• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    MWCNTs表面對(duì)玻璃纖維增強(qiáng)復(fù)合材料力學(xué)及其界面粘合性的影響

    2021-07-11 11:07:06陶文竹申明霞曾少華鄭益飛郝凌云韓彥馨
    粘接 2021年4期
    關(guān)鍵詞:硅烷環(huán)氧樹脂復(fù)合材料

    陶文竹 申明霞 曾少華 鄭益飛 郝凌云 韓彥馨

    摘 要:采用三種不同種類的硅烷改性分散碳納米管(MWCNTs),通過超聲輔助浸漬法制備了MWCNTs/玻璃纖維預(yù)增強(qiáng)體,通過真空灌注法制備了含MWCNTs的玻璃纖維增強(qiáng)環(huán)氧復(fù)合材料(GFRP),研究了硅烷組成和結(jié)構(gòu)對(duì)MWCNTs的表面及其對(duì)GFRP力學(xué)性能、層間粘合性能、動(dòng)態(tài)粘彈性以及斷裂形貌等的影響。結(jié)果表明,氨基、乙烯基和長鏈硅烷均可以改善MWCNTs的分散性,其中含氨基硅烷改性MWCNTs的GFRP(MGFE-a)呈韌性斷裂,性能提升最為明顯,其拉伸強(qiáng)度和模量分別提升了19.2%和19.7%,彎曲強(qiáng)度和模量分別提升了18.9%和19.3%;層間剪切強(qiáng)度和斷裂功分別提升了15.2%和48.2%;MWCNTs表面組成與樹脂之間的相互作用對(duì)玻璃化轉(zhuǎn)變和內(nèi)耗的影響有一定的溫度依賴性,MGFE-a的儲(chǔ)能模量值最大,提高了13.0%,玻璃化溫度提高了約5.2℃,損耗因子降低了15.6%。

    關(guān)鍵詞:復(fù)合材料;多壁碳納米管;玻璃纖維;環(huán)氧樹脂;硅烷

    中圖分類號(hào):TQ171.77 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A 文章編號(hào):1001-5922(2021)04-0001-06

    Abstract:Three kinds of silane were used to modify and disperse carbon nanotubes (MWCNTs), MWCNTs/glass fiber prereinforcers body were prepared by ultrasound-assisted impregnation method, GFRP composites with MWCNTs were prepared by vacuum infusion method. The effects of silane composition and structure on the surface of MWCNTs and on the mechanical properties of GFRP, interlaminar shear properties, dynamic viscoelasticity and fracture morphology were studied. The results showed that amino, vinyl and long-chain silanes can all improve the dispersion stability of MWCNTs, among them, GFRP (MGFE-a) containing amino silane-modified MWCNTs exhibits ductile fracture and the performance improvement was the most obvious, the tensile strength and modulus of the composites increased by 19.2% and 19.7% respectively, the bending strength and modulus increased by 18.9% and 19.3% respectively, and the interlaminar shear strength and the work of fracture increased by 15.2% and 48.2% respectively. The interaction between the surface composition of MWCNTs and the resin had a certain temperature dependence on the vitrification transition and internal consumption. The energy storage modulus value of MGFE-a was the highest, with an increase of 13.0%, the vitrification temperature increased by about 5.2℃, and the loss factor decreased by 15.6%.

    Key words:composite materials; multi-walled carbon nanotubes; glass fiber; epoxy resin; silane

    0 引言

    玻璃纖維增強(qiáng)環(huán)氧復(fù)合材料(GFRP)具有比強(qiáng)度比模量高、耐高溫、耐腐蝕性好且性價(jià)比高等特點(diǎn),可用于建筑、風(fēng)電、化工、航空航天等領(lǐng)域,近年來在智能、通訊和商業(yè)領(lǐng)域也呈現(xiàn)出潛在應(yīng)用前景[1-3]。但是GFRP的斷裂呈現(xiàn)脆性特征,且層間粘合薄弱,使其使用壽命和應(yīng)用場合受到一定的限制。碳納米管(MWCNTs)具有高比強(qiáng)比模和高長徑比,且性價(jià)比高,是GFRP的一種理想增強(qiáng)填料[4]。Fan等[5]通過雙真空輔助注射成型工藝用含0.5wt%酸氧化MWCNTs的環(huán)氧樹脂制備GFRP,其ILSS提高了9.7%,而Chandrasekaran等[6]采用同一工藝制備的復(fù)合材料的ILSS未見明顯改善。在GFRP中加入MWCNTs后,復(fù)合材料界面類型與數(shù)量均增加,MWCNTs表面性質(zhì)和分散性對(duì)復(fù)合材料的界面粘合和力學(xué)性能有很大影響,其高長徑比易產(chǎn)生分散不均或相互糾纏問題,導(dǎo)致其復(fù)合材料無法得到預(yù)期增強(qiáng)效果[7]。研究表明功能化MWCNTs可以在無水乙醇[8]或在水/甲醇中[9]形成穩(wěn)定分散相;Zeng等[10]分別用水解前后的氨基硅烷分散MWCNTs,均能有效提高M(jìn)WCNTs的分散效果。鄭益飛[11]等在GFRP中添加了0.1wt%羧基MWCNTs,其ILSS提高了18.6%;王柏臣等[12]將MWCNTs/玻璃纖維預(yù)制體通過樹脂傳遞模塑法制備的纖維增強(qiáng)環(huán)氧復(fù)合材料的ILSS提高了15.1%?,F(xiàn)有研究大多使用胺類硅烷來改善玻璃纖維與環(huán)氧樹脂的界面粘合性[13],而添加MWCNTs后,考慮到MWCNTs高長徑比和共軛結(jié)構(gòu),其與樹脂和玻璃纖維的界面作用較復(fù)雜,針對(duì)含硅烷改性MWCNTs的GFRP復(fù)合材料的界面和力學(xué)性能的系統(tǒng)性研究還較少。

    本文選取了3種分別帶有氨基、乙烯基和長鏈烷基的硅烷偶聯(lián)劑作為MWCNTs表面改性劑,系統(tǒng)地探討了經(jīng)不同硅烷表面改性后,MWCNTs的分散情況及其對(duì)GFRP復(fù)合材料靜態(tài)、動(dòng)態(tài)力學(xué)性能和層間界面粘合性的影響。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要原材料

