黃淮平原典型城市農業(yè)氨排放清單及特征分析
——以亳州市為例

陳雯，薛志鋼，營娜，張皓，續(xù)鵬，楊麗，杜謹宏，石應杰

環(huán)境基準與風險評估國家重點實驗室，中國環(huán)境科學研究院

氨是大氣中唯一的堿性氣體，是二次無機氣溶膠重要的前體物[1]，可以與大氣中的酸性氣體(如硝酸、硫酸)反應生成硝酸銨和硫酸銨[2]，二次硫酸鹽、硝酸鹽質量占PM2.5的25%～60%[3]。這些細顆粒物會導致區(qū)域性重污染天氣[4]；提高心血管疾病與呼吸系統(tǒng)疾病的發(fā)病率與死亡率[5]；通過影響光散射降低大氣能見度[6]；直接散射太陽短波輻射、改變云的短波反射性質來增加行星反照率，從而產生行星冷卻效應[7]；大氣中的氨對氣溶膠粒子的成核具有重要影響[8-9]。此外，排放到大氣中的氨會通過干沉降、濕沉降的方式進入土壤和水體[10]，導致土壤酸化[11]、水體富營養(yǎng)化[12]，影響生態(tài)系統(tǒng)質量。

為了控制環(huán)境污染，建立氨排放清單十分必要。眾多學者采用自下而上的排放因子法對我國氨排放量進行了估算，揭示了畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用是最主要的排放源。如Zhao等[13]對亞洲的氨排放進行了估算，發(fā)現(xiàn)農業(yè)氨排放主要來源于畜禽養(yǎng)殖、氮肥施用、能源消耗。Huang等[14]研究了中國2006年覆蓋畜禽養(yǎng)殖等10個源的氨排放清單，結果表明畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用是較大的2個排放源。Zhang等[15]通過自上而下、自下而上相結合的方法建立了中國2008年氨排放清單，發(fā)現(xiàn)夏季氨排放量比春季、秋季高約50%。Ma[16]研究發(fā)現(xiàn)，1978—2017年我國氨排放量增加了102%，人口增長是重要的驅動因子。Xu等[17]為了提高氨排放量估算的準確性，建立了更為精細的氮肥施用排放因子。除了建立中國氨排放清單，一系列學者開展了區(qū)域尺度和城市尺度的氨排放研究。如董艷強等[18-20]對長江三角洲、珠江三角洲、京津冀地區(qū)的氨排放清單進行了研究，均發(fā)現(xiàn)畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用是最主要的氨排放源。覃思等[21-23]對湖北省、江蘇省、河南省的氨排放進行了年際變化分析和地理單元分析。劉春蕾等[24-26]建立了南京市、蘇州市、西安市更為詳細的氨排放清單。此外，董婧等[27]對不同季節(jié)北京市某農業(yè)區(qū)域大氣環(huán)境氨濃度進行了監(jiān)測，發(fā)現(xiàn)養(yǎng)殖場和有機肥料廠為該區(qū)域最重要的氨排放源，且氨濃度呈現(xiàn)明顯的季節(jié)、晝夜變化。以上研究分別從國家、區(qū)域和城市角度揭示了農業(yè)源，尤其是畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用是較大的氨排放源，因此筆者聚焦于分析農業(yè)氨排放，建立農業(yè)氨排放清單。

