貴州都勻撒朗重晶石礦床流體包裹體及H-O-C同位素地球化學(xué)研究

何明勤, 李應(yīng)輝, 張 豐, 田歡歡, 梁坤萍

貴州都勻撒朗重晶石礦床流體包裹體及H-O-C同位素地球化學(xué)研究

何明勤1, 2*, 李應(yīng)輝3, 張 豐1, 田歡歡1, 梁坤萍1

(1.貴州大學(xué) 資源與環(huán)境工程學(xué)院, 貴州 貴陽 550025; 2.貴州大學(xué) 喀斯特地質(zhì)資源與環(huán)境教育部重點(diǎn)實驗室, 貴州 貴陽 550025; 3.貴州省地質(zhì)礦產(chǎn)勘查開發(fā)局 105地質(zhì)大隊, 貴州 貴陽 550018)

貴州都勻撒朗重晶石礦床位于江南造山帶西南段都勻陸緣盆地區(qū)之都勻南北向構(gòu)造變形區(qū), 礦體主要呈層狀、似層狀、脈狀或囊狀產(chǎn)于層間破碎帶及構(gòu)造交匯部位, 受構(gòu)造控制明顯。本文在野外礦床地質(zhì)調(diào)查的基礎(chǔ)上, 進(jìn)行了流體包裹體巖相學(xué)、顯微測溫和群體包裹體成分及H-O-C同位素研究, 結(jié)果顯示: 撒朗重晶石礦床的成礦流體為具有中低溫(95～240 ℃)、峰值溫度(140 ℃)為低溫、低鹽度(均值4.9%～9.1% NaCleqv)、中等密度(均值0.95～0.97 g/cm3)特征的Ca2+-Na+-Cl?-SO42?類型水; 重晶石流體包裹體水H同位素組成為?48‰～?38‰、O同位素組成為0.55‰～12.05‰, 顯示成礦流體水來源于大氣降水或與圍巖水巖反應(yīng)后的演化大氣降水; 礦石中與重晶石共生的方解石C同位素組成為?1.9‰～?1.0‰、O同位素組成(SMOW標(biāo)準(zhǔn))為20.40‰～21.01‰, 指示碳來自于海相碳酸鹽巖的溶解; 礦床的形成晚于圍巖, 是在圍巖地層形成之后, 為后期構(gòu)造及熱液活動使其中的成礦物質(zhì)活化遷移并在相應(yīng)構(gòu)造部位富集而形成。

流體包裹體; H-O-C同位素; 礦床地球化學(xué); 撒朗重晶石礦床; 貴州都勻

0 引 言

重晶石礦床廣泛產(chǎn)于太古宇到第四系不同時代地層之中(李文炎和余洪云, 1991), 分布范圍廣, 規(guī)模大, 具有非常重要的經(jīng)濟(jì)價值和研究意義(高軍波和楊瑞東, 2015)。貴州的重晶石礦資源尤為豐富, 產(chǎn)出層位也十分多樣, 具有重要工業(yè)價值的重晶石礦床主要產(chǎn)于寒武系、泥盆系和奧陶系。其中, 寒武系代表性礦床有天柱縣大河邊超大型重晶石礦床, 其資源儲量超兩億噸(楊瑞東等, 2007a), 是世界上資源儲量最大的重晶石礦床(楊瑞東等, 2007a; Han et al., 2015), 其經(jīng)濟(jì)價值大, 研究程度高, 一般認(rèn)為是噴流熱水沉積成因(吳朝東等, 1999; 方維萱等, 2002; 夏菲等, 2004; 楊瑞東等, 2007a, 2007b; 侯東壯等, 2015; Zhou et al., 2018)。泥盆系重晶石礦床以鎮(zhèn)寧?紫云一帶的最為重要, 如樂紀(jì)大型重晶石礦床等。近些年來, 一些學(xué)者對其進(jìn)行了Sr同位素組成(高軍波等, 2013a)、礦床地球化學(xué)特征及成因(高軍波等, 2013b)和礦床地質(zhì)特征與成礦規(guī)律(張旭等, 2017)研究, 認(rèn)為礦床是斷裂控制的海底噴流熱水沉積成礦的產(chǎn)物(高軍波和楊瑞東, 2015)或甲烷滲漏成因所形成(Gao et al., 2017)。奧陶系重晶石礦床以施秉縣頂罐坡大型重晶石礦床最為典型, 根據(jù)流體包裹體測溫數(shù)據(jù), 認(rèn)為礦床屬低溫?zé)嵋旱V床(貴州省區(qū)域礦產(chǎn)志編寫組, 1986)。與主要產(chǎn)于高角度張性斷層內(nèi)的陡傾斜施秉縣頂罐坡重晶石礦床(圖1a)不同, 同樣賦存于奧陶系的都勻市王司鎮(zhèn)撒朗村撒朗重晶石礦床礦體主要呈緩傾斜的層狀、似層狀、脈狀或囊狀。同時, 該礦床與國內(nèi)外一些主要層狀的沉積重晶石礦床如天柱縣大河邊重晶石礦床(夏菲等, 2005; Zhou et al., 2018)和土耳其Dinek重晶石礦床(Elmas et al., 2012)等含硫化物礦物也明顯不同, 該礦床礦石中不含硫化物, 從而品位相對更高、純度相對更好, 因而更顯其獨(dú)特開發(fā)利用和研究價值。Maynard and Okita (1991)基于重晶石礦床產(chǎn)出的構(gòu)造背景將層狀重晶石礦床劃分為大陸邊緣型和克拉通裂谷型兩種, 前者以單一重晶石礦床為主, 后者還兼具鉛、鋅礦化, 據(jù)此可將撒朗重晶石礦床歸入大陸邊緣型層狀重晶石礦床。撒朗重晶石礦區(qū)內(nèi), 礦床(體)出露較好, 開采方便, 但現(xiàn)有的勘查和研究程度均很低, 限制了進(jìn)一步找礦和規(guī)?；_采工作。目前, 已有研究成果僅限于對礦床地質(zhì)特征和控礦因素的分析(李應(yīng)輝等, 2016), 缺乏對礦床地球化學(xué)尤其是成礦流體地球化學(xué)方面的相關(guān)研究。基于此, 本論文擬通過流體包裹體、同位素地球化學(xué)等手段對礦床成礦流體特征及其來源進(jìn)行較系統(tǒng)研究, 為礦床成因分析提供依據(jù), 并為深入總結(jié)成礦規(guī)律、找礦和開發(fā)利用工作提供思路。