    單軸向E-玻璃纖維布,面密度1200g/m2,連云港中復(fù)連眾復(fù)合材料有限公司;工業(yè)級(jí)羧基化多壁碳納米管,外徑20~40nm,長度~30μm,中科院成都有機(jī)化學(xué)有限公司;環(huán)氧樹脂及其固化劑,連云港中復(fù)連眾復(fù)合材料有限公司;γ-氨丙基三乙氧基硅烷(KH550),南京曙光化工集團(tuán)有限公司;乙烯基三乙氧基硅烷(CG151)、十二烷基三甲氧基硅烷(CG1231),南京辰工有機(jī)硅材料有限公司。

    1.2 樣品制備

    1.2.1 改性MWCNTs的制備

    在100mL無水乙醇中滴加0.0025g KH550,攪拌使其溶解后,緩慢加入0.05g MWCNTs,500W超聲下分散約45min,得到氨基硅烷改性的MWCNTs懸浮液,記為MWCNTs-a懸浮液。采用同樣方法,分別得到乙烯基改性的MWCNTs-v懸浮液和長鏈硅烷改性的MWCNTs-d懸浮液,未經(jīng)處理的羧基化MWCNTs懸浮液記為MWCNTs-n懸浮液。取等量MWCNTs-n懸浮液、MWCNTs-d懸浮液、MWCNTs-v懸浮液和MWCNTs-a懸浮液,分別編號(hào)為1~4,在室溫下靜置。

    如圖1(a)所示,4個(gè)試樣在超聲作用下均可良好分散。靜置40min后,如圖1(b)所示,MWCNTs-n出現(xiàn)明顯沉降,MWCNTs-d和MWCNTs-v也有一定程度沉降,MWCNTs-a無明顯沉降,說明3種硅烷均有助于提高M(jìn)WCNTs分散性,其中氨基硅烷KH550可顯著提高M(jìn)WCNTs的分散穩(wěn)定性。

    然后,將上述3種改性MWCNTs懸浮液分別進(jìn)行離心,將分離后的沉淀物用無水乙醇清洗并離心,如此反復(fù)3次,以去除多余硅烷。沉淀物在-0.1MPa、100℃下干燥8h后,分別得到氨基、乙烯基和長鏈硅烷改性的MWCNTs粉末,分別記為MWCNTs-a、MWCNTs-v、MWCNTs-d,未經(jīng)處理的羧基化MWCNTs記為MWCNTs-n。以上粉末均保存在真空干燥器中,備用。

    1.2.2 MWCNTs/玻璃纖維預(yù)增強(qiáng)體的制備

    稱取0.05gMWCNTs-a加入100mL無水乙醇中,在500W超聲下分散45min后,在其中放入300mm×200mm的E-玻璃纖維布,使其充分浸潤后,繼續(xù)超聲約5min后取出,90℃真空干燥8h,得到MWCNTs-a/玻璃纖維預(yù)增強(qiáng)體,記為MGF-a。采用同樣方法,由MWCNTs-v、MWCNTs-d和MWCNTs-n制備的預(yù)增強(qiáng)體分別記為MGF-v、MGF-d和MGF-n。

    1.2.3 含MWCNTs的GFRP復(fù)合材料的制備

    將兩層(或四層)干燥的MGF-a布置于自制的真空灌注(VARIM)系統(tǒng)中,經(jīng)密閉性檢驗(yàn)后備用。然后按照100:34的配比,分別稱取環(huán)氧樹脂及其固化劑,充分?jǐn)嚢杌旌希?jīng)脫泡處理后,借助真空導(dǎo)入上述VARIM系統(tǒng),適當(dāng)調(diào)節(jié)真空度使其中的MGF-a布被緩慢而充分浸漬。灌注完畢后,室溫下靜置固化24h后解除真空,然后將其移入鼓風(fēng)干燥箱升溫至70℃,繼續(xù)固化6h,得到含MWCNTs-a的GFRP復(fù)合材料,記為MGFE-a。采用上述同樣的方法,由MGF-v、MGF-d、MGF-n制得的相應(yīng)復(fù)合材料分別記為MGFE-v、MGFE-d、MGFE-n。

    1.3 性能測試與表征

    采用傅里葉變換紅外光譜儀(Vertex 80v, Bruker, Germany),溴化鉀(KBr)壓片法,分析MWCNTs粉末表面化學(xué)組成。掃描次數(shù)為32次,波數(shù)范圍為500~4000cm-1。

    采用電子萬能材料試驗(yàn)機(jī)(CMT-5105, China),參照ISO 527:1997標(biāo)準(zhǔn)I型試樣,測試試樣的拉伸性能;參照ISO 14125:1998標(biāo)準(zhǔn),測試試樣的彎曲性能;參照ISO 14130:1997標(biāo)準(zhǔn),測試試樣的層間剪切強(qiáng)度(ILSS)。以上均取5次實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的平均值作為最后測試結(jié)果。

    采用場發(fā)射掃描電子顯微鏡(S-4800, Hitachi, Japan)觀察預(yù)增強(qiáng)玻璃纖維布表面及其復(fù)合材料斷面形貌特征。

    采用動(dòng)態(tài)力學(xué)分析儀(Q800, USA),測試復(fù)合材料試樣在三點(diǎn)彎曲模式下的動(dòng)態(tài)粘彈性能,試樣尺寸為60mm×10mm×2mm,從室溫至250℃,升溫速率為5℃/min,測試頻率為1Hz。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 改性MWCNTs的表面組成分析

    硅烷中的有機(jī)基團(tuán)不同,其與羧基MWCNTs表面反應(yīng)或作用也不同,影響著MWCNTs表面組成,如圖2所示。

    由圖2可見,MWCNTs-d和MWCNTs-a在2915和2861cm-1處的伸縮振動(dòng)峰均有所變強(qiáng),且MWCNTs-a在1452cm-1處還存在明顯的彎曲振動(dòng)峰,這些歸因于硅烷中的-CH2-,峰強(qiáng)與硅烷亞甲基鏈長度及其與MWCNTs表面反應(yīng)程度有關(guān)。MWCNTs-a在3430cm-1處的吸收峰變強(qiáng)、峰寬變大,是KH550中的-NH-和MWCNTs表面的-OH重疊所致;1250cm-1處為C-N的伸縮振動(dòng)峰,在1714cm-1處峰強(qiáng)變強(qiáng)說明氨基與羧基反應(yīng)生成了酰胺基團(tuán)-CONH2。此外,MWCNTs-v、MWCNTs-d和MWCNTs-a在1107cm-1處的伸縮振動(dòng)峰均變強(qiáng),說明存在Si-O-C鍵,表明三種硅烷均有效地接枝到了羧基化MWCNTs表面,而MWCNTs-a在1107cm-1處的峰形更強(qiáng)更尖,說明氨基硅烷KH550與羧基MWCNTs表面反應(yīng)最充分。

