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    改性陰極生物電芬頓系統(tǒng)降解羅丹明B

    2021-04-30 03:47:10杜茂華李皓芯張籍月宋有濤
    中國環(huán)境科學(xué) 2021年4期
    關(guān)鍵詞:生物電芬頓羅丹明

    杜茂華,李皓芯,任 婧,趙 煥,張籍月,宋有濤

    改性陰極生物電芬頓系統(tǒng)降解羅丹明B

    杜茂華,李皓芯,任 婧*,趙 煥,張籍月,宋有濤

    (遼寧大學(xué)環(huán)境學(xué)院,遼寧 沈陽 110036)

    分別采用十八烷基三甲基氯化銨(OATC)和磷酸改性電極并負(fù)載鐵涂覆在碳布表面,制得Fe / OC – OATC電極和 Fe / PC電極用于構(gòu)建生物電芬頓系統(tǒng),提高電芬頓技術(shù)中H2O2的原位生產(chǎn)能力,達(dá)到高效降解印染廢水的目的.通過極化曲線、功率密度曲線以及循環(huán)伏安曲線對2種復(fù)合電極的電化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行分析,結(jié)果表明,Fe / OC - OATC的電流密度、最大功率密度以及氧還原能力等均優(yōu)于Fe / PC,最大功率密度為4.89W/m3,相應(yīng)的電流密度可達(dá)22.9A/m3.然后探究了2種復(fù)合電極構(gòu)建的生物電芬頓系統(tǒng)對羅丹明B的降解效果,結(jié)果顯示,Fe / OC - OATC體系﹥ Fe / PC體系,Fe / OC - OATC體系對羅丹明B的去除率最高達(dá)96.4%.最后根據(jù)動力學(xué)分析和反應(yīng)機(jī)理的研究,分析了2種系統(tǒng)對羅丹明B的降解機(jī)理.

    生物電芬頓;十八烷基三甲基氯化銨(OATC);改性陰極;羅丹明B

    隨著我國經(jīng)濟(jì)社會的快速發(fā)展,工業(yè)廢水量也在不斷增加.染料廢水作為主要的有害工業(yè)廢水之一,占總廢水量的10.1%[1],具有水質(zhì)水量變化大,成分復(fù)雜、色度高、可生化性差及毒性大等特點,使得處理染料廢水難度較大.在新的環(huán)保形勢下,高效處理染料廢水亦成為水污染控制領(lǐng)域的研究熱點.

    芬頓法是指在酸性條件下,通過Fe2+和H2O2反應(yīng)產(chǎn)生具有強(qiáng)氧化性質(zhì)的羥基自由基(×OH),用于污染物降解的方法.芬頓法具有無選擇特異性、氧化性強(qiáng)、環(huán)境友好等優(yōu)點.但是大量H2O2的運(yùn)輸、搬運(yùn)和儲存也給芬頓法的工業(yè)化應(yīng)用增加了成本和安全風(fēng)險,為解決這一應(yīng)用瓶頸,研究開發(fā)原位生成H2O2或×OH的技術(shù)方案勢在必行.電芬頓技術(shù)是在芬頓法的基礎(chǔ)上通過電化學(xué)作用在兩極之間持續(xù)產(chǎn)生Fe2+和H2O2從而發(fā)生芬頓反應(yīng)催化降解目標(biāo)有機(jī)物.生物電芬頓技術(shù)(BEF)是將微生物燃料電池與芬頓法相結(jié)合,通過利用微生物代謝產(chǎn)生的生物電子來驅(qū)動芬頓反應(yīng)的一個電芬頓過程[2].電子從陽極釋放出來,經(jīng)過外部電路輸送到陰極,O2在陰極上發(fā)生雙電子還原反應(yīng)生成H2O2, H2O2與Fe2+反應(yīng)生成×OH,降解污染物.

    在電芬頓體系中,H2O2的濃度決定著體系中的強(qiáng)氧化劑×OH的產(chǎn)量,從而決定著電芬頓系統(tǒng)的氧化降解污染物的能力,因此開發(fā)一種高效產(chǎn)H2O2的陰極材料至關(guān)重要[3-5].目前研究較為廣泛的陰極碳材料有石墨[6]、石墨氈[7]、活性炭纖維等[5],而石墨氈作為一種易得的商業(yè)材料,因其表面活性大、導(dǎo)電率高、耐腐蝕等優(yōu)點,被認(rèn)為是目前應(yīng)用最廣泛的電極材料之一.然而,它的H2O2產(chǎn)量并不是很高,有許多研究使用化學(xué)、電化學(xué)氧化、聚合物復(fù)合以及酸堿處理來提高電極的產(chǎn)H2O2性能[8-10].

