基于磁集聚效應的系綜NV色心磁檢測增強*

李中豪 王天宇 郭琦 郭浩 溫煥飛 唐軍 劉俊

(中北大學儀器與電子學院, 太原 030051)

(中北大學, 儀器科學與動態(tài)測試教育部重點實驗室, 太原 030051)

(中北大學, 量子傳感與精密測量山西省重點實驗室, 太原 030051)

高靈敏色心量子自旋磁檢測是弱磁、極弱磁檢測及成像應用的關鍵. 本文通過搭建結合磁力線集聚結構(MFC)的系綜金剛石氮空位(NV)色心的寬視場磁分布成像系統(tǒng), 對系綜金剛石NV色心磁檢測增強進行了系統(tǒng)研究. 首先基于磁力線集聚效應仿真設計并制造了成對的T型薄片狀MFC結構, 利用連續(xù)波光探測磁共振(ODMR)寬視場磁成像技術對MFC的磁增強效果進行驗證. 實驗測試的MFC間距的最小值為1.0 mm,此時磁增強倍數(shù)約為10.35, 通過進一步對比不同磁場強度以及不同間距條件下的MFC磁增強效果, 驗證了MFC磁增強效果的有效性, 系統(tǒng)磁檢測靈敏度由1.10 nT/Hz1/2提升至0.30 nT/Hz1/2. 通過進一步對比仿真與測量獲得的磁增強倍數(shù)與間隙寬度的關系, 可對實驗系統(tǒng)的磁增強及靈敏度進行有效估計. 在MFC間距為0.5 mm時, 對應的磁增強倍數(shù)可提升至約18.21, 磁靈敏度則可達0.25 nT/Hz1/2. 以上結果表明基于磁集聚效應可以實現(xiàn)系綜金剛石氮空位色心磁檢測靈敏度的有效提升, 為精密量子測量技術在弱磁、極弱磁檢測應用方面提供了參考.

1 引 言

弱磁、極弱磁檢測成像技術是微納米材料學、物理學和生命科學等領域應用的基礎[1], 是地磁檢測[2]、腦磁檢測[3]等實現(xiàn)的關鍵. 現(xiàn)有的弱磁檢測成像技術主要包括超導量子干涉儀(superconducting quantum interference device, SQUID)、巨磁阻(giant magnetoresistance, GMR)傳感器等, 其中SQUID和GMR的高精度檢測需要超低溫條件[4]或加熱與磁屏蔽要求[5], 而用于室溫檢測的巨磁阻抗[6](giant magneto-impedance, GMI)、磁電[7](magnetoelectric, ME)傳感等能提供的靈敏度較低. 因此需要發(fā)展一種能在室溫條件下提供高靈敏度測量的磁傳感器件.

氮空位 (nitrogen-vacancy, NV)色心是金剛石中較為常見的一種自旋結構, 由一個氮原子(N)和空位(V) 取代碳(C)原子, 根據(jù)其熒光電荷態(tài)分為NV0和NV—, 本文圍繞系綜NV—色心研究展開, 為了表述方便, 本文后續(xù)均由NV指代NV—.由于NV色心電子自旋對磁場的敏感性, 目前NV色心主要用于納米級的磁場檢測[8,9], 較大體積的系綜金剛石NV色心具有較高的色心濃度, 可以實現(xiàn)高靈敏度磁傳感檢測[10], 目前系綜金剛石NV色心已經(jīng)實現(xiàn)微米量級[11,12]磁場成像的技術研究,但是在實際應用過程中, 系綜NV色心磁檢測磁靈敏度受微波功率和激光功率等多種因素限制[13],現(xiàn)有研究條件下繼續(xù)增大微波功率和激光功率已經(jīng)受到諸多因素的限制. 如何引入新機制進一步提升系綜NV色心傳感器檢測靈敏度且不引入額外噪聲, 這是目前亟需解決的關鍵問題.

