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    栓皮櫟和麻櫟抽提物的化學(xué)成分分析*

    2021-05-21 08:22:56晏婷婷付宗營李改云任海青
    林業(yè)科學(xué) 2021年4期
    關(guān)鍵詞:邊材心材麻櫟

    陳 媛 晏婷婷 楊 昇 付宗營 李改云 任海青

    (1.中國林業(yè)科學(xué)研究院木材工業(yè)研究所 北京 100091; 2.木竹資源高效利用湖南省高校2011協(xié)同創(chuàng)新中心 北京 100091)

    作為全球第二大木材消耗國和第一大木材進(jìn)口國,我國長期面臨木材資源缺乏和消費者需求量大的矛盾,合理、高價值利用國內(nèi)木材資源,擺脫進(jìn)口依賴,從根本上解決木材供需矛盾,對于我國林產(chǎn)加工行業(yè)健康發(fā)展具有重要意義。栓皮櫟(Quercusvariabilis)和麻櫟(Quercusacutissima)是我國分布非常廣泛的落葉喬木樹種,據(jù)不完全統(tǒng)計,栓皮櫟集中和次集中分布區(qū)資源總面積約136.35萬hm2,麻櫟資源總面積約74.51萬hm2(李迎超等, 2013),合理加工利用豐富的櫟類木材資源,是有效解決林產(chǎn)加工行業(yè)資源矛盾的途徑之一。

    栓皮櫟和麻櫟木材具有質(zhì)地堅硬、密度大、紋理清晰、花紋美麗等特點,被廣泛用于建筑、車輛、家具制造和體育器械等領(lǐng)域(成俊卿,1985); 其枝干不僅可以培育銀耳(Tremella)、黑木耳(Auriculariaauricula)、香菇(Lentinusedodes)等,還是優(yōu)良的薪材、櫟炭和活性炭原料(端木炘,1994; 吳云漢等, 1990; 劉志龍等, 2009)。栓皮櫟樹皮是一種獨特的綠色環(huán)保型資源,具有優(yōu)異的物理性能和化學(xué)穩(wěn)定性,是制備低密度、低導(dǎo)熱、吸振隔音、耐磨、絕緣軟木的常用材料(曾新德,1995)。麻櫟具有龐大的根系,生長速度快,對土壤要求低,耐火、抗煙能力強(qiáng),是防火林帶和營造水土保護(hù)林的優(yōu)良樹種。

    掌握木材材性特點是合理高效利用木材的關(guān)鍵,木材材性特點與其化學(xué)組成有著緊密聯(lián)系(何拓等, 2016)。木材中除纖維素、木質(zhì)素和半纖維素等主要成分外,還有一些少量抽提物存在于樹脂道、樹膠道和薄壁細(xì)胞內(nèi),這些抽提物中含有單寧、樹膠、樹脂、色素、生物堿、脂肪、蠟和淀粉等700多種化合物(南京林業(yè)大學(xué),1990),不僅是化工、醫(yī)藥和工業(yè)部門的重要原料,同時也直接影響木材顏色、氣味、強(qiáng)度、滲透性、膠合性能和聲共振特性等(彭萬喜等, 2004)。目前,學(xué)者們對栓皮櫟和麻櫟的研究主要集中在種質(zhì)資源方面,少數(shù)針對個別櫟木樹種的基本材性進(jìn)行了初步探究(陳媛等, 2019),但對于抽提物的化學(xué)成分鮮有涉及,抽提物的組成、含量和性質(zhì)尚未引起學(xué)者們的充分重視。鑒于此,本研究以河南地區(qū)天然栓皮櫟和麻櫟為研究對象,采用我國木材化學(xué)分析標(biāo)準(zhǔn),結(jié)合傅里葉紅外(Fourier transform infrared, FTIR)和氣相質(zhì)譜聯(lián)用(gas chromatography mass spectrometry, GC-MS)方法,對樹干不同高度上樹皮、心邊材冷/熱水抽提物、1%NaOH抽提物、苯醇抽提物含量和組成進(jìn)行詳細(xì)分析,以期為櫟類木材加工工藝和實際生產(chǎn)提供應(yīng)用性指導(dǎo),為我國林木資源充分、合理、高附加值利用提供新的思路和科學(xué)依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料、試劑與儀器 1) 栓皮櫟和麻櫟原料 栓皮櫟(S)和麻櫟(M)采自河南省國有信陽市南灣林場譚家河生態(tài)保護(hù)中心。113°55′E,31°52′N,樣地海拔200 m,樹齡均60年,栓皮櫟胸徑38 cm,麻櫟胸徑41 cm。取樣方法如圖1所示,分別為從地面向上1.5、3.5、5.5和7.5 m處截取厚10~15 cm圓盤,自然干燥后,從4個方向均勻采集樹皮(B)、邊材(S)和心材(H)粉碎過篩,取40~60目樣品待用。