1 區(qū)域地質(zhì)及礦床地質(zhì)特征

撒朗重晶石礦床位于江南造山帶西南段(圖1a)都勻陸緣盆地區(qū)之都勻南北向構(gòu)造變形區(qū)(貴州省地質(zhì)調(diào)查院, 2012)。區(qū)域內(nèi)出露地層主要有古生界寒武系、奧陶系、志留系和泥盆系, 其中奧陶系是區(qū)域重晶石、鉛鋅礦床等的主要賦礦層位, 巖性以白云巖和石灰?guī)r為主。區(qū)域內(nèi)構(gòu)造以近南北向為主, 褶皺構(gòu)造以王司背斜為主體, 斷裂構(gòu)造除南北向斷裂外, 還發(fā)育北東向、北西向和近東西向斷裂, 這些斷裂切割區(qū)內(nèi)褶皺與地層, 構(gòu)成復(fù)雜的構(gòu)造格局, 控制了區(qū)域多種礦產(chǎn)的形成(李應(yīng)輝等, 2016), 如都勻牛角塘鋅礦床(陳國勇等, 1992; 張碧志等, 1994)、鎘礦床(葉霖和劉鐵庚, 1997; 劉鐵庚和葉霖, 2000)或鎘鋅礦床(劉鐵庚等, 2004)、老貓石鉛鋅礦床(劉強(qiáng)和夏磊, 2013)、大梁子鋅礦床(劉成萬, 2017)和菜園河鋅礦床(王瓊等, 2017)等。

1. 第四系; 2. 中下志留統(tǒng)翁項群; 3. 下奧陶統(tǒng)紅花園組+大灣組; 4. 下奧陶統(tǒng)桐梓組; 5. 正斷層及編號; 6. 逆斷層及編號; 7. 性質(zhì)不明斷層及編號; 8. 地層界線; 9. 角度不整合界線; 10. 礦體及編號; 11. 地層產(chǎn)狀; 12. 剖面位置及編號; 13. 頂罐坡重晶石礦床; 14. 礦體主要樣品采集位置及序號。

礦區(qū)出露地層有下奧陶統(tǒng)桐梓組(O1)、紅花園組+大灣組(O1)、中下志留統(tǒng)翁項群(S1-2)和第四系(Q)(圖1b)。其中, 下奧陶統(tǒng)桐梓組(O1)和紅花園組+大灣組(O1)是一套主要由白云巖和石灰?guī)r組成的碳酸鹽類巖石; 中下志留統(tǒng)翁項群(S1-2)僅出露上亞群, 主要是由砂巖和頁巖組成的碎屑巖; 第四系(Q)僅出露在礦區(qū)西南部, 主要為黏土、粉砂、砂土或含礫砂土等。

礦區(qū)構(gòu)造總體為一單斜構(gòu)造, 傾向西(260°～280°), 傾角5°～20°。因受斷裂構(gòu)造的影響, 局部地層向北、東傾斜。區(qū)內(nèi)斷裂構(gòu)造相對較發(fā)育, 可分為近南北向(F1)、北西向(F2、F3、F4)和北東向(F5)三組。

礦體產(chǎn)于下奧陶統(tǒng)桐梓組(O1)中, 主要受層間斷裂破碎帶控制。據(jù)礦體露頭和采礦工程揭露, 目前礦區(qū)主要產(chǎn)出有Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ共3個礦體(圖1b)。Ⅰ號礦體呈似層狀(圖2), 走向長約500 m、厚度1.93～2.08 m、傾向延伸大于100 m; Ⅱ號礦體呈層狀、似層狀, 走向長約132 m、厚度2.5～2.8 m、傾向延伸大于15 m; Ⅲ號礦體呈似層狀(圖2)、脈狀和囊狀產(chǎn)出, 走向長約100 m、厚度1～2 m、傾向延伸大于12 m。