    2.2? ? ?MWCNTs的表面組成對(duì)GFRP力學(xué)性能的影響

    MWCNTs可明顯提高GFRP的力學(xué)性能[14]。為了探究MWCNTs表面組成對(duì)其力學(xué)性能的影響,圖3比較了GFRP、MGFE-n、MGFE-v、MGFE-a、MGFE-d的拉伸和彎曲性能。

    由圖3可知,無論氨基、乙烯基還是長鏈硅烷改性的MWCNTs,其GFRP復(fù)合材料的拉伸和彎曲性能均優(yōu)于含未改性MWCNTs的GFRP,其中經(jīng)氨基硅烷改性的MWCNTs對(duì)復(fù)合材料力學(xué)性能的提升最明顯。與MGFE-n相比,MGFE-v的拉伸強(qiáng)度和模量分別提高了3.6%和6.2%,彎曲強(qiáng)度和模量分別提高了2.7%和5.5%;MGFE-a的拉伸強(qiáng)度和模量分別提高了19.2%和19.7%,彎曲強(qiáng)度和模量分別提高了18.9%和19.3%;MGFE-d的拉伸強(qiáng)度和模量分別提高了11.9%和8.4%,彎曲強(qiáng)度和模量分別提高了12.7%和9.4%。

    綜上所述,經(jīng)硅烷改性的MWCNTs可以進(jìn)一步提升復(fù)合材料的力學(xué)性能,這是由于硅烷改性后的MWCNTs分散性提高,在超聲作用下可以均勻地分散在玻璃纖維布表面,起到增強(qiáng)作用。其中,MGFE-a的各項(xiàng)力學(xué)性能最好,一方面與其較好的分散穩(wěn)定性促進(jìn)了復(fù)合材料界面間的交互作用有關(guān),另一方面與接枝在MWCNTs表面的氨基更容易參與環(huán)氧的固化反應(yīng)[15]有關(guān),有效地提高了復(fù)合材料界面粘合強(qiáng)度,從而顯著提升了其力學(xué)性能。

    2.3 MWCNTs的表面組成對(duì)GFRP層間粘合性能的影響

    層間剪切性能常用于衡量復(fù)合材料的層間粘結(jié)性能。圖4為MWCNTs經(jīng)氨基、乙烯基和長鏈硅烷改性前后對(duì)其復(fù)合材料的載荷-位移曲線和ILSS的影響。

    由圖4(a)可知,MWCNTs的引入顯著提高了GFRP的抗剪切載荷,且在破壞或屈服前,載荷隨著位移增加而平穩(wěn)提高;位移大于1.5mm后,含MWCNTs的GFRP剪切載荷隨位移的變化明顯變緩,可以在相當(dāng)一段位移區(qū)間內(nèi)保持高載荷。雖然復(fù)合材料發(fā)生層間剪切時(shí)處于復(fù)雜應(yīng)力狀態(tài),得到的僅是表觀層間剪切強(qiáng)度,但為了評(píng)估復(fù)合材料在層間剪切破壞時(shí)MWCNTs改性前后對(duì)層間破壞的力學(xué)狀態(tài),我們選取GFRP的載荷峰值為基準(zhǔn),以原點(diǎn)作為積分起點(diǎn),以該基準(zhǔn)水平線與含MWCNTs的GFRP復(fù)合材料載荷曲線下降段產(chǎn)生的交點(diǎn)作為積分終點(diǎn),計(jì)算載荷-位移曲線下的面積,來估算在剪切載荷作用下,復(fù)合材料的層間斷裂功(Wf)。表1列出了含MWCNTs的GFRP復(fù)合材料的Wf值。?Wf為相對(duì)于GFRP,含MWCNTs的復(fù)合材料的Wf值增量。?Wf?為相對(duì)于MGFE-n,含硅烷改性MWCNTs的復(fù)合材料的Wf值增量。由表1可知,含MWCNTs的復(fù)合材料的Wf明顯高于GFRP,含硅烷改性MWCNTs的復(fù)合材料的Wf值進(jìn)一步增大,其中MGFE-a的Wf值最大,這是由于MWCNTs-a分散性好,較容易在復(fù)合材料層間起到“橋連”的鎖合作用,加固了層間樹脂的強(qiáng)度和層間連接。

    由圖4(b)可知,添加MWCNTs可以明顯提高GFRP的ILSS。與MGFE-n相比,MGFE-v、MGFE-a、MGFE-d的ILSS又分別提高了4.7%、15.2%、10.8%。綜上所述,硅烷改性后的MWCNTs可進(jìn)一步提升GFRP的層間剪切性能,尤其是氨基硅烷改性的MWCNTs的貢獻(xiàn)最為明顯。

    2.4 MWCNTs表面組成對(duì)GFRP界面性能的影響

    2.4.1 對(duì)MWCNTs/玻璃纖維預(yù)增強(qiáng)體形貌的影響

    MWCNTs的良好分散是提高其GFRP復(fù)合材料力學(xué)性能的關(guān)鍵性因素之一。圖5為MWCNTs在玻璃纖維表面的分布形態(tài)的SEM圖,由圖5可見,改變MWCNTs表面組成有助于提高其在纖維表面的分散性。原始玻璃纖維表面僅包覆有極薄的浸潤劑層,較光滑(圖5(a))。MGF-n表面MWCNTs分布不均勻,且存在明顯的MWCNTs團(tuán)聚體(圖5(b))。經(jīng)硅烷改性后的MWCNTs分散性明顯改善,在玻璃纖維表面呈網(wǎng)狀分布,預(yù)增強(qiáng)體的表面粗糙度明顯增加,但是也存在MWCNTs之間糾纏的現(xiàn)象。其中MGF-a表面(圖5(d))的MWCNTs分布呈現(xiàn)出多量且致密的特點(diǎn),網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)疏松,外邊緣可見毛茸狀的MWCNTs,與纖維表面結(jié)合效果較好;MGF-v表面(圖5(c))的MWCNTs分布不均勻,網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)較密,且在纖維表面的附著量較圖5d少;MGF-d表面(圖5(e))的MWCNTs分布相對(duì)均勻,但是在纖維表面的附著量偏少,這是由于CG1231中的烷基長鏈與MWCNTs之間僅靠物理吸附或分子間作用力分散在纖維表面。