    2) 儀器與化學(xué)試劑 試驗儀器包括帶鋸機(jī)(BSW-200)、高速萬能粉碎機(jī)(MKCA6-2J)、木材粉碎機(jī)(20-1133B)、索氏提取器(150 mL)、電加熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱(DHG-9240A)、精密分析電子天平(萬分之一,R2000)、Tensor 27紅外光譜分析儀(德國布魯克公司)、QP2010 氣相質(zhì)譜聯(lián)用儀(日本島津公司)等。無水乙醇、苯和乙酸購自北京化工有限公司,均為分析純試劑; NaOH購自國藥集團(tuán)北京有限公司,光譜純溴化鉀購自德國默克公司。

    圖1 栓皮櫟和麻櫟取樣方法Fig. 1 Sampling method of Q. variabilis and Q. acutissima

    1.2 試驗方法 冷/熱水抽提物、1%NaOH抽提物和苯醇抽提物含量分別依據(jù)GB/T 2677.4—1993、GB/T 2677.5—1993和GB/T 2677.6—1993進(jìn)行測試。

    苯醇抽提物紅外光譜(FTIR)分析采用溴化鉀(KBr)壓片法,將苯醇抽提物滴加在KBr薄片上,干燥后置于紅外光譜分析儀內(nèi)分析。

    圖2 栓皮櫟和麻櫟樹干不同高度上樹皮、心邊材冷/熱水抽提物含量Fig. 2 Cold/hot water extract content of the bark and sap/heartwood of Q. variabilis and Q. acutissima under different trunk heights S-B: 栓皮櫟樹皮Q. variabilis-bark;S-S: 栓皮櫟邊材Q. variabilis-sapwood;S-H: 栓皮櫟心材Q. variabilis-heartwood;M-B: 麻櫟樹皮Q. acutissima-bark; M-S: 麻櫟邊材Q. acutissima-sapwood; M-H: 麻櫟心材Q. acutissima-heartwood. 下同The same below.

    苯醇抽提物GC-MS聯(lián)用分析條件: DB-5H色譜柱; 起始溫度90 ℃,保持1 min,以10 ℃·min-1升溫至280 ℃,保持15 min; 線速度控制模式,線速度35 cm·s-1; 載氣高純氦氣,流速0.5 mL·min-1; 分流比20∶1; 進(jìn)樣量1 μL; 電子轟擊(EI)離子源; 電離能70 eV; 離子源溫度230 ℃; 接口溫度250 ℃; 質(zhì)譜掃描范圍50~500m/z; 溶劑延遲時間2.5 min。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 冷/熱水抽提物含量 樹種、樹干高度以及徑向取材差別,均會導(dǎo)致木材所含抽提物含量和種類有較大差異(梁善慶等, 2004)。由圖2可知,在相同條件下,栓皮櫟和麻櫟樹皮、栓皮櫟心邊材熱水抽提物含量明顯高于冷水抽提物含量,而麻櫟心邊材冷/熱水抽提物含量較為接近; 栓皮櫟各取樣位置上冷/熱水抽提物含量明顯高于麻櫟。木材冷水抽提物一般含有單寧、色素、生物堿(主要為其鹽類)、可溶性礦物成分及某些單糖,而熱水抽提物除含有這些物質(zhì)外,還可能含有淀粉、果膠質(zhì)、多酚類和有機(jī)酸等(梁善慶等, 2004),由此可見,栓皮櫟可能含有更高的淀粉等含量,作為工業(yè)原料、飼料、釀酒原料以及木本淀粉能源植物,栓皮櫟具有更廣闊的應(yīng)用前景(羅偉祥等, 2006; 謝碧霞等, 2002)。在同一種櫟類木材中,邊材冷/熱水抽提物含量均高于心材; 在樹干不同高度上,2種櫟類木材樹皮和心邊材冷/熱水抽提物含量也存在顯著差異,呈兩端高、中間低的趨勢,在樹干5.5 m位置出現(xiàn)最低值。冷/熱水抽提物中的無機(jī)鹽類、糖、單寧等對制漿制板工業(yè)有一定影響,因此,掌握其含量差異,有助于栓皮櫟和麻櫟在該行業(yè)的應(yīng)用(寧黎黎等, 2008)。

