十四醇相變強化三元鋰電池散熱性能

王佳杰, 楊 亮,2, 劉道平, 胡尚尚

十四醇相變強化三元鋰電池散熱性能

王佳杰1, 楊 亮1,2, 劉道平1, 胡尚尚1

(1. 上海理工大學 能源與動力工程學院, 上海 200093;2. 上海市動力工程多相流動與傳熱重點實驗室, 上海 200093)

為了提升三元鋰電池的熱安全性，通過十四醇相變對三元鋰電池進行強化散熱，以實驗與仿真相結(jié)合的方式研究三元鋰電池溫升特性及不同放電倍率下十四醇填充厚度對鋰電池散熱性能的影響。結(jié)果表明：在低放電倍率下(0.2、0.4 C)，鋰電池無需強化散熱；當十四醇厚度分別為2、4、6 mm時，在0.6 C放電倍率下，電池最高溫度分別下降了2.27、8.91、9.93 ℃；在0.8 C放電倍率下，最高溫度分別下降了8.88、18.43、20.31 ℃；在1.0 C放電倍率下，最高溫度分別下降了17.45、23.35、35.60 ℃，超過45 ℃時長占比降至22%、8% 和0；當十四醇厚度增至6 mm時達到理想散熱效果，仿真結(jié)果與實驗結(jié)果誤差維持在2 ℃內(nèi)，這對三元鋰電池熱管理具有一定指導意義。

三元鋰電池；十四醇；散熱；相變

1 前 言

鋰電池憑借高能量密度和高轉(zhuǎn)化效率已應(yīng)用在各種電子產(chǎn)品、車載電池及大容量電站領(lǐng)域[1-3]。與市場上普遍使用的磷酸鐵鋰電池相比，三元鋰電池比能量更高、結(jié)構(gòu)更緊湊[4-6]，越來越受到國內(nèi)外關(guān)注，但熱積聚問題尤為突出[7-8]。目前，國內(nèi)外學者對鋰電池的熱管理進行了大量研究。Lip等[9]研究了常規(guī)干空氣冷卻和噴霧冷卻特性，發(fā)現(xiàn)質(zhì)量流量為5 g×s-1和水汽質(zhì)量分數(shù)為3%的噴霧冷卻可確保電池表面溫度在40 ℃以下。Shahabeddin等[10]將多孔金屬泡沫鋁嵌入空氣冷卻鋰電池的流道中，結(jié)果表明，當超過2/3空氣流道中都填充泡沫鋁時可獲得理想的溫度均勻性和最高溫度。Wang等[11]研究了石蠟/翅片結(jié)構(gòu)的圓柱形電池的散熱性能，結(jié)果表明，該石蠟/翅片系統(tǒng)降低了電池最高溫度，改善了溫度均勻性。安治國等[12]采用了相變材料(PCM)/液冷復(fù)合式散熱技術(shù)，發(fā)現(xiàn)增加流速可優(yōu)化電池組散熱性能，但當流速大于0.08 m×s-1時，流速的增加對散熱系統(tǒng)無明顯優(yōu)化。Lv等[13]使用納米二氧化硅吸附液相石蠟，克服了液相相變材料的遷移和泄漏，緩解體積變化現(xiàn)象。Fereshteh等[14]研究了碳纖維質(zhì)量分數(shù)對PCM熱性能的影響，結(jié)果表明，碳纖維將PCM的有效導熱系數(shù)平均提高了105%。Zou等[15]制備了多壁碳納米管/石墨烯基復(fù)合相變材料，發(fā)現(xiàn)質(zhì)量比為3:7時可達到最佳的傳熱效果。Zhang等[16]制備了泡沫銅/石蠟復(fù)合相變材料，發(fā)現(xiàn)泡沫銅可顯著改善石蠟內(nèi)部傳熱的溫度均勻性，大幅縮短了石蠟蓄熱時間。Pan等[17]采用固相燒結(jié)技術(shù)制備了銅纖維/石蠟復(fù)合相變材料，發(fā)現(xiàn)使用孔隙率為90%的銅纖維效果最好。Abid等[18]使用泡沫鎳/石蠟復(fù)合相變材料發(fā)現(xiàn)放電容量隨孔隙率的增大而增大，隨孔密度的增大而減小。然而，空氣冷卻和液體冷卻占據(jù)空間較大，難以運用于中小型電子器件；PCM冷卻方式中填充金屬基等材料后雖可增強導熱，但制作工藝復(fù)雜且成本偏高，且所用相變材料的相變溫度相對較高，多集中在45～55 ℃。十四醇(tetradecyl alcohol，化學式C14H30O)的相變溫度為38～40 ℃[19]，更符合三元鋰電池散熱控溫要求，而且該相變材料焓值較高(220 kJ×kg-1)。本研究采用十四醇包覆三元鋰電池進行強化散熱，實驗研究常規(guī)應(yīng)用工況中三元鋰電池生熱及散熱規(guī)律，根據(jù)生熱特性建立三元鋰電池單體的數(shù)值計算熱模型，并對不同填充厚度的十四醇相變強化鋰電池散熱性能進行實驗與仿真分析，以期為三元鋰電池熱管理提供一定參考。

