輻照條件下高溫鋰熱管不凝性氣體產(chǎn)生特性研究

張明昊，王成龍，孫 浩，代智文，張大林，田文喜，秋穗正，蘇光輝

(西安交通大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，陜西 西安 710049)

熱管冷卻反應(yīng)堆是指反應(yīng)堆一回路不采用冷卻劑回路式布置方式，而采用熱管將堆芯產(chǎn)生的熱量傳導(dǎo)至二回路系統(tǒng)或熱電轉(zhuǎn)換裝置的固態(tài)反應(yīng)堆[1-4]。高溫熱管運用于新型核動力系統(tǒng)的設(shè)計方案，利用高溫熱管高效的非能動熱量傳遞功能，實現(xiàn)了新型核動力系統(tǒng)中的能量轉(zhuǎn)移[5-6]。目前，為加快高溫熱管在堆內(nèi)的成功運用，必須考慮新型核動力背景下高溫熱管運行的實際環(huán)境。在堆內(nèi)中子高輻照、高溫度環(huán)境中，熱管設(shè)計存在基體、包殼等材料技術(shù)挑戰(zhàn)，不銹鋼材料[7-8]、鎳基合金材料[9]、鉬基合金材料[10-11]等熱管冷卻反應(yīng)堆殼體材料在中子輻照條件下的機械性能測試研究已開展。

此外，高溫熱管內(nèi)的液態(tài)金屬工質(zhì)會在堆內(nèi)中子輻照下發(fā)生中子反應(yīng)產(chǎn)生氦、氚等，目前，含鋰金屬材料在堆內(nèi)中子輻照環(huán)境下的實驗已開展[12-14]，通過質(zhì)譜驗證了輻照條件下含鋰工質(zhì)的產(chǎn)氦行為。由于鉀、鈉工質(zhì)發(fā)生中子反應(yīng)的微觀截面數(shù)據(jù)在10-31m2和10-30m2量級，故鉀、鈉工質(zhì)發(fā)生中子反應(yīng)的概率極??；而鋰的中子反應(yīng)微觀截面在熱中子區(qū)可達10-25m2，甚至10-24m2量級。因此，在堆內(nèi)中子輻照環(huán)境下需重點考慮高溫鋰熱管中的中子反應(yīng)，鋰與中子反應(yīng)會產(chǎn)生氦氣和氚兩種不凝性氣體，由于氚具有較強的滲透性，其大部分通過管壁滲出，而產(chǎn)生的氦氣會存于管內(nèi)。氦氣產(chǎn)生、流動以及聚集等行為會對熱管鋰工質(zhì)相變過程、運行特性產(chǎn)生影響。

本文通過數(shù)值模擬，對單根鋰熱管在輻照條件下不凝性氣體的產(chǎn)生特性進行研究，得到不同自變量對輻照條件下不凝性氣體產(chǎn)量的影響，旨為熱管冷卻反應(yīng)堆內(nèi)高溫鋰熱管中鋰富集度設(shè)計提供借鑒。

1 研究對象

本文的研究對象是位于熱管冷卻反應(yīng)堆中的金屬鋰熱管。整個堆芯結(jié)構(gòu)及主要組成如圖1所示。熱管采用鉬錸合金-鋰熱管，熱管外徑2.6 cm，管壁厚0.16 cm，環(huán)隙寬度0.1 cm，絲網(wǎng)厚度0.04 cm，中央蒸汽通道直徑2.0 cm。熱管插入堆芯筒體的部分為蒸發(fā)段，并從堆芯上部伸出，假設(shè)熱管位于活性區(qū)的部分恰好為蒸發(fā)段的長度(70 cm)，整個熱管長2 m，如圖2所示。為便于對處于活性區(qū)受到大量堆內(nèi)輻照的熱管蒸發(fā)段進行中子學(xué)分析，將蒸發(fā)段沿軸向劃分為35層。圖3為熱管截面示意圖，從外到內(nèi)分別為：Mo-14Re合金管壁、充有液態(tài)鋰的環(huán)隙、Mo-14Re合金制成的60%孔隙度的絲網(wǎng)、充有氣態(tài)鋰的蒸汽通道。

