斜波壓縮下HMX 晶體的彈塑性行為*

種 濤，莫建軍，鄭賢旭，傅 華，蔡進濤

（中國工程物理研究院流體物理研究所，四川 綿陽 621999）

炸藥的力學(xué)性能參數(shù)與其反應(yīng)機理和化爆安全性緊密相關(guān)[1-4]。單質(zhì)高能炸藥由于受到炸藥大單晶生長困難的影響，不能直接加工成藥柱等構(gòu)件。目前，炸藥力學(xué)性能均基于非均質(zhì)炸藥(PBX)為研究對象。研究表明，單質(zhì)炸藥的晶體特性對PBX 的性能如感度、安定性、機械強度等有重要影響[5-12]。

HMX 是目前綜合性能最好的高能炸藥，在武器中應(yīng)用廣泛。HMX 晶體因具有較多晶型以及復(fù)雜的相變問題而受到廣泛的關(guān)注，它具有β、δ、α 和γ 等4 種晶型, 其中β-HMX、δ-HMX 和α-HMX 是固體，γ-HMX 是液體[13-15]。 這幾種晶型具有不同的穩(wěn)定性和對外界刺激的敏感程度, 不同相之間可以發(fā)生相互轉(zhuǎn)變。在常溫常壓下, 4 種晶型的穩(wěn)定性由強到弱依次為為β、γ、α、δ[14]。 β-HMX 是在室溫下最穩(wěn)定的晶型[15]。人們已開始研究HMX 在動態(tài)加載條件下的非彈性行為[16]。 Menikoff 等[17]和 Dick 等[18]的實驗研究結(jié)果表明，β-HMX 單晶受平面沖擊加載后呈現(xiàn)各向異性的彈塑性波結(jié)構(gòu)。 Dick 等[18]的認為對于這種脆性的分子晶體，其主要作用機制是塑性機制。Jaramillo 等[19]通過分子動力學(xué)計算發(fā)現(xiàn)，β-HMX 的彈塑性轉(zhuǎn)變機制是位錯滑移運動。Sewell 等[20]和Zaug 等[21]也對β-HMX 單晶的彈塑性行為開展了沖擊加載實驗研究。

沖擊加載下炸藥單晶溫升劇烈，由于其動力學(xué)響應(yīng)特性的高感度，很難獲得較高壓力下的實驗結(jié)果。利用斜波加載實驗技術(shù)[22]，樣品壓縮過程中獲得高壓狀態(tài)的同時依然可以保持樣品材料中較低的溫升，炸藥不易發(fā)生化學(xué)反應(yīng)。本研究利用磁驅(qū)動加載實驗技術(shù)，開展了斜波加載下β-HMX 兩個晶向在15 GPa 內(nèi)的動力學(xué)響應(yīng)研究，目的在于通過雙光源外差測速技術(shù)（dual laser heterodyne velocimetry,DLHV）測量單晶的速度響應(yīng)曲線，獲得β-HMX 單晶不同晶向彈塑性轉(zhuǎn)變信息的同時獲得炸藥的壓力-相對比容關(guān)系。

圖 1 HMX 晶體Fig. 1 An HMX crystal

1 HMX 單晶炸藥的斜波壓縮實驗

HMX 是一種具有各向異性力學(xué)性能的單斜晶體，本文中采用的厘米量級大塊體樣品由中北大學(xué)制備，樣品如圖1 所示。

HMX 晶體斜波壓縮實驗條件見表1，HMX單晶樣品有（011）、（010）兩個晶向，實驗窗口為LiF 單晶，加載電極為高導(dǎo)純鋁材料。單發(fā)實驗對不同厚度樣品進行斜波壓縮，利用DLHV 測試HMX 樣品/LiF 窗口的界面速度。

