• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    存儲(chǔ)環(huán)境對(duì)濃香型基酒中氨基甲酸乙酯的影響

    2021-08-05 02:37:34王金龍程平言熊曉通尹艷艷
    中國(guó)釀造 2021年7期
    關(guān)鍵詞:基酒濃香型乙酯

    王金龍,程平言*,熊曉通,尹艷艷

    (貴州茅臺(tái)酒廠(集團(tuán))習(xí)酒有限責(zé)任公司,貴州 遵義 564622)

    氨基甲酸乙酯(ethyl carbamate,EC)是一種天然產(chǎn)生于發(fā)酵食品(面包、酸奶、醬油等)和飲料酒中的化合物[1-2],可導(dǎo)致肺腫瘤、淋巴癌、肝癌、皮膚癌等疾病[3],在2007年被世界衛(wèi)生組織國(guó)際癌癥調(diào)研機(jī)構(gòu)列為2A類致癌物[4]。食用發(fā)酵食品和飲用酒精飲料是目前人體攝取EC的兩種主要方式[5],歐美發(fā)達(dá)國(guó)家為降低其食品安全風(fēng)險(xiǎn)紛紛對(duì)各類市場(chǎng)上的酒精飲料制定了含量不得超過(guò)150 μg/L的標(biāo)準(zhǔn)[6]。我國(guó)由于發(fā)酵食品種類眾多,檢測(cè)方法不統(tǒng)一等客觀原因?qū)е庐?dāng)下尚未制定出酒類飲用產(chǎn)品中氨基甲酸乙酯的強(qiáng)制性限量標(biāo)準(zhǔn)[7-8]。但隨著國(guó)內(nèi)酒行業(yè)快速發(fā)展和消費(fèi)者的安全健康意識(shí)日益提升,酒中氨基甲酸乙酯所引發(fā)的食品安全潛在危害越發(fā)受重視,其強(qiáng)制性限量標(biāo)準(zhǔn)的制定勢(shì)在必行[9-10],因此,研究其控制方法及制定限量標(biāo)準(zhǔn)將成為白酒風(fēng)險(xiǎn)體系研究工作的重點(diǎn)。

    根據(jù)研究報(bào)道,白酒中的尿素、氨甲酰磷酸、瓜氨酸等前體物質(zhì)能夠與乙醇反應(yīng)生成氨基甲酸乙酯[11-12],目前國(guó)內(nèi)外關(guān)于解決飲料酒中EC問(wèn)題的研究主要是從減少其來(lái)源、工藝條件控制和后續(xù)儲(chǔ)存過(guò)程中去除等方面考慮,如構(gòu)建低產(chǎn)尿素酵母[13]、添加酸性脲酶[14]以及采用合成樹(shù)脂吸附[15]。但EC的形成途徑多種多樣,不同的存儲(chǔ)環(huán)境對(duì)濃香型基酒中氨基甲酸乙酯的含量也有重要影響[16-18]。隨著色譜與質(zhì)譜的聯(lián)用技術(shù)的逐漸成熟,在機(jī)理及減控方面的研究成為了重點(diǎn)[19-21]。

    本研究選取濃香型酒庫(kù)的基酒作為研究對(duì)象,探究?jī)?chǔ)存條件對(duì)氨基甲酸乙酯含量的影響以及其形成機(jī)制的研究,以期對(duì)白酒中氨基甲酸乙酯的含量達(dá)到有效減控,促進(jìn)我國(guó)白酒中氨基甲酸乙酯限量標(biāo)準(zhǔn)的制定提供參考。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    氨基甲酸乙酯標(biāo)準(zhǔn)品(99.50%):ChemService公司;甲醇、甲酸(色譜純):安徽天地高純?nèi)軇┯邢薰荆粚?shí)驗(yàn)所用的濃香基酒均由貴州茅臺(tái)酒廠(集團(tuán))習(xí)酒有限責(zé)任公司提供。所有實(shí)驗(yàn)用水均為超純水(18.2 MΩ·cm-2)。

    1.2 儀器與設(shè)備

    UltiMate 3000 高效液相色譜儀:美國(guó)Dionex公司;配備HESI離子源的Q Exactive Focus高分辨質(zhì)譜儀:美國(guó)Thermo Fisher Scientific公司;BPG型精密鼓風(fēng)干燥箱:上海一恒科學(xué)儀器有限公司;OEM型電子精密天平:奧豪斯國(guó)際貿(mào)易(上海)有限公司;QT-1旋渦混合器:上海琪特分析儀器有限公司;Aquaplore 3S型全智能超純水機(jī):美國(guó)艾科浦國(guó)際有限公司;SB-25-12DT超聲波清洗機(jī):寧波新芝生物科技股份有限公司。

    1.3 方法

    1.3.1 樣品處理

    取樣:按釀造加入糧食的種類差異分為單糧濃香基酒和多糧濃香基酒,單糧濃香基酒取自于濃香酒庫(kù)3號(hào)房194#壇、219#壇、165#壇、105#壇;多糧濃香基酒取自于濃香酒庫(kù)7號(hào)房239#壇、197#壇、228#壇。具體分級(jí)是由公司專業(yè)嘗評(píng)人員認(rèn)定入庫(kù)。