黃淮平原位于河南省東部、山東省西部黃河以南及安徽省、江蘇省淮河以北地區(qū)，主要由黃河、淮河下游泥沙沖積而成，地勢低平、湖泊眾多。黃淮平原以亞熱帶季風氣候與溫帶季風氣候為主，四季分明、土壤肥沃，稻麥一年兩熟，盛產棉花、花生、大豆等經濟作物；豫魯皖蘇四省畜牧產值位居全國前列，為全國各地輸送大量的肉奶禽蛋產品，是我國重要的農牧業(yè)生產基地。研究表明[13-27]，以畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用為主的農業(yè)源是氨排放最主要的來源，因此對于種植業(yè)和養(yǎng)殖業(yè)都發(fā)達的地區(qū)而言，建立農業(yè)氨排放清單，可為政府部門制定合適的大氣氨污染控制措施提供理論依據(jù)。亳州市居于黃淮平原中心，種植業(yè)和養(yǎng)殖業(yè)都較為發(fā)達，但亳州市農業(yè)氨排放清單的相關研究較為鮮見，因此，筆者以亳州市為例，研究該市氨排放結構、空間分布、變化趨勢及不確定性，以期為黃淮平原城市農業(yè)氨排放特征研究提供參考。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

亳州市地處黃淮平原中部(115°53′E～116°49′E，32°51′N～35°05′N)，土地面積為852 120 hm2，包括渦陽、蒙城、利辛和譙城3縣1區(qū)。亳州市土壤肥沃，糧食作物以小麥、玉米、大豆為主，平原地勢與暖溫帶半濕潤季風氣候為農牧業(yè)發(fā)展提供了良好的基礎，是安徽省重要的農產品出口基地。該市地形、氣候、土壤等自然條件與農牧業(yè)發(fā)展水平在黃淮平原具有代表性。

1.2 研究方法

亳州市農業(yè)氨排放清單的計算采用自下而上的排放因子法，估算亳州市氮肥施用、畜禽養(yǎng)殖、固氮植物、土壤本底、秸稈堆肥、人體糞便6類農業(yè)源的氨排放量。排放因子主要參考2014年原環(huán)境保護部發(fā)布的《大氣氨源排放清單編制技術指南(試行)》[28]及國內外相關研究成果，優(yōu)先選擇本地化、認可度較高的排放因子。計算公式如下：

(1)

式中：E為氨排放量，t；i為地區(qū)；j為源類別；A為農業(yè)源活動水平，t或頭、m2、人；EF為排放因子；γ為氮-大氣氨轉換系數(shù)，畜禽養(yǎng)殖取1.214，其他排放源取1.0[22]。

1.2.1氮肥施用

我國是一個擁有廣袤農業(yè)用地和傳統(tǒng)耕作方式的農業(yè)大國，每年需消耗氮肥超過20×106t。研究表明[29]，肥料中10%～30%的氮會通氨揮發(fā)的方式損失。氨的揮發(fā)主要取決于氮肥種類、土壤酸堿度、施肥方式、使用量、用水量及當?shù)販囟萚17]。2011—2018年亳州市的月均氣溫及年均氣溫來自《亳州市統(tǒng)計年鑒》，全國年均氣溫來自中國氣象局年氣候公報，土壤酸堿度及施肥方式來自當?shù)剞r業(yè)農村局。將氮肥歸為尿素、碳酸氫銨、硝酸銨、硫酸銨、其他氮肥5種，采用Xu等[17]的環(huán)境修正因子對氮肥排放因子進行修正：

EFk=EFωk×AFpH×AFmethod×AFrate×AFwater×AFtemp

(2)

式中：EFk為特定條件下的排放因子；EFωk為k類氮肥的排放因子參考值；AFpH、AFmethod、AFrate、AFwater、AFtemp分別為不同土壤酸堿度、施肥方式(包括覆土深施和表面撒施)、使用量、施水時間與施水量及環(huán)境溫度下的修正因子。具體參數(shù)見表1。

表1 氮肥施用排放因子(EFωk)與修正系數(shù)[17]Table 1 Emission factors(EFωk) and correction coefficients of nitrogen fertilizer application