    綜上分析可知,MWCNTs可通過氫鍵作用吸附在纖維表面。KH550中的氨基和MWCNTs的羧基產(chǎn)生化學(xué)鍵合,和氫鍵共同促進(jìn)纖維表面靜電作用,從而使MWCNTs在纖維表面形成以網(wǎng)狀包覆層,分散性得以提高。雖然CG151的乙烯基與羧基MWCNTs中共軛不完全的部分可能進(jìn)行Diels-Alder反應(yīng)[16],但是CG151的分子鏈較短,與MWCNTs的共軛作用力較弱,因此在纖維表面的負(fù)載量較少。

    2.4.2 對(duì)GFRP斷裂形貌的影響

    圖6為含MWCNTs的GFRP復(fù)合材料在短梁剪切試驗(yàn)后的斷口在2000倍數(shù)下的SEM圖,斷裂破壞主要發(fā)生在纖維/樹脂界面。

    圖6(a)中樹脂與纖維之間碎片樹脂較多,且與纖維呈剝離狀,界面粘合差。圖6(b)顯示含MWCNTs-n的GFRP斷裂形貌,樹脂碎片也較多,但與纖維之間大多仍呈剝離態(tài),表明其界面粘合性也不佳。圖6(c)~(e)為含硅烷改性MWCNTs的復(fù)合材料斷面,樹脂包覆在纖維表面且破碎后呈波紋狀,說明界面粘合性增強(qiáng),樹脂從脆性斷裂轉(zhuǎn)變?yōu)轫g性斷裂,可見經(jīng)硅烷改性的MWCNTs可以有效地改善復(fù)合材料中的MWCNTs/樹脂/纖維界面的相互結(jié)合。其中圖6(d)中,纖維完全被樹脂包覆,纖維與樹脂之間的界面結(jié)合緊密,表明MGFE-a的界面粘合性能最好。這與圖5(d)中的纖維表面粗糙度大,且MWCNTs之間的網(wǎng)絡(luò)疏松均勻密切有關(guān)。此外,MWCNTs中的-COOH、KH550中的-NH2和環(huán)氧分子之間也存在多重化學(xué)鍵合作用,賦予了MGFE-a較高的界面粘合強(qiáng)度。

    2.5 MWCNTs表面組成對(duì)GFRP動(dòng)態(tài)粘彈性的影響

    在前面的2.2中討論了MWCNTs表面對(duì)GFRP在常溫單方向應(yīng)力下復(fù)合材料的宏觀力學(xué)性能的影響(圖3)。為了探討含MWCNTs的GFRP在交變應(yīng)力下隨溫度升高微觀力學(xué)性能的變化,圖7顯示了含MWCNTs的GFRP復(fù)合材料的儲(chǔ)能模量和損耗因子隨溫度的變化,其初始儲(chǔ)能模量(E?)、損耗模量(E??)、玻璃轉(zhuǎn)化溫度(Tg)以及損耗因子峰值(tanδ)列于表2。

    由圖7(a)可知,與GFRP相比,添加了MWCNTs的GFRP復(fù)合材料的E?明顯提高,添加了硅烷改性MWCNTs的復(fù)合材料的E?又進(jìn)一步提高,其中MGFE-a的E?值最大。相對(duì)于MGFE-n,MGFE-a的E?提升了13.0%,MGFE-v和MGFE-d的E?分別提升了7.0%和11.2%,而且MGFE-a在高溫區(qū)模量保持性最好,這進(jìn)一步說明氨基硅烷、羧基MWCNTs和環(huán)氧之間存在較強(qiáng)的化學(xué)結(jié)合力,抑制了周圍樹脂分子鏈段的運(yùn)動(dòng),使復(fù)合材料的儲(chǔ)能模量和耐溫性得到提高。這個(gè)結(jié)論與2.2中宏觀力學(xué)性能的研究結(jié)果吻合。

    圖7(b)中出現(xiàn)了兩個(gè)松弛峰,這是由于所用固化劑是兩種不同分子量的混合胺[17]。由圖7 (b)和表2可知,與GFRP比較,添加MWCNTs后,復(fù)合材料損耗峰右移,且峰內(nèi)面積減少,說明復(fù)合材料耐溫性提高,內(nèi)耗降低。此外,硅烷改性后,MWCNTs表面組成不同,其對(duì)GFRP的玻璃化溫度及其損耗模量的影響程度也略有不同。MWCNTs本身對(duì)樹脂的束縛,以及其表面組成與樹脂之間的相互作用,均對(duì)復(fù)合材料的玻璃化轉(zhuǎn)變和損耗模量都產(chǎn)生較大影響。其中在溫度較低的Tg1段,MWCNTs對(duì)樹脂的束縛作用占主導(dǎo),在溫度較高的Tg2段,MWCNTs表面與樹脂之間的相互作用占主導(dǎo)。與MGFE-a相比,MGFE-v和MGFE-d的Tg1明顯偏低,而Tg2略高,這可能是由于在高溫下MWCNTs與其表面的乙烯基共軛效應(yīng)增加,長鏈烷基與MWCNTs分子間相互作用有所提高所致??偟膩碚f,MGFE-a在兩個(gè)玻璃化轉(zhuǎn)變點(diǎn)都表現(xiàn)出較高的耐溫性。

    3 結(jié)論

    (1)氨基、乙烯基還是長鏈硅烷均有助于改善MWCNTs的分散性。其中,氨基硅烷KH550對(duì)MWCNTs的改性效果優(yōu)于乙烯基硅烷CG151和長鏈硅烷CG1231。