    酒樣處理:準(zhǔn)確吸取1 mL酒樣于1.5 mL離心管中,置于80 ℃烘箱中去除酒精,取出冷卻后加超純水定容至1 mL,置于旋渦混合器上混勻,用注射器吸取后注入通過(guò)0.22 μm水相微孔濾膜過(guò)濾到進(jìn)樣瓶,上機(jī)檢測(cè)。

    1.3.2 標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制

    標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液:準(zhǔn)確稱取一定量EC標(biāo)準(zhǔn)品于100 mL容量瓶中,加水定容后配制成質(zhì)量濃度100 mg/L的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,并放置于4 ℃冰箱中儲(chǔ)存待用。

    標(biāo)準(zhǔn)系列溶液:準(zhǔn)確量取1 mL標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液于100 mL容量瓶中,加水定容后配制成質(zhì)量濃度1 000 μg/L的標(biāo)準(zhǔn)中間液,再逐級(jí)稀釋至10 μg/L、50 μg/L、100 μg/L、250 μg/L、500 μg/L的標(biāo)準(zhǔn)系列溶液,并放置于4 ℃冰箱中儲(chǔ)存待用。

    1.3.3 實(shí)驗(yàn)方法

    (1)不同材質(zhì)儲(chǔ)存容器儲(chǔ)存的基酒EC的變化規(guī)律

    選取濃香型基酒單糧甲級(jí)194#和多糧甲級(jí)239#作為實(shí)驗(yàn)樣品,分別取500 mL灌裝于玻璃瓶、不銹鋼瓶和陶制瓷瓶中,置于空調(diào)20 ℃的儲(chǔ)物間的柜子(避光)存儲(chǔ),每月定期測(cè)量,研究不同材質(zhì)儲(chǔ)存容器對(duì)基酒中EC含量的影響。

    (2)光照對(duì)基酒EC的影響

    選取濃香型基酒單糧甲級(jí)194#和多糧甲級(jí)239#作為實(shí)驗(yàn)樣品,分別取500 mL灌裝于玻璃瓶,置于空調(diào)20 ℃的儲(chǔ)物間臺(tái)面(見(jiàn)光)和柜子(避光)分別存儲(chǔ),每月定期測(cè)量,研究光照條件對(duì)基酒中EC含量的影響。

    (3)溫度對(duì)基酒EC的影響

    選取濃香型基酒單糧甲級(jí)194#和多糧甲級(jí)239#作為實(shí)驗(yàn)樣品,分別取500 mL灌裝于陶瓷瓶(排除光照干擾)中,分別置于15 ℃、20 ℃、25 ℃、30 ℃和35 ℃的溫度梯度下,儲(chǔ)存一段時(shí)間后進(jìn)行檢測(cè),以探究溫度對(duì)基酒中EC含量的影響。

    1.3.4 不同溫度下酒樣的差異比較

    通過(guò)對(duì)存放4 ℃、20 ℃和60 ℃條件下的濃香型基酒單糧甲級(jí)194#和多糧甲級(jí)239#樣的全掃描,用儀器配帶的Compound Discover軟件對(duì)其進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析及差異性比較,初步尋找形成EC的前體物質(zhì)以及演變機(jī)制。

    1.3.5 基酒存儲(chǔ)的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

    選取酒庫(kù)中的5個(gè)陶壇儲(chǔ)存的濃香基酒(多糧甲級(jí)197#、多糧乙級(jí)228#、單糧甲級(jí)219#、單糧乙級(jí)165#、單糧丙級(jí)105#)在平均室溫為22.6 ℃,平均濕度45%,避光儲(chǔ)存條件下,每月定期跟蹤EC含量,以期完成EC的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。

    1.3.6 液相色譜質(zhì)譜聯(lián)用檢測(cè)方法

    (1)色譜條件

    流動(dòng)相:A相為0.1%(V/V)甲酸水溶液,B相為甲醇;色譜柱:Accucore aQ 液相色譜柱(150 mm×2.1 mm,2.6 μm);柱溫:35 ℃;進(jìn)樣盤溫度:4 ℃;進(jìn)樣體積:10 μL;洗脫方式:梯度洗脫,具體程序見(jiàn)表1。

    表1 梯度洗脫程序Table 1 Gradient elution procedure

    (2)質(zhì)譜條件

    離子源:可加熱大氣壓電噴霧電離源,正離子掃描模式;掃描類型:選擇離子監(jiān)測(cè)(selected ion monitoring,SIM)模式;掃描范圍:55~95 m/z;分辨率:70 000;自動(dòng)增益控制目標(biāo)離子數(shù):1×e6;最大注入時(shí)間:5 ms;鞘氣流速:30 arb;輔助氣流速:15 arb;噴霧電壓:2.3 kV;離子傳輸管溫度:350 ℃;S-lens RF level:80;輔助氣加熱溫度:200 ℃。

    1.3.7 數(shù)據(jù)處理

    使用Origin9.0軟件進(jìn)行繪圖,使用儀器配帶的Compound Discover分析軟件進(jìn)行酒樣的差異性分析。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 不同材質(zhì)儲(chǔ)存容器對(duì)基酒EC的影響