礦石成分相對簡單, 礦石礦物為重晶石, 脈石礦物有方解石、少量的石英和白云石; 礦石中BaSO4含量為92.50%～96.18%, 其次為SiO2, 含量為0.41%～ 1.30%。礦石構(gòu)造以條帶狀、脈狀構(gòu)造為主, 其次為花斑狀及團(tuán)塊狀構(gòu)造(圖3); 礦石結(jié)構(gòu)以放射狀、束狀和粒狀結(jié)構(gòu)為主, 其次為網(wǎng)狀、交代殘余結(jié)構(gòu)(圖4)。礦區(qū)圍巖蝕變相對較弱, 主要是方解石化, 其次為硅化。

2 樣品采集與分析測試方法

在野外較詳細(xì)地質(zhì)觀察的基礎(chǔ)上, 對出露或工程揭露較好的Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ三個礦體的不同類型礦石進(jìn)行了較系統(tǒng)采樣, 共采集礦石樣品18件, 全部磨制包裹體片, 從中選擇透明度較好包裹體片進(jìn)行流體包裹體巖相學(xué)觀察和對其中的原生包裹體進(jìn)行溫度測定, 并挑選出重晶石、方解石單礦物用于流體包裹體成分和H-O-C同位素分析。

流體包裹體巖相學(xué)和溫度測定在貴州大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院流體包裹體實驗室進(jìn)行, 測試儀器為英國產(chǎn)Linkam THMSG600型冷熱兩用臺和配套的Leica透光顯微鏡DMLP及其LinkSys溫控系統(tǒng), 儀器溫度測試范圍為?196～600 ℃, 冷凍溫度和均一溫度的測試精度分別為±0.1 ℃和±1 ℃。

流體包裹體氣、液相成分分析在核工業(yè)北京地質(zhì)研究院分析測試研究中心完成, 操作流程是: 將富含原生流體包裹體的礦石碎至60～80目, 在雙目顯微鏡下選純重晶石礦物顆粒, 分階段爆裂, 先在較低溫度下爆裂除去可能的次生包裹體, 然后在300～350 ℃爆裂條件下爆裂。氣相成分分析采用CLarus600氣相色譜儀, 液相成分分析采用DIONEX-500離子色譜儀, 測定的室溫控制在20 ℃, 濕度控制在20%, 分析的液相陽、陰離子成分為Na+、K+、Mg2+、Ca2+、F?、Cl?、NO3?、SO42?, 氣相分析成分為H2、N2、CO、CH4、CO2、H2O, 其液相陽、陰離子和氣相成分分析嚴(yán)格按國家或行業(yè)相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行。

1. 第四系粉砂礫石; 2. 紅花園組+大灣組泥質(zhì)灰?guī)r; 3. 桐梓組白云巖; 4. 翁項群砂巖; 5. 地層界線; 6. 逆斷層及編號; 7. 正斷層及編號; 8. 礦體及編號; 9. 剝土工程及編號。地層代號: Q. 第四系; S1-2W. 中下志留統(tǒng)翁項群; O1h+d. 下奧陶統(tǒng)紅花園組+大灣組; O1t. 下奧陶統(tǒng)桐梓組。

(a) 條帶狀構(gòu)造; (b) 脈狀構(gòu)造; (c) 花斑狀構(gòu)造; (d) 團(tuán)塊狀構(gòu)造。礦物/巖石代號: Brt. 重晶石; Dol. 白云巖。

H-O-C同位素分析首先將肉眼挑選出來的富含重晶石和方解石的礦石破碎至10～20目, 去除明顯的雜質(zhì)組分, 再將其置于雙目顯微鏡下, 挑選出純的重晶石和方解石單礦物, 純度大于99%。流體包裹體水H同位素分析在澳實(廣州)分析測試中心進(jìn)行, 礦物O及O-C同位素分析在中國科學(xué)院地質(zhì)與地球物理研究所穩(wěn)定同位素分析實驗室進(jìn)行。具體操作流程如下所述。

H同位素分析流程: 先將挑選出來的重晶石單礦物置于長條狀容器中稱重, 然后待樣品自動進(jìn)入取樣器后在100 ℃下保持1小時, 其次采用爆裂法取包裹體水、鋅法制氫, 最后用同位素比值質(zhì)譜(TC-EA-IRMS)在線測定流體包裹體水的H同位素比值, 分析結(jié)果以維也納平均海水(SMOW)為標(biāo)準(zhǔn), 分析精度為3‰。

重晶石O同位素分析: 采用BrF5法, 在真空條件下, 將重晶石與BrF5進(jìn)行高溫氧化還原反應(yīng)生成O2, 將氧氣提純, 在溫度為700 ℃的高溫條件下, O2與石墨發(fā)生反應(yīng), 最終轉(zhuǎn)化為CO2, 從而進(jìn)行O同位素質(zhì)譜分析, 分析結(jié)果采用相對國際標(biāo)準(zhǔn)SMOW之值, 分析儀器為賽默飛公司的DELTA V質(zhì)譜儀, 分析誤差在0.2‰以內(nèi)。

