川東南龍馬溪組頁(yè)巖孔隙演化特征研究

胡微雪 劉 洪 靳雅夕 劉 峰 范小俊 張 蕾 陳建文

(1. 中國(guó)石化華東分公司非常規(guī)油氣資源實(shí)驗(yàn)中心， 江蘇 揚(yáng)州 225007； 2. 重慶科技學(xué)院， 重慶 401331)

頁(yè)巖氣藏具有自生自?xún)?chǔ)的特點(diǎn)，其儲(chǔ)集空間與常規(guī)油氣藏的儲(chǔ)層空間存在顯著差異。頁(yè)巖儲(chǔ)層中，除了以礦物顆粒支撐的無(wú)機(jī)質(zhì)孔隙和成巖裂縫外，還包含大量的有機(jī)質(zhì)孔隙和有機(jī)質(zhì)生烴作用造成的收縮縫等[1-3]。四川盆地龍馬溪組是頁(yè)巖氣勘探開(kāi)發(fā)的主要目的層，勘探前景廣闊。本次研究，以熱模擬實(shí)驗(yàn)為依托，通過(guò)氬離子拋光-掃描電鏡實(shí)驗(yàn)，分析彭水區(qū)塊龍馬溪組頁(yè)巖的孔隙特征及孔隙發(fā)育機(jī)制，總結(jié)頁(yè)巖孔隙演化的一般規(guī)律。

1 區(qū)域地質(zhì)背景及樣品采集

近年來(lái)，四川盆地及其周緣志留系頁(yè)巖氣勘探取得了突破性進(jìn)展，川東南地區(qū)已成為中石化的頁(yè)巖氣勘探開(kāi)發(fā)主戰(zhàn)場(chǎng)。本次研究的頁(yè)巖樣品，主要采集自彭水區(qū)塊的志留系龍馬溪組。彭水區(qū)塊處于四川盆地邊緣，屬于川東南 — 湘鄂西“槽 — 擋”過(guò)渡帶，發(fā)育復(fù)背斜和復(fù)向斜，整體在龍馬溪組和五峰組處相對(duì)連續(xù)，有利于頁(yè)巖氣儲(chǔ)存。區(qū)塊內(nèi)，上奧陶統(tǒng)五峰組 — 下志留統(tǒng)龍馬溪組的優(yōu)質(zhì)頁(yè)巖，厚度為30～50 m，埋深小于4 000 m，分布面積約2 250 km2。在晚奧陶世至志留紀(jì)期間，區(qū)內(nèi)沉積環(huán)境是由濱岸潮坪環(huán)境向陸棚環(huán)境過(guò)渡。龍馬溪組下部發(fā)育有一套富含有機(jī)質(zhì)的優(yōu)質(zhì)頁(yè)巖，巖性以黑色頁(yè)巖為主，是目前最具商業(yè)開(kāi)發(fā)潛力的頁(yè)巖層位。龍馬溪組的中上部主要為深灰、灰色粉砂質(zhì)泥巖。

我們采用熱模擬實(shí)驗(yàn)半開(kāi)放壓實(shí)系統(tǒng)，依據(jù)干酪根熱降解成烴原理和有機(jī)質(zhì)熱演化的時(shí)間-溫度補(bǔ)償原理進(jìn)行孔隙演化；在300～550 ℃的溫度下進(jìn)行實(shí)驗(yàn)；壓力條件，根據(jù)埋藏史圖計(jì)算，設(shè)置為14～30 MPa。

2 優(yōu)質(zhì)頁(yè)巖層段的孔隙特征

實(shí)驗(yàn)用頁(yè)巖樣品來(lái)自彭頁(yè)A井龍馬溪組。其巖性主要為黑色炭質(zhì)頁(yè)巖、黑色頁(yè)巖，中間發(fā)育有粉砂巖或含粉砂頁(yè)巖。頁(yè)巖成分中主要為石英和黏土礦物，同時(shí)含有長(zhǎng)石、碳酸鹽礦物、黃鐵礦、筆石等。頁(yè)巖致密堅(jiān)硬，水平層理發(fā)育。優(yōu)質(zhì)頁(yè)巖段的埋深為2 126 — 2 160 m，厚度達(dá)34 m。根據(jù)埋深、總有機(jī)碳TOC、鏡質(zhì)體反射率Ro等參數(shù)，可將優(yōu)質(zhì)頁(yè)巖段由下而上分為5個(gè)小層(見(jiàn)表1)。