    以濃香型基酒作為實(shí)驗(yàn)樣品,選用玻璃瓶、不銹鋼瓶和陶制瓷瓶作為儲(chǔ)存容器于20 ℃的條件下存儲(chǔ),研究不同材質(zhì)儲(chǔ)存容器對(duì)基酒中EC含量的影響,結(jié)果如圖1。三種容器存儲(chǔ)的基酒中EC的含量均隨著儲(chǔ)存時(shí)間的增加而增加,且在90~120 d增加速度最快;不同的儲(chǔ)存容器,基酒中EC含量的增長(zhǎng)速度也有所不同。其中,陶瓷瓶的增長(zhǎng)速度較為緩慢,180 d時(shí)基酒194#的EC含量增加到74.59 μg/L,約為初始的2.4倍,低于不銹鋼瓶?jī)?chǔ)存的93.07 μg/L和玻璃瓶?jī)?chǔ)存的113.68 μg/L;基酒239#中EC含量的變化趨勢(shì)與基酒194#一致,表明不同材質(zhì)的儲(chǔ)存容器能夠影響基酒中EC含量的變化[4,22],并且陶瓷瓶更適合儲(chǔ)存白酒,故建議白酒生產(chǎn)企業(yè)采用陶制容器儲(chǔ)酒。

    圖1 儲(chǔ)存材質(zhì)對(duì)基酒中氨基甲酸乙酯含量的影響Fig.1 Effect of storage materials on ethyl carbamate contents in base liquor

    2.2 光照對(duì)基酒EC的影響

    選取濃香型基酒作為實(shí)驗(yàn)樣品于玻璃瓶中分別置于避光和見(jiàn)光條件下儲(chǔ)存。儲(chǔ)存溫度為20 ℃的條件下,研究光照對(duì)基酒中EC含量的影響,結(jié)果見(jiàn)圖2。

    圖2 光照對(duì)基酒中氨基甲酸乙酯含量的影響Fig.2 Effect of light on ethyl carbamate contents in base liquor

    結(jié)果表明,在兩種環(huán)境下,前30天基酒中EC含量增長(zhǎng)速度較緩慢,30 d后基酒中EC含量急劇增加,120 d后出現(xiàn)平緩趨勢(shì)。但在見(jiàn)光條件下EC含量增加速度遠(yuǎn)大于避光條件下,與文獻(xiàn)報(bào)道一致[23]。因此,建議白酒生產(chǎn)企業(yè)存酒環(huán)境盡量避光。

    2.3 溫度對(duì)基酒EC的影響

    以濃香型單糧甲級(jí)194#和多糧甲級(jí)239#兩種基酒作為實(shí)驗(yàn)樣品,分別設(shè)置5個(gè)溫度梯度(15 ℃、20 ℃、25 ℃、30 ℃、35 ℃),儲(chǔ)存一個(gè)月后進(jìn)行檢測(cè),以探究溫度對(duì)基酒中EC含量的影響,結(jié)果見(jiàn)圖3。無(wú)論是單糧基酒還是多糧基酒,在溫度低于20 ℃時(shí),酒中的EC含量增加較為緩慢;超過(guò)25 ℃后,兩種基酒的EC含量急劇增加,并且在30 ℃時(shí)超過(guò)了150 μg/L的食品安全風(fēng)險(xiǎn)限,而且隨著溫度越高,EC生成量越多,這與研究報(bào)道的當(dāng)儲(chǔ)存溫度超過(guò)24 ℃時(shí)酒中EC的含量將迅速增加的論述基本吻合[4,24]。此外,通過(guò)比較兩個(gè)酒樣在15 ℃和35 ℃時(shí)的EC含量,可以發(fā)現(xiàn)存在有約7~9倍的差距,表明不同原料釀制的基酒在高溫條件下儲(chǔ)酒都存在EC含量增加的食品安全風(fēng)險(xiǎn)。因此,企業(yè)應(yīng)選擇在15~20 ℃范圍內(nèi)存儲(chǔ),有條件的酒廠可以考慮洞藏或者進(jìn)行窖藏。

    圖3 溫度對(duì)基酒中氨基甲酸乙酯含量的影響Fig.3 Effect of temperature on ethyl carbamate contents in base liquor

    2.4 不同溫度下酒樣的差異比較

    由2.3所知,在一定溫度范圍內(nèi),基酒中EC的形成與其成正相關(guān)關(guān)系,為進(jìn)一步證實(shí)溫度是導(dǎo)致EC大量形成的重要因素,并初步篩選EC在酒中的前體物質(zhì),設(shè)置4 ℃、20 ℃和60 ℃三個(gè)溫度條件儲(chǔ)存,定期檢測(cè)分析EC含量變化情況,結(jié)果見(jiàn)圖4。

    如圖4所示,在4 ℃儲(chǔ)存條件下基酒中的EC含量無(wú)明顯變化;20 ℃儲(chǔ)存條件下基酒中EC含量增加速度較緩慢,存放到180 d時(shí)EC的含量為原來(lái)的2~2.5倍;值得注意的是,在60 ℃儲(chǔ)存條件下,基酒中EC的含量在前30天就能增加到較高數(shù)值,后期溫度也是一直在升高。這反映了一定溫度條件下短期內(nèi)能夠使EC前體物質(zhì)完成轉(zhuǎn)化。