2 實驗部分

2.1 實驗裝置與材料

實驗中使用電池充放電設(shè)備是ZKE EBC-A10H/ EBD-A20H，數(shù)據(jù)采集儀(Agilent-34972A)每隔10 s記錄一次電池的溫度，如圖1所示為搭建的鋰電池溫升實驗測試系統(tǒng)示意圖。

圖1 實驗測試系統(tǒng)示意圖

實驗所用標稱容量為8 000 mA×h的軟包方形三元聚合物鋰電池，尺寸為90 mm×64 mm×8.6 mm。由于電池兩極耳同側(cè)結(jié)構(gòu)，且極耳片材料不同(正極Al，負極Cu)，因此電池為非軸對稱結(jié)構(gòu)，需布置9個測溫點，如圖2所示。其中，電池中心點標號為5，1、4、7點是電池負極極耳側(cè)測溫點，3、6、9點是電池正極極耳側(cè)測溫點，分別距離電池體邊緣10 mm；2、8點是與電池中心點對齊，距離邊緣10 mm的測溫點。9個K型熱電偶分別置于單體電池1～9個測溫點。鋰電池外側(cè)以304鋼作為支撐骨架，內(nèi)外殼間空腔填充相變材料十四醇(純度大于99.9%)，并設(shè)計了可與支撐骨架組合成2、4、6 mm腔體厚度的304鋼外殼。

圖2 鋰電池及其溫度測點布置示意圖

2.2 實驗方法

首先測量空氣自然對流散熱條件下鋰電池的溫升特性，將電池置于以恒溫水浴箱維持30 ℃恒溫環(huán)境，每隔10 s記錄一次電池的溫度。單體電池充電截止電壓為4.2 V，放電倍率選取0.2、0.4、0.6、0.8、1.0 C(分別對應(yīng)電流1.6、3.2、4.8、6.4、8.0 A)，放電截止電壓為2.75 V。測溫試驗中采用數(shù)據(jù)采集儀對電池表面9個特征點的溫度進行采集記錄。以2 A恒流電流給聚合物鋰電池充電至截止電壓4.2 V，然后轉(zhuǎn)換為恒壓充電，并且以恒定電壓4.2 V給鋰電池充電，當充電電流降至0.08 A時自動停止充電。根據(jù)不同的放電倍率設(shè)置不同的放電電流，當電池電壓達到截止電壓2.75 V時視為放電過程結(jié)束。實驗開始前電池單體開路電壓為4.245 V，內(nèi)阻為95 mΩ。測溫實驗中采用數(shù)據(jù)采集儀對電池表面9個特征點的溫度進行采集記錄。