    (2)氨基、乙烯基和長鏈硅烷改性MWCNTs對(duì)GFRP的力學(xué)性能和層間粘合性均有明顯提升作用。相對(duì)于MGFE-n,MGFE-a的各項(xiàng)性能提升均顯著,其拉伸強(qiáng)度和模量分別提高了19.2%和19.7%,彎曲強(qiáng)度和模量分別提高了18.9%和19.3%,ILSS和Wf分別提升了15.2%和48.2%。

    (3)MWCNTs經(jīng)硅烷改性后,明顯降低了其GFRP復(fù)合材料的脆性斷裂和層間脫粘現(xiàn)象,加強(qiáng)了纖維與樹脂的界面粘合。其中氨基硅烷改性MWCNTs在GFRP中分散均勻,MGFE-a界面粘合性能最佳,呈現(xiàn)韌性斷裂特征,其強(qiáng)度和韌性的同步提高,有望進(jìn)一步拓展GFRP潛在的應(yīng)用領(lǐng)域。

    (4)MWCNTs對(duì)樹脂的束縛作用及其表面與樹脂之間的相互作用可以影響復(fù)合材料的動(dòng)態(tài)粘彈性,且其對(duì)玻璃化轉(zhuǎn)變和內(nèi)耗的影響,對(duì)溫度有一定的依賴性。含硅烷表面改性MWCNTs的復(fù)合材料,其E?和Tg均明顯提高,相應(yīng)的E??和tanδ降低,內(nèi)耗降低。其中MGFE-a的E?值最大,相對(duì)于GFE-n提高了13.0%,損耗因子降低了15.6%,玻璃化溫度Tg1和Tg2分別提高了約6.6℃和5.2℃,且高溫模量保持性最好。

    參考文獻(xiàn)

    [1]Jingwen Li,Zhixiong Wu,Chuanjun Huang, et al. Multiscale carbon nanotube-woven glass fiber reinforced cyanate ester/epoxy composites for enhanced mechanical and thermal properties [J]. Composites ence and Technology, 2014, 104 : 81-88.

    [2]秦小山, 馮靜, 王仁舒, 等. 纖維增強(qiáng)環(huán)氧樹脂復(fù)合材料性能研究進(jìn)展[J].山東化工, 2019, 48 (05) : 51-52.

    [3]Kuo Li,Rong Zhao,Jiaxin Xia ,et al. Reinforcing Microwave Absorption Multiwalled Carbon Nanotube-Epoxy Composites Using Glass Fibers for Multifunctional Applications [J]. Advanced Engineering Materials, 2020, 22 (3) : 7.

    [4]劉仲良, 李洪峰, 顧繼友, 等.碳納米管改性環(huán)氧樹脂的研究概況 [J]. 粘接, 2018, 39 (10) : 47-51.

    [5]Zhihang Fan, Michael H. Santare,Suresh G. Advani. Interlaminar shear strength of glass fiber reinforced epoxy composites enhanced with multi-walled carbon nanotubes [J]. Composites Part A: Applied Science and Manufacturing, 2007, 39 (3) : 540-554.

    [6]V.C.S. Chandrasekaran,S.G. Advani,M.H. Santare.Role of processing on interlaminar shear strength enhancement of epoxy/glass fiber/multi-walled carbon nanotube hybrid composites [J].Carbon,2010,48 (13): 3692-3699.

    [7]Shaohua Zeng,Pengpeng Duan,Mingxia Shen, et al. Interlaminar fracture toughness, adhesion and mechanical properties of MWCNT–glass fiber fabric composites: Effect of MWCNT aspect ratios [J]. Polymer Composites, 2019, 40 (S2) : E1329-E1337.

    [8]李東澤, 盧秀萍, 胡靜雯, 等. 多壁碳納米管的表面功能化及分散性研究 [J]. 功能材料, 2015, 46 (11) : 11051-11055.

    [9]Cuong M.Q. Le,Xuan Thang Cao,Kwon Taek Lim. Ultrasound-promoted direct functionalization of multi-walled carbon nanotubes in water via Diels-Alder “click chemistry” [J]. Ultrasonics Sonochemistry, 2017, 39 : 321-329.

    [10]Zeng Shaohua,Shen Mingxia,Duan Pengpeng,et al. Effect of silane hydrolysis on the interfacial adhesion of carbon nanotubes/glass fiber fabric-reinforced multiscale composites [J]. Textile Research Journal, 2018, 88 (4) : 379-391.

    [11]鄭益飛, 申明霞, 段鵬鵬, 等. 含MWCNTs玻璃纖維增強(qiáng)復(fù)合材料的力學(xué)和界面性能的研究 [J]. 玻璃鋼/復(fù)合材料, 2019(12):83-88.

    [12]王柏臣, 王莉, 周高飛. 碳納米管復(fù)合纖維預(yù)制體及其混雜多尺度復(fù)合材料的制備和力學(xué)性能 [J]. 沈陽航空航天大學(xué)學(xué)報(bào), 2013, 30 (06) : 67-71.

    [13]鄧雙輝, 李志強(qiáng), 劉坐鎮(zhèn). 玻纖復(fù)合材料中偶聯(lián)劑對(duì)環(huán)氧基體的改性研究 [J]. 熱固性樹脂, 2017(6) : 45-50.

    [14]曾少華, 申明霞, 段鵬鵬, 等.碳納米管-玻璃纖維織物增強(qiáng)環(huán)氧復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)與性能 [J]. 材料工程, 2017, 45 (09) : 38-44.

    [15]Tchoquessi Diodjo Madeleine R,Belec Léna?k,Aragon Emmanuel,et al. Silane Coupling Agent for Attaching Fusion-Bonded Epoxy to Steel [J]. Acs Applied Materials & Interfaces, 2013, 5 (14) : 6751-6761.

    [16]王怡, 馮展彬, 左洪禮, 等. 基于Diels-Alder反應(yīng)的熱可逆高導(dǎo)電硅橡膠/碳管復(fù)合材料的制備 [J]. 高分子學(xué)報(bào), 2019(5):485-495.

    [17]Sahagun Christopher M,Morgan Sarah E. Thermal control of nanostructure and molecular network development in epoxy-amine thermosets [J]. Acs Applied Materials & Interfaces, 2012, 4 (2) : 564-572.

