基于EMI觀測華北平原對流層NO2的時(shí)空變化研究

趙冉,張成歆,吳躍,孫中平,劉誠

(1中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與光電技術(shù)學(xué)院,安徽 合肥 230026;2中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所,中國科學(xué)院環(huán)境光學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 合肥 230031;3中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)精密機(jī)械與精密儀器系,安徽 合肥 230026;4生態(tài)環(huán)境部衛(wèi)星環(huán)境應(yīng)用中心,北京 100094)

0 引言

NO2作為一種污染氣體,與NO合稱為NOx,是對流層和平流層化學(xué)循環(huán)的重要組分之一[1]。其中對流層NO2可以通過光化學(xué)反應(yīng)促進(jìn)臭氧和二次氣溶膠的生成[2],從而引起或加重人體肺部功能受損[3]。同時(shí),過量的NO2還會(huì)帶來酸雨、能見度降低等多種環(huán)境問題[4],嚴(yán)重影響動(dòng)植物生長發(fā)育和人類正常生產(chǎn)生活。大氣中NO2來源包括礦石燃料燃燒、機(jī)動(dòng)車尾氣排放、生物質(zhì)燃燒和閃電[5,6]等,其中人為排放的NO2已經(jīng)成為對流層NO2的主要來源。

1987年,為保護(hù)和改善環(huán)境,我國頒布《中華人民共和國大氣污染防治法》,旨在保護(hù)居民身體健康,促進(jìn)經(jīng)濟(jì)社會(huì)可持續(xù)發(fā)展。2013年,國務(wù)院印發(fā)并實(shí)施《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》(以下簡稱APPCAP),目標(biāo)為到2017年全國大氣污染物可以得到有效控制和治理,并在2017年正式啟動(dòng)“大氣重污染成因與治理攻關(guān)項(xiàng)目”,助力精準(zhǔn)識別重點(diǎn)污染源,深化大氣污染防治工作。近年來,為評估實(shí)行APPCAP以來的空氣質(zhì)量改善情況,相關(guān)研究選取并統(tǒng)計(jì)了全國74座城市,發(fā)現(xiàn)2013–2017年P(guān)M2.5、PM10、SO2和CO的年平均濃度分別下降了33.3%、27.8%、54.1%和28.2%,而NO2和O3沒有明顯變化[7]。結(jié)果表明,APPCAP的實(shí)行顯著降低了多種大氣污染物濃度,但對NO2和O3的管控還需要進(jìn)一步加強(qiáng)。

目前常用的大氣污染監(jiān)測技術(shù)主要采用光譜法和化學(xué)法[8],根據(jù)搭載平臺的不同,可以分為地基、空基和衛(wèi)星3種觀測方法[9]。其中自20世紀(jì)90年代興起的衛(wèi)星遙感觀測技術(shù),通過在衛(wèi)星上搭載高光譜儀器,實(shí)現(xiàn)了大范圍的動(dòng)態(tài)監(jiān)測,彌補(bǔ)了傳統(tǒng)站點(diǎn)觀測的不足。根據(jù)光源不同,大氣光學(xué)遙感監(jiān)測技術(shù)還可以分為主動(dòng)遙感和被動(dòng)遙感。其中被動(dòng)差分吸收光譜(DOAS)技術(shù)[10,11]通過對同一物質(zhì)在不同波長處的吸收差異進(jìn)行定性定量分析,克服了實(shí)際開放大氣中的輻射總是伴隨著吸收和散射等一系列光學(xué)過程導(dǎo)致難以直接測量的困難,解決了傳統(tǒng)光學(xué)監(jiān)測方法設(shè)備昂貴、構(gòu)造復(fù)雜、不易攜帶等問題,可以直接在室外對待測氣體進(jìn)行開放式被動(dòng)監(jiān)測。

