基于靶器官的土壤重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評估

段 寧，方麗婷，張湘泰

(武漢科技大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院，湖北 武漢 430081)

近年來，隨著城市化、工業(yè)化和農(nóng)業(yè)的發(fā)展，土壤重金屬污染對人體健康和生態(tài)環(huán)境造成的危害引起了國內(nèi)外環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域的極大關(guān)注。長期接觸高劑量的重金屬會導(dǎo)致各種人體健康風(fēng)險(xiǎn)，例如：過量攝入銅會對人體肝腎功能和中樞神經(jīng)系統(tǒng)造成負(fù)面影響；長期或過度攝入鉛會損害人體神經(jīng)系統(tǒng)，導(dǎo)致失眠、記憶喪失、頭痛等癥狀；持續(xù)性暴露于砷環(huán)境中會對人體腎臟、神經(jīng)和心血管系統(tǒng)造成傷害；在人體內(nèi)積累的鎘會破壞神經(jīng)系統(tǒng)，導(dǎo)致腎功能衰竭。因此，為了保護(hù)人體健康和生態(tài)環(huán)境，調(diào)查土壤中重金屬濃度的分布，評估其對人體健康的影響十分有必要。

目前，我國已發(fā)布的《建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)評估技術(shù)導(dǎo)則》(HJ 25.3—2019)(以下簡稱《導(dǎo)則》)以及場地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)評估方法的相關(guān)研究中，多以借鑒國外的評估模型為主。我國學(xué)者在評估模型對比、暴露參數(shù)本土化、基于人體可給性的場地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)評估等方面也進(jìn)行了一些探索，而對于場地污染物對人體器官產(chǎn)生的健康風(fēng)險(xiǎn)卻鮮有研究。Mumtaz等于1997年提出靶器官毒性劑量(Target-organ Toxicity Dose，TTD)法，該方法針對具有多種污染物的污染場地，將污染物對人體健康的風(fēng)險(xiǎn)具體表征到靶器官，這些污染物并不都具有相同的臨界效應(yīng)(即人體對某種污染物最敏感的器官產(chǎn)生的負(fù)面效應(yīng))，但根據(jù)暴露水平可能在共同的目標(biāo)器官中產(chǎn)生毒性效應(yīng)。TTD法是對美國環(huán)保署(Environmental Protection Agency，EPA)危害指數(shù)(Hazard Index Approach)法的改進(jìn)，更能準(zhǔn)確地反映污染物對人體具體的健康風(fēng)險(xiǎn)。

基于上述研究，本文以湖北省某冶鋼廠污染場地為研究對象，在《導(dǎo)則》的基礎(chǔ)上提出了基于靶器官的土壤重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評估方法，并構(gòu)建了以靶器官毒性劑量(TTD)為參考劑量的危害商計(jì)算模型，分析評估了同種介質(zhì)中多種重金屬對人體各器官聯(lián)合產(chǎn)生的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)，以期為今后類似的土壤污染風(fēng)險(xiǎn)評估提供新思路。

1 場地概況與研究方法

1.1 場地概況

本文研究對象為湖北省某冶鋼廠退役場地，地處長江中游南岸。該冶鋼廠始建于20世紀(jì)50年代，場地占地面積約70.14×10m，2015年底正式關(guān)停。2017年對該場地進(jìn)行了土壤采樣調(diào)查和巖土勘察，采用專業(yè)判斷布點(diǎn)和系統(tǒng)網(wǎng)格布點(diǎn)相結(jié)合，共布設(shè)254個(gè)土壤采樣點(diǎn)，采樣深度為0～16.5 m，共采集了1 039個(gè)土壤樣品，并對土壤樣品中Zn、As、Cd、Hg含量進(jìn)行了分析測試，土壤采樣點(diǎn)分布如圖1所示。

圖1 研究區(qū)土壤采樣點(diǎn)分布圖

同時(shí)，采用鉆探手段鉆取了20個(gè)勘探孔，鉆探取芯進(jìn)行了室內(nèi)土工試驗(yàn)，以便了解該場地地質(zhì)情況。根據(jù)巖土工程勘察報(bào)告，該場地地層結(jié)構(gòu)主要分為5層，其中0～0.5 m為雜填土，0.5～3.0 m為粉質(zhì)黏土，3.0～6.0 m為全風(fēng)化閃長巖，6.0～11.0 m為強(qiáng)風(fēng)化閃長巖，11.0～16.5 m為中風(fēng)化閃長巖。