磁力線集聚結構(magnetic flux concentrator,MFC)是一種利用具有磁力線匯聚作用的高磁導率軟磁材料制備的對稱結構[14]. 該結構中央間隙部分可以實現(xiàn)待測磁力線的匯聚, 產(chǎn)生局部磁場增強, 進而將微弱待測磁場轉變成較強的匯聚磁場進行檢測, 最終實現(xiàn)傳感器檢測靈敏度的有效提升.同時, 利用磁通集聚結構增大磁力計靈敏度的方式不會將更多的測量噪聲引入到傳感器系統(tǒng)中[15].目前MFC已經(jīng)被用于霍爾傳感器[16]、磁通門感器[17]和磁隧道結傳感器[18,19]等多種傳統(tǒng)磁傳感檢測技術中. 但是, MFC對于NV色心磁檢測的靈敏度提升的有效性及系統(tǒng)研究目前報道相對較少,同時, 結合室溫弱磁、極弱磁檢測發(fā)展需求, 有必要對MFC系統(tǒng)對系綜NV色心磁檢測增強的有效性展開系統(tǒng)研究.

基于以上研究背景, 本文通過搭建結合MFC系統(tǒng)的系綜金剛石NV色心寬場磁檢測成像系統(tǒng), 利用連續(xù)波光探測磁共振(continuous wave optical detection magnetic resonance, CW-ODMR)寬場成像技術, 驗證MFC對磁場增強效應的有效性.通過對比有無MFC條件下的ODMR曲線變化,確定MFC對待測磁場的磁增強效果, 進一步通過測量不同間距下MFC磁增強倍數(shù)首先獲得實驗條件下的最優(yōu)磁靈敏度, 最后通過對比實驗測試和仿真結果, 預計現(xiàn)有MFC對實驗系統(tǒng)的最優(yōu)的磁增強效果和可實現(xiàn)的最優(yōu)磁靈敏度.

2 實驗原理及裝置

2.1 實驗原理

如圖1(a)的能級圖所示, 金剛石NV色心在受到532 nm綠色激光照射時, 其能級由基態(tài)3A2激發(fā)到第一激發(fā)態(tài)3E, 同時也在發(fā)生退激發(fā)回到基態(tài), 退激發(fā)時有兩種途徑, 其中無輻射的系統(tǒng)間交叉(inter-system crossing, ISC)過程經(jīng)過中間態(tài)1A1和1E的過程占比與微波頻率有關, 在電子自旋與微波頻率共振時熒光強度最弱; 在外磁場條件為零時, ODMR曲線僅在微波共振頻率ν0= 2.87 GHz附近呈現(xiàn)一個分裂的諧振峰. 以NV晶軸為坐標系的z方向, 并適當?shù)剡x取x和y方向, 則N-V色心基態(tài)電子自旋的哈密頓量可以表示為[20]

其中h= 6.63 × 10—34J·s 為普朗克常量; 第一項是電子自旋在N-V軸方向(z方向)上的零場劈裂,D= 2.87 GHz為零場分裂常量; 第二項是橫向的零場劈裂,E為離軸零場分裂常量, 在沒有外電場和橫向應力的情況下E= 0,Sx,Sy和Sz表示NV電子的自旋角動量算符, 自旋數(shù)為1; 第三項為靜磁場的塞曼項, 可以用來進行外部磁場探測,S代表以Sx,Sy和Sz為分量的矢量,g是朗德因子,μB是玻爾磁子. 基于第三項, 可以推出ODMR在N-V軸方向上的共振頻率為

其中ν0=D為零磁共振條件下對應的微波頻率.將色心處的磁場調(diào)節(jié)到與四個軸的最小夾角相同,即垂直于(100)金剛石的立方體晶胞的一個晶面時, NV色心能級由于塞曼分裂在不同方向NV軸上分裂的諧振峰退簡并為一對峰. 在外部施加磁場增大強度后每個方向上的諧振峰的分裂也同步增大, ODMR曲線共振峰的峰值點差值也會增大, 簡并后峰值點的頻率與磁場方向和N-V軸的夾角有關. 此外, 以立方體晶胞的一個頂點為原點, 與之相連的三個邊長為X,Y,Z軸建立空間坐標系, 施加外磁場Bn方向沿Y軸方向時, 如圖1(b)所示,在所有NV軸的軸向上磁場強度B=Bncosα, 在產(chǎn)生磁場變化δBn時, ODMR曲線在峰值點處的共振頻率變化δν為