1.2.2畜禽養(yǎng)殖

畜禽養(yǎng)殖是為了獲得各種畜禽產品而從事的動物飼養(yǎng)活動，是大氣中氨排放的重要來源[30]。研究表明[31]，1980—2012年畜禽養(yǎng)殖是我國氨排放的最大來源。畜禽糞便管理階段包括戶外、圈舍內、糞便存儲處理和后續(xù)施肥。畜禽排泄物釋放的大氣氨包含戶外、圈舍-液態(tài)、圈舍-固態(tài)、存儲-液態(tài)、存儲-固態(tài)、施肥-液態(tài)、施肥-固態(tài)7個部分。由于畜禽排泄物釋放的氨受畜禽種類影響，所以確定養(yǎng)殖畜禽的種類是構建畜禽氨排放清單的關鍵[21]。根據(jù)《安徽省統(tǒng)計年鑒》及《亳州市統(tǒng)計年鑒》獲得奶牛、肉牛、馬、驢、騾、肉豬、母豬、山羊、蛋雞、蛋鴨、肉雞、肉鴨等12個子排放源的活動水平。對于飼養(yǎng)周期大于1年的畜禽(如奶牛、母豬、蛋禽等)，選用年末存欄數(shù)作為畜禽活動水平；對于飼養(yǎng)期小于1年的畜禽(如肉豬、肉牛、肉禽等)，選用當年出欄量作為活動水平。由于年末出欄的黃牛一般計于肉牛的年末存欄數(shù)中，因此用當年出欄量作為肉牛的活動水平[30]。由于《亳州市統(tǒng)計年鑒》中只對蛋禽、肉禽總量進行了統(tǒng)計，故根據(jù)當?shù)剞r業(yè)農村局統(tǒng)計的2018年蛋雞、蛋鴨、肉雞、肉鴨活動水平，對2011—2018年的畜禽量進行推算。

1.2.3固氮植物

我國種植最廣泛的固氮植物是大豆、花生、綠肥，其活動水平即3種植物的年種植面積，由于《亳州市統(tǒng)計年鑒》中缺少綠肥種植的數(shù)據(jù)，故只考慮大豆、花生的氨貢獻。大豆、花生的氨生產系數(shù)分別為1.05×10-4與1.2×10-4kg/(m2·a)[28]。

1.2.4土壤本底

土壤中生物參與有機物分解排泄出氨或形成易水解為氨的氮類化合物[21]，土壤本底活動水平為2011—2018年亳州市年初耕地面積，氨產生系數(shù)為1.8×10-4kg/(m2·a)[28]。

1.2.5秸稈堆肥

可用于秸稈堆肥的農作物有8種，分別為水稻、小麥、玉米、棉花、大豆、花生、油菜籽和其他粗糧[32]，本研究暫不考慮其他粗糧用于堆肥對氨排放的貢獻。根據(jù)《亳州市統(tǒng)計年鑒》提供的堆肥作物的經濟產量，通過下式計算用于堆肥的秸稈量：

Ma=Na×Pa×R

(3)

式中：a為農作物種類；Ma為用于堆肥秸稈量，t/a；Na為農作物谷草比；Pa為農作物經濟產量，t/a；R為秸稈施肥比例，亳州市取12%[33]。

1.2.6人體糞便

人體排放氨主要通過呼吸、汗液、糞尿排出[19]，其排放量與人口數(shù)量及衛(wèi)生處理設施水平有關。由于呼吸和汗液排放量較少，故僅計算排泄糞便產生的氨排放量。此外，我國城市地區(qū)大多具有衛(wèi)生處理措施，且人體排泄氨在污水處理中計算，因此該部分僅基于農村常住人口計算。

1.3 數(shù)據(jù)來源

土壤本底活動數(shù)據(jù)來自2011—2018年《安徽省統(tǒng)計年鑒》，畜禽養(yǎng)殖、氮肥施用、秸稈堆肥、固氮植物、人體糞便等活動數(shù)據(jù)來自亳州市農業(yè)農村局及2011—2018年《亳州市統(tǒng)計年鑒》，具體數(shù)據(jù)見表2。

表2 亳州市6類農業(yè)源的活動水平數(shù)據(jù)Table 2 Activity level data of six agriculture sources in Bozhou City