表1 彭頁(yè)A井龍馬溪組優(yōu)質(zhì)頁(yè)巖段儲(chǔ)層特征

優(yōu)質(zhì)頁(yè)巖段的各小層在礦物組分、TOC和Ro等方面存在一定的差異。各小層的Ro差異不大，但自上而下呈現(xiàn)逐漸變小的趨勢(shì)。各小層的礦物組合類(lèi)型基本一致，主要為石英、黏土礦物，其次為長(zhǎng)石和碳酸鹽礦物；而在含量上，中間第3小層的石英含量最高，其黏土礦物含量則較低。第3小層的TOC值也是最高的。

根據(jù)氬離子拋光-掃描電鏡觀測(cè)結(jié)果，彭頁(yè)A井優(yōu)質(zhì)頁(yè)巖段的孔隙主要為有機(jī)孔，下層比上層孔隙更為發(fā)育，而處于中間位置的第3小層孔隙最為發(fā)育。

第5小層，孔隙以有機(jī)孔為主，自上而下有機(jī)孔越來(lái)越發(fā)育。上部有機(jī)孔欠發(fā)育，僅黃鐵礦粒間的有機(jī)孔可見(jiàn)少量孔隙。中部有機(jī)質(zhì)多伴生少量黏土礦物，孔隙開(kāi)始發(fā)育。下部有機(jī)質(zhì)伴生大量黏土礦物，孔隙較發(fā)育。第5小層中無(wú)機(jī)孔較少，主要為溶蝕孔(見(jiàn)圖1)。

圖1 第5小層孔隙特征

第3小層，孔隙主要為有機(jī)孔。與第5小層類(lèi)似，自上而下孔隙逐漸開(kāi)始發(fā)育。上部有機(jī)孔欠發(fā)育。中部孔隙較發(fā)育，但孔徑多為數(shù)十納米。下部孔隙發(fā)育，呈海綿狀，孔徑可達(dá)數(shù)百納米，局部伴生少量黏土礦物。其中，無(wú)機(jī)孔主要為有機(jī)質(zhì)或者礦物顆粒間的微縫(見(jiàn)圖2)。

圖2 第3小層孔隙特征

第1小層，孔隙以有機(jī)孔為主。自上而下孔隙發(fā)育情況一致，孔徑從幾十納米到幾百納米不等，但連通性一般。有機(jī)質(zhì)中幾乎不伴生其他礦物，局部填充于黃鐵礦粒間。其中的無(wú)機(jī)孔，以溶蝕孔和黃鐵礦粒間孔為主(見(jiàn)圖3)。

圖3 第1小層孔隙特征

3 頁(yè)巖孔隙演化特征

3.1 頁(yè)巖有機(jī)質(zhì)孔隙類(lèi)型

通過(guò)頁(yè)巖熱模擬實(shí)驗(yàn)，研究不同熱演化程度下的頁(yè)巖有機(jī)質(zhì)孔隙特征。結(jié)果顯示，不同類(lèi)型有機(jī)質(zhì)的孔隙特征，在熱模擬實(shí)驗(yàn)過(guò)程中具體表現(xiàn)為5種類(lèi)型：收縮縫、海綿狀有機(jī)孔、環(huán)帶狀有機(jī)孔、圓球狀有機(jī)孔和黃鐵礦晶間有機(jī)孔(見(jiàn)圖4)。

圖4 熱模擬實(shí)驗(yàn)呈現(xiàn)的主要有機(jī)孔類(lèi)型

收縮縫，多在長(zhǎng)條狀或者塊狀有機(jī)質(zhì)上出現(xiàn)。這類(lèi)有機(jī)質(zhì)一般碳含量很高，能譜顯示碳含量多在95%以上；內(nèi)部幾乎不伴生其他礦物，且孔隙欠發(fā)育。收縮縫出現(xiàn)在有機(jī)質(zhì)和周緣的礦物顆粒間，與常規(guī)砂巖中的貼?？p極為類(lèi)似。