    圖4 不同時(shí)間及溫度對(duì)基酒中氨基甲酸乙酯含量的影響Fig.4 Effect of different time and temperature on ethyl carbamate contents in base liquor

    此外,對(duì)所設(shè)溫度條件下儲(chǔ)存的基酒進(jìn)行檢測(cè)分析,將數(shù)據(jù)導(dǎo)入Compound Discover軟件,進(jìn)行差異性分析。如圖5所示,每個(gè)小方格代表一種物質(zhì),每一列表示每個(gè)樣品所有物質(zhì)的表達(dá)量情況,顏色深淺表示物質(zhì)表達(dá)量的大小,綠色表示含量低,紅色表示含量高,顏色越深表示含量越低或者越高;上方樹(shù)形圖表示不同實(shí)驗(yàn)分組的聚類分析結(jié)果,左側(cè)樹(shù)狀圖表示不同物質(zhì)聚類分析結(jié)果。從圖中聚類分組來(lái)看,兩個(gè)酒樣的上方樹(shù)形圖基本一樣,說(shuō)明實(shí)驗(yàn)分組一致。左側(cè)物質(zhì)聚類分組差異較大,在顏色上也有所區(qū)別,說(shuō)明不僅三個(gè)溫度下物質(zhì)表達(dá)存在差異,而且兩個(gè)酒樣之間的對(duì)比也存在一定差異。

    圖5 基酒的熱圖分析Fig.5 Heatmap analysis of base liquor

    為了解全掃描物質(zhì)變化差異,選取基酒在高溫(60 ℃)和低溫(4 ℃)兩種條件下檢測(cè)數(shù)據(jù)繪制火山圖(圖6),比較它們之間的差異分布情況。每個(gè)點(diǎn)代表一個(gè)檢測(cè)到的差異物質(zhì),灰色表示該物質(zhì)在4 ℃和60 ℃下無(wú)差異,綠色表示物質(zhì)含量發(fā)生了下調(diào),紅色表示物質(zhì)含量上調(diào),圓點(diǎn)偏離中心越遠(yuǎn)表示差異倍數(shù)越大,越靠近頂部的點(diǎn)表示兩個(gè)樣本的物質(zhì)含量變化差異越顯著。通過(guò)統(tǒng)計(jì)分析,全掃描后的多糧基酒239#的物質(zhì)種類為5 273種,多于單糧的194#的3 342種,這可能是造成單糧酒口感單薄寡淡而多糧酒醇厚豐滿的原因。此外,在P≤0.05,差異倍數(shù)為2時(shí),60 ℃與4 ℃相比,單糧甲級(jí)194#基酒有854種物質(zhì)展現(xiàn)出無(wú)差異,338種物質(zhì)下調(diào),2 150種物質(zhì)上調(diào);多糧甲級(jí)239#基酒中有754種物質(zhì)無(wú)差異,763種物質(zhì)下調(diào),3 756種物質(zhì)上調(diào)。此外,P值保持不變,調(diào)整差異倍數(shù)為5時(shí),194#基酒種有98種物質(zhì)下調(diào),239#基酒中有113種物質(zhì)下調(diào),通過(guò)逐一篩查,兩種酒樣中共同有三種與氨基甲酸乙酯結(jié)果相似的物質(zhì)存在極大的下調(diào)顯著性差異,分別是糠醛、尿素和二環(huán)氧基乙酯。因此,可推測(cè)在上調(diào)的物質(zhì)中有一種是氨基甲酸乙酯在發(fā)生顯著變化,而且在下調(diào)的物質(zhì)中存在一種或者多種氨基甲酸乙酯的前體物質(zhì),這思路對(duì)氨基甲酸乙酯的前體物質(zhì)篩查及形成機(jī)制的演化提供了參考。

    圖6 基酒火山分析圖Fig.6 Volcano plots analysis results of base liquor

    2.5 基酒存儲(chǔ)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

    酒庫(kù)被視為白酒企業(yè)的“液體銀行”,是基酒老熟的存儲(chǔ)基地,其環(huán)境條件直接影響酒質(zhì)好壞及酒體特征的變化[25]。經(jīng)研究,儲(chǔ)存容器、光照條件和溫度是影響儲(chǔ)存過(guò)程中EC含量的重要因素,陶制容器儲(chǔ)酒于低溫避光條件下儲(chǔ)存有利于EC含量的減控。由于儲(chǔ)酒庫(kù)房環(huán)境(陶壇儲(chǔ)酒、避光和室溫)基本與實(shí)驗(yàn)優(yōu)化條件有相似之處,所以選擇了酒庫(kù)的5個(gè)濃香基酒(多糧2個(gè)級(jí)別,單糧3個(gè)級(jí)別)進(jìn)行EC含量跟蹤,探究其儲(chǔ)存變化規(guī)律,以期完成EC的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。濃香型酒庫(kù)為陶壇作為儲(chǔ)存容器,平均室溫為22.6 ℃,平均濕度45%,避光儲(chǔ)存。其跟蹤酒中EC含量隨儲(chǔ)存時(shí)間的變化情況如圖7所示。