3 仿真部分

在電池溫度隨運行工況變化的數(shù)值分析過程中，為了降低數(shù)值計算的復(fù)雜程度，首先提出以下4點假設(shè)：

(1) 鋰電池材料的比定壓熱容與熱導率不隨溫度和電荷狀態(tài)改變而改變。

(2) 鋰電池的比定壓熱容與電池體材料體積質(zhì)量一致，且介質(zhì)均勻，導熱系數(shù)具有各向異性，但在同一個方向上處處相等。

(3) 鋰電池以相同倍率充放電過程中，電池體區(qū)域的電流密度處處均勻，生熱速率相同。

(4) 鋰電池與周圍空氣之間的傳熱方式為熱傳導，因輻射傳熱較小，故忽略不計。

在鋰電池內(nèi)部發(fā)熱均勻的前提下，鋰電池內(nèi)部理論生熱率(，單位W×m-3)的計算公式為

式中：為電池體積，m3；為電池工作電流，A；r為電池內(nèi)阻，W；為電池熱力學溫度，K；￥為電池開路電壓，V。

鋰電池在放電過程中，正負極耳片也產(chǎn)生熱量，但因其生熱率較小，可忽略不計。將鋰電池各熱物性值代入式(1)計算，得到生熱率如表1所示。與電池內(nèi)核內(nèi)阻相比，該軟包方形鋰離子電池的極耳片內(nèi)阻可忽略不計，并且此類單體鋰電池在使用過程中極耳片都是用于電路連接。因此，為了簡化單體模型，視單體電池(不包含正負極耳片)為均勻發(fā)熱的長方體。為保證計算結(jié)果不受網(wǎng)格數(shù)量的影響，對網(wǎng)格進行不斷加密，以1.0 C放電倍率下鋰電池放電結(jié)束時的最高溫度作為參照，其結(jié)果如表2所示，可知計算結(jié)果對網(wǎng)格數(shù)量不敏感，為方便計算選取網(wǎng)格數(shù)為93 208的網(wǎng)格模型，網(wǎng)格模型如圖3所示。

表1 電池生熱率

表2 網(wǎng)格獨立性驗證結(jié)果

圖3 鋰電池網(wǎng)格模型圖

由直角坐標系下導熱微分方程的一般形式得到模型的控制方程：

式中：為密度，kg×m-3；為焓，J×m-3；為時間，s；為導熱系數(shù)，W×m-1×K-1；下標，，表示分別沿著電池寬度、高度、長度方向。

自然對流冷卻時的初始條件與邊界條件：

式中：c為電池導熱系數(shù)，W×m-1×K-1；表示沿著對流面法線方向；0為初始時刻，s；0為初始溫度，K；c為電池表面溫度，K；a為環(huán)境溫度，K；為對流換熱系數(shù)，W×m-2×K-1。

為了對十四醇相變強化鋰電池散熱進行數(shù)值分析，在對單體鋰電池假設(shè)的基礎(chǔ)上增加以下假設(shè)：

(1) 十四醇發(fā)生固液相變時的液體流動及體積變化可以忽略。

(2) 相變溫度取38.20～40.30 ℃。

(3) 忽略十四醇輻射對散熱的影響。

由導熱微分方程的一般形式得到模型的控制方程：

式中：為比定壓熱容，J×kg-1×K-1；D為相變過程中的焓變，J×m-3；為液相體積系數(shù)；為相變材料潛熱，J×m-3。

相變材料冷卻時的初始條件與邊界條件：

式中：PCM為相變材料導熱系數(shù)，W×m-1×K-1；PCM為相變材料溫度，K。

采用控制體積法對控制方程進行求解，用焓法模型對相變潛熱進行求解，能夠建立滿足所有求解區(qū)域的能量方程，進而就不需要考慮固液移動界面，PCM厚度為6 mm的鋰電池網(wǎng)格模型如圖4所示。下面是PCM焓值計算過程：

圖4 PCM厚度為6 mm的鋰電池網(wǎng)格模型圖

(1) 在相變起始溫度以下時(

式中：f為流體平均溫度，K；S為相變材料固相比熱容，J×kg-1×K-1。

(2) 在相變起始溫度時(=S)：

式中：S為相變起始溫度，K；S為相變起始點的焓變，J×m-3。

(3) 在相變溫度區(qū)間內(nèi)(S<

式中：L為相變終止溫度，K；L為相變材料液相比熱容，J×kg-1×K-1；c為相變材料在相變過程的比熱容，J×kg-1×K-1；avg為固液平均比熱容，J×kg-1×K-1。