2 結果與分析

2.1 2018年亳州市農業(yè)氨排放特征

2018年亳州市農業(yè)氨排放清單如表3所示。由表3可見，6類源氨排放總量為27 529.19 t/a，其中排放量最大的是畜禽養(yǎng)殖，為18 943.89 t/a，貢獻率達68.81%。亳州市養(yǎng)殖業(yè)發(fā)達，主要物種飼養(yǎng)量較大，使得畜禽養(yǎng)殖源的氨排放貢獻率較大。其次是氮肥施用，排放量為4 637.73 t/a，貢獻率為16.85%。亳州市氮肥年施用量為6×104t/a左右，以尿素為主，揮發(fā)率較高，因此氮肥施用的氨排放量也較大。

表3 2018年亳州市農業(yè)氨排放清單Table 3 Agricultural ammonia emission inventory by categories in Bozhou City in 2018

鑒于畜禽養(yǎng)殖源在農業(yè)氨排放中貢獻率較大，對該源中不同物種的氨排放貢獻率進行單獨分析，結果如圖1所示(貢獻率小于0.1%的源在圖中不予顯示)。從圖1可以看出，畜禽養(yǎng)殖源中氨排放貢獻率較大的前三位依次是母豬、山羊、奶牛，分別為31.25%、20.34%、19.62%。蛋禽中貢獻率最大的是蛋雞，為10.05%。

圖1 2018年亳州市畜禽養(yǎng)殖源氨排放貢獻率Fig.1 Contribution rate of livestock and poultry breeding in Bozhou City in 2018

2.2 2018年亳州市農業(yè)氨排放空間結構

亳州市2018年農業(yè)氨排放空間分布如圖2所示。從圖2可看出，利辛縣與譙城區(qū)的氨排放總量較大，蒙城縣與渦陽縣的氨排放總量較小。6類排放源中，固氮植物、秸稈堆肥、土壤本底3類源的氨排放量與耕地面積有關，從《亳州市統(tǒng)計年鑒》中得知，渦陽縣的耕地面積最大，導致該地區(qū)的固氮植物、秸稈堆肥、土壤本底3類源氨排放量較大。氮肥施用氨排放量與氮肥施用量有關，譙城區(qū)氮肥施用量最大，因此該源氨排放量的最大值出現(xiàn)在譙城區(qū)。根據(jù)式(1)可知，人體排泄所導致的氨排放量與農村常住人口成正比，而譙城區(qū)的農村常住人口最多，所以該源氨排放量最大值出現(xiàn)在該區(qū)。畜禽養(yǎng)殖的氨排放量與畜禽養(yǎng)殖量、畜禽種類有關，利辛縣擁有大量的肉禽、蛋禽飼養(yǎng)廠，對氨排放貢獻較大的奶牛、山羊飼養(yǎng)量也最大，導致利辛縣畜禽養(yǎng)殖氨排放量占全市的35%。

圖2 2018年亳州市各區(qū)縣農業(yè)氨排放量來源統(tǒng)計Fig.2 Source statistics of agricultural ammonia emissions in various districts and counties of Bozhou City in 2018

2.3 2011—2018年亳州市農業(yè)氨排放量的變化趨勢

利用排放因子法得到2011—2018年亳州市農業(yè)氨排放量的變化趨勢(圖3)。從圖3可以看出，2011—2018年，亳州市農業(yè)氨排放量呈先上升后下降的趨勢，畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用一直是亳州市農業(yè)氨排放主要的2個源，歷年合計貢獻率為85%～90%?？傮w來看，亳州市農業(yè)氨排放量在2011—2014年小幅上升，由35 097.97 t/a升至38 441.13 t/a，年增長率為3.18%，主要體現(xiàn)在畜禽養(yǎng)殖氨排放，年增長近1 000 t；2015—2017年，氨排放量變化不大；2018年降至27 529.19 t/a，較2017年的降幅為11 172 t，其中畜禽養(yǎng)殖氨排放量下降了11 159 t。這主要是因為在2018年安徽省爆發(fā)非洲豬瘟，挫傷了養(yǎng)殖戶的積極性，生豬產能嚴重下滑[34]，并且2018年亳州進行畜禽規(guī)模養(yǎng)殖場整改，環(huán)保不達標企業(yè)關停，使得飼養(yǎng)量出現(xiàn)不同程度的降幅，氨排放量也隨之下降[35]。