高分五號(以下簡稱GF-5)衛(wèi)星搭載的大氣痕量氣體差分吸收光譜儀(Environmental trace gases monitoring instrument,EMI)[12]由中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院自主研發(fā),并于2018年5月9日成功發(fā)射,是我國第一顆紫外可見波段的高光譜衛(wèi)星載荷。GF-5/EMI望遠(yuǎn)鏡接收到的入射輻亮度經(jīng)光柵分光進(jìn)入四個(gè)光譜通道,分別由四個(gè)面陣CCD將光信號轉(zhuǎn)化為電信號,記錄下光譜和空間信息,再根據(jù)不同氣體在特定波段的吸收差異,實(shí)現(xiàn)對大氣中NO2、SO2等多種痕量氣體的大范圍、長時(shí)間監(jiān)測。GF-5/EMI類似于2004年美國航空航天局發(fā)射的Aura/OMI(Ozone monitoring instrument)[13,14]以及2017年歐洲航天局發(fā)射的S5P(Sentinel-5P)/TROPOMI(Tropospheric monitoring instrument)[15],可以有效地定量監(jiān)測全球大氣環(huán)境質(zhì)量變化,分析與評估大氣污染物區(qū)域傳輸過程,進(jìn)而研究全球生態(tài)環(huán)境災(zāi)害問題。

本文簡要介紹了GF-5/EMI對流層NO2垂直柱濃度(Vertical column density,VCD)的反演算法,并針對2019年1–8月華北平原的觀測數(shù)據(jù),重點(diǎn)分析該地區(qū)對流層NO2VCD的時(shí)空分布情況。通過對比華北平原對流層NO2的水平空間分布,獲取NO2高排放地區(qū)的空間信息;分別討論華北平原總體與典型農(nóng)業(yè)城市、工業(yè)城市的NO2周變化趨勢;同時(shí)結(jié)合降水、氣溫和人為源排放清單的月值數(shù)據(jù),分析華北平原NO2月變化趨勢;并統(tǒng)計(jì)主要省市NO2變化對華北平原整體的相對貢獻(xiàn),為該地區(qū)日后的大氣環(huán)境治理提供可靠的數(shù)據(jù)支持。

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 研究區(qū)域

華北平原(North China Plain,NCP)即黃淮海平原,位于32°N～40°N、111°E～122°E,見圖1,與東北平原、長江中下游平原共同組成中國東部大平原。該地區(qū)總面積約31萬平方公里,北起燕山南側(cè),南至大別山,西達(dá)太行山,東臨渤海和黃海,地勢低平,土地肥沃,屬于暖溫帶季風(fēng)氣候。

圖1 華北平原和地基多軸差分吸收光譜(MAX-DOAS)地面遙感站點(diǎn)位置Fig.1 NCP and the location of the multi-axis differential absorption spectrometer(MAX-DOAS)ground remote sensing sites

華北平原跨越北京市、天津市、河北省、河南省、山東省、安徽省和江蘇省,囊括了農(nóng)業(yè)大省、工業(yè)大省和人口大省,交通便利,是我國政治、經(jīng)濟(jì)和文化中心。相關(guān)數(shù)據(jù)表明,截至2019年底,占全國陸地總面積3.1%的華北平原,全年生產(chǎn)總值達(dá)全國25.4%。其中,北京市重點(diǎn)發(fā)展第三產(chǎn)業(yè)和制造業(yè),江蘇省以制造業(yè)和旅游業(yè)為主,其余各省市則以農(nóng)業(yè)和工業(yè)為主要產(chǎn)業(yè)。近年來,各省市交流合作日益密切,經(jīng)濟(jì)高速發(fā)展的同時(shí),也帶來了不少環(huán)境問題,逐漸成為國內(nèi)環(huán)境污染治理的重點(diǎn)關(guān)注對象。

1.2 衛(wèi)星數(shù)據(jù)來源

GF-5/EMI通過探測地球表面和大氣散射或反射的紫外/可見光譜,獲取大氣中痕量氣體的時(shí)空分布信息。表1給出了EMI的性能參數(shù),EMI的光譜范圍為240～710 nm,光譜分辨率約0.3～0.5 nm,星下點(diǎn)空間分辨率達(dá)48 km×13 km,當(dāng)?shù)貢r(shí)間下午13:30過境,可實(shí)現(xiàn)全球日覆蓋[16]。