圖1 熱管冷卻反應(yīng)堆堆芯結(jié)構(gòu)Fig.1 Schematic of heat pipe cooling reactor core

圖2 鋰熱管示意圖Fig.2 Diagram of lithium heat pipe

圖3 鋰熱管橫截面Fig.3 Cross-sectional diagram of lithium heat pipe

通過MCNP對設(shè)計的熱管冷卻反應(yīng)堆進行了建模，利用其統(tǒng)計功能，可得到控制轉(zhuǎn)鼓處在不同角度下每根熱管位于堆芯活性區(qū)部分所受的中子通量密度。為便于后續(xù)的計算分析，取位于堆芯正中心處熱管作為研究對象，計算得到了控制轉(zhuǎn)鼓分別在0°、90°、180°位置所受的中子通量密度(圖4)。由圖4可知，中子通量密度呈中間高、兩邊低的趨勢分布。

圖4 控制轉(zhuǎn)鼓位于不同角度時熱管所受中子通量密度Fig.4 Neutron flux density of heat pipe vs control drum at different angles

2 不凝性氣體產(chǎn)生機制

2.1 產(chǎn)氦機理

鋰在自然界中主要以6Li、7Li兩種核素形式存在，自然界豐度分別為7.5%、92.5%。6Li的中子反應(yīng)微觀截面很大，尤其在熱中子區(qū)域，可達10-25m2量級，即在熱中子區(qū)易發(fā)生6Li的核嬗變反應(yīng)。

(1)

該反應(yīng)的產(chǎn)物是氦和氚。對于高溫鋰熱管，在正常工作中，鋰工質(zhì)以液態(tài)及氣態(tài)存在，管內(nèi)存在不斷蒸發(fā)及冷凝相變過程。若熱管處在反應(yīng)堆中，將在活性區(qū)受到大量的中子輻照，因此上述的6Li中子反應(yīng)將會持續(xù)進行，氚具有較強的滲透性，大部分將通過管壁滲出，而另一產(chǎn)物氦氣將以不凝性氣體的形式存于熱管內(nèi)，影響管內(nèi)鋰工質(zhì)正常的相變過程。

2.2 計算方法

1) 理論推導(dǎo)

基于式(1)，通過反應(yīng)率的定義可對產(chǎn)氦量進行理論推導(dǎo)，在dt時間內(nèi)有：

dNHe(t)=NLi-6剩余(t)σφdt

(2)

其中：dNHe(t)為t時刻的產(chǎn)氦量；NLi-6剩余(t)為t時刻剩余的6Li量；σ為微觀截面；φ為中子通量密度。

又由式(1)可知，每消耗1個6Li，就會有1個He生成，即nHe=nLi-6消耗。同時6Li的消耗量與剩余量之和為初始充液量中6Li的含量，現(xiàn)假設(shè)充入的Li為30.0 g(m)，其中6Li的富集度為自然界豐度7.5%(w)。將式(2)代入式(3)，即有式(4)。

(3)

(4)

解微分方程(4)，當t=0時，6Li消耗量為0。同時為簡便，式(4)中的中子注量率采用MCNP計算得到的控制轉(zhuǎn)鼓位于0°時熱管軸向中心控制體最大值2.49×1014cm-2·s-1，微觀截面使用NJOY得到的鋰熱管工作溫度(1 600 ℃)對應(yīng)的最小中子能量下6Li中子反應(yīng)微觀截面的最大值1.172×10-26m2，最終可得：

nHe(t)=-0.375e-2.919×10-8t+0.375

(5)

2) 程序計算

使用ORIGEN2.0點燃耗程序?qū)χ凶虞椪諚l件下鋰金屬中核素的變化進行模擬，可得到輻照條件高溫鋰熱管不凝性氣體的產(chǎn)量。程序中需要的輸入量為初始控制體中6Li以及7Li含量、控制體所受中子通量密度以及對應(yīng)的輻照時間。