本文以該場地未來規(guī)劃用途屬于第一類用地的情況為例，主要研究該場地表層土壤中重金屬對人體的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)，共分析測定了研究區(qū)204個(gè)表層土壤樣品，得到了表層土壤中重金屬Zn、As、Cd和Hg含量的統(tǒng)計(jì)結(jié)果，見表1。

由表1可知：研究區(qū)表層土壤中As、Cd、Hg含量的最大值分別為345 mg/kg、317 mg/kg、43.6 mg/kg，均超過《土壤環(huán)境質(zhì)量 建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》(GB 36600—2018)中第一類用地風(fēng)險(xiǎn)篩選值。由于GB 36600—2018標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定項(xiàng)目中不包括Zn,考慮到湖北省與重慶市接壤，自然地理?xiàng)l件相似，本研究中Zn的風(fēng)險(xiǎn)篩選值參考重慶市《場地土壤環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評估篩選值》(DB50/T 723—2016),其含量最大值為53 289 mg/kg，同樣超過了標(biāo)準(zhǔn)的風(fēng)險(xiǎn)篩選值。此外，由表層土壤樣品檢測結(jié)果得知，該場地表層土壤中Zn和As的污染較為嚴(yán)重，其超標(biāo)率分別為9.31%、66.67%，最大超標(biāo)倍數(shù)分別為26.64、17.25。

表1 研究區(qū)表層土壤中重金屬含量的統(tǒng)計(jì)表

變異系數(shù)(

CV

)反映了重金屬含量的離散性以及受人為活動的影響程度，

CV

值越大，表明受人為活動的影響越大。研究區(qū)表層土壤中各重金屬含量均顯示高度變異(

CV

>36%)，說明該場地重金屬樣品的含量數(shù)據(jù)離散性較大，受到冶鋼廠工業(yè)作業(yè)的強(qiáng)烈影響。

1.2 土壤重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評估模型

1.2.1 暴露評估模型

土壤中重金屬污染物主要通過經(jīng)口攝入、皮膚接觸和吸入土壤顆粒物等暴露途徑來危害人體的健康。本文重點(diǎn)關(guān)注經(jīng)口攝入土壤這一關(guān)鍵暴露途徑，來計(jì)算表層土壤(即0～0.5 m雜填土層)中重金屬的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)水平，主要采用《導(dǎo)則》中推薦的暴露評估模型來計(jì)算經(jīng)口攝入土壤途徑的重金屬暴露量。

該場地規(guī)劃用途屬于第一類用地時(shí)，暴露人群包括兒童和成人。而經(jīng)口攝入重金屬的非致癌效應(yīng)主要表現(xiàn)為影響生長發(fā)育和身體器官的功能，所以考慮人群在兒童期暴露受到的危害，暴露評估模型所涉及的風(fēng)險(xiǎn)評估參數(shù)取值均為《導(dǎo)則》中兒童相關(guān)參數(shù)的推薦值。

經(jīng)口攝入土壤途徑的土壤暴露量為

(1)

式中:

OISER

為第一類用地暴露情景下經(jīng)口攝入土壤途徑的非致癌效應(yīng)土壤暴露量[kg/(kg·d)]；其余參數(shù)的定義及取值，詳見表2。

表2 風(fēng)險(xiǎn)評估參數(shù)定義及取值

1.2.2 常規(guī)的污染物危害商計(jì)算模型

《導(dǎo)則》中經(jīng)口攝入土壤途徑的污染物危害商計(jì)算模型為

(2)

式中:

HQ

為經(jīng)口攝入土壤途徑的污染物危害商(無量綱)；

RfD

為經(jīng)口攝入?yún)⒖紕┝縖mg/(kg·d)]；

C

為表層土壤中污染物濃度(mg/kg)；

SAF

為暴露于土壤的參考劑量分配比例(無量綱)。

1.2.3 基于靶器官的污染物危害商計(jì)算模型

常規(guī)的土壤重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評估方法只考慮污染物產(chǎn)生的臨界效應(yīng)，而忽略了當(dāng)污染物濃度高于臨界暴露劑量(即經(jīng)口攝入?yún)⒖紕┝?p>RfD