本文進行了2 輪實驗：第1 輪實驗完成了1 發(fā)HMX（011）晶向?qū)嶒灪? 發(fā)HMX（010）晶向?qū)嶒?；? 輪實驗降低了加載壓力，2 種晶向各完成了1 發(fā)實驗。第1 輪實驗獲得的速度歷史曲線見圖2～5，4 發(fā)實驗都是兩組不同厚度的HMX 晶體上下對稱布局。第2 輪實驗獲得的速度歷史曲線見圖6～7。由實驗結(jié)果得，速度波剖面都是彈塑性雙波結(jié)構(gòu)，且在彈塑性轉(zhuǎn)變區(qū)出現(xiàn)了明顯的速度松弛現(xiàn)象，有十幾米每秒的速度降低。實驗2 和實驗3 實驗結(jié)果顯示，在厚樣品的塑性后形成了沖擊波。實驗3 中厚樣品的速度峰值比薄樣品的高，這可能是由于沖擊波引起樣品中有部分化學(xué)反應(yīng)發(fā)生。為了避免樣品中形成沖擊波，減小HMX 晶體樣品厚度，實驗4～6 中樣品中都沒有形成沖擊波。

基于考慮阻抗失配修正的迭代Lagrange 數(shù)據(jù)處理方法，完成了實驗1 和實驗3 兩發(fā)實驗的數(shù)據(jù)分析，獲得了（011）和（010）兩個晶向HMX 晶體的壓力-相對比容和聲速-粒子速度曲線。（011）和（010）晶向HMX 基于Hugoniot 關(guān)系擬合的聲速-粒子速度關(guān)系分別為us=2.728+2.234up和us=2.756+2.249 up。由于（011）和（010）兩個晶向的p-V/V0關(guān)系參數(shù)基本一致，圖中只給出（011）晶向的結(jié)果。靜壓實驗結(jié)果[23-24]、LASL 沖擊實驗數(shù)據(jù)[25]、準(zhǔn)等熵加載實驗結(jié)果[26]、蘇銳等[27]采用分子動力學(xué)的計算結(jié)果和本文中結(jié)果見圖8，本文工作結(jié)果與Yoo 等[23]的靜高壓實驗、文獻[25]、Daniel 等[26]的準(zhǔn)等熵實驗以及文獻[27]中的計算結(jié)果基本吻合，說明15 GPa 壓力范圍內(nèi)未反應(yīng)HMX 晶體的等溫線、準(zhǔn)等熵和沖擊Hugoniot 線在壓力-相對比容熱力學(xué)平面未完全分離。

表 1 實驗條件Table 1 Experimental condition

圖 2 實驗1 的速度響應(yīng)曲線Fig. 2 Velocity profiles in experiment 1

圖 3 實驗2 的速度響應(yīng)曲線Fig. 3 Velocity profiles in experiment 2

圖 4 實驗3 的速度響應(yīng)曲線Fig. 4 Velocity profiles in experiment 3

圖 5 實驗4 的速度響應(yīng)曲線Fig. 5 Velocity profiles in experiment 4

圖 6 實驗5 速度響應(yīng)曲線Fig. 6 Velocity profiles in experiment 5

圖 7 實驗6 的速度響應(yīng)曲線Fig. 7 Velocity profiles in experiment 6

斜波加載實驗對應(yīng)樣品一個連續(xù)的壓縮過程，每發(fā)實驗結(jié)果進行處理可獲得壓力峰值內(nèi)連續(xù)變化的聲速曲線，（011）和（010）晶向HMX 晶體的拉氏聲速曲線見圖9。由實驗1 獲得了(011)晶向HMX 塑性段的拉氏聲速-粒子速度曲線（圖9（a）），線性擬合得到線性關(guān)系為cL=2.728+2×2.234up。由實驗6 獲得了(011) 晶向HMX 塑性段線性關(guān)系為cL=2.765+2×2.226up。由實驗4 獲得了(010)晶向HMX 彈性段和塑性段的拉氏聲速-粒子速度曲線（圖9（b）），線性擬合得到彈性段線性關(guān)系為cL=3.022+15.867up，塑性段線性關(guān)系為cL=2.756+2×2.249up。由實驗2獲得了(010)晶向HMX 塑性段線性關(guān)系為cL=2.713+2×2.255up。由實驗3 獲得了(010)晶向HMX 塑性段線性關(guān)系為cL=2.713+2×2.255up。由實驗4 獲得了(010)晶向HMX 塑性段線性關(guān)系為cL=2.741+2×2.242up。文獻[28]對本文中的實驗技術(shù)和數(shù)據(jù)處理不確定度進行了研究，實驗得到的拉氏聲速不確定度為1.5%。