表1 EMI性能參數(shù)表Table 1 EMI performance parameter table

使用中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)團(tuán)隊(duì)基于GF-5/EMI紫外波段(UV2)原始光譜開發(fā)的高精度NO2數(shù)據(jù)產(chǎn)品。前期的對比實(shí)驗(yàn)表明,該產(chǎn)品與Aura/OMI和S5P/TROPOMI官方結(jié)果高度一致(以華北平原為例,相關(guān)系數(shù)R～0.9,偏差小于50%),與地面MAX-DOAS觀測結(jié)果也表現(xiàn)出較強(qiáng)相關(guān)性(以華北平原為例,相關(guān)系數(shù)R～0.82)[17]。

1.3 衛(wèi)星算法介紹

利用GF-5/EMI反演對流層NO2VCD主要包括以下幾個(gè)步驟:

1)利用DOAS技術(shù)[10]推廣Lambert-Beer定律,分離出GF-5/EMI NO2紫外反演波段的寬、窄光譜,通過最小二乘法擬合出NO2斜柱濃度(Slant column density,SCD),其擬合公式為

式中:I是經(jīng)大氣消光后的觀測光譜;I0是未消光的大氣層頂光譜;Sj是物質(zhì)j的吸收截面,單位為cm2·molecules?1;DSC,j是待擬合的物質(zhì)j的斜柱濃度,單位為 molecules·cm?2;τ 是光學(xué)厚度。

2)假設(shè)平流層NO2柱濃度不隨經(jīng)度改變,太平洋等區(qū)域上空的對流層NO2可以忽略,將平流層NO2SCD從整層大氣中剝離出來。對流層NO2SCD可以表示為

式中:DSC,tropo、DSC,total、DVC,strat和FAM,start分別表示對流層NO2SCD、整層大氣NO2SCD、平流層NO2垂直柱濃度(VCD)和由輻射傳輸模型(RTM)計(jì)算得出的平流層NO2大氣質(zhì)量因子(AMF)。

3)利用對流層NO2AMF將SCD轉(zhuǎn)化為VCD,即

式中:DVC,tropo和FAM,tropo分別表示對流層NO2的VCD和AMF。

在上述算法基礎(chǔ)上,為優(yōu)化對流層NO2產(chǎn)品,還進(jìn)行了載荷發(fā)射前的預(yù)標(biāo)定以及在軌后的云過濾和校正、擬合波段解析、光譜二次定標(biāo)、參考譜重構(gòu)等技術(shù)改進(jìn)[16,17],最終得到每日空間分辨率3.5 km×3.5 km的GF-5/EMI NO2VCD產(chǎn)品。圖2(a)、(b)分別展示了2019年1月7日全球整層大氣和對流層大氣的NO2VCD空間分布情況。選取2019年1–8月華北平原(32°N～40°N,114°E～121°E)每日對流層NO2VCD作為研究對象,圖2(c)為2019年1月7日華北平原對流層NO2VCD空間分布,其中白色區(qū)域表示當(dāng)天缺失軌道或受云污染的像素。

圖2 2019年1月17日GF-5/EMI觀測的全球整層大氣NO2VCD(a)、全球?qū)α鲗覰O2VCD(b)以及華北平原對流層NO2VCD(c)Fig.2 Global total NO2VCD(a),global tropospheric NO2VCD(b)and tropospheric NO2VCD in NCP(c)observed by GF-5/EMI on January 17,2019

1.4 中國多尺度排放清單模型

清華大學(xué)的中國多尺度排放清單模型(Multi-resolution emission inventory for China,MEIC;http://www.meicmodel.org)是一套高精度動(dòng)態(tài)排放清單數(shù)據(jù)產(chǎn)品,于2012年首次發(fā)布并試運(yùn)行了v.1.0版本。該清單涵括了自1990年至今的10種主要大氣污染物和溫室氣體,可以提供高分辨率的人為源排放數(shù)據(jù)。