)時(shí)，污染物還可能作用于其他靶器官。針對這一情況，本研究構(gòu)建了基于靶器官的污染物危害商計(jì)算模型，即在《導(dǎo)則》常規(guī)的污染物危害商計(jì)算模型的基礎(chǔ)上采用污染物的靶器官毒性劑量(

TTD

)作為參考劑量來表征污染物對人體各靶器官產(chǎn)生的危害，并根據(jù)靶器官對污染物進(jìn)行分類，計(jì)算每種靶器官類別的危害指數(shù)，其計(jì)算公式如下：

(3)

(4)

2 結(jié)果與討論

2.1 常規(guī)的土壤重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評估

Zn、As、Cd、Hg的

RfD

分別為0.3 mg/(kg·d)、0.000 3 mg/(kg·d)、0.001 mg/(kg·d)、0.000 3 mg/(kg·d)。根據(jù)公式(1)和表2中相關(guān)參數(shù)的取值，計(jì)算得到兒童經(jīng)口攝入土壤途徑的土壤暴露量約為9.99×10kg/(kg·d)。為了從總體上評估整個(gè)場地的土壤重金屬污染狀況，選取研究區(qū)土壤樣品檢測濃度的95%置信區(qū)間上限值(Upper Confidence Level，UCL)作為污染物的暴露濃度進(jìn)行土壤重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算。Pro-UCL5.1軟件計(jì)算結(jié)果表明：研究區(qū)0～0.5 m表層土壤204個(gè)土壤樣品中Zn、As、Cd、Hg的95%UCL濃度分別為1 141.07 mg/kg、55.74 mg/kg、3.90 mg/kg、2.35 mg/kg。根據(jù)公式(2)，計(jì)算出Zn、As、Cd、Hg經(jīng)口攝入土壤途徑的危害商(

HQ

值)分別為0.076、3.712、0.078、0.156，結(jié)果顯示該冶鋼廠場地土壤中重金屬As的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)大于1，而Zn、Cd、Hg的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)均遠(yuǎn)小于1。研究場地表層土壤中4種重金屬的累計(jì)經(jīng)口攝入土壤途徑靶器官的危害指數(shù)(

HI

值)為4.022，其中As的非致癌風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)率為92.29%。上述常規(guī)的土壤重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評估結(jié)果表明，該冶煉廠場地土壤中只有As經(jīng)口攝入土壤途徑的非致癌風(fēng)險(xiǎn)不可接受。

2.2 基于靶器官的土壤重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評估

常規(guī)的土壤重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評估方法是基于劑量相加的假設(shè)，其最適用于通過相同的作用機(jī)制引起相同效應(yīng)的污染物非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評估，該方法的目標(biāo)是評估各污染物累計(jì)的危害指數(shù)。然而，常規(guī)的土壤重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評估方法只適用于每種污染物的臨界影響，而忽略了污染物還可能對人體其他器官造成危害，即該方法并沒有針對污染物對各靶器官的危害進(jìn)行評估。因此，在常規(guī)方法的基礎(chǔ)上本文提出了基于靶器官的土壤重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評估方法，該方法可以評估污染物對人體各靶器官的危害，從而實(shí)現(xiàn)對人體健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行更全面、更確切的表征。

我國現(xiàn)有風(fēng)險(xiǎn)評估方法的核心思想源于美國國家科學(xué)院早期提出的風(fēng)險(xiǎn)評估思路，采用的評估模型和相關(guān)參數(shù)也多參照美國及其他歐洲國家。美國有毒物質(zhì)和疾病登記署(Agency for Toxic Substances and Disease Registry,ATSDR)針對污染物對人體器官的危害已做了大量的研究，因此本文中各重金屬的靶器官毒性劑量(

TTD

)同樣參考了ATSDR的相關(guān)研究數(shù)據(jù)。根據(jù)該機(jī)構(gòu)發(fā)布的《鉛、錳、鋅和銅的交互作用》、《砷、鎘、鉻、鉛的交互作用》和《毒死蜱、鉛、汞和甲基汞的交互作用》，得到Zn的靶器官為血液，As的靶器官為神經(jīng)、腎臟、心血管和血液，Cd的靶器官為神經(jīng)、腎臟、心血管、血液和睪丸，Hg的靶器官為腎臟，同時(shí)得到了各重金屬的

TTD

值，見表3。

表3 重金屬Zn、As、Cd和Hg的靶器官毒性劑量

考慮重金屬可能作用的所有靶器官，根據(jù)公式(3)、(4)計(jì)算經(jīng)口攝入土壤途徑污染物靶器官的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)值，得到重金屬Zn、As、Cd和Hg對應(yīng)靶器官的