為得到保守值，同理論推導(dǎo)的思路相同，假設(shè)整個熱管處于活性區(qū)的部分均受到最大的中子通量密度2.49×1014cm-2·s-1，且所有的鋰工質(zhì)均受到中子輻照。按每180 d為1個數(shù)據(jù)點，最終得到了產(chǎn)氦量隨時間的變化趨勢，如圖5所示?？梢?，程序模擬結(jié)果與理論推導(dǎo)結(jié)果符合良好。由于工質(zhì)中6Li的量不斷被消耗，故產(chǎn)氦速率隨時間的增加而逐漸減慢。兩條曲線存在微小偏差的原因是程序模擬時考慮的中子能量是連續(xù)的，且對應(yīng)的微觀截面更加準確，而理論推導(dǎo)時只采用了1個微觀截面最大值。定量地，程序模擬結(jié)果與簡單理論推導(dǎo)相對偏差在15%以內(nèi)，且隨著時間的增加，偏差減小，5 a后的相對偏差僅為0.15%。

圖5 理論推導(dǎo)與程序模擬結(jié)果對比Fig.5 Comparison between theoretical derivation and program simulation results

此外，在程序模擬計算中，還會考慮存在的多種核素反應(yīng)，如6Li、7Li的相互轉(zhuǎn)換等燃耗鏈，因此，在低富集度情況下，雖產(chǎn)氦量的量級很小，但仍可通過程序模擬得到較為精確的結(jié)果。

3 數(shù)值模擬結(jié)果與分析

首先對具體涉及到的模型進行了適應(yīng)性評價。1)6Li中子反應(yīng)產(chǎn)氦模型：此部分已有調(diào)研得到的相應(yīng)實驗研究、基于反應(yīng)率定義的核素轉(zhuǎn)化理論推導(dǎo)以及點燃耗程序ORIGEN2.0的計算分析，模型適用。2) 不凝性氣體在熱管內(nèi)分布的平面交界理論：此為調(diào)研得到的結(jié)果，且在熱管實驗中，不凝性氣體在豎直熱管內(nèi)也積聚在冷凝段末端，此模型具有普適性。3) 管內(nèi)混合氣體分體積定律、鋰蒸氣飽和蒸氣壓模型：這兩種定律、模型同樣具有普適性，計算鋰蒸氣的飽和蒸氣壓是基于美國NIST給出的結(jié)果。

3.1 穩(wěn)態(tài)標準算例

在實際的反應(yīng)堆中，為減少產(chǎn)氦產(chǎn)氚量，需控制6Li的富集度，在Qin等[15]的研究中，為控制熔鹽堆中氚的產(chǎn)量，將6Li的富集度控制在0.01%以內(nèi)。類似地，在鋰熱管冷卻反應(yīng)堆中，必須控制6Li的富集度，將產(chǎn)氦量控制在能接受的范圍內(nèi)，以減少對管內(nèi)工質(zhì)正常相變過程造成的影響。

在洪芳柏[16]的研究中，提出了可用平面交界理論描述不凝性氣體在熱管中的存在方式，即不凝性氣體積聚在冷凝段的端部，與蒸汽工作部分有明顯的分界面。此時可由分體積定律假設(shè)管內(nèi)存在的兩種氣體壓力相等(pHe=pLi-gas)，當熱管處在不同工作溫度下時，鋰飽和蒸氣壓不同，如NIST推薦公式(6)。因此，可通過飽和蒸氣壓將產(chǎn)氦量轉(zhuǎn)化為不凝性氣體所占體積份額，且不同工作溫度下，相同質(zhì)量的不凝性氣體所占熱管氣腔的體積份額不同。

(6)

工作溫度為1 600 ℃，初始充液量為30.0 g，6Li富集度分別設(shè)置為0.01%、0.005%及0.002%情況下熱管工作5 a過程中不凝性氣體所占熱管的體積份額列于表1?？芍?，當富集度為0.01%時，工作5 a后不凝性氣體的體積份額為18.83%，即不凝性氣體占據(jù)冷凝段末端長度為0.38 m。

表1 不同時間不凝性氣體體積份額Table 1 Non-condensable gas volume fraction at different time

圖6為工作溫度1 400～1 800 ℃、富集度0.01%情況下5 a后不凝性氣體所占體積份額?？煽闯觯馑俭w積份額隨溫度的升高而降低，溫度為1 400 ℃時，體積份額最大，為54.55%，而溫度為1 800 ℃時，體積份額最小，僅為8.07%。

圖6 不同工作溫度下不凝性氣體的體積份額Fig.6 Non-condensable gas volume fraction under different operating temperatures