方解石C-O同位素分析: 采用100%磷酸法, 將分析樣品方解石與磷酸發(fā)生化學(xué)反應(yīng), 反應(yīng)過程中會釋放CO2, 將釋放出的CO2送入MAT-253型質(zhì)譜儀上進(jìn)行C、O同位素測定, 所測數(shù)據(jù)均采用相對國際標(biāo)準(zhǔn)PDB之值, C同位素分析精度優(yōu)于0.15‰、O同位素分析精度優(yōu)于0.2‰。

3 分析測試結(jié)果

3.1 流體包裹體

3.1.1 流體包裹體巖相學(xué)特征

在透光顯微鏡下, 對磨制的18件樣品包裹體片進(jìn)行了較詳細(xì)觀察后發(fā)現(xiàn), 礦石中重晶石和方解石內(nèi)的包裹體較為發(fā)育, 以原生包裹體為主, 但個體普遍較小, 一般小于10 μm, 多數(shù)為1～6 μm, 按照室溫(25 ℃)(Mapani and Wilson, 1998)下的成分、相態(tài)特征及其相互關(guān)系(何明勤等, 2004a), 尤其是室溫下的相態(tài)關(guān)系的包裹體分類方案(何明勤等, 2004b), 將該礦區(qū)原生包裹體分為單一液相的純液體包裹體(Ⅰ型)和氣液兩相的液體包裹體(Ⅱ型)兩類(圖5)。

(1) Ⅰ型(圖5a～b): 純液體包裹體, 該類包裹體無色透明, 由單一的液相L所組成, 氣液比為0, 形態(tài)為短透鏡狀、短柱狀或不規(guī)則狀, 呈孤立或稀疏分布, 分布稀少, 數(shù)量少于5%。

(2) Ⅱ型(圖5c～f): 液體包裹體, 由氣相V、液相L兩相組成, 氣、液相均為無色, 氣液比3%～20%, 形態(tài)為負(fù)晶形、長條形、三角形、橢圓形、平行四邊形或不規(guī)則狀, 多呈孤立狀、零星狀或稀疏狀分布, 少數(shù)沿晶體生長方向成群分布, 是礦區(qū)最主要的包裹體類型, 分布廣泛, 數(shù)量大于95%。

3.1.2 溫度測定

流體包裹體溫度的測定按照先測冷凍溫度后測均一溫度的順序進(jìn)行, 由于不同礦體或不同類型的重晶石或方解石等礦物中, Ⅱ型液體包裹體是數(shù)量最多的包裹體, 因此無論是冷凍溫度還是均一溫度均是通過測定Ⅱ型液體包裹體來獲得的, 且均一時的相態(tài)均為液相。

礦區(qū)內(nèi)不同礦體重晶石(Ⅱ號礦體還包括少量共生方解石)的流體包裹體溫度測定結(jié)果見表1, 結(jié)果顯示: Ⅰ號礦體均一溫度為95～240 ℃、均值為130～166 ℃; Ⅱ號礦體均一溫度為117～240 ℃、均值123～134 ℃; Ⅲ號礦體均一溫度為103～221 ℃, 均值為149 ℃。在均一溫度分布直方圖(圖6a)上, 均一溫度呈單峰態(tài)分布, 位于中低溫范圍, 峰值溫度為140 ℃, 表明其具較單一的中低溫成礦特點(diǎn), 且成礦高峰溫度為低溫。

(a) 針狀重晶石由中心向外排列呈放射狀結(jié)構(gòu); (b) 針柱狀重晶石呈束狀、部分呈半自形或它形粒狀結(jié)構(gòu); (c) 后形成的重晶石沿先形成的重晶石或方解石邊緣、解理或裂開等裂隙充填呈不規(guī)則網(wǎng)狀結(jié)構(gòu); (d) 重晶石被方解石不完全交代形成交代殘余結(jié)構(gòu)。礦物代號: Brt. 重晶石; Cal. 方解石。

(a) 重晶石中的Ⅰ型純液體包裹體; (b) 方解石中的Ⅰ型純液體包裹體; (c)～(e) 重晶石中的負(fù)晶形、長條形、三角形、橢圓形和不規(guī)則形Ⅱ型液體包裹體; (f) 方解石中的負(fù)晶形Ⅱ型液體包裹體。

表1 撒朗重晶石礦床流體包裹體顯微測溫結(jié)果

流體包裹體冰點(diǎn)溫度為?20.8～?0.2 ℃(表1), 采用Bodnar (1993)的NaCl-H2O二元體系鹽度計算方程:

=0.00+1.78?0.04422+0.0005573(為冰點(diǎn)攝氏度數(shù))

計算其鹽度(表1)。結(jié)果顯示Ⅰ號礦體鹽度范圍0.5%～19.1% NaCleqv, 均值4.9%～8.4% NaCleqv; Ⅱ號礦體鹽度范圍1.4%～22.9% NaCleqv, 均值7.0%～9.1% NaCleqv; Ⅲ號礦體鹽度范圍1.2%～19.7% NaCleqv,均值8.7% NaCleqv。各礦體的鹽度范圍和均值也較為一致, 顯示相似的流體成礦作用特點(diǎn)。在鹽度分布直方圖上, 處于中低鹽度范圍, 具多峰態(tài)分布特點(diǎn)(圖6b), 峰值鹽度分別為2% NaCleqv、12% NaCleqv和16% NaCleqv, 反映流體成礦過程中鹽度的明顯變化。