    2.2 1%NaOH抽提物含量 與冷/熱水抽提物相比,栓皮櫟和麻櫟1%NaOH抽提物含量更高,這是因為其不僅包含熱水抽提物的主要成分,還含有少量蛋白質(zhì)、氨基酸、部分半纖維素和木質(zhì)素等物質(zhì)。由圖3可知,2種櫟類木材樹皮1%NaOH抽提物含量明顯高于心邊材,而在同一種櫟類木材中,邊材高于心材; 在樹干不同高度上,2種櫟類木材樹皮和心邊材1%NaOH抽提物含量存在與冷/熱水抽提物相同的趨勢,在樹干5.5 m位置出現(xiàn)最低值。1%NaOH抽提物含量對人造板尺寸穩(wěn)定性和膠合強(qiáng)度均有影響,如含量過高,在板材熱壓過程中,小分子碳水化合物易分解,產(chǎn)生淀粉膠,會降低板材尺寸穩(wěn)定性和膠合強(qiáng)度(馮利群等, 1997)。

    圖3 栓皮櫟和麻櫟樹干不同高度上樹皮、 心邊材1%NaOH抽提物含量Fig. 3 1% NaOH extract content of the bark and sap/heartwood of Q. variabilis and Q. acutissima under different trunk heights

    2.3 苯醇抽提物含量 苯醇抽提物含量和成分差異,不僅影響木材顏色和耐久性,而且與膠合板材剪切強(qiáng)度、木破率具有高度相關(guān)性(何盛等, 2014)。栓皮櫟和麻櫟樹皮苯醇抽提物溶液為深棕色,而心邊材顏色較淺,為淺黃色,這說明部分與木材特殊顏色相關(guān)的組分被抽提分離。由圖4可知,2種櫟類木材樹皮苯醇抽提物含量較高,且栓皮櫟樹皮苯醇抽出物含量明顯高于麻櫟,這對栓皮櫟作為軟木材料的加工工藝具有一定指導(dǎo)作用。2種櫟類木材心邊材和高度上的苯醇抽提物含量差異并不顯著,也沒有呈現(xiàn)良好規(guī)律性。

    圖4 栓皮櫟和麻櫟樹干不同高度上樹皮、 心邊材苯醇抽提物含量Fig. 4 Phenyl alcohol extract content of the bark and sap/heartwood of Q. variabilis and Q. acutissima under different trunk heights

    2.4 苯醇抽提物FTIR分析 相較冷/熱水抽提物和1%NaOH抽提物,苯醇抽提物含有更多的中性樹脂及不飽和官能團(tuán)化合物,這些物質(zhì)對木材滲透性、與膠黏劑界面結(jié)合以及人造板材力學(xué)性能具有更加顯著的影響(徐平濤,1995)。因此,除了解其含量外,2種櫟類木材抽提物主要化學(xué)成分的確定對于其在膠合板等生產(chǎn)工藝中的使用具有更重要的指導(dǎo)作用。