(4) 在相變終止溫度時(=L)：

式中：L為相變終止點的焓變，J×m-3。

(5) 在相變終止溫度以上時(>L)：

4 結(jié)果與討論

4.1 自然對流狀態(tài)下三元鋰電池溫升特性

鋰電池9個特征點溫度分布實驗結(jié)果如圖5所示。從圖5中可以看出，放電結(jié)束時，鋰電池的溫度上升即停止，隨后在空氣自然對流冷卻狀態(tài)下開始降溫。電池溫度最低點是特征點3點，靠近負極耳側(cè)處，放電結(jié)束時與中心點最高溫度差是5.38 ℃，這是因為負極極耳銅片的導熱系數(shù)比正極極耳鋁片的導熱系數(shù)高。鋰電池中心點5點溫度在整個放電過程中始終是最高，放電結(jié)束時溫度高達75.89 ℃，故后續(xù)實驗以中心點5點為主要參照點。

圖5 1.0 C放電倍率下鋰電池表面特征點溫度分布

在30 ℃的恒溫環(huán)境中測得的鋰電池中心點溫度變化如圖6所示：在0.2 C倍率條件下，完全放電結(jié)束共歷時305 min，鋰電池溫升曲線呈現(xiàn)“上升-下降-上升-下降-上升”的“S”曲線型變化趨勢。放電初期，由于電池內(nèi)阻較大，歐姆熱效應(yīng)大于可逆反應(yīng)熱效應(yīng)，溫度上升較快；在47 min時，溫度開始降低，77 min處溫度降至最低點30.47 ℃，這是因為電池的可逆熱效應(yīng)作用明顯，且大于歐姆熱效應(yīng)導致的；77 min之后，隨著溫度升高，鋰離子傳輸性能增強，電池溫度呈現(xiàn)上升趨勢，120至174 min的時間段內(nèi)出現(xiàn)溫度平臺；至270 min處，溫升曲線出現(xiàn)第2個峰值溫度34.93 ℃，此時電池電量近乎耗盡，電壓較低，歐姆熱下降，可逆熱開始占據(jù)溫度主導地位；放電過程的最后12 min由于電壓過低，電池內(nèi)阻急劇增大，使得歐姆熱溫度又快速上升，放電結(jié)束時刻溫度即停止上升，電池開始在空氣自然對流工況下冷卻。在0.4 C放電倍率條件下，完全放電結(jié)束共歷時150 min，電池溫升曲線變化與0.2 C放電時溫度曲線變化十分相似，同樣呈“S”曲線形變化趨勢，整個放電過程中溫度均小于45 ℃，無需強化散熱。在0.6、0.8、1.0 C放電倍率工況下鋰電池的溫度變化隨放電倍率的增加急劇上升，超過45 ℃時長占比較大，這對于鋰電池持續(xù)安全放電十分不利。因此，0.6～1.0 C放電倍率下的三元鋰電池需要采取強化散熱措施以保證其持續(xù)正常、安全地工作。

圖6 0.2～1.0 C放電倍率下電池溫度分布

圖7 十四醇DSC曲線

4.2 十四醇相變強化三元鋰電池散熱性能

通過Hotdisk分析儀測得十四醇的密度為869 kg×m-3，導熱率為0.35 W×m-1×K-1。實驗使用差示掃描量熱儀(DSC)測量十四醇相關(guān)熱物性后得到DSC曲線，如圖7所示。相變潛熱可根據(jù)DSC曲線對面積求積分后得出，相變潛熱為200 kJ×kg-1，比熱容經(jīng)熱流率計算得2 069.92 J×kg-1×K-1。

保持環(huán)境溫度為30 ℃，進行PCM填充厚度分別為2、4、6 mm的實驗測試，得到在0.6、0.8、1.0 C放電倍率條件下鋰電池中心點溫度的變化曲線如圖8所示。