在均一溫度與鹽度的散點(diǎn)圖上, 溫度變化范圍相對較窄, 而鹽度的變化范圍相對較寬, 鹽度與溫度之間不存在明顯的線性關(guān)系(圖7)。

圖6 撒朗重晶石礦床均一溫度(a)和鹽度分布(b)直方圖

圖7 撒朗重晶石礦床流體鹽度與均一溫度關(guān)系圖

3.1.3 流體包裹體成分

由于流體包裹體的個體較小, 氣、液相組分更小, 因此沒能進(jìn)行單個包裹體成分的原位分析, 而采用了群體包裹體成分分析方法。撒朗重晶石礦床流體包裹體液、氣相重晶石群體包裹體成分分析結(jié)果見表2。

從表2可以看出: 流體包裹體液相成分陽離子以Ca2+和Na+為主, 陰離子以Cl?和SO42?為主, 是一種Ca2+-Na+-Cl?-SO42?類型水。其中, Ca2+含量為28.77～42.57 μg/g, Na+含量為2.612～12.550 μg/g; Cl?含量為5.484～24.730 μg/g, SO42?含量為4.356～ 10.810 μg/g。

流體包裹體氣相成分中, H2O是最主要的成分, 含量在99.95%以上, CO2、H2、N2、CH4和CO的含量都甚微, 是一種以水為主的流體。

3.2 H-O-C同位素組成

礦石礦物重晶石O同位素、流體包裹體水H同位素, 以及重晶石共生方解石的C、O同位素(PDB標(biāo)準(zhǔn))分析數(shù)據(jù)見表3。其中, 方解石δ18OSMOW值計算采用Coplen et al. (1983)的計算公式δ18OSMOW= 1.03091δ18OPDB+30.91。

根據(jù)礦物流體包裹體均一法測溫所得到的各樣品或各礦體溫度數(shù)據(jù)以及重晶石、方解石與水之間的O同位素平衡分餾方程:

1000ln重晶石?水=3.94×106?2?5.47×103?1+1.86 (鄭永飛和陳江峰, 2000)

1000ln方解石?水=4.01×106?2?4.66×103?1+1.71 (鄭永飛和陳江峰, 2000)

計算出與礦物O同位素交換達(dá)到平衡的成礦流體水的O同位素組成(表3)。

從表3可以看出, 三個礦體重晶石O同位素δ18OSMOW值變化于15.7‰～18.4‰之間, 流體包裹體水H同位素δDSMOW為?48‰～?38‰, Ⅰ號和Ⅱ號兩個礦體中與重晶石共生方解石的O同位素δ18OPDB為?10.2‰～?9.6‰, 重晶石或方解石礦物的O同位素組成以及流體包裹體水H同位素組成變化范圍均小, 組成較均一, 反映其單一流體成礦過程。

計算出的三個礦體與重晶石O同位素交換達(dá)到平衡的流體包裹體水的O同位素(SMOW)組成分別為Ⅰ號礦體: 2.35‰～12.05‰、均值8.23‰; Ⅱ號礦體: 4.42‰～5.08‰, 均值4.68‰; Ⅲ號礦體: 0.55‰～ 8.78‰, 均值4.68‰。與方解石O同位素交換達(dá)到平衡的流體包裹體水的O同位素組成(SMOW)分別為Ⅰ號礦體: 1.78‰～12.33‰, 均值8.14‰; Ⅱ號礦體: 5.38‰～6.10‰, 均值5.67‰。無論是重晶石還是方解石其流體包裹體水的O同位素組成變化范圍都較礦物本身的O同位素組成變化范圍要大得多, 是礦物與流體O同位素交換過程中受流體溫度的變化影響所致, 表明溫度是控制流體O同位素變化的重要因素。

表2 撒朗重晶石礦床流體包裹體液、氣相成分分析數(shù)據(jù)表

表3 撒朗重晶石礦床重晶石H-O和方解石C-O同位素組成

Ⅰ號和Ⅱ號兩個礦體方解石C同位素δ13CPDB組成為?1.9‰～?1.0‰, 平均?1.45‰, 變化較小, 顯示碳具相同來源。

4 討 論

4.1 成礦流體特征

礦區(qū)三個礦體的均一溫度都較為接近, 變化范圍(95～240 ℃)稍大(表1), 均值(123～166 ℃)則相對集中?？傮w呈單峰態(tài)分布, 位于中低溫度范圍, 峰值溫度為140 ℃, 屬于低溫區(qū)域(圖6a), 與多數(shù)重晶石礦床如陜西神河鋇礦床(吳勝華等, 2011)、伊朗Farsesh重晶石礦床(Asl et al., 2015)和Chenarvardeh重晶石礦床(Ehya and Mazraei, 2017)以及墨西哥Múzquiz重晶石礦床(González-Sánchez et al., 2017)等的形成溫度相似。各礦體的均一溫度范圍和均值也都較為接近, 應(yīng)是統(tǒng)一的熱液流體成礦活動所形成。