圖1 (a)金剛石NV色心能級躍遷示意圖; (b)沿(100)面生長的金剛石晶胞中一種NV軸朝向與磁場方向夾角示意圖; (c) T型薄片狀MFC及調(diào)節(jié)裝置示意圖; (d) MFC間距為0.5 mm的兩永磁體間磁場仿真流線圖; (e)無MFC的兩永磁體間磁場仿真流線圖Fig. 1. (a) Related energy levels of NV color center in diamond; (b) schematic diagram of the angle between the direction of the magnetic field and the direction of the NV axis in the diamond cell grown along the (100) plane; (c) schematic diagram of the Tshaped flake MFC and adjusting system; (d) simulation of magnetic field streamline diagram with MFC gap width of 0.5 mm between two permanent magnets; (e) simulation of magnetic field streamline diagram without MFC between two permanent magnets.

γe=gμB/h= 2.8 MHz/Gs (1Gs =10—4T)是色心的旋磁比,α為磁場方向與NV軸的夾角[21], 這個夾角可求得為(3)式表明, NV色心處的共振微波頻率變化δν與磁場強度變化δB呈正相關關系.

MFC由高磁導率軟磁材料制成, 可用于磁場的增強. 空氣中的磁力線在進入MFC較大的一端后在其內(nèi)部順著MFC的形狀在較小的一端產(chǎn)生匯聚, 形成磁力線的集聚[22], 有無MFC時永磁體產(chǎn)生磁力線的仿真流線對比如圖1(d)和圖1(e)所示. MFC通常做成小端相對的對稱結構, 在有外界磁場時其中心處的空氣間隙會產(chǎn)生比無MFC狀態(tài)增大的磁場[23]. 根據(jù)已有研究結果可知, T型MFC的磁集聚增強效果最明顯[23,24], 因而選擇成對T型薄片狀MFC進行研究. 本文所采用的T型MFC, 其制作材料為1j79坡莫合金, 結合使用的實驗裝置, 實驗中所采用的T型薄片狀MFC具體形狀尺寸如圖1(c)所示.

2.2 實驗裝置與仿真建模

圖2(a)所示為實驗裝置系統(tǒng), 由光路系統(tǒng)、寬場顯微鏡系統(tǒng)、微波系統(tǒng)、磁場系統(tǒng)、同步控制系統(tǒng)和數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)組成. 高濃度的NV色心系綜樣品為1.0 mm × 4.0 mm × 0.5 mm的長條形金剛石(色心濃度約3 ppm, Element six, (100)為金剛石生長晶面), 而根據(jù)晶胞建立的坐標系由于沿著金剛石生長面與切削面, 因而在宏觀上表現(xiàn)為圖1(c)所示的以金剛石中心點為原點,Y軸方向為施加待測磁場與MFC的方向.

圖2 (a) 實驗裝置示意圖; (b) 用于仿真的幾何結構俯視圖, 紅框為MFC間距0.5 mm時間隙部分放大示意圖, 黑框為視場內(nèi)的仿真磁場分布圖Fig. 2. (a) Schematic diagram of experimental setup; (b) top view of the geometric structure used in simulation, the red frame is the enlarged schematic diagram of the gap part when the MFC gap width is 0.5 mm, and the black frame is the simulated magnetic field distribution in the field of view.

光路系統(tǒng)將激光器(MGL-III-532-100 mW,長春新產(chǎn)業(yè)光電技術) 產(chǎn)生的532 nm綠色激光經(jīng)過準直與擴大后射入寬場顯微鏡系統(tǒng); 寬場顯微鏡系統(tǒng)將通過擴束透鏡擴大后的激光通過二向色鏡經(jīng)由20 ×/0.4的物鏡匯聚到金剛石下表面NV色心富集層上. 相機成像區(qū)域為該樣品中心位置處約0.48 mm × 0.27 mm區(qū)域, 通過調(diào)節(jié)金剛石位置可將視場邊界較寬的一側與坐標軸Y軸方向平行, 較窄一側與X軸平行. 金剛石上方物鏡將532 nm激光作用于NV色心表面, 其有效光斑直徑為0.6 mm, 可完全覆蓋成像區(qū)域. NV色心發(fā)出的紅色熒光由物鏡收集后經(jīng)分束鏡, 一束進入到相機(CS2100M-USB, Thorlabs)進行成像, 另一束收集至光電探測器上用于相關參數(shù)對比校正.