    圖7 基酒中氨基甲酸乙酯含量隨儲(chǔ)存時(shí)間的變化情況Fig.7 Change of ethyl carbamate contents in base liquor with storage time

    結(jié)果表明,5個(gè)酒樣在前90 d內(nèi)EC含量變化緩慢,在90~150 d內(nèi)酒樣EC含量迅速增長(zhǎng),隨后出現(xiàn)平緩趨勢(shì)。盡管各基酒中EC隨儲(chǔ)存時(shí)間的增加,但均未超過(guò)加拿大、美國(guó)等國(guó)家認(rèn)定的限量標(biāo)準(zhǔn)(150 μg/L),因此,酒庫(kù)儲(chǔ)酒EC的風(fēng)險(xiǎn)較低。

    3 結(jié)論

    文章探討了儲(chǔ)酒容器、光照和溫度對(duì)不同原料制備的濃香型基酒中EC含量的影響并且簡(jiǎn)單分析了低含量EC基酒和高含量EC基酒差異性情況。在研究中發(fā)現(xiàn)使用陶瓷瓶的使用、避光和低溫都有利于酒中EC含量的減控;對(duì)比三種影響因素,溫度是短期內(nèi)影響酒中EC含量變化最大的主要原因,同時(shí)高溫下儲(chǔ)酒具有較高的食品安全風(fēng)險(xiǎn);不同溫度下對(duì)基酒初步對(duì)比分析為準(zhǔn)確篩選EC前體物質(zhì)提供研究思路;在平均室溫為20 ℃左右,平均濕度45%左右,用酒庫(kù)用陶壇儲(chǔ)酒能夠?qū)崿F(xiàn)低成本的儲(chǔ)酒要求且儲(chǔ)存風(fēng)險(xiǎn)較低。本研究對(duì)白酒中EC在不同條件下含量的變化情況的探究,為EC的生成機(jī)理及找出前體物質(zhì)提供了參考依據(jù),為白酒中EC的控制和消除提供了研究方向。