    猜你喜歡
    硅烷環(huán)氧樹脂復(fù)合材料
    超支化聚碳硅烷結(jié)構(gòu)、交聯(lián)方法及其應(yīng)用研究進(jìn)展
    硅烷包覆膨脹型阻燃劑共混改性粘膠纖維的研究
    民機(jī)復(fù)合材料的適航鑒定
    復(fù)合材料無損檢測探討
    電子測試(2017年11期)2017-12-15 08:57:13
    粉末涂料用環(huán)氧樹脂的合成研究
    上海建材(2017年2期)2017-07-21 14:02:10
    可膨脹石墨對(duì)環(huán)氧樹脂的阻燃改性
    高導(dǎo)熱填充型環(huán)氧樹脂復(fù)合材料研究進(jìn)展
    中國塑料(2015年7期)2015-10-14 01:02:35
    硅烷交聯(lián)聚乙烯催化劑的研究進(jìn)展
    上海塑料(2015年3期)2015-02-28 14:52:05
    TiO2/ACF復(fù)合材料的制備及表征
    RGO/C3N4復(fù)合材料的制備及可見光催化性能
    精品少妇内射三级| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 国产成人精品福利久久| 日韩一区二区视频免费看| 久热久热在线精品观看| 高清欧美精品videossex| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 爱豆传媒免费全集在线观看| 国产精品偷伦视频观看了| 欧美最新免费一区二区三区| 久久婷婷青草| 99久久人妻综合| 男人和女人高潮做爰伦理| 一区二区三区四区激情视频| 国产淫片久久久久久久久| 日韩强制内射视频| 我的女老师完整版在线观看| 男人舔奶头视频| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 丝袜喷水一区| 国产一级毛片在线| 欧美精品亚洲一区二区| 国产精品久久久久久av不卡| 男女边吃奶边做爰视频| 美女国产视频在线观看| 亚洲av欧美aⅴ国产| 三级经典国产精品| 18+在线观看网站| 99热这里只有是精品50| 熟妇人妻不卡中文字幕| 国产乱来视频区| 一本一本综合久久| 高清不卡的av网站| 国产亚洲欧美精品永久| 欧美bdsm另类| 婷婷色麻豆天堂久久| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 国产成人freesex在线| 国产av一区二区精品久久| 成人美女网站在线观看视频| 纯流量卡能插随身wifi吗| 久久精品夜色国产| 高清欧美精品videossex| 美女福利国产在线| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 97超视频在线观看视频| 日本wwww免费看| 亚洲天堂av无毛| 中文天堂在线官网| 日本-黄色视频高清免费观看| 精品少妇黑人巨大在线播放| 久久这里有精品视频免费| av黄色大香蕉| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 亚洲av男天堂| 日韩中文字幕视频在线看片| 国产亚洲欧美精品永久| 国产亚洲最大av| 欧美性感艳星| 久久97久久精品| 99久久综合免费| 春色校园在线视频观看| 春色校园在线视频观看| 亚洲国产色片| 少妇 在线观看| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 午夜激情福利司机影院| 狂野欧美激情性bbbbbb| 免费在线观看成人毛片| 免费黄色在线免费观看| 国产精品久久久久久精品古装| 晚上一个人看的免费电影| 中文字幕免费在线视频6| 国产91av在线免费观看| 国产乱人偷精品视频| 精品久久久噜噜| 成人午夜精彩视频在线观看| 熟女av电影| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 亚洲av二区三区四区| 亚洲第一区二区三区不卡| 亚洲精品自拍成人| 精华霜和精华液先用哪个| 日日撸夜夜添| 一边亲一边摸免费视频| 亚洲内射少妇av| 在线观看美女被高潮喷水网站| 久久韩国三级中文字幕| 婷婷色综合www| 丝袜脚勾引网站| 免费看av在线观看网站| 国产深夜福利视频在线观看| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 久久久精品免费免费高清| 久久精品国产亚洲av涩爱| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 日日啪夜夜撸| 少妇人妻一区二区三区视频| av免费在线看不卡| 多毛熟女@视频| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 一级毛片我不卡| 丝袜脚勾引网站| 亚洲国产成人一精品久久久| 少妇精品久久久久久久| 国产又色又爽无遮挡免| 黄色配什么色好看| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 亚洲精品自拍成人| 国内揄拍国产精品人妻在线| 国产精品成人在线| 国产精品福利在线免费观看| 3wmmmm亚洲av在线观看| 国产成人免费观看mmmm| 国产精品欧美亚洲77777| 亚洲,一卡二卡三卡| 在现免费观看毛片| 亚洲成人一二三区av| 99久久人妻综合| 中文字幕久久专区| 国产在线视频一区二区| 久久久久久久久久人人人人人人| 在线观看av片永久免费下载| 日本色播在线视频| 亚洲精品乱久久久久久| 久久ye,这里只有精品| 精品少妇内射三级| 久久久久精品性色| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 亚洲av成人精品一区久久| 日韩在线高清观看一区二区三区| 黄色一级大片看看| 亚洲精品aⅴ在线观看| 哪个播放器可以免费观看大片| 黑人高潮一二区| 成人漫画全彩无遮挡| 能在线免费看毛片的网站| 99热全是精品| 在线观看人妻少妇| 国产毛片在线视频| 制服丝袜香蕉在线| 一区在线观看完整版| 亚洲精品乱久久久久久| 国产精品女同一区二区软件| 性色avwww在线观看| 久久精品夜色国产| 日日啪夜夜爽| 国产精品不卡视频一区二区| 成人亚洲欧美一区二区av| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 国产熟女午夜一区二区三区 | 精品国产乱码久久久久久小说| 久久久久视频综合| 免费大片18禁| 免费观看无遮挡的男女| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 99热6这里只有精品| 人妻系列 视频| 51国产日韩欧美| 三级国产精品片| 国产日韩欧美在线精品| 看免费成人av毛片| 久久热精品热| 搡女人真爽免费视频火全软件| 久久久精品94久久精品| 成人无遮挡网站| 国产视频内射| 在线观看人妻少妇| 九草在线视频观看| 两个人的视频大全免费| 蜜臀久久99精品久久宅男| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 色视频在线一区二区三区| 久久久久精品性色| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 久久亚洲国产成人精品v| 精品国产露脸久久av麻豆| 久久99蜜桃精品久久| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 国产精品久久久久成人av| 如何舔出高潮| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 丰满人妻一区二区三区视频av| 国产视频首页在线观看| 国产亚洲精品久久久com| 国产91av在线免费观看| 