    栓皮櫟和麻櫟樹干不同高度上樹皮、心邊材苯醇抽提物紅外圖譜如圖5所示。2種櫟類木材樹皮、心邊材在3 370、2 920和2 850 cm-1處均出現(xiàn)明顯吸收峰,且心材在2 850 cm-1處的吸收強(qiáng)度明顯高于樹皮和邊材。根據(jù)羅莎(2013),這3個吸收峰分別為羥基伸縮振動以及C—H伸縮振動(2 920和2 850 cm-1),可能源于抽提物中的醇類化合物、脂肪酸和烷烴。2種櫟類木材樹皮、心邊材紅外圖譜的主要差異在于500~2 000 cm-1之間的吸收峰,反映出三者化學(xué)成分和含量存在明顯不同。圖5a顯示,2種櫟類木材樹皮在730~900 cm-1均存在3個明顯吸收峰,應(yīng)是抽提物中C—H面外彎曲振動(羅莎, 2013),而心邊材中幾乎不存在這3個吸收峰。另外,樹皮中 1 612 cm-1處的芳香族苯環(huán)骨架振動和1 708 cm-1處的羰基吸收峰明顯高于心邊材,由此可推斷,樹皮中應(yīng)含有較多脂類和芳香族類化合物。圖5b顯示,2種櫟類木材邊材抽提物1 062 cm-1處的碳氧彎曲振動吸收峰以及2 310和2 350 cm-1處的烴類物質(zhì)雙吸收特征峰強(qiáng)度均高于樹皮和心材,這說明邊材中含有更多的酸類、醇類及不飽和烴化合物(彭萬喜, 2006)。圖5c顯示,2種櫟類木材心材抽提物1 000~1 350 cm-1處酚類化合物的C—O伸縮振動吸收峰較弱(李榮專等, 2002),栓皮櫟心材這一特征更為明顯,說明心材中該物質(zhì)含量較低。

    雖然2種櫟類木材樹皮、心邊材抽提物成分和含量存在一定差異,但在相同位置處并沒有太明顯的出峰差異,這說明其主要抽提物化學(xué)成分變化不大。另外,2種櫟類木材抽提物的FTIR吸收峰在樹干不同高度上也沒有體現(xiàn)出明顯規(guī)律性。

    2.5 苯醇抽提物GC-MS分析 木材抽提物化學(xué)成分復(fù)雜,單一測定方法提取的信息過少,而GC-MS聯(lián)用可建立多維指紋圖譜,實現(xiàn)各圖譜間的相互補(bǔ)充、互為認(rèn)證,能夠更為科學(xué)地分析栓皮櫟和麻櫟苯醇抽提物化學(xué)成分(陳云霞等, 2020)。對栓皮櫟和麻櫟樹干不同高度樹皮、心邊材苯醇抽提物進(jìn)行GC-MS分析,記錄其總離子流圖,如圖6所示??梢钥闯觯?種櫟類木材相同位置上的抽提物總離子流圖較為接近,說明其化學(xué)成分差異較小。為了更好分析樹干高度對苯醇抽提物成分的影響,在初步鑒別基礎(chǔ)上,利用《中藥色譜指紋圖譜相似度評價系統(tǒng)》(2004A)對所得GC-MS總離子流圖進(jìn)行數(shù)據(jù)處理,經(jīng)全峰匹配后發(fā)現(xiàn),栓皮櫟和麻櫟樹皮樹干不同高度上的相似度分別為0.985、0.964、0.874、0.923、0.980、0.981、0.980和0.983,邊材的相似度分別為0.738、0.654、0.894、0.756、0.726、0.717、0.859和0.641,心材的相似度分別為0.855、0.796、0.688、0.790、0.874、0.881、0.878和0.741,較高的相似度說明樹干高度對樹皮苯醇抽提物化學(xué)成分幾乎無影響,而對心邊材化學(xué)成分存在較小影響。

    圖5 栓皮櫟和麻櫟樹干不同高度上樹皮、心邊材苯醇抽提物FTIR圖譜Fig. 5 Phenyl alcohol extract FTIR spectra of the bark and sap/heartwood of Q. variabilis and Q. acutissima under different trunk heights

    圖6 栓皮櫟和麻櫟樹干不同高度上樹皮、心邊材苯醇抽提物GC-MS圖譜Fig. 6 Phenyl alcohol extract GC-MS spectra of the bark and sap/heartwood of Q. variabilis and Q. acutissima under different trunk heights

    圖6a黑色框展示了樹皮和心邊材化學(xué)成分的主要差異,一方面,樹皮總離子流圖的出峰數(shù)量明顯多于心邊材,說明樹皮中含有更多的小分子化合物; 另一方面,樹皮的出峰強(qiáng)度也較高,說明樹皮中所含化合物含量較高,這一結(jié)論和苯醇抽提物含量關(guān)系相一致。