三個礦體的成礦流體鹽度也很相似, 變化范圍(0.5%～22.9% NaCleqv)相對較大(表1), 系中低鹽度范圍。而均值(4.9%～9.1% NaCleqv)卻較集中, 具低鹽度特點(diǎn), 與陜西Ankang-Xunyang重晶石?毒重石鋇礦床(Wu et al., 2015)和土耳其Adana-Feke地區(qū)重晶石礦床(Ozdogan et al., 2017)等的成礦流體鹽度特點(diǎn)相似。各礦體的鹽度值范圍和均值較為一致, 顯示其相似的流體成礦作用特點(diǎn)。但鹽度具多峰分布特點(diǎn)(圖6b), 反映成礦過程中流體鹽度的明顯變化。而從均一溫度與鹽度不具明顯的線性關(guān)系(圖7)來看, 鹽度的變化可能并不僅僅是溫度變化引起, 而更可能是由于溫度降低導(dǎo)致礦石礦物等沉淀, 從而使得成礦流體中礦質(zhì)濃度的變化所致。

根據(jù)流體包裹體的均一溫度和鹽度數(shù)據(jù), 可以求得成礦流體的密度, 其方法很多, 有公式計算法(劉斌和沈崑, 1999; Steele-MacInnis et al., 2012)、圖解法(Wilkinson, 2001; 盧煥章等, 2004)和查數(shù)法(劉斌和沈崑, 1999), 不同方法的思路總體相近, 本文采用是圖解法。利用測溫所獲得的均一溫度和鹽度數(shù)據(jù), 在Wilkinson (2001)溫度與鹽度圖上投點(diǎn)獲得流體密度(李應(yīng)輝, 2016)。結(jié)果顯示, 重晶石中流體包裹體密度為0.81～1.08 g/cm3、均值0.95 g/cm3, 方解石中流體包裹體密度為0.92～1.04 g/cm3、均值0.97 g/cm3?？梢? 成礦流體均屬中等密度流體。

4.2 成礦流體來源

熱液流體是礦床尤其是熱液礦床形成時最主要的含礦介質(zhì), 在礦質(zhì)的活化、遷移和沉淀過程中起著極重要的作用(何明勤等, 2004a)。同時, 不同熱液成礦流體水的來源不同(White, 1974), 且具體礦床應(yīng)有其主要來源。通常, 成礦流體水的來源主要有海水、雨水和初生水, 以及由它們再循環(huán)或混合而形成的建造水、巖漿水和變質(zhì)水(Hoefs, 2009), 由于它們具明顯不同的同位素組成特征, 因此常用H、O同位素來推斷熱液流體來源及路徑(Dilles et al., 1992)。

重晶石礦物為非含氫礦物, 不存在礦物與流體間的H同位素交換, 因此重晶石的流體包裹體水H同位素組成可作為成礦流體的H同位素組成。同時, 因與重晶石共生的方解石也是非含氫礦物, 因而形成重晶石的成礦流體H同位素組成同樣也可視作形成共生方解石的成礦流體H同位素組成。

根據(jù)重晶石礦物O同位素值計算獲得的成礦流體O同位素平均值、最小值與最大值, 所反映的O同位素變化范圍及其對應(yīng)的H同位素值進(jìn)行δD-δ18O成圖, 結(jié)果顯示樣品H、O同位素組成及其變化除落在巖漿水或變質(zhì)水范圍內(nèi), 還更多地位于大氣降水線與變質(zhì)水之間區(qū)域(圖8)。介于大氣降水線與變質(zhì)水、甚至巖漿水之間區(qū)域的成礦流體水, 不同研究者曾有不同認(rèn)識, 有的稱為地層水(涂光熾等, 1988; Taylor, 1997), 有的稱為建造水(冉崇英, 1989), 有的稱為原生水(陳好壽和冉崇英等, 1992), 有的稱為改造水(何明勤等, 2004c), 并圈出了δD-δ18O圖上地層水的分布范圍(G?k?e and Bozkaya, 2008; Melo et al., 2019), 但因圈出的地層水范圍過大反而導(dǎo)致其含義不清而失去意義。一般地, 這種成礦流體水的來源多樣且復(fù)雜, 難以準(zhǔn)確確定, 需結(jié)合礦區(qū)具體特點(diǎn)和其區(qū)域成礦地質(zhì)背景研究后進(jìn)行綜合判斷。撒朗重晶石礦區(qū)乃至區(qū)域上缺乏巖漿巖出露或巖漿活動, 也沒有區(qū)域變質(zhì)巖或區(qū)域變質(zhì)作用。因此,成礦流體水不應(yīng)主要來源于巖漿水或變質(zhì)水, 最可能的是來源于大氣降水或演化后的大氣降水, 是下滲大氣降水被加熱并與O同位素值更大的圍巖水巖反應(yīng)發(fā)生O同位素交換的結(jié)果。且溫度不同, 其水巖反應(yīng)O同位素交換程度也不同, 從而造成流體O同位素組成也不一樣, 明顯偏離雨水線, 呈現(xiàn)δ18O的顯著右漂移現(xiàn)象, 這與其他一些熱液脈型重晶石礦床如廣西泥盆紀(jì)鉛?鋅重晶石礦床的成礦流體水最可能來自于雨水(Chen and Gao, 1988)以及一些重晶石?方鉛礦礦床如土耳其Karralar重晶石?方鉛礦礦床的成礦流體水也來源于雨水(G?k?e and Bozkaya, 2008)類似。