掃頻微波由微波源(SMA 100A, ROHDE &SCHWARZ, 輸出功率為30 dBm)通過微波天線向成像測量區(qū)域提供, 頻率范圍為2.7—3.0 GHz,步進為0.15 MHz.

待測磁場由成對圓柱狀(Φ40 × 10 mm)永磁體結合精密調(diào)節(jié)架提供, 構成類亥姆霍茲的磁調(diào)節(jié)系統(tǒng), 兩永磁體軸線正中心為測量位置, 磁體間距約為200 mm時, 利用高斯計測量中心位置處的磁場強度約為5 Gs, 此外還可通過加減永磁鐵或改變磁鐵間距改變中心位置處磁場強度.

同步控制系統(tǒng)通過控制板卡(PulseBlasterESR-PRO, SpinCore)將微波掃頻步進與相機曝光和圖像儲存時間根據(jù)序列進行循環(huán)同步, 相機曝光時間設置為5 ms, 在圖像儲存開始的同時, 對微波源提供一個同步的步進觸發(fā)信號, 單次循環(huán)儲存時間為35 ms, 相機每秒采集幀數(shù)為25 FPS, 單次2000個循環(huán)的完整ODMR成像數(shù)據(jù)采集時間為80 s. 為了提升測量數(shù)據(jù)的準確性, 單組數(shù)據(jù)進行5次測量平均.

數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)將相機保存的圖片數(shù)據(jù)根據(jù)采集時間逐張?zhí)崛〔⒈４鏋橐粋€1920 × 1080 × 2000的三維矩陣, 然后這個三維矩陣經(jīng)過4 × 4個像素點平均為一個像素點后將每個圖像像素點處的數(shù)值隨時間變化的曲線單獨保存, 對應的系統(tǒng)分辨率約為1 μm/pixel, 獲得的曲線為對應像素位置成像需要的ODMR曲線, 如圖3(c)中的藍色實線所示, 通過MATLAB算法, 利用雙峰Lorentz公式進行最小二乘法擬合:

其中y0是ODMR曲線中非共振位置處光強度,ω是ODMR曲線中共振峰的半高全寬,xc是曲線上共振峰處對應的峰值點的共振頻率, 峰值處對應的熒光強度為yc=y0+ 2A/(ωπ), 根據(jù)ODMR曲線可確定其兩個共振峰的共振頻率位置, 然后利用共振頻率的差值獲得對應磁場強度為

其中, Δx為成像圖片中ODMR的兩個共振頻率差值, Δx0≈ 20為無待測磁場時的背景頻率差值,如圖3(c)中的黑線所示, 其對應微波頻率約為3 MHz, 這個零場劈裂由兩部分構成[25], 其中一部分由金剛石中未消除的應力產(chǎn)生, 另一部分為小于2 MHz的地磁導致; ΔF= 300 MHz為輸入掃頻范圍,n= 2000為一個掃頻范圍內(nèi)采集的圖片數(shù).

圖3 (a) 測量得到的1.0 mm間距MFC的測量位置磁場分布圖(左)與同樣位置處無MFC磁場分布圖(右), 單位Gs; (b)仿真得到的圖(a)的兩個對應圖; (c)三種狀態(tài)的ODMR曲線, 只有背景磁場(黑線)、有待測磁場無MFC(橙線)、有間距1.0 mm 的MFC (藍線); (d) MFC間距1.0 mm時改變待測磁場強度得到的增強磁場與基準磁場關系Fig. 3. (a) Simulated magnetic field distribution diagram of the MFCs with a 1.0 mm gap (left) and without MFCs at the same position (right); (b) corresponding photos of panel (a) obtained by measurement; (c) ODMR curves under three conditions: only background magnetic field (black line), magnetic field without MFC (orange line), magnetic field with MFC of 1.0 mm gap (blue line);(d) relationship between the enhanced magnetic field and the reference magnetic field obtained by changing the intensity of the magnetic field to be measured when the MFCs gap is 1.0 mm.