圖3 2011—2018年亳州市農業(yè)氨排放量變化趨勢Fig.3 Variation trend of agricultural ammonia emissions in Bozhou City from 2011 to 2018

2.4 不確定性分析

排放清單的不確定性主要來自排放因子和活動水平數(shù)據(jù)。活動水平數(shù)據(jù)主要來自2011—2018年《亳州市統(tǒng)計年鑒》《安徽省統(tǒng)計年鑒》與亳州市農業(yè)農村局；排放因子主要采用文獻[17，28]中的推薦值。利用蒙特卡羅模擬法分析2011—2018年亳州市農業(yè)氨排放清單的不確定性，通過Crystal Ball軟件設置排放源活動水平與排放因子等參數(shù)，基于活動水平與排放因子的概率分布類型進行不少于10 000次的隨機重復抽樣，將輸入?yún)?shù)的不確定性傳遞給輸出結果，以量化結果的不確定性[36]。不確定性分析結果如圖4所示。從圖4可以看出，2011—2018年亳州市農業(yè)氨排放清單的不確定性為-22%～26%，清單不確定性較小，其中不同年份的不確定性水平變化較小。畜禽養(yǎng)殖的不確定性最大，為-22%～26%；其次是秸稈堆肥與氮肥施用，不確定性分別為-22%～25%和-19%～21%。畜禽養(yǎng)殖的不確定性最大，主要是由于畜禽養(yǎng)殖部分缺少集約化養(yǎng)殖資料，本研究默認集約化養(yǎng)殖比例為100%，另外，《亳州市統(tǒng)計年鑒》中缺少蛋禽、肉禽詳細種類數(shù)據(jù)，根據(jù)2018年亳州市農業(yè)農村局提供的蛋禽、肉禽數(shù)據(jù)推算出2011—2018年蛋雞、蛋鴨、肉雞、肉鴨飼養(yǎng)量，這增加了排放清單結果的不確定性。秸稈堆肥缺少其他粗糧數(shù)據(jù)也會對結果造成一定影響。此外，氮肥施用的不確定性主要來自計算時采用的推薦因子值，涉及多種排放因子修正參數(shù)，不同參數(shù)間不確定性的傳遞導致了氨排放結果不確定性較大。土壤本底、固氮植物、人體糞便的活動水平數(shù)據(jù)皆來自《亳州市統(tǒng)計年鑒》，數(shù)據(jù)來源可靠且推薦因子無需修正，因此不確定性相對較小。

圖4 ±95%置信區(qū)間下各類源氨排放的不確定性Fig.4 Uncertainty in emission estimation of ammonia from various sources under ±95% confidence intervals