δD(‰)=8δ18O+10為Craig (1961)雨水線方程; SMOW(或海水)與變質(zhì)水范圍據(jù)Taylor (1974); 原始巖漿水范圍據(jù)Campbell et al. (1984)。

4.3 礦床成因初步分析

撒朗重晶石礦床原生礦體主要呈層狀、似層狀、脈狀、囊狀產(chǎn)于下奧陶統(tǒng)桐梓組(O1)白云巖等碳酸鹽類巖石的層間破碎帶及其構(gòu)造交匯部位, 受區(qū)域褶皺、圍巖地層、層間斷層和巖性等因素的控制(李應(yīng)輝等, 2016)。流體包裹體測溫數(shù)據(jù)顯示, 三個礦體的均一溫度為95～240 ℃, 明顯高于正常沉積礦床的形成溫度。同時, 礦床也不具備一般熱水沉積礦床所具有的硅質(zhì)巖和電氣石巖等熱水沉積巖, 層狀和似層狀礦上下盤的明顯不對稱蝕變, 以及上部為層狀、似層狀礦而下部為細(xì)脈狀、筒狀礦的“雙層構(gòu)造”等特征(姚鳳良和孫豐月, 2006)。

從熱液方解石C同位素組成(表3)可知, 方解石C同位素δ13CPDB組成為?1.9‰～?1.0‰, 平均?1.45‰,接近于零值。對于熱液碳酸鹽礦物來說, 其碳主要有三大來源: ①巖漿源或深部來源, δ13C均值約為?7‰; ②沉積碳酸鹽巖來源, δ13C約為0; ③地殼巖石中的有機(jī)碳來源, δ13C均值約為?25‰(何明勤等, 2004a)。撒朗重晶石礦床含碳熱液礦物僅由方解石組成或由方解石與重晶石組成的熱液體系, 其熱液方解石C同位素組成基本反映了熱液體系C同位素組成(Ohomoto, 1972)。因此, 其礦石熱液方解石接近于零值的C同位素均值(?1.45‰)反映撒朗重晶石礦床熱液成礦流體的碳主要來源于沉積碳酸鹽巖。結(jié)合熱液方解石的C同位素以及相應(yīng)的礦物O同位素特征(表3), 以及δ18OSMOW-δ13CPDB圖解(劉建明和劉家軍, 1997; 何明勤等, 2004a; 畢獻(xiàn)武等, 2019), 可以更加確定地反映熱液方解石碳的來源。且樣品點(diǎn)靠近海相碳酸鹽巖區(qū)域, 并沿碳酸鹽巖溶解作用方向分布, 進(jìn)一步表明碳來源于海相碳酸鹽巖的溶解作用, 這與礦床產(chǎn)出的圍巖地層為白云巖等海相碳酸鹽巖的實際地質(zhì)情況相吻合。

碳來源于海相碳酸鹽巖的溶解以及重晶石H-O同位素研究顯示成礦流體水最可能來源于大氣降水或演化后的大氣降水, 而不是同生海水或深部流體水。這些特征表明, 礦床并不是同生形成的, 而是明顯晚于圍巖地層, 是圍巖形成之后, 受后期構(gòu)造作用影響, 地層圍巖發(fā)生變形形成包括層間斷層等在內(nèi)的褶皺與斷裂構(gòu)造, 為礦體的賦存提供了條件。與此同時, 大氣降水沿斷裂構(gòu)造下滲, 并逐漸被加熱形成熱液, 從而具有了更強(qiáng)的溶解能力, 并在白云巖等碳酸鹽類巖石和層間斷層等構(gòu)造的循環(huán)中, 不斷溶解巖石地層中的可溶性鹽類和成礦物質(zhì)而成為含礦鹽水熱液, 進(jìn)一步提高了其溶解萃取能力。

富含可溶性鹽類和成礦物質(zhì)的含礦鹽水熱液, 均一溫度為95～240 ℃、峰值溫度140 ℃, 在沿地層巖石和斷裂構(gòu)造等的滲流循環(huán)過程中, 隨著溫度的降低以及與圍巖的水巖反應(yīng), 其成礦物質(zhì)濃度逐漸飽和沉淀, 并在層間破碎帶等斷裂構(gòu)造及其交匯部位富集形成層狀、似層狀、脈狀、囊狀重晶石礦體。據(jù)中國礦床編委會(1994), 貴州奧陶系碳酸鹽巖中的脈狀重晶石礦床其重晶石的S同位素δ34S值特征(δ34S=35.35‰), 與含礦地層同時期海水硫酸鹽S同位素平均值相近。從而認(rèn)為, 早奧陶世白云巖沉積時期, 就已形成礦源本底地層。并推測, 后期的燕山運(yùn)動構(gòu)造作用使賦礦地層中Ba等有關(guān)組分活化遷移并就近集中在構(gòu)造裂隙中富集形成重晶石礦床(中國礦床編委會, 1994), 屬中低溫?zé)嵋旱V床, 但主體(峰值溫度140 ℃)形成于200 ℃以下的低溫階段。綜上所述, 都勻撒朗重晶石礦床具體成因模式如圖9所示。