    猜你喜歡
    基酒濃香型乙酯
    高粱種植地、籽粒、基酒及酒糟中重金屬含量分析
    豉香型白酒中三種高級(jí)脂肪酸乙酯在蒸餾及原酒貯存過(guò)程中變化規(guī)律的研究
    釀酒科技(2022年8期)2022-08-20 10:25:04
    那些外購(gòu)基酒的白酒企業(yè)
    支點(diǎn)(2020年12期)2020-12-23 09:35:11
    2021年茅臺(tái)酒基酒生產(chǎn)目標(biāo)發(fā)布
    釀酒科技(2020年11期)2020-12-18 22:49:43
    煙葉濃香型示范基地建設(shè)技術(shù)
    貴州茅臺(tái)2017年產(chǎn)量6.38萬(wàn)噸
    釀酒科技(2018年5期)2018-01-17 03:29:33
    南陽(yáng)煙區(qū)濃香型特色烤煙品種的篩選
    醬油中氨基甲酸乙酯檢測(cè)方法的研究
    丁酸乙酯對(duì)卷煙煙氣的影響
    煙草科技(2015年8期)2015-12-20 08:27:06
    咖啡酸苯乙酯對(duì)順鉑所致大鼠腎損傷的保護(hù)作用及機(jī)制
    9热在线视频观看99| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 久久午夜福利片| av女优亚洲男人天堂| 97人妻天天添夜夜摸| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| tube8黄色片| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 日韩在线高清观看一区二区三区| 九九在线视频观看精品| 亚洲国产精品专区欧美| 久久97久久精品| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 天堂俺去俺来也www色官网| 欧美精品高潮呻吟av久久| 男人添女人高潮全过程视频| 亚洲第一区二区三区不卡| 少妇被粗大猛烈的视频| 午夜免费鲁丝| 超碰97精品在线观看| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 精品少妇黑人巨大在线播放| 久久久久精品人妻al黑| 国产成人精品久久久久久| 最新中文字幕久久久久| 亚洲国产精品一区三区| 亚洲五月色婷婷综合| 欧美精品高潮呻吟av久久| 国产一区二区激情短视频 | 国产精品 国内视频| 草草在线视频免费看| 丰满迷人的少妇在线观看| 色婷婷久久久亚洲欧美| 国产xxxxx性猛交| 看十八女毛片水多多多| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 搡老乐熟女国产| 久久久精品94久久精品| 精品一区二区三区视频在线| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 五月开心婷婷网| 成人手机av| 国产精品欧美亚洲77777| 高清欧美精品videossex| 国产爽快片一区二区三区| 色5月婷婷丁香| 交换朋友夫妻互换小说| 国产激情久久老熟女| 春色校园在线视频观看| 三级国产精品片| 男女无遮挡免费网站观看| 国产av码专区亚洲av| 最新中文字幕久久久久| 国产精品久久久久久av不卡| 高清毛片免费看| 久久精品国产亚洲av涩爱| 亚洲精品视频女| 啦啦啦在线观看免费高清www| av国产久精品久网站免费入址| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 久久鲁丝午夜福利片| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 日韩av免费高清视频| 春色校园在线视频观看| 99久久人妻综合| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国产一区二区激情短视频 | 日日爽夜夜爽网站| 亚洲美女搞黄在线观看| 亚洲av电影在线进入| 亚洲av国产av综合av卡| 免费观看在线日韩| 亚洲精品国产av成人精品| 亚洲成人手机| 高清欧美精品videossex| 亚洲欧美清纯卡通| 在线 av 中文字幕| 狂野欧美激情性bbbbbb| 啦啦啦啦在线视频资源| 乱人伦中国视频| 在线观看一区二区三区激情| 久久久精品免费免费高清| 欧美激情国产日韩精品一区| 国产精品一区二区在线观看99| 在线看a的网站| 1024视频免费在线观看| 777米奇影视久久| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 97在线人人人人妻| 国产精品久久久久久久电影| 成人国语在线视频| 精品久久久精品久久久| 在线观看一区二区三区激情| 午夜福利网站1000一区二区三区| 在线观看三级黄色| 欧美日韩av久久| 国产免费又黄又爽又色| 免费观看av网站的网址| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 一区二区三区乱码不卡18| 伊人久久国产一区二区| 大陆偷拍与自拍| 国产一区二区在线观看av| 国产1区2区3区精品| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 亚洲成色77777| 久久久久精品久久久久真实原创| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 国产免费现黄频在线看| 一级毛片 在线播放| 精品久久久精品久久久| 日韩电影二区| 最新的欧美精品一区二区| 国产精品久久久久久久久免| 国产一区二区三区综合在线观看 | 9热在线视频观看99| 亚洲国产看品久久| av在线观看视频网站免费| 久久久久人妻精品一区果冻| 香蕉精品网在线| 黄色配什么色好看| 日日撸夜夜添| 国产老妇伦熟女老妇高清| 国产又爽黄色视频| 精品人妻偷拍中文字幕| √禁漫天堂资源中文www| 欧美xxxx性猛交bbbb| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 99久国产av精品国产电影| tube8黄色片| 男女免费视频国产| 久久久久视频综合| 欧美xxxx性猛交bbbb| 久久久精品免费免费高清| 久久免费观看电影| 精品少妇久久久久久888优播| 999精品在线视频| 国产一区二区三区综合在线观看 | 国产xxxxx性猛交| 永久免费av网站大全| 日韩av免费高清视频| 亚洲欧美一区二区三区国产| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 观看av在线不卡| 卡戴珊不雅视频在线播放| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 欧美xxxx性猛交bbbb| 免费看不卡的av| 日本与韩国留学比较| 精品少妇久久久久久888优播| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 免费观看在线日韩| 国产男女内射视频| 国产日韩欧美视频二区| 色94色欧美一区二区| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 咕卡用的链子| 免费少妇av软件| 边亲边吃奶的免费视频| 在线观看国产h片| 国产精品一二三区在线看| 日本黄色日本黄色录像| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 精品一区二区三区视频在线| 宅男免费午夜| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 一区二区三区乱码不卡18| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 久久免费观看电影| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 涩涩av久久男人的天堂| 免费观看在线日韩| 男女国产视频网站| 中文字幕亚洲精品专区| 亚洲欧美精品自产自拍| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 制服诱惑二区| 一本大道久久a久久精品| 男女无遮挡免费网站观看| 丝袜人妻中文字幕| 国产精品久久久久久av不卡| 国产淫语在线视频| 