為分析研究期間華北平原NO2污染成因,基于2019年1–8月空間分辨率0.25°×0.25°的MEIC NOx產(chǎn)品(v.1.3),提取工業(yè)源、交通源、生活源和能源源4種人為排放源在華北平原的月均排放數(shù)據(jù)。其中由于NOx農(nóng)業(yè)源對華北平原NO2污染作用甚微,研究中未予考慮。

1.5 中國氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)

中國氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)(China meteorological data service center,CMDC;http://data.cma.cn)是面向全球用戶開放的氣象數(shù)據(jù)共享服務(wù)平臺,提供包括地面、高空、衛(wèi)星、天氣雷達(dá)和數(shù)值預(yù)報(bào)模式多種氣象數(shù)據(jù)產(chǎn)品。

選用2019年1–8月中國地面降水和氣溫月值0.5°×0.5°格點(diǎn)數(shù)據(jù)集(v.2.0),通過對華北平原進(jìn)行數(shù)據(jù)集提取,分析降水和氣溫對該地區(qū)NO2變化的影響。

2 分析與討論

2.1 空間分布

根據(jù)華北平原各省市的地理劃分,選擇北京市、天津市、河北省、河南省和山東省五個(gè)省市作為統(tǒng)計(jì)觀測對象,用來代表華北平原對流層NO2的空間分布情況。

圖3(a)描述了2019年1–8月華北平原月平均對流層NO2VCD的水平空間分布?？傮w來看,對流層NO2高值區(qū)呈現(xiàn)出一條明顯的帶狀分布,并集中于河南省北部、河北省西南部和東部、天津市以及北京市;而其余地區(qū),除山東省中部NO2略高外,都保持較低污染水平。圖3(b)的對流層NO2VCD月均變化率為負(fù)值,說明研究期間華北平原NO2污染整體呈現(xiàn)下降趨勢,河北省和河南省部分地區(qū)的NO2污染降幅明顯,其中河南省焦作市 (?5.35×1015molecules·cm?2·month?1)和河北省石家莊市 (?4.28×1015molecules·cm?2·month?1)降幅最大。圖3(c)顯示共13個(gè)城市的對流層NO2VCD超過1×1016molecules·cm?2,其中河南省焦作市 (1.670×1016molecules·cm?2)和河北省石家莊市 (1.426×1016molecules·cm?2)、唐山市(1.408×1016molecules·cm?2)、邢臺市 (1.389×1016molecules·cm?2)的污染最為嚴(yán)重,呈現(xiàn)中心塊狀分布,向四周輻射,這可能與這些地區(qū)的大型重工業(yè)園區(qū)分布密集有關(guān)。

圖3 2019年1–8月期間華北平原對流層NO2VCD的平均分布情況(a)、月均變化率(b)以及NO2VCD高值區(qū)柱狀圖(c)Fig.3 The average distribution of tropospheric NO2VCD(a),the monthly average change rate of tropospheric NO2VCD(b),histogram of the high-value city of tropospheric NO2VCD(c)in NCP from January to August,2019

2.2 時(shí)間變化

為了在時(shí)間尺度上研究華北平原對流層NO2的變化趨勢,分析2019年1–8月的NO2VCD周變化和月變化情況,并結(jié)合MEIC NOx排放清單討論NO2污染成因。

2.2.1 周變化分析

受人為活動(dòng)的影響,一般工作日的NO2污染比周末嚴(yán)重,即NO2的“周末效應(yīng)”[18]。圖4統(tǒng)計(jì)了2019年1–8月華北平原NO2VCD的周變化趨勢,發(fā)現(xiàn)工作日的NO2VCD略低于周末,表現(xiàn)為明顯“反周末效應(yīng)”[19,20]。分析其原因,可能是華北平原工業(yè)發(fā)達(dá),大部分重工業(yè)園區(qū)無周末雙休,始終保持高強(qiáng)度工作狀態(tài),污染物持續(xù)排放;此外,華北平原三面環(huán)山(燕山、太行山和大別山)的地理特征導(dǎo)致污染物難以迅速擴(kuò)散,也可能造成了NO2的“反周末效應(yīng)”。