海綿狀有機(jī)孔，這是頁(yè)巖儲(chǔ)層中最常見(jiàn)的有機(jī)孔類(lèi)型，大多孔徑較小，但分布廣泛，常均勻密集地分布于整塊有機(jī)質(zhì)之上。從大量的SEM(掃描電鏡圖像)中發(fā)現(xiàn)，沒(méi)有伴生黏土礦物的海綿狀有機(jī)孔，多呈現(xiàn)孔徑大小均一的特征；而伴生有黏土礦物的有機(jī)質(zhì)，糜棱化作用會(huì)使黏土礦物周緣的孔隙更大一些。已有研究表明，頁(yè)巖劈理域中發(fā)育的糜棱結(jié)構(gòu)，使得有機(jī)質(zhì)顆粒與黏土礦物顆粒充分混合，形成了獨(dú)特的孔隙網(wǎng)絡(luò)體系[4]。

環(huán)帶狀有機(jī)孔，常呈現(xiàn)為一個(gè)或多個(gè)中空的具有環(huán)帶狀結(jié)構(gòu)的大孔。除此之外，有機(jī)質(zhì)幾乎不發(fā)育其他較小的孔隙。有機(jī)孔的環(huán)帶形狀受限于有機(jī)質(zhì)顆粒的形狀，隨著溫度的升高，環(huán)帶狀孔隙不斷變大且逐漸外擴(kuò)。這類(lèi)有機(jī)質(zhì)包含有大量黏土礦物的主要元素，是一種有機(jī)黏土復(fù)合體。

圓球狀有機(jī)孔，這是發(fā)育在有機(jī)硅質(zhì)復(fù)合體上的孔隙。能譜的結(jié)果表明，這類(lèi)有機(jī)質(zhì)中圓球狀的顆粒為硅質(zhì)顆粒，推測(cè)為生物成因的硅質(zhì)。硅質(zhì)顆粒表現(xiàn)出更強(qiáng)的化學(xué)活性，對(duì)于有機(jī)質(zhì)孔隙的發(fā)育是極為有利的。

鐵礦晶間有機(jī)孔，是頁(yè)巖中最常見(jiàn)的孔隙類(lèi)型之一，一般發(fā)育在黃鐵礦晶間的有機(jī)質(zhì)上，而黃鐵礦集核外部的有機(jī)質(zhì)不發(fā)育孔隙。

在溫度為250～350 ℃這個(gè)階段是有機(jī)質(zhì)的生烴高峰期，伴隨生成的大量有機(jī)孔是孔隙體積增加的主要貢獻(xiàn)者。在熱模擬過(guò)程中，孔隙增加、孔徑增大的主要是中孔和大孔。

3.2 頁(yè)巖孔隙演化規(guī)律

根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果，優(yōu)質(zhì)頁(yè)巖段頁(yè)巖的有機(jī)孔，表現(xiàn)出從無(wú)到有、從小到大而后又從大到小的變化過(guò)程。在上部有機(jī)質(zhì)孔隙不發(fā)育，往下則逐漸開(kāi)始發(fā)育，且孔徑越來(lái)越大，當(dāng)孔徑達(dá)到相對(duì)最大值后又逐漸開(kāi)始減小。我們認(rèn)為，頁(yè)巖有機(jī)孔的演化過(guò)程均遵循著這一規(guī)律。

在熱演化過(guò)程的初期，生烴作用起到主要作用，頁(yè)巖有機(jī)孔逐步形成，并且呈現(xiàn)圓度高、孔隙隨機(jī)分布的特征。隨著熱演化過(guò)程的持續(xù)，有機(jī)孔的孔徑逐漸增大，孔隙之間逐步連通，并形成孔隙網(wǎng)絡(luò)，孔隙總體積逐步達(dá)到峰值。隨著熱演化程度的進(jìn)一步加深，生烴作用減弱，內(nèi)在動(dòng)力逐漸喪失，此時(shí)保存條件成為主要因素，而埋深加大使得上覆地層壓力增加，壓實(shí)作用增強(qiáng)，孔隙被壓扁，導(dǎo)致圓度降低，并且被不斷分割變小，直至最后消失[5-6]。