国产熟女午夜一区二区三区| www日本在线高清视频| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 日韩 亚洲 欧美在线| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 少妇被粗大猛烈的视频| 在线 av 中文字幕| 九草在线视频观看| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 久久久久国产网址| 久久久国产一区二区| 麻豆乱淫一区二区| 色网站视频免费| 久久久国产一区二区| 亚洲人与动物交配视频| 午夜影院在线不卡| 欧美+日韩+精品| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 视频在线观看一区二区三区| 最近最新中文字幕免费大全7| 国精品久久久久久国模美| a 毛片基地| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 精品人妻在线不人妻| 亚洲精品一二三| 国产成人精品久久久久久| 一区在线观看完整版| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 成人二区视频| 两个人免费观看高清视频| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 国产一区二区在线观看av| 国产成人免费无遮挡视频| 久热久热在线精品观看| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 女人精品久久久久毛片| 母亲3免费完整高清在线观看 | 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 好男人视频免费观看在线| 韩国av在线不卡| 纯流量卡能插随身wifi吗| 国产精品国产av在线观看| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 全区人妻精品视频| 成人手机av| 欧美国产精品一级二级三级| videossex国产| 久久久久久人人人人人| 久久久久久久久久成人| 国产黄色免费在线视频| 国产一区亚洲一区在线观看| 国产成人a∨麻豆精品| 亚洲国产色片| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 亚洲av.av天堂| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 成人亚洲精品一区在线观看| 国产有黄有色有爽视频| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 看免费av毛片| 天堂俺去俺来也www色官网| 国产日韩欧美亚洲二区| 寂寞人妻少妇视频99o| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 亚洲av免费高清在线观看| videos熟女内射| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 99香蕉大伊视频| 天美传媒精品一区二区| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 久久精品人人爽人人爽视色| 国产一区二区在线观看日韩| 午夜免费鲁丝| 久久久久精品性色| 亚洲第一av免费看| 香蕉丝袜av| 99久久中文字幕三级久久日本| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| av线在线观看网站| 国产探花极品一区二区| 亚洲精品,欧美精品| 在线观看国产h片| 人妻系列 视频| 18+在线观看网站| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 亚洲欧洲日产国产| 9热在线视频观看99| 成年女人在线观看亚洲视频| 亚洲一码二码三码区别大吗| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 国产在视频线精品| 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 久久 成人 亚洲| 成年动漫av网址| 最黄视频免费看| 黄色视频在线播放观看不卡| 国产av精品麻豆| 欧美精品av麻豆av| 国产亚洲精品第一综合不卡 | 亚洲少妇的诱惑av| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕 | 亚洲av电影在线进入| 国产高清国产精品国产三级| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 日韩一本色道免费dvd| 在线观看国产h片| 男女午夜视频在线观看 | 亚洲美女搞黄在线观看| 欧美精品一区二区免费开放| 我要看黄色一级片免费的| 亚洲久久久国产精品| 777米奇影视久久| 午夜精品国产一区二区电影| av在线观看视频网站免费| 国产精品久久久久成人av| 亚洲在久久综合| 国产精品三级大全| 国产成人精品一,二区| av免费观看日本| 熟女人妻精品中文字幕| 天堂中文最新版在线下载| 一区二区三区四区激情视频| 亚洲精品一二三| 久久久久视频综合| 伊人久久国产一区二区| 精品国产乱码久久久久久小说| 欧美xxxx性猛交bbbb| 国产av精品麻豆| 日本爱情动作片www.在线观看| h视频一区二区三区| 亚洲国产av影院在线观看| 一边摸一边做爽爽视频免费| 精品福利永久在线观看| 一本大道久久a久久精品| 亚洲国产日韩一区二区| 成人漫画全彩无遮挡| 久久久久久久亚洲中文字幕| 又大又黄又爽视频免费| 亚洲精品456在线播放app| 男女下面插进去视频免费观看 | av网站免费在线观看视频| 久久99热这里只频精品6学生| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 久久 成人 亚洲| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 桃花免费在线播放| 成人漫画全彩无遮挡| 亚洲精品456在线播放app| 国产成人一区二区在线| av在线观看视频网站免费| 久久影院123| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 亚洲av电影在线进入| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 女性被躁到高潮视频| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 国产精品秋霞免费鲁丝片| av天堂久久9| 999精品在线视频| 夫妻性生交免费视频一级片| 我的女老师完整版在线观看| 一本大道久久a久久精品| 国产精品国产av在线观看| 26uuu在线亚洲综合色| 亚洲成人手机| 91精品三级在线观看| 国产精品三级大全| 日本欧美视频一区| 成人国产av品久久久| 在线 av 中文字幕| 永久网站在线| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 国产片特级美女逼逼视频| 久久国产精品大桥未久av| 一区二区三区四区激情视频| 国产探花极品一区二区| 观看美女的网站| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 久久人人爽人人爽人人片va| 国产乱人偷精品视频| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | av卡一久久| 欧美激情国产日韩精品一区| 久久综合国产亚洲精品| 久久亚洲国产成人精品v| 精品久久国产蜜桃| 欧美97在线视频| 亚洲精品乱久久久久久| 少妇精品久久久久久久| 成人国产av品久久久| 久久久久国产网址| 大片电影免费在线观看免费| 夜夜爽夜夜爽视频| 大码成人一级视频| 免费少妇av软件| 我的女老师完整版在线观看| 丁香六月天网| 一级毛片 在线播放| 乱人伦中国视频| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 国产精品久久久久久精品古装| 一级,二级,三级黄色视频| 最后的刺客免费高清国语| 成人亚洲精品一区在线观看| 高清不卡的av网站| 国产欧美亚洲国产| 国产成人免费无遮挡视频| 