圖8 不同PCM厚度下電池溫度分布

從圖8中可以看出，當PCM填充厚度分別為2、4、6 mm，在0.6 C放電倍率條件下，電池溫度的變化分別在第24、32、42 min進入平臺期，電池最高溫度比自然對流散熱的工況分別下降了2.27、8.91、9.93 ℃，超過45 ℃時長占比下降至3%、0、0；在0.8 C放電倍率條件下，溫度變化分別在第16、22、27 min進入平臺期，最高溫度分別下降了8.88、18.43、20.31 ℃，超過45 ℃時長占比下降至12%、0、0；在1.0 C放電倍率條件下，溫度變化分別在第12、15、19 min進入平臺期，最高溫度分別下降了17.45、23.35、35.60 ℃，超過45 ℃時長占比下降至22%、8%、0。同一放電倍率下，隨著電池不斷放電生熱，在電池溫度達到相變溫度之前，溫度上升速率隨PCM填充厚度增大而降低；達到相變溫度區(qū)間的時間隨PCM填充厚度的增大而相對滯后，是因為PCM填充厚度越大，其顯熱發(fā)揮的作用也會越久；相變區(qū)間內(nèi)出現(xiàn)溫度平臺隨PCM填充厚度的增加而增長；當相變材料完全相變后，電池溫度再次快速上升。當PCM填充厚度增至6 mm時，3種倍率下PCM均未完全相變，達到理想控溫效果，考慮到給電池散熱控制留有一定富余值，在盡可能減少電子器件為電池空間做犧牲的情況下可小幅增加PCM填充厚度。

4.3 自然對流狀態(tài)下三元鋰電池溫升特性模擬分析

實驗以0.8、1.0 C放電倍率恒流放電時電池表面最高溫度變化來驗證鋰電池單體熱模型的有效性。環(huán)境溫度設(shè)置為30 ℃，仿真計算過程的起始溫度為30 ℃，鋰電池表面自然對流換熱系數(shù)取5 W×m-2×K-1。經(jīng)仿真計算得出鋰電池溫度分布模擬值，如圖9所示。

圖9 鋰電池溫度分布實驗值與模擬值

從圖9中可以看出，當鋰電池放電倍率為0.8或1.0 C時，模擬與實驗溫度值上升的曲線變化一致。在放電初期，實驗值大于模擬值且增加速率較大，這是由于放電初期，電池內(nèi)阻較大，不可逆熱占據(jù)主導地位，而數(shù)值模擬中的電池內(nèi)阻為定值；隨著放電深度持續(xù)增加，實驗值的上升速率再次大于模擬值，這是由于在數(shù)值模擬中未考慮鋰電池放電過程中內(nèi)部的副反應(yīng)熱的積累，在其他條件都一定的工況下，反應(yīng)熱溫度有所上升。在數(shù)值模擬過程中，假設(shè)三元鋰電池的導熱率、內(nèi)阻等參數(shù)是定值，而實際工況中其熱物性參數(shù)值會隨著溫度和放電深度增大而變化。如圖10所示為鋰電池溫度分布實驗值與模擬值誤差曲線，從圖10中可以看出，鋰電池在0.8和1.0 C倍率放電的過程中，最大誤差分別為1.97和1.86 ℃，模擬值與實驗值的差值始終維持在2 ℃內(nèi)，因此采用上述數(shù)值熱模型計算得出的結(jié)果與實驗值吻合較好，可預(yù)測不同放電倍率下三元鋰電池的溫升變化。

圖10 鋰電池溫度分布實驗值與模擬值誤差曲線

4.4 十四醇相變強化三元鋰電池散熱過程性能模擬分析

為了分析PCM填充厚度對鋰電池溫度變化的影響，在30 ℃恒溫環(huán)境工況下選取1.0 C放電倍率，分別對PCM厚度為2、4、6 mm控溫散熱系統(tǒng)進行仿真分析，得出結(jié)果如圖11所示。

從圖11中可以看出，當放電倍率為1.0 C，PCM填充厚度分別為2、4、6 mm時，電池溫度的變化分別在第12、15、19 min進入平臺期，鋰電池最高溫度分別降低了16.53、22.33、33.86 ℃。如圖12所示為不同PCM厚度的鋰電池溫度分布實驗值與模擬值誤差曲線。從圖12中可以看出，數(shù)值模擬求解出的溫度變化曲線與實際實驗得到的溫度變化曲線非常相似，3種厚度最大誤差分別是1.49、1.36、1.12 ℃。誤差值較大的時間點主要在放電初期與放電末期，這是由于在這2個階段電池內(nèi)阻較大，歐姆熱對于電池溫度的影響更明顯，而在數(shù)值模擬中假設(shè)電池內(nèi)阻恒定不變，但最大誤差控制在2 ℃以內(nèi)，可用于預(yù)測不同十四醇填充厚度下三元鋰電池溫度分布及變化趨勢。