圖4 2019年1–8月期間華北平原對流層NO2VCD的周變化趨勢Fig.4 The weekly average change trend of tropospheric NO2VCD in NCP from January to August,2019

為進(jìn)一步研究NO2VCD在工作日與周末的差異,選取不同農(nóng)業(yè)城市和工業(yè)城市進(jìn)行分析。其中濰坊市、煙臺市和聊城市以農(nóng)業(yè)發(fā)展為主,是典型的現(xiàn)代化農(nóng)業(yè)城市;邢臺市、唐山市和天津市自然資源儲(chǔ)備豐富,基礎(chǔ)工業(yè)發(fā)達(dá),包含中國北方最大工業(yè)密集區(qū)。圖5(a)、(b)表明農(nóng)業(yè)城市和工業(yè)城市NO2VCD周變化差異顯著,分別表現(xiàn)出相反的“周末效應(yīng)”和“反周末效應(yīng)”。

圖5 2019年1–8月期間不同城市的對流層NO2VCD周變化趨勢(a)和不同城市工作日與周末的對流層NO2VCD均值(b)Fig.5 The weekly average change trends of tropospheric NO2VCD(a)and the average value of tropospheric NO2VCD on weekdays and weekends(b)in different cities from January to August,2019

2.2.2 月變化分析

圖6(a)為研究期間華北平原對流層NO2VCD的月變化時(shí)間序列?？傮w來看,2019年1月NO2污染最為嚴(yán)重 (1.635×1016molecules·cm?2),隨后逐月減輕,直至 8 月降低至最低水平 (1.839×1015molecules·cm?2)。其中,2月衛(wèi)星觀測結(jié)果受較高的云覆蓋率影響,數(shù)據(jù)缺失較多,導(dǎo)致反演的NO2數(shù)值偏低。

圖6 2019年1–8月華北平原對流層NO2VCD月變化趨勢(a)及其與降水和氣溫的相關(guān)分析(b)Fig.6 Tropospheric NO2VCD monthly average change trend(a)and its correlation analysis with precipitation and temperature(b)in NCP from January to August,2019

利用CMDC數(shù)據(jù)分別獲取華北平原2019年1–8月的降水和氣溫月平均統(tǒng)計(jì)結(jié)果,通過與NO2月平均數(shù)據(jù)的相關(guān)分析驗(yàn)證氣象因素對污染的影響,如圖6(b)所示。研究期間華北平原降水和氣溫均與NO2污染呈極強(qiáng)負(fù)相關(guān),相關(guān)系數(shù)分別達(dá)?0.8622(p=0.0059<0.01)和?0.9162(p=0.0014<0.01)。總體來看,隨著夏季到來,華北平原氣溫升高,大氣熱力條件改善導(dǎo)致NO2的水平輸送和垂直擴(kuò)散作用增強(qiáng)[21];同時(shí),伴隨著紫外線變強(qiáng),NO2光化學(xué)反應(yīng)速率加快,消耗增加[22],被氫氧自由基催化氧化或光化學(xué)氧化生成了較穩(wěn)定的HNO3;最終隨著降水增多,HNO3溶于雨水,濕沉降作用顯著,對流層NO2濃度進(jìn)一步降低[23]。