其中C為ODMR共振峰處熒光對比度;R為實驗系統(tǒng)光子速率, 可表示為[28]

其中Pfl≈ 7 μW為通過光電探測器標定的紅色熒光的功率,c≈ 3.0 × 108m/s為真空中光速,λ≈670 nm近似為紅色熒光的波長.

加入MFC后, 結合(3)式, 對應的共振頻率偏移δνMFC則改變?yōu)?/p>

其中N為MFC的放大倍數(shù). 則根據(jù)(6)式可知,經(jīng)MFC增強后的系統(tǒng)磁靈敏度ηMFC為

針對在被測磁場被放大的同時, 背景磁場也會被聚磁薄片放大的問題, 可以根據(jù)(5)式利用該系統(tǒng)分為兩種不同情況進行測量, 即只有背景磁場、以及待測磁場加背景磁場, 通過對比測量, 即可獲得消除背景作用的待測磁場分布, 進而計算對應的磁檢測靈敏度, 消除背景磁場對測量靈敏度的干擾.

在空間軸向處金剛石兩側為兩個對稱放置的T型MFC, 通過圖1(c) 所示的調(diào)節(jié)卡槽對MFC間距進行調(diào)節(jié). 由于金剛石尺寸的限制, 初始間距設置為1.0 mm, 然后以0.5 mm與1.0 mm為間距增量逐步測量不同間距中心位置數(shù)據(jù). 在不同MFC間距下測量得到ODMR曲線, 通過其峰值點差值根據(jù)(5)式計算得到的磁場Bn, 最后到最大距離后取下MFC, 測量得如圖3(c)中橙線對應的無MFC磁場Bj, 得到MFC不同間距的磁場增強效果N=Bn/Bj.

如圖2(b)所示, 用Comsol軟件進行建模以上述同樣的尺寸參數(shù)建立三維幾何模型, 外部為材料為空氣的長方體, 兩永磁體沿測量軸線Y軸正向磁化1.8 × 105A/m, 對應無MFC時軸線正中心位置約為5 Gs. 根據(jù)材料性質(zhì), 設定MFC材料的相對磁導率為10000, 無MFC時則設定為1, 不同MFC間距時軸線中心位置的磁場強度Bnf與無MFC時軸線中心磁場強度Bjf的比值即為仿真增強效果Nf=Bnf/Bjf.

3 實驗結果與分析討論

3.1 仿真與驗證測量

首先使用寬場磁成像系統(tǒng), 在間距為1.0 mm的成對MFC之間的軸線中點位置處進行成像, 磁場成像結果如圖3(b)所示, 通過成像結果可以找到Y軸方向上磁場強度最小的位置, 將其調(diào)節(jié)到視場中間位置, 這個位置處的磁場方向受MFC磁場畸變影響而沿著Y軸方向, 且在X軸方向分量為零. 此處的磁場方向?qū)饎偸疦V軸晶胞處于與四個NV軸向夾角相同的方向, 將這個位置得到的ODMR曲線作為待測量. 仿真得到的有無MFC的磁場分布圖的總體分布趨勢與測量得到的磁分布趨勢如圖3(a)和圖3(b)所示, 可以看到, 仿真與測試結果幾乎一致.

將MFC間距固定為1.0 mm時, 通過加減磁鐵改變測量位置的磁場強度, 得到了如圖3(d)所示的固定MFC間距為1.0 mm時測量位置處磁場強度隨基準磁場強度的變化關系, 通過線性擬合得到其斜率約為10.35, 則對應該間距條件下的磁放大倍數(shù)為10.35, 該結果與仿真獲得的磁增強倍數(shù)10.67幾乎是一致的.