中国美白少妇内射xxxbb| 精品国产露脸久久av麻豆| 欧美精品一区二区免费开放| 五月玫瑰六月丁香| 91精品国产国语对白视频| 国产 精品1| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 国产精品人妻久久久久久| 日韩欧美 国产精品| 亚洲伊人久久精品综合| 青春草亚洲视频在线观看| 最近手机中文字幕大全| 久久久久久久大尺度免费视频| 精品一品国产午夜福利视频| 久久久久久久久久人人人人人人| 亚洲精品日韩av片在线观看| 欧美国产精品一级二级三级 | 欧美日本中文国产一区发布| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 桃花免费在线播放| 国产高清有码在线观看视频| 亚洲欧美日韩另类电影网站| tube8黄色片| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 日韩一本色道免费dvd| 久久久久久久久大av| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 美女cb高潮喷水在线观看| 91精品国产九色| 国产精品国产av在线观看| 久久99一区二区三区| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 国产综合精华液| 亚洲欧美一区二区三区国产| 中文在线观看免费www的网站| 久久亚洲国产成人精品v| 99久久精品热视频| 啦啦啦在线观看免费高清www| 日日爽夜夜爽网站| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 一个人免费看片子| h日本视频在线播放| 蜜臀久久99精品久久宅男| 久久人人爽人人爽人人片va| 卡戴珊不雅视频在线播放| 99热这里只有是精品在线观看| 美女中出高潮动态图| 国产av精品麻豆| 久久久久精品久久久久真实原创| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 欧美日韩av久久| 午夜影院在线不卡| av福利片在线观看| 成人国产麻豆网| 国产黄片视频在线免费观看| 青春草国产在线视频| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| av福利片在线观看| 99热国产这里只有精品6| 综合色丁香网| 久久精品夜色国产| 日韩电影二区| 日本-黄色视频高清免费观看| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 日本爱情动作片www.在线观看| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 91久久精品电影网| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 嫩草影院入口| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 久久精品国产亚洲av涩爱| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 一边亲一边摸免费视频| 亚洲综合精品二区| av线在线观看网站| 十八禁网站网址无遮挡 | 国产精品一区www在线观看| 亚洲av成人精品一区久久| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 草草在线视频免费看| 久久韩国三级中文字幕| 香蕉精品网在线| 在线精品无人区一区二区三| 一区二区三区精品91| 国产精品一区二区在线不卡| 99久久综合免费| 亚洲国产精品成人久久小说| 丝袜在线中文字幕| 亚洲精品一区蜜桃| 成人免费观看视频高清| 久久国产乱子免费精品| 久久ye,这里只有精品| 日韩 亚洲 欧美在线| 国产伦精品一区二区三区四那| 天堂中文最新版在线下载| 日韩三级伦理在线观看| 精品卡一卡二卡四卡免费| 18禁动态无遮挡网站| 内射极品少妇av片p| 久久久午夜欧美精品| 激情五月婷婷亚洲| 国产精品99久久99久久久不卡 | 在线观看美女被高潮喷水网站| 国产日韩欧美视频二区| 99久久精品一区二区三区| 永久免费av网站大全| 国产精品一区二区性色av| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 亚洲av免费高清在线观看| 在线观看人妻少妇| 国产av精品麻豆| 极品人妻少妇av视频| 一区二区三区乱码不卡18| 欧美成人精品欧美一级黄| 免费看不卡的av| 高清黄色对白视频在线免费看 | 精品亚洲乱码少妇综合久久| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 国产熟女午夜一区二区三区 | 色视频在线一区二区三区| 亚洲国产欧美日韩在线播放 | 国产黄片视频在线免费观看| 欧美日韩亚洲高清精品| 看十八女毛片水多多多| 精品久久久久久电影网| 国产在视频线精品| 精品久久久噜噜| 91久久精品电影网| 免费av中文字幕在线| 久久精品国产亚洲网站| 欧美+日韩+精品| 五月伊人婷婷丁香| 国产免费视频播放在线视频| 伊人久久国产一区二区| 免费观看av网站的网址| 大片电影免费在线观看免费| 黄色视频在线播放观看不卡| 久久久欧美国产精品| 午夜av观看不卡| 六月丁香七月| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 午夜福利网站1000一区二区三区| 搡老乐熟女国产| 国产69精品久久久久777片| 久久久久久久久久成人| 美女主播在线视频| 美女福利国产在线| 免费黄频网站在线观看国产| 大话2 男鬼变身卡| av天堂久久9| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 99视频精品全部免费 在线| 亚洲自偷自拍三级| 97精品久久久久久久久久精品| 久久av网站| 3wmmmm亚洲av在线观看| 91久久精品国产一区二区成人| 国产亚洲91精品色在线| 国产 精品1| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 在线观看免费日韩欧美大片 | 成人漫画全彩无遮挡| 婷婷色av中文字幕| 十八禁网站网址无遮挡 | 极品教师在线视频| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 在线观看人妻少妇| 国产精品一区二区性色av| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 欧美 日韩 精品 国产| 免费av不卡在线播放| 2018国产大陆天天弄谢| 亚洲精品第二区| 看免费成人av毛片| 七月丁香在线播放| 丝袜脚勾引网站| 亚洲在久久综合| 日韩精品有码人妻一区| 最后的刺客免费高清国语| 一级毛片aaaaaa免费看小| 中文欧美无线码| 精品少妇内射三级| 欧美97在线视频| 黄片无遮挡物在线观看| 男男h啪啪无遮挡| 国产成人精品一,二区| 婷婷色麻豆天堂久久| 日日爽夜夜爽网站| tube8黄色片| 婷婷色麻豆天堂久久| 久久青草综合色| 精品亚洲成a人片在线观看| 两个人的视频大全免费| 国产精品一区二区在线不卡| 国产爽快片一区二区三区| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 一级a做视频免费观看| 国产一级毛片在线| 国产av码专区亚洲av| 97在线视频观看| 晚上一个人看的免费电影| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 欧美xxxx性猛交bbbb| 看免费成人av毛片| 黑人高潮一二区| 狂野欧美激情性bbbbbb| 久久久久久久久久成人| 搡女人真爽免费视频火全软件| 