圖 8 p-V/V0 曲線與文獻數(shù)據(jù)結(jié)果Fig. 8 p-V/V0 curve and literature data

圖 9 Lagrange 聲速與粒子速度關(guān)系曲線Fig. 9 Lagrange sound speed-particle velocity

由界面連續(xù)性條件可得，HMX 樣品與LiF窗口界面處的粒子速度和應(yīng)力相等，可用彈塑性轉(zhuǎn)變點處已知物性材料LiF 窗口的應(yīng)力代替HMX 單晶的應(yīng)力彈性極限σIEL。表2 所示為本文中實驗HMX 晶體的彈塑性轉(zhuǎn)變特征速度、樣品厚度和計算的彈性極限。計算時，LiF 單晶物性參數(shù)取密度ρ0=2.638 g/cm3，聲速c0=5.15 km/s，聲速對粒子速度的一階系數(shù) s=1.35。

圖10 為動態(tài)加載下HMX 晶體彈性極限與厚度的關(guān)系，其中Baeri 等[29]的斜波加載實驗數(shù)據(jù)和Dick 等[18]的沖擊加載實驗結(jié)果作為參考。三方實驗數(shù)據(jù)總體趨勢相同：（010）晶向的屈服極限高于（011）晶向的屈服極限；隨著樣品厚度的增加，HMX 晶體彈性極限出現(xiàn)變化。

表 2 HMX 晶體的屈服Table 2 Yield of HMX crystals

圖 10 彈性極限與樣品厚度關(guān)系Fig. 10 Relationship between elastic limit and sample thickness

2 數(shù)值模擬

實驗速度波剖面在彈-塑性轉(zhuǎn)變過程中有明顯的速度弛豫現(xiàn)象，這是由于有機大分子單晶材料的黏性造成的。為了更好地描述HMX 晶體的斜波壓縮物理過程，本文中采用Hobenemser-Prager 本構(gòu)關(guān)系和彈-黏塑性模型[30]，高壓物態(tài)方程采用適用于等熵?zé)崃W(xué)過程的三階Birch-Murnaghan 模型[31]。Hobenemser-Prager 黏彈塑性本構(gòu)關(guān)系的具體形式為：

基于以上物理模型及表3 的模型參數(shù)（其中KT0和參考文獻[32]并利用本文實驗數(shù)據(jù)對其修正），對HMX 晶體的斜波加載實驗過程進行了數(shù)值模擬，計算和實驗結(jié)果如圖11～12 所示。這里以Al/LiF 窗口界面粒子速度計算的電極內(nèi)表面壓力歷史為輸入邊界。由圖11～12 可得，計算結(jié)果與實驗結(jié)果整體上吻合較好，尤其在彈塑性轉(zhuǎn)變部分，計算結(jié)果能較好再現(xiàn)彈塑性區(qū)域的速度弛豫現(xiàn)象，說明本文中選擇的物理模型及參數(shù)適用于HMX 晶體斜波壓縮動力學(xué)過程的描述。

表 3 模擬計算所用的模型參數(shù)Table 3 Model parameters used in simulation

圖 11 （010）晶向模擬計算結(jié)果與實驗結(jié)果對比Fig. 11 Calculated and experimental data of (010) crystal direction

圖 12 （011）晶向模擬計算結(jié)果與實驗結(jié)果對比Fig. 12 Calculated and experimental data of (011) crystal direction

3 結(jié) 論

利用磁驅(qū)動加載裝置CQ-4 和激光干涉測速技術(shù)，開展了15 GPa 壓力內(nèi)兩種晶向HMX 晶體的斜波加載實驗，獲得了包含彈塑性轉(zhuǎn)變信息的速度波剖面。實驗結(jié)果顯示，HMX 晶體兩個晶向的動力學(xué)參數(shù)存在差異，通過數(shù)據(jù)處理獲得了兩個晶向HMX 晶體的壓力-相對比容曲線和聲速-粒子速度曲線。結(jié)合Hobenemser-Prager 彈-黏塑性本構(gòu)關(guān)系和三階Birch-Murnaghan 物態(tài)方程對實驗過程開展了數(shù)值模擬，計算結(jié)果可以較好再現(xiàn)HMX 晶體斜波壓縮下彈塑性轉(zhuǎn)變對應(yīng)的速度弛豫過程。

感謝吳剛、鄧順益、稅榮杰和胥超等在實驗運行和測試方面的幫助。