2.5 毫州市與其他地區(qū)氨排放清單比較

為進一步闡述農業(yè)氨排放清單的合理性，將亳州市農業(yè)氨排放清單與其他地區(qū)清單結果進行對比，考慮到地理位置、地形區(qū)別，選取商丘市[23]、周口市[23]以及合肥市[37]、南京市[24]、蘇州市[25]等城市作為參考，其中，商丘市、周口市位于黃淮平原，合肥市位于江淮平原，蘇州市、南京市位于長江下游平原，對比結果如表4所示。從表4可以看出，各市農業(yè)氨排放清單受到養(yǎng)殖規(guī)模、耕地面積等活動水平影響，排放量存在一定差異，但隸屬于同一平原的城市氨排放特征具有一致性。如畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用是各地區(qū)最主要的氨排放來源，在地處黃淮平原的亳州市、商丘市、周口市的農業(yè)氨排放清單中，畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用的氨排放量在農業(yè)氨總排放量中的占比均在80%以上；而南京市、蘇州市位于長江下游平原，城鎮(zhèn)化水平高，第二、三產業(yè)占比大，農牧業(yè)發(fā)展相對較弱，畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用的氨排放量在農業(yè)氨排放量的占比較低，為58%～69%。氮肥施用方面，亳州市農業(yè)氨排放量與合肥市、商丘市、周口市相差較大，主要是因為氮肥施用量差異所致，畜禽養(yǎng)殖氨排放受養(yǎng)殖規(guī)模與養(yǎng)殖結構的影響，亳州市主要物種飼養(yǎng)量與合肥市相近，大于南京市、蘇州市，但遠小于商丘市與周口市，這也使得亳州市畜禽養(yǎng)殖的氨排放量與合肥市呈現(xiàn)相似規(guī)律。土壤本底由耕地面積決定，亳州市與合肥市耕地面積接近，是南京市的2.5倍，使得亳州市與合肥市氨排放量接近，與南京市氨排放量差異較大。值得注意的是，亳州市與合肥市秸稈堆肥的氨排放量存在較大差異，盡管兩市主要作物產量接近，但在清單計算時選取了不同的堆肥比例，對秸稈堆肥氨排放量造成了一定影響。固氮植物氨排放受大豆、花生產量的影響，亳州市主要作物產量都遠大于合肥市、南京市，使得亳州市固氮植物氨排放量也遠大于合肥市、南京市。人體糞便氨排放與各市農村常住人口有關，南京市受到高度城市化的影響(城鎮(zhèn)化率在80%以上)，農村常住人口數(shù)最少，且部分農村衛(wèi)生設施完善，人體糞便氨排放量最低；亳州市農村常住人口高于南京市，低于商丘市與周口市，使得亳州市人體糞便氨排放量大于南京市、小于商丘市與周口市。此外，不同城市在清單編制時采用了不同的計算方法，也會對結果有所影響，如氮肥施用中，南京市、蘇州市、合肥市根據(jù)文獻[28]提供的排放因子推薦值計算氨排放量，亳州市采用文獻[17]提供的計算方法，商丘市、周口市則根據(jù)文獻[38]的排放因子公式計算氨排放量。因此，今后還需在國內進行大量實測和研究，建立統(tǒng)一的計算方法和本地化因子庫。

表4 不同城市農業(yè)氨排放清單Table 4 Inventories of agricultural ammonia emissions in different cities

3 結論

(1)亳州市2018年農業(yè)氨排放總量為27 529.19 t/a，畜禽養(yǎng)殖與氮肥施用是氨排放的主要來源，排放量分別為18 943.89、4 637.73 t/a，占氨排放總量的85.66%。在畜禽養(yǎng)殖中，母豬、山羊、奶牛對畜禽養(yǎng)殖的貢獻率較大，分別為31.25%、20.34%、19.62%。

(2)從亳州市農業(yè)氨排放的空間分布特征來看，利辛縣氨排放總量最大，蒙城縣氨排放總量最小。渦陽縣固氮植物、秸稈堆肥、土壤本底3類源的氨排放量較大，譙城區(qū)氮肥施用、人體糞便氨排放量較大，利辛縣畜禽養(yǎng)殖氨排放量較大。

(3)從年際變化趨勢來看，亳州市氨排放量在2011—2014年小幅上升，由35 097.97 t/a升至38 441.13 t/a，年增長率為3.18%;2015—2017年，變化不大；2018年降至275 29.19 t/a。

(4)對亳州市2011—2018年農業(yè)氨排放清單進行不確定性分析，結果表明，6類農業(yè)源的不確定性為-22%～26%，清單不確定性較小。