午夜福利,免费看| 激情五月婷婷亚洲| 午夜视频国产福利| 亚洲精品国产色婷婷电影| 精品视频人人做人人爽| 国产成人精品婷婷| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 母亲3免费完整高清在线观看 | 国产精品久久久久久精品古装| 蜜臀久久99精品久久宅男| 欧美精品亚洲一区二区| 国产免费一级a男人的天堂| 国产亚洲精品久久久com| 熟女电影av网| 高清欧美精品videossex| 熟女电影av网| av不卡在线播放| 国产熟女欧美一区二区| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 九九在线视频观看精品| 一本久久精品| 日本-黄色视频高清免费观看| 成人无遮挡网站| 国产精品一区二区在线观看99| 美女福利国产在线| 色94色欧美一区二区| 国产成人a∨麻豆精品| 女性生殖器流出的白浆| videossex国产| 欧美最新免费一区二区三区| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 色网站视频免费| 最后的刺客免费高清国语| 成人亚洲欧美一区二区av| 99久久综合免费| 免费高清在线观看日韩| 亚洲欧美清纯卡通| 久久99一区二区三区| 五月天丁香电影| 国产成人精品无人区| av女优亚洲男人天堂| 精品福利永久在线观看| 少妇 在线观看| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 亚洲欧美一区二区三区国产| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 黄色 视频免费看| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 国内精品宾馆在线| 男的添女的下面高潮视频| 最近2019中文字幕mv第一页| 国产精品国产三级专区第一集| 99热这里只有是精品在线观看| 久久99蜜桃精品久久| 亚洲av综合色区一区| 香蕉国产在线看| 成人二区视频| 人人妻人人澡人人看| 黄色 视频免费看| 国产极品粉嫩免费观看在线| 亚洲少妇的诱惑av| 欧美精品国产亚洲| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 久久久国产欧美日韩av| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 下体分泌物呈黄色| 熟女电影av网| 一本大道久久a久久精品| 成年美女黄网站色视频大全免费| 成年人午夜在线观看视频| 精品人妻偷拍中文字幕| 韩国高清视频一区二区三区| 成人黄色视频免费在线看| 中文字幕免费在线视频6| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国产日韩欧美亚洲二区| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 精品国产一区二区三区四区第35| 国产片内射在线| 熟女av电影| 精品少妇久久久久久888优播| 大香蕉久久网| 亚洲欧美清纯卡通| av网站免费在线观看视频| 一级黄片播放器| 日本与韩国留学比较| 国产精品蜜桃在线观看| 美女国产视频在线观看| av在线app专区| 美女国产视频在线观看| 欧美成人精品欧美一级黄| 国产极品天堂在线| 亚洲欧美清纯卡通| 岛国毛片在线播放| 精品久久国产蜜桃| 国产精品蜜桃在线观看| 一级,二级,三级黄色视频| av国产久精品久网站免费入址| 伦精品一区二区三区| 国产精品欧美亚洲77777| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 在线观看免费日韩欧美大片| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 欧美激情国产日韩精品一区| 日韩av免费高清视频| 涩涩av久久男人的天堂| 哪个播放器可以免费观看大片| 午夜老司机福利剧场| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 亚洲人与动物交配视频| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 亚洲色图综合在线观看| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 国产麻豆69| 中文字幕免费在线视频6| 日韩av在线免费看完整版不卡| 在线 av 中文字幕| 精品熟女少妇av免费看| 在线免费观看不下载黄p国产| 国产精品成人在线| 久久人人97超碰香蕉20202| 七月丁香在线播放| 人妻 亚洲 视频| 黑人欧美特级aaaaaa片| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 我要看黄色一级片免费的| 男女啪啪激烈高潮av片| 蜜桃国产av成人99| 少妇人妻久久综合中文| 国产淫语在线视频| 人人澡人人妻人| 亚洲成色77777| www日本在线高清视频| 最新的欧美精品一区二区| 亚洲精品成人av观看孕妇| 欧美最新免费一区二区三区| 成年人免费黄色播放视频| 国产精品人妻久久久影院| 午夜老司机福利剧场| 成人免费观看视频高清| 激情五月婷婷亚洲| 国产日韩欧美在线精品| 亚洲欧美精品自产自拍| 精品少妇内射三级| 色94色欧美一区二区| 在线观看免费高清a一片| 午夜福利,免费看| 国产高清国产精品国产三级| 亚洲少妇的诱惑av| 精品国产乱码久久久久久小说| 熟女人妻精品中文字幕| 老司机影院毛片| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 久久人人97超碰香蕉20202| 亚洲一区二区三区欧美精品| 婷婷色综合www| 性高湖久久久久久久久免费观看| 国产亚洲欧美精品永久| 涩涩av久久男人的天堂| 免费在线观看黄色视频的| 激情视频va一区二区三区| 国产免费现黄频在线看| 99久久综合免费| 90打野战视频偷拍视频| 亚洲 欧美一区二区三区| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 欧美精品国产亚洲| 免费黄频网站在线观看国产| av免费观看日本| 久久99热6这里只有精品| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 国产片特级美女逼逼视频| 久久人妻熟女aⅴ| videossex国产| 看十八女毛片水多多多| 免费av中文字幕在线| 亚洲人成网站在线观看播放| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| av视频免费观看在线观看| 欧美另类一区| 18+在线观看网站| 99久久综合免费| 久久免费观看电影| 高清毛片免费看| 欧美国产精品一级二级三级| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 国产片特级美女逼逼视频| 五月伊人婷婷丁香| 亚洲国产看品久久| 久久97久久精品| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 国产一级毛片在线| av又黄又爽大尺度在线免费看| 欧美人与善性xxx| 国产亚洲精品久久久com| 国产精品无大码| 久久久国产欧美日韩av| 黑人欧美特级aaaaaa片| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 国产成人免费观看mmmm| 久久亚洲国产成人精品v| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 欧美日韩成人在线一区二区| videos熟女内射| 人人澡人人妻人| 制服丝袜香蕉在线| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 欧美精品国产亚洲| 黄色一级大片看看| 午夜激情av网站| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 午夜免费男女啪啪视频观看| 好男人视频免费观看在线| 2022亚洲国产成人精品| 高清在线视频一区二区三区| 久久午夜综合久久蜜桃| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 欧美3d第一页|