5 結(jié) 論

通過對都勻撒朗重晶石礦床流體包裹體和H-O-C同位素研究, 得到如下主要結(jié)論:

(1) 流體包裹體均一溫度95～240 ℃, 峰值溫度140 ℃; 成礦流體鹽度0.5%～22.9% NaCleqv, 均值4.9%～9.1% NaCleqv; 流體密度0.81～1.08 g/cm3, 均值0.95～0.97 g/cm3; 流體包裹體液相成分陽離子以Ca2+和Na+為主, 陰離子以Cl?和SO42?為主。成礦流體是一種具有中低溫、峰值溫度為低溫、低鹽度、中等密度特征的Ca2+-Na+-Cl?-SO42?類型水。

(2) 重晶石流體包裹體水δDSMOW為?48‰～ ?38‰, 成礦流體水的δ18OSMOW為0.55‰～12.05‰、均值4.86～8.23‰, 成礦流體水來源于大氣降水或是與圍巖在不同溫度條件下水巖反應(yīng)后的演化大氣降水。

(3) 礦石中方解石的C同位素δ13CPDB為?1.9‰～?1.0‰, 接近于零值, 其相應(yīng)方解石的δ18OSMOW為20.40‰～21.01‰, 碳來自于圍巖海相碳酸鹽巖的溶解。

(4) 礦體主要呈層狀、似層狀、脈狀、囊狀產(chǎn)于下奧陶統(tǒng)桐梓組(O1)白云巖等碳酸鹽類巖石的層間破碎帶及其構(gòu)造交匯部位, 其形成晚于圍巖地層, 是后期的構(gòu)造作用及其熱液活動使其中的成礦組分活化遷移并就近集中在相應(yīng)構(gòu)造裂隙中富集而形成, 屬中低溫?zé)嵋旱V床, 且主要形成于200 ℃以下的低溫階段。

圖9 都勻撒朗重晶石礦床成因模式簡圖

致謝:野外礦床地質(zhì)調(diào)查和樣品采集過程中得到貴州省黔南州三山礦業(yè)有限責(zé)任公司的配合與幫助; 兩位匿名評審專家對論文進(jìn)行了認(rèn)真細(xì)致審閱, 提出了建設(shè)性修改意見, 謹(jǐn)此一并表示感謝！

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Fluid Inclusion and H-O-C Isotope Geochemistry of the Salang Barite Deposit in Duyun, Guizhou Province, China

HE Mingqin1, 2*, LI Yinghui3, ZHANG Feng1, TIAN Huanhuan1and LIANG Kunping1

(1. College of Resources and Environmental Engineering, Guizhou University, Guiyang 550025, Guizhou, China; 2. MOE Key Laboratory of Karst Geological Resources and Environments, Guizhou University, Guiyang 550025, Guizhou, China; 3. 105 Geological Unit of the Bureau of Geology and Mineral Resources of Guizhou Province, Guiyang 550018, Guizhou, China)

The Salang barite deposit is located in the Duyun north-south tectonic deformation area of the Duyun continental margin basin in the SW section of the Jiangnan orogenic belt. The ore bodies occur in the interlayer fracture zone or at the junction of structures, showing layer, layer-like, vein or capsule shapes. Based on the field geological investigation, samples were collected for laboratory study. The petrography, microthermometry, and composition of the fluid inclusions, H-O-C isotope compositions of barite and calcite of the main metallogenic epoch of the deposit were studied. The results showed that the ore-forming fluid of the Salang barite deposit is of Ca2+-Na+-Cl?-SO42?type which has the characteristics of low to medium temperature (95～240 ℃, with a peak temperature of 140 ℃), low salinity (averages=4.9%?9.1% NaCleqv), and medium density (averages=0.95?0.97 g/cm3). The fluid inclusions in barite have δD values of ?48‰ to ?38‰ and δ18O of 0.55‰ to 12.33‰, which indicate that the ore-forming fluid was originated from meteoric water or evolved meteoric water because of water-rock reaction. Carbon and oxygen isotopic compositions of calcite separated from the ores vary from ?1.9‰ to ?1.0‰ and 20.40‰ to 21.01‰ (relative to SMOW) respectively, which reflect that the carbon was likely derived from the dissolution of marine carbonate rocks. It can be inferred that the Salang barite deposit is of epigenetic, formed during the late tectonic and hydrothermal activity while ore-forming materials were derived from the surrounding rocks.

fluid inclusions; H-O-C isotopes; ore deposit geochemistry; Salang barite deposit; Duyun of Guizhou province, China

2019-12-20;

2020-07-30

國家自然科學(xué)地區(qū)基金項目(41563003)和聯(lián)合基金項目(U1812402)共同資助。

何明勤(1966?), 男, 博士, 教授, 主要從事礦床學(xué)及礦床地球化學(xué)方面的教學(xué)與科研工作。Email: mingqinhe@126.com

P611; P597

A

1001-1552(2021)03-0509-014

10.16539/j.ddgzyckx.2021.03.004