樣品有機質(zhì)含量和有機質(zhì)含孔率各有差異。有機質(zhì)含孔率與有機質(zhì)含量呈反相關(guān)關(guān)系。有機質(zhì)豐度并非有機質(zhì)孔發(fā)育唯一控制因素。