3.2 不同MFC間距的磁增強測試

通過對不同間距條件下MFC間隙中心處成像, 可以獲得MFC不同間距條件下總體平均ODMR曲線, 如圖4(a)所示. 可以看到, 隨著MFC間距的增大, ODMR曲線的兩個峰值點間距隨之減小, 即隨著MFC間距的增加, MFC磁增強效果逐漸減弱. 由于系統(tǒng)使用的系綜金剛石NV色心樣品尺寸的限制, 實驗中所測量的MFC最小間距為1.0 mm. 仿真得到的不同間距的磁場增強倍數(shù)如圖4(b)中藍圈所示, 而黑色方塊為測量得到的磁場增強倍數(shù), 可見測量磁場增強倍數(shù)與仿真結果匹配得很好. MFC磁場增強倍數(shù)與間距變化的對應關系可表示為[29]

圖4 (a) MFC不同間距下ODMR曲線; (b)仿真(紅色圓圈)與測量(黑色方點)得到的不同間距MFC的磁場增強倍數(shù)曲線, 藍線為擬合曲線.Fig. 4. (a) ODMR curves of MFC with different gap widths;(b) magnetic field enhancement curve of MFC with different gap widths obtained by simulation (red circles) and measurement (black dots). The blue line is the fitting curve.

利用該模型對測量結果進行擬合, 可以得到:

利用(11)式獲得的磁場增強倍數(shù)與間距的關系曲線如圖4(b)中的藍線所示. 根據(jù)測試結果,可以預計在MFC間距為0.5 mm (完全滿足成像視場范圍條件)時, MFC的磁增強倍數(shù)N可達18.21.

3.3 磁靈敏度計算及預計

將測量得到的不同間距下的放大倍數(shù)N, ODMR對比度C與半波全寬ω, 以及通過(7)式計算得到的光子速率R代入(9)式, 可以得到不同間距下對應的系統(tǒng)磁靈敏度, 如圖5所示. 可以看出, 隨著MFC間距的減小, MFC對中心位置處磁場強度的放大倍數(shù)逐漸增大, 磁靈敏度提高, 系統(tǒng)磁靈敏度可由無MFC時的1. 10 nT/Hz1/2提升至MFC間距為1.0 mm時的0.30 nT/Hz1/2. 將測量結果再根據(jù)(9)式與(11)式進行擬合, 得到藍色的擬合曲線, 根據(jù)曲線可以估計在間距為0.5 mm時, 對應磁靈敏度能達約0.25 nT/Hz1/2, 可實現(xiàn)磁檢測靈敏度的有效提升.

圖5 黑色方點為測量得到的不同間距下的磁靈敏度, 紅線為無MFC狀態(tài)下的磁靈敏度, 藍線為擬合曲線, 藍色星形為估計得到的間距為0.5 mm的磁靈敏度Fig. 5. The black square points are the measured magnetic sensitivity at different intervals, the red line is the magnetic sensitivity without MFC, the blue line is the fitting curve, and the blue star is the estimated magnetic sensitivity with a pitch of 0.5 mm.

4 結 論

本文通過搭建結合MFC結構的系綜金剛石NV色心的寬場磁成像系統(tǒng), 利用連續(xù)光探測磁共振的NV色心傳感技術驗證MFC磁增強效果. 首先仿真建立隨間距變化的T型薄片狀MFC間隙中心位置磁增強倍數(shù)變化模型, 通過磁場成像技術尋找間隙中心位置并利用ODMR曲線雙峰峰值點差值得到在實驗條件下的不同間距的磁增強倍數(shù).最后通過計算和估計得到MFC對系綜金剛石NV色心系統(tǒng)的磁靈敏度放大效果. 實驗中MFC最小間距為1.0 mm, 對應的磁增強倍數(shù)為10.35,磁靈敏度由相對無MFC狀態(tài)的1.10 nT/Hz1/2提升至0.30 nT/Hz1/2. 根據(jù)擬合及模擬曲線計算并預計MFC間距為0.5 mm時, 磁增強倍數(shù)提升到了18.21, 對應的磁靈敏度較無MFC時可進一步提升至0.25 nT/Hz1/2. 以上結果表明磁集聚效應系綜NV色心磁檢測增強的有效性, 并為非軸向方向磁場的矢量選擇性方面的進一步研究奠定了基礎, 為弱磁測量的靈敏度的優(yōu)化提供了一定參考.