HQ

值和

HI

值，見表4。由表4可知，Zn的

HQ

值為0.038，As的

HI

值為4.646，Cd的

HI

值為0.460，Hg的

HQ

值為0.012，研究區(qū)表層土壤中Zn、Cd和Hg各自對應(yīng)靶器官的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)均可接受，而As對應(yīng)靶器官的

HI

值約是可接受危害指數(shù)的5倍；Zn、As、Cd和Hg對所有靶器官的總

HI

值為5.156，也大于安全閾值1。因此，較常規(guī)的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評估結(jié)果而言，當(dāng)污染物作用于多種靶器官時(shí)，其基于靶器官的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)值更高，說明考慮污染物除臨界影響以外的其他影響也十分必要，評估的結(jié)果將會更精準(zhǔn)。

表4 經(jīng)口攝入土壤途徑重金屬對應(yīng)靶器官的HQ值和HI值

對于單個(gè)靶器官，在評估土壤重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)時(shí)應(yīng)將幾種污染物的毒性效應(yīng)同時(shí)考慮，如神經(jīng)、腎臟、心血管和血液均為兩種及兩種以上污染物共同作用的靶器官，As和Cd共同作用的靶器官神經(jīng)

HI

值為2.051，As、Cd和Hg共同作用的靶器官腎臟

HI

值為0.213，As和Cd共同作用的靶器官心血管

HI

值為1.864，Zn、As和Cd共同作用的靶器官血液

HI

值為1.015，Cd對靶器官睪丸的單獨(dú)作用

HQ

值為0.013。研究區(qū)表層土壤中重金屬對靶器官神經(jīng)、心血管和血液的共同毒性效應(yīng)均超出了非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)可接受水平，特別是對于靶器官血液，雖然Zn、As、Cd單獨(dú)作用于血液時(shí)的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)在可接受范圍內(nèi)，但3種污染物對血液的累計(jì)

HI

值是大于安全閾值1的；各重金屬對靶器官神經(jīng)、腎臟、心血管和血液的共同非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)大小表現(xiàn)為神經(jīng)>心血管>血液>腎臟，說明研究區(qū)表層土壤重金屬污染對人體神經(jīng)健康的影響最大。

3 結(jié) 論

(1) 分別采用常規(guī)和基于靶器官的污染物危害商計(jì)算模型對某研究場地土壤重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評估，結(jié)果表明：該場地土壤中重金屬經(jīng)口攝入途徑的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)均大于安全閾值1。但前者評估時(shí)只考慮了重金屬的臨界效應(yīng)，得到的4種重金屬的累計(jì)

HI

值為4

.

022，而后者考慮了重金屬可能作用的所有靶器官，得到的

HI

值為5

.

156，大于常規(guī)方法所預(yù)測的風(fēng)險(xiǎn)。說明在進(jìn)行土壤重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評估時(shí)，考慮重金屬對人體靶器官的危害比只考慮重金屬的臨界效應(yīng)，能更準(zhǔn)確地反映對人體健康產(chǎn)生的危害水平。(2) 基于靶器官的土壤重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評估方法能夠表征各重金屬共同對單個(gè)靶器官的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)水平，其中靶器官神經(jīng)的

HI

值為2.051，靶器官腎臟的

HI

值為0.213，靶器官心血管的

HI

值為1.864，靶器官血液的

HI

值為1.015。較常規(guī)方法而言，該方法研究了污染物對人體各靶器官的具體危害程度以及各污染物對同一靶器官的聯(lián)合作用，有助于評估者了解污染物會對人體哪些器官產(chǎn)生危害及其影響程度。(3) 對于靶器官血液而言，Zn、As、Cd各自的

HQ

值均小于1，但3種污染物對血液的累計(jì)非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)是不可接受的。而常規(guī)方法未考慮污染物對于除了最敏感器官以外其他靶器官的危害，可能會根據(jù)評估結(jié)果認(rèn)為該污染場地只有As的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)不可接受，而忽略了Zn、Cd與As對血液的聯(lián)合危害作用。對于這種情況，采用基于靶器官的土壤重金屬非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評估方法就可以更加精準(zhǔn)地進(jìn)行判斷，從而使評估者重視污染物對人體各器官的危害程度。