圖11 1.0 C倍率下不同PCM厚度的溫度分布模擬值

圖12 不同PCM厚度的溫度分布實驗值與模擬值誤差曲線

5 結(jié) 論

(1) 在低倍率放電條件下，三元鋰電池溫升曲線呈現(xiàn)“上升-下降-上升-下降-上升”的“S”曲線型變化趨勢；在高倍率放電條件下，電池溫升曲線呈線性變化趨勢，放電結(jié)束時最高溫度均超過45 ℃，在1.0 C放電倍率下，超過45 ℃時長占比高達84%。

(2) 在電池最高溫度達到相變區(qū)間之前，電池最高溫度上升速率隨PCM填充厚度增加而降低，到達相變溫度區(qū)間的時間相對滯后，相變區(qū)間內(nèi)溫度平臺增長。1.0 C放電倍率條件下，當PCM填充厚度分別為2、4、6 mm時，電池最高溫度分別下降了17.45、23.35、35.60 ℃，超過45 ℃時長占比下降至22%、8%、0，表明相變材料的填充厚度越大，相變過程越滯后，最終溫度也會相對降低，但是維持在十四醇相變溫度附近，具有顯著的控溫散熱效果，符合三元鋰電池正常工作溫度要求，今后作者將通過循環(huán)充放電來研究十四醇相變散熱效果的穩(wěn)定性。

(3) 數(shù)值模擬的三元鋰電池溫度分布結(jié)果與實驗結(jié)果誤差維持在2 ℃以內(nèi)，可用于預(yù)測三元鋰電池在不同放電倍率或不同十四醇填充厚度條件下的溫度分布及變化趨勢。

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Phase transition of tetradecyl alcohol for heat dissipation enhancement of ternary lithium battery

WANG Jia-jie1, YANG Liang1,2, LIU Dao-ping1, HU Shang-shang1

(1. School of Energy and Power Engineering, University of Shanghai for Science and Technology,Shanghai 200093, China; 2. Shanghai Key Laboratory of Multiphase Flow and Heat Transfer in Power Engineering, Shanghai 200093, China)

In order to improve thermal safety of ternary lithium battery (TLB), tetradecyl alcohol (TA) phase transition was used to enhance heat dissipation of TLB. Temperature profiles of TLB as well as the effect of filling thickness of TA on heat dissipation under different discharge rates were investigated by experiments and simulation. The results show that when the discharge rate was low (0.2, 0.4 C), there was no need to strengthen heat dissipation. Furthermore, when the thickness of TA was 2, 4 and 6 mm, the maximum temperature of TLB could be decreased by 2.27, 8.91 and 9.93 ℃ at 0.6 C discharge rate，8.88, 18.43 and 20.31 ℃at 0.8 C discharge rate, and 17.45, 23.35 and 35.60 ℃ at 1.0 C discharge rate, respectively. In addition, under the above-mentioned thicknesses of the TA, the proportion of time with temperature over 45 ℃ was decreased to 22%, 8% and 0 at 1.0 C discharge rate, respectively. The difference between simulated results and experimental results was maintained within 2 ℃. It was recommended to increase TA thickness to 6 mm to achieve the most ideal heat dissipation effects. These results can provide reference for thermal management of TLB.

ternary lithium battery; tetradecyl alcohol; heat dissipation; phase transition

TK 01

A

10.3969/j.issn.1003-9015.2021.03.007

1003-9015(2021)03-0440-08

2020-07-05；

2020-11-19。

國家自然科學基金青年項目(51606125)；國家煤加工與潔凈化工程技術(shù)研究中心開放基金(2018NERCCPP-B05)。

王佳杰(1997-)，男，上海人，上海理工大學碩士生。

楊亮，E-mail：lyang@usst.edu.cn