    目前為止,已有許多研究人員提出不同的修飾方法.有研究發(fā)現(xiàn),炭黑改性石墨氈比未改性石墨氈的H2O2產(chǎn)量提高10倍[11].Feng等[12]采用聚吡咯(PPy)/蒽醌-2,6-二磺酸鹽(AQDS)導(dǎo)電膜對雙室微生物燃料電池的陽極和陰極進(jìn)行改性,并利用該膜驅(qū)動陰極室內(nèi)產(chǎn)生的中性電芬頓反應(yīng).實驗結(jié)果證實,裝有導(dǎo)電涂層的陽極和陰極的MFC提供的最大功率密度為823mW/m2,比未經(jīng)修飾的電極在MFC中獲得的功率密度大1個數(shù)量級.裝有經(jīng)修飾的電極的微生物燃料電池通過雙電子還原反應(yīng)產(chǎn)生的氧氣產(chǎn)率最高.H2O2濃度的增加有利于H2O2與Fe2+反應(yīng)產(chǎn)生的×OH自由基數(shù)目的增加,從而提高了電芬頓過程對偶氮染料(橙黃II)的脫色和礦化的氧化能力.王煒亮等[13]利用超聲(US)與(UV)與Fenton技術(shù)耦合來提高Fenton反應(yīng)中·OH的生成率和利用率,搭建US/UV-Fenton體系降解高濃度羅丹明B,結(jié)果表明,在最佳條件下羅丹明B溶液脫色率為99.9%.許東偉[14]研究了Fe-Mn/ACF復(fù)合電極在生物電芬頓系統(tǒng)中處理蒽甲醛染料廢水的穩(wěn)定性,結(jié)果顯示裝載有Fe-Mn/ACF復(fù)合電極能進(jìn)行12個批次的不連續(xù)降解活性艷藍(lán)KN-R實驗,并且到第12批次時,KN-R降解率依然能保持在81.1%,可以看到,該系統(tǒng)不僅對染料廢水的處理效率較好,且穩(wěn)定性能更好.劉諾亞[15]采用乙醇-水合肼體系和含有鐵、錳離子的混合溶液依次對石墨氈改性,考察了以改性石墨氈為陰極的電Fenton法對羅丹明B的降解效果,結(jié)果表明,H2O2的產(chǎn)量最高可達(dá)180.3mg/L,羅丹明B的去除率最高可達(dá)97.9%,比未改性電極提高了12.3%.史珂[16]制備FeMnO/CF復(fù)合電極將其與CF無負(fù)載電極相比,探究其對羅丹明B的降解效果,結(jié)果表明,復(fù)合電極提高了羅丹明B的去除率(91.6%),提高了系統(tǒng)的最大輸出功率(5.47W/m3),且其具有良好的穩(wěn)定性,在多次重復(fù)利用后,仍然能夠?qū)α_丹明B保持較高的去除率.

    本研究基于微生物燃料電池構(gòu)成電芬頓體系,用十八烷基三甲基氯化銨(OATC)和85wt%的磷酸兩種不同活化方式來對陰極材料進(jìn)行改性,然后負(fù)載鐵,得到兩種新型的石墨復(fù)合材料作為陰極電極,并研究了兩種改性電極的產(chǎn)電性能和對羅丹明B的降解機(jī)理.

    1 材料和方法

    1.1 電極材料

    本實驗以配置的羅丹明B染料廢水為研究對象.陽極材料采用碳布,分別浸泡在丙酮、無水乙醇及去離子水中超聲清洗,烘干,備用.