3.3 孔隙演化的影響因素

大量研究表明，在生烴過(guò)程中，孔隙演化受到有機(jī)碳含量、成熟度、有機(jī)質(zhì)類(lèi)型、礦物組分等內(nèi)因和壓實(shí)作用、成巖流體、溫度、壓力等外因的雙重影響[7-9]。在整個(gè)頁(yè)巖有機(jī)質(zhì)熱演化過(guò)程中，有機(jī)質(zhì)的生烴作用是頁(yè)巖有機(jī)孔發(fā)育的內(nèi)在動(dòng)力，上覆地層壓力和圍壓是影響孔隙的外部因素。

Curits等人對(duì)比分析了北美頁(yè)巖的特征，發(fā)現(xiàn)有機(jī)質(zhì)孔的發(fā)育程度與有機(jī)碳含量關(guān)系不明顯[7]。我們認(rèn)為，在頁(yè)巖孔隙演化過(guò)程中，有機(jī)碳含量控制著有機(jī)孔的宏觀占比，TOC值的高低對(duì)有機(jī)孔在整個(gè)頁(yè)巖儲(chǔ)集空間中的占比有很大影響，但對(duì)有機(jī)質(zhì)本身的孔隙發(fā)育程度影響不大。

有機(jī)質(zhì)成熟度Ro在生烴過(guò)程中，更多的是控制著生烴作用的進(jìn)程，控制著有機(jī)孔隙生成的時(shí)間，但是它并不能控制孔隙生成的規(guī)模。這在實(shí)驗(yàn)中表現(xiàn)為：樣品中成熟度相同的有機(jī)質(zhì)仍然存在孔隙發(fā)育的差異；同時(shí)隨著成熟度的增加，頁(yè)巖孔隙總體積和孔徑尺寸是先變大而后變小，不是隨成熟度增加而一直變大。

有機(jī)質(zhì)類(lèi)型及其伴生礦物，是影響有機(jī)孔發(fā)育程度的主要因素。不同類(lèi)型的有機(jī)質(zhì)具有不同的生烴潛力，有機(jī)孔發(fā)育情況的差異是其生烴潛力不同的具體表現(xiàn)。伴生礦物中的黏土礦物，在有機(jī)孔演化過(guò)程中會(huì)起到2種作用：一是糜棱化作用，使有機(jī)質(zhì)顆粒與黏土礦物充分混合，形成獨(dú)特的網(wǎng)狀孔隙；一是以元素的形式參與到生烴過(guò)程中，對(duì)孔隙演化起到催化作用。硅質(zhì)顆粒具有更強(qiáng)的化學(xué)活性，使有機(jī)質(zhì)生烴能力變強(qiáng)，容易形成孔隙。黃鐵礦與有機(jī)質(zhì)相互作用，它在有機(jī)質(zhì)生烴過(guò)程形成，而對(duì)孔隙演化又有一定的催化作用[10]。

4 結(jié) 論

川東南地區(qū)龍馬溪組頁(yè)巖的有機(jī)孔主要發(fā)育在有機(jī)碳含量較高的層位，同時(shí)它受控于石英和黏土礦物的含量。石英含量相對(duì)高而黏土礦物含量相對(duì)低的層位，對(duì)于孔隙的保存更為有利，整體上其孔隙及裂縫的發(fā)育情況最好。

在熱模擬實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，有機(jī)質(zhì)孔隙特征表現(xiàn)為收縮縫、海綿狀有機(jī)孔、環(huán)帶狀有機(jī)孔、圓球狀有機(jī)孔和黃鐵礦晶間有機(jī)孔5種類(lèi)型。在溫度為250～350 ℃這個(gè)階段，是有機(jī)質(zhì)的生烴高峰期，其中伴隨生成的大量有機(jī)孔是孔隙體積增加的主要貢獻(xiàn)者；在熱模擬過(guò)程中，孔隙增加、孔徑增大的主要是中孔和大孔。

頁(yè)巖中的總有機(jī)碳含量控制著宏觀的有機(jī)孔占比，有機(jī)質(zhì)成熟度控制著有機(jī)孔發(fā)育的時(shí)機(jī)，有機(jī)質(zhì)類(lèi)型及其伴生礦物則是影響有機(jī)孔發(fā)育程度的主要因素。對(duì)有機(jī)質(zhì)孔隙發(fā)育產(chǎn)生影響的伴生礦物主要有黏土礦物、硅質(zhì)顆粒及黃鐵礦，在生烴過(guò)程中它們也扮演著非常重要的角色。