3.2 參數(shù)敏感性分析

對輻照條件下高溫鋰熱管不凝性氣體產(chǎn)量影響因素進行了參數(shù)敏感性分析，影響產(chǎn)氦量的自變量可能有中子通量密度、6Li含量(鋰富集度)以及熱管工作溫度等。

1) 中子通量密度

計算對象為控制轉(zhuǎn)鼓0°時最中心熱管，并假設(shè)活性區(qū)液態(tài)金屬均受到的軸向中子通量密度為最大值，但真實情況下熱管在活性區(qū)受到的真實中子注量率為中間高、兩邊低的趨勢分布(圖4)?，F(xiàn)假設(shè)液態(tài)金屬在活性區(qū)沿熱管軸向均勻分布在劃分好的35個控制體中，在程序中輸入真實的軸向中子通量密度，將各控制體內(nèi)的產(chǎn)氦量相加即可得總的產(chǎn)氦量，如圖7所示。兩種中子通量密度計算方式得到的產(chǎn)氦量差距不大，因此為了簡便，均采用軸向中子通量密度最大值作為整個活性區(qū)的輸入。

圖7 兩種中子通量密度處理方式下的產(chǎn)氦曲線Fig.7 Helium production curve under two neutron flux density processing methods

將MCNP計算得到的控制轉(zhuǎn)鼓在0°、90°、180°情況下熱管處于活性區(qū)的軸向中子通量密度最大值作為輸入，其值分別為2.49×1014、2.26×1014、2.17×1014cm-2·s-1。計算所得3種中子通量密度情況下的產(chǎn)氦曲線示于圖8，可知中子通量密度對產(chǎn)氦量影響較小。

圖8 不同中子通量密度下的產(chǎn)氦曲線Fig.8 Helium production curve under different neutron flux densities

2) 鋰富集度

將6Li的富集度設(shè)置為7.5%、5.5%、3.5%以及1.5%，其余條件保持一致，計算結(jié)果示于圖9。由圖9可知，隨著時間的增加，產(chǎn)氦速率均逐漸減小，產(chǎn)氦量的極值與6Li富集度有關(guān)，6Li富集度越大，產(chǎn)生的氦氣量越多。

圖9 不同6Li富集度下的產(chǎn)氦曲線Fig.9 Helium production curve under different 6Li enrichments

3) 熱管工作溫度

中子反應(yīng)微觀截面除與中子能量有關(guān)外，還與工作溫度有關(guān)。高溫鋰熱管的工作溫度為1 000～1 800 ℃。利用NJOY可計算得到不同溫度下熱管冷卻反應(yīng)堆中子能譜處于熱中子區(qū)時的微觀截面數(shù)據(jù)，將其在ORIGEN2.0中相應(yīng)部分進行替換，最終模擬得到熱管工作溫度為1 127、1 327、1 527 ℃情況下產(chǎn)氦量隨時間的變化，如圖10所示(充液量為30.0 g，6Li富集度為7.5%)。由圖10可知，3種溫度下，由于6Li中子反應(yīng)微觀截面在高溫下差異很小，因此對產(chǎn)氦量影響也極小。

圖10 不同工作溫度下的產(chǎn)氦曲線Fig.10 Helium production curve under different operating temperatures

4 結(jié)論

本文采用數(shù)值模擬的方法對輻照條件下高溫鋰熱管不凝性氣體的產(chǎn)生特性進行了研究，基于熱管冷卻反應(yīng)堆中位于典型位置處的熱管，得到了穩(wěn)態(tài)標準算例熱管正常工作過程中的產(chǎn)氦量，若工作溫度為1 600 ℃、充液量為30.0 g、6Li富集度為0.01%，工作5 a后產(chǎn)生的不凝性氦氣所占體積份額為18.83%。不凝性氣體體積份額隨熱管工作溫度的升高而降低。此外，分析了堆內(nèi)中子輻照條件下產(chǎn)氦量的影響因素。不凝性氣體產(chǎn)氦量隨熱管充液量、鋰富集度的增大而增加；當控制轉(zhuǎn)鼓位于不同角度時，中子通量密度改變有限，因此產(chǎn)氦量變化不大；由于高溫鋰熱管工作溫度很高，高溫下鋰的中子反應(yīng)微觀截面差距不大，因此鋰熱管工作溫度對產(chǎn)氦量影響也很小。