    由于樹皮和心邊材氣相質(zhì)譜圖譜不同,所含化學(xué)成分有所區(qū)別,且在實際生產(chǎn)中樹皮具有獨特的應(yīng)用領(lǐng)域,因此本研究將栓皮櫟和麻櫟樹皮作為一組,其余心邊材作為一組,分別進(jìn)行分析??紤]苯醇抽提物在循環(huán)加熱過程中可能導(dǎo)致部分低揮發(fā)性物質(zhì)分解,從而影響對主要物質(zhì)相對含量的判斷,故只對GC-MS結(jié)果進(jìn)行定性分析。利用《中藥色譜指紋圖譜相似度評價系統(tǒng)》(2004A)對樹皮、心邊材色譜進(jìn)行數(shù)據(jù)處理,經(jīng)全峰匹配后發(fā)現(xiàn),栓皮櫟和麻櫟樹皮有16個共有峰,心邊材有15個特征峰。分別選取樹皮、心邊材峰面積較高的9個共有峰(如圖7所示,以栓皮櫟1.5 m處樹皮、心邊材GC-MS圖譜為例),采用NIST 2014、NIST 2011s標(biāo)準(zhǔn)譜庫進(jìn)行自動串聯(lián)檢索,其保留時間、化合物名稱、分子式、相似度、相對峰面積等見表1、2。可以看出,2種櫟類木材樹皮含有軟木三萜酮及其同分異構(gòu)體(8、9)和γ-谷甾醇(6),其中,軟木三萜酮及其同分異構(gòu)體只存在于樹皮中,且在栓皮櫟中的含量遠(yuǎn)高于麻櫟,其次含有少量烷醇、不飽和烯及酯類,與FTIR分析結(jié)果較為一致。栓皮櫟和麻櫟心邊材中不含有軟木三萜酮及其同分異構(gòu)體,含有γ-谷甾醇(g)等物質(zhì),在25.011 min附近均有顯著出峰,經(jīng)圖譜檢索,該峰在質(zhì)譜庫中并沒有高匹配物質(zhì)??梢姡浞至私馑ㄆ岛吐闄抵兄饕瘜W(xué)成分的區(qū)別,對于其木材的加工應(yīng)用、新材料的開發(fā)具有重要指導(dǎo)意義。

    圖7 栓皮櫟1.5 m處樹皮、心邊材苯醇抽提物GC-MS圖譜Fig. 7 Phenyl alcohol extract GC-MS spectra of the bark and sap/heartwood of Q. variabilis at the height 1.5 m

    表1 栓皮櫟和麻櫟樹皮中主要化學(xué)成分Tab.1 Main chemical composition in the bark of Q. variabilis and Q. acutissima

    表2 栓皮櫟和麻櫟心邊材中主要化學(xué)成分Tab.2 Main chemical composition in the sap/heartwood of Q. variabilis and Q. acutissima

    3 結(jié)論

    栓皮櫟各取樣位置冷/熱水抽提物、1%NaOH抽提物含量明顯高于麻櫟。在同一種櫟類木材中,邊材抽提物含量高于心材,且在樹干高度上呈兩端高、中間低的趨勢。栓皮櫟樹皮苯醇抽提物含量遠(yuǎn)高于心邊材和麻櫟樹皮,但2種櫟類木材心邊材苯醇抽提物含量并沒有明顯區(qū)別。栓皮櫟和麻櫟樹皮和心邊FTIR圖譜區(qū)別明顯,根據(jù)圖譜吸收峰強(qiáng)度判斷,櫟類木材樹皮中可能含有較多的醇類、脂肪酸、芳香族類及烷烴結(jié)構(gòu)化合物,心邊材中應(yīng)還有較多的酸類、醇類及不飽和烴化物。GC-MS聯(lián)用分析結(jié)果顯示,樹皮、心邊材中均含有少量烷烴醇、酯類及不飽和烯類,其中,樹皮中含有軟木三萜酮及其同分異構(gòu)體,心邊材中含有γ-谷甾醇等化學(xué)物質(zhì)。通過對栓皮櫟和麻櫟抽提物含量和組成的詳細(xì)研究,可為櫟類木材加工工藝和實際生產(chǎn)提供應(yīng)用性指導(dǎo),為我國林木資源的充分、合理、高附加值利用提供新的思路和科學(xué)依據(jù)。

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