為討論人為源排放對華北平原NO2污染的貢獻(xiàn)情況,以2019年1月為基準(zhǔn),獲取GF-5/EMI NO2VCD和MEIC NOx工業(yè)源、能源源、生活源、交通源的相對變化,如圖7所示。相比于2019年1月和2月的各項(xiàng)人為源排放均有所降低,尤其能源源和生活源排放下降明顯;3–6月的工業(yè)源排放稍有增加,交通源基本持平,生活源和能源源持續(xù)下降,與衛(wèi)星觀測的NO2VCD月變化一致;7–8月的各項(xiàng)人為源排放一致降低(相比于1月),其中生活源排放下降顯著。因此,研究期間華北平原NO2人為源排放主要與采暖期生活燃煤密切相關(guān),相關(guān)系數(shù)達(dá)0.9778(p=2.69×10?5<0.01);而工業(yè)園區(qū)排放數(shù)值較高但時(shí)序變化相對穩(wěn)定,相關(guān)系數(shù)僅?0.0677(p=0.873>0.05),對NO2整體變化趨勢影響不大。

圖7 2019年1–8月期間華北平原對流層NO2VCD和人為源排放NOx的相對變化Fig.7 The relative changes of tropospheric NO2VCD and anthropogenic NOxemissions in NCP from January to August,2019

圖8(a)為華北平原主要省市的對流層NO2VCD月變化趨勢,總體來看,各省市在2019年1–8月的變化趨勢相似。其中天津市污染最為嚴(yán)重,北京市次之,河北省、河南省和山東省污染水平相近。對2019年1–8月華北平原主要省市NO2月平均數(shù)據(jù)進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化處理,獲取各省市對華北平原總體逐月變化的相對貢獻(xiàn),如圖8(b)所示。2019年1–5月主要省市的NO2污染均有所減輕;5–6月天津市和北京市污染顯著降低,但河北省稍有加重;河南省和山東省分別在6–7月和7–8月對污染減輕貢獻(xiàn)最大,天津市則在該期間始終保持高排放狀態(tài)。此外,分別對華北平原整體與5個(gè)代表省市的對流層NO2VCD月均值做相關(guān)性分析。結(jié)果表明,華北平原整體與各省市間具有極強(qiáng)相關(guān)性,相關(guān)系數(shù)均達(dá)0.95以上(p<0.01)。

圖8 2019年1–8月主要省市對流層NO2VCD月變化趨勢(a)以及主要省市對不同月份對流層NO2VCD的相對貢獻(xiàn)(b)Fig.8 The monthly average change trends of tropospheric NO2VCD in major provinces and cities(a)and the relative contribution of major provinces and cities to tropospheric NO2VCD in different months(b)from January to August,2019

3 結(jié)論

1)基于中國首顆可見紫外波段高分辨率星載光譜儀EMI研發(fā)的對流層NO2產(chǎn)品,分析2019年1–8月華北平原NO2污染的時(shí)空分布情況發(fā)現(xiàn),研究期間華北平原NO2污染主要集中在河北省、河南省和天津市,污染總體呈現(xiàn)出明顯的下降趨勢,其中河南省焦作市和河北省石家莊市降幅最大,污染的空間分布與重工業(yè)園區(qū)的地理位置密切相關(guān);

2)研究期間華北平原NO2周變化存在“反周末效應(yīng)”,這可能受華北平原的諸多工廠不間斷工作以及三面環(huán)山污染擴(kuò)散受限的影響較大;而以濰坊市、煙臺市、聊城市為代表的農(nóng)業(yè)城市和以邢臺市、唐山市、天津市為代表的工業(yè)城市分別表現(xiàn)出相反的周變化趨勢,農(nóng)業(yè)城市對流層NO2VCD存在周末低于工作日的現(xiàn)象;

3)2019年1–8月華北平原對流層NO2VCD月變化的持續(xù)下降與降水和氣溫主導(dǎo)的自然源排放以及工業(yè)、能源、生活、交通主導(dǎo)的人為源排放關(guān)系密切;而人為源中的采暖期生活燃煤對NO2VCD月變化影響最大;

4)研究期間華北平原整體與代表省市(北京市、天津市、河北省、河南省、山東省,NO2水平存在極強(qiáng)相關(guān)性;除河南省污染持續(xù)降低外,其余各省市污染在后期均有所波動(dòng),尤其在6–8月)天津市對流層NO2VCD明顯升高,在未來的大氣污染防治工作中仍需重點(diǎn)關(guān)注。