大片免费播放器 马上看| 99热6这里只有精品| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 国产永久视频网站| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 晚上一个人看的免费电影| 全区人妻精品视频| 亚洲国产精品一区三区| 亚洲精品一区蜜桃| 久久热精品热| 国精品久久久久久国模美| 在线观看一区二区三区激情| 亚洲精品视频女| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 中文字幕久久专区| 国产真实伦视频高清在线观看| 99久国产av精品国产电影| 色5月婷婷丁香| 色吧在线观看| 亚洲av免费高清在线观看| 午夜福利,免费看| 97超视频在线观看视频| 久久精品国产亚洲网站| 国产黄片美女视频| 久久久精品94久久精品| 内地一区二区视频在线| 22中文网久久字幕| 嫩草影院新地址| 99热这里只有是精品50| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 日韩欧美精品免费久久| 欧美变态另类bdsm刘玥| 最新中文字幕久久久久| 国产黄色视频一区二区在线观看| av有码第一页| 欧美国产精品一级二级三级 | 日本av免费视频播放| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 精品卡一卡二卡四卡免费| av视频免费观看在线观看| 日韩不卡一区二区三区视频在线| a 毛片基地| 波野结衣二区三区在线| 成人影院久久| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 亚洲精品日韩av片在线观看| 久久久久网色| 少妇高潮的动态图| a级毛片免费高清观看在线播放| 亚洲不卡免费看| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 婷婷色综合www| 在线精品无人区一区二区三| 一边亲一边摸免费视频| 内地一区二区视频在线| 亚洲真实伦在线观看| 国内精品宾馆在线| 看免费成人av毛片| 激情五月婷婷亚洲| 日本91视频免费播放| av免费观看日本| 国产美女午夜福利| 国产av精品麻豆| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 日韩视频在线欧美| 成人国产麻豆网| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 大陆偷拍与自拍| 校园人妻丝袜中文字幕| 最近中文字幕高清免费大全6| 亚洲av在线观看美女高潮| 在线观看免费日韩欧美大片 | 亚洲av免费高清在线观看| av有码第一页| 成人美女网站在线观看视频| 日韩伦理黄色片| 欧美丝袜亚洲另类| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 亚洲精品国产av成人精品| 精品酒店卫生间| 久久ye,这里只有精品| 国产色婷婷99| 精品一区二区免费观看| 欧美丝袜亚洲另类| 伊人亚洲综合成人网| 性色avwww在线观看| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 丁香六月天网| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 啦啦啦啦在线视频资源| 久久热精品热| 成年人午夜在线观看视频| 亚洲av二区三区四区| 日本爱情动作片www.在线观看| 午夜免费男女啪啪视频观看| 国产男人的电影天堂91| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 久久国产乱子免费精品| 欧美xxxx性猛交bbbb| 大话2 男鬼变身卡| 能在线免费看毛片的网站| 九草在线视频观看| 天堂8中文在线网| 国产精品国产av在线观看| 精品午夜福利在线看| av线在线观看网站| 日本色播在线视频| 性色av一级| 男女啪啪激烈高潮av片| 日本欧美国产在线视频| 欧美最新免费一区二区三区| 亚洲,一卡二卡三卡| 高清视频免费观看一区二区| 国产视频首页在线观看| 日韩一区二区视频免费看| 精品午夜福利在线看| 又爽又黄a免费视频| 欧美日韩精品成人综合77777| 97精品久久久久久久久久精品| 高清午夜精品一区二区三区| 久久国产亚洲av麻豆专区| 尾随美女入室| 国产亚洲欧美精品永久| 极品少妇高潮喷水抽搐| 26uuu在线亚洲综合色| 热re99久久精品国产66热6| 最新的欧美精品一区二区| 国产老妇伦熟女老妇高清| 欧美日韩综合久久久久久| 卡戴珊不雅视频在线播放| 亚洲久久久国产精品| 精品一区在线观看国产| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| av又黄又爽大尺度在线免费看| 久久精品国产a三级三级三级| a级毛片在线看网站| 狂野欧美激情性bbbbbb| 欧美三级亚洲精品| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 免费av中文字幕在线| 男人添女人高潮全过程视频| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 乱人伦中国视频| 少妇人妻久久综合中文| 国产爽快片一区二区三区| 亚洲熟女精品中文字幕| 亚洲精品第二区| 伊人亚洲综合成人网| 亚洲av免费高清在线观看| 九九在线视频观看精品| 精品少妇内射三级| 亚洲av二区三区四区| 卡戴珊不雅视频在线播放| 九草在线视频观看| 久久久久久久精品精品| 亚洲久久久国产精品| 丰满迷人的少妇在线观看| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 日韩av免费高清视频| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 成年人午夜在线观看视频| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 亚洲高清免费不卡视频| 久久久久久久久久久免费av| 国产成人a∨麻豆精品| 高清视频免费观看一区二区| 视频中文字幕在线观看| 色5月婷婷丁香| √禁漫天堂资源中文www| 日本91视频免费播放| 视频区图区小说| 久久精品久久久久久久性| 国产精品国产三级专区第一集| 最近2019中文字幕mv第一页| 永久免费av网站大全| 国产亚洲精品久久久com| 永久网站在线| 亚洲av免费高清在线观看| 免费av不卡在线播放| 一区二区三区免费毛片| 黑丝袜美女国产一区| 亚洲国产最新在线播放| 99视频精品全部免费 在线| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 国产高清不卡午夜福利| 国产在视频线精品| 欧美三级亚洲精品| a 毛片基地| 男人舔奶头视频| a级毛色黄片| 欧美日韩精品成人综合77777| 亚洲人成网站在线播| 搡女人真爽免费视频火全软件| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 国产色婷婷99| 欧美国产精品一级二级三级 | 男女国产视频网站| 亚洲欧美成人精品一区二区| 国产精品女同一区二区软件| 久久精品国产亚洲av涩爱| 国产成人a∨麻豆精品| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 亚洲四区av| 中文天堂在线官网| 天堂俺去俺来也www色官网| 日本av免费视频播放| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 七月丁香在线播放| 国产淫语在线视频| 18禁在线播放成人免费| 看免费成人av毛片| 好男人视频免费观看在线|