    陰極材料制備流程如下:①石墨粉預(yù)處理:稱取適量石墨粉浸泡于稀HCl中,攪拌6h后,用去離子水洗滌至中性,烘干,備用.②石墨改性:稱取適量十八烷基三甲基氯化銨(OATC),將其完全溶解于50mL去離子水中,加入5g酸化處理后的石墨,放入60℃磁力加熱攪拌器中攪拌,使其充分混合后置于超聲清洗儀中超聲后經(jīng)4000r/min離心15min、洗滌至無氯離子,烘干獲得有機(jī)改性石墨(OC-OATC).稱取5g酸化處理后的石墨浸泡在85wt%的磷酸中,攪拌12h,用去離子水洗滌至中性,烘干獲得酸改性石墨(PC).③負(fù)載鐵:將OC-OATC和PC分別與適量FeSO4浸泡在200mL去離子水中,攪拌6h,使其充分混合后,向燒杯中加入適量NaBH4,持續(xù)攪拌.充分反應(yīng)后,用無水乙醇洗滌3次,并置于干燥箱中烘干12h,得到有機(jī)改性石墨負(fù)載鐵的電極材料(Fe/OC-OATC)和磷酸酸化改性石墨負(fù)載鐵的電極材料(Fe/PC).④涂覆碳布:將30mg Fe/OC-OATC和Fe/PC溶于4.5mL水中,并加入0.5mL Nafion溶液,置于超聲清洗儀中超聲處理,使其均勻分散后,涂覆在處理好的碳布表面,自然風(fēng)干,得到Fe/OC-OATC陰極和Fe/PC陰極.

    1.2 菌種的培養(yǎng)

    本實驗選用銅綠假單胞菌()作為陽極產(chǎn)電菌,培養(yǎng)基選擇牛肉膏蛋白胨培養(yǎng)基.將菌種接種于液體培養(yǎng)基中,于37℃水浴恒溫振蕩器中震蕩培養(yǎng)至OD600為1時, 4000r/min離心15min ,摒棄上清液后,將細(xì)菌沉淀重懸于陽極緩沖液中,得到菌懸液.

    1.3 測試方法

    通過極化曲線、功率密度曲線以及循環(huán)伏安曲線(CV)對電極進(jìn)行電學(xué)指標(biāo)的分析和評價;用OD600來測量細(xì)菌培養(yǎng)液的濃度,從而估算細(xì)菌的生長情況;用SEM(FEI Magellan 400)、FT-IR (VERTEX 70)、XRD(Bruker D8Discover)等分別對樣品的表面成像、表面官能團(tuán)、晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征分析.

    1.4 生物電芬頓系統(tǒng)(MFC-Fenton)的構(gòu)建

    本實驗采用傳統(tǒng)雙室微生物燃料電池,反應(yīng)器主要材質(zhì)為有機(jī)玻璃,以碳布為電極(2cm×2cm),以質(zhì)子交換膜分隔陰陽極室(陽極室和陰極室容積125mL),陽極室添加100mL配制好的銅綠假單胞菌的菌原液及其營養(yǎng)物質(zhì),陰極室添加100mL配制好的羅丹明B染料廢水,置于37℃恒溫培養(yǎng)箱中.

    2 結(jié)果和討論

    2.1 改性電極性能分析

    2.1.1 電化學(xué)性質(zhì)分析 由圖1可知,Fe/OC- OATC系統(tǒng)和Fe/PC系統(tǒng)的開路電壓分別為0.49和0.42V,最大功率密度分別為4.89和3.42W/m3,此時,Fe/OC-OATC系統(tǒng)的電流密度為22.9A/m3,而Fe/PC的電流密度為18.2A/m3.本研究取得的電流密度高于史珂[16]鐵錳復(fù)合陰極的MFC-EF耦合系統(tǒng)所取得的電流密度(12.33A/m3).

    圖1 不同生物電芬頓系統(tǒng)的極化曲線和功率密度曲線

    而后通過循環(huán)伏安曲線對所制備的陰極材料的氧還原能力強(qiáng)弱進(jìn)行評價.氧還原的電流密度是評價氧分子還原性能的重要指標(biāo),氧還原的電流密度越大,峰電流絕對值越高,對應(yīng)的氧分子還原活性越好[17].由圖2可知,Fe/OC-OATC在-0.026V時,氧還原電流密度絕對值為0.534mA/cm2,明顯高于Fe/PC在0.011V時,氧還原電流密度絕對值為0.464mA/cm2,說明Fe/OC-OATC的氧分子還原性能比Fe/PC更好.

    圖2 不同生物電芬頓系統(tǒng)的循環(huán)伏安曲線

    溶液pH=3,氧氣飽和

    2.1.2 表征分析 圖3(c)、(d)為Fe/OC-OATC電極,石墨片層結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生變化,但表面變得粗糙,試驗過程中沒有添加其他物質(zhì),表明其表面成功接枝了OATC基團(tuán);圖3(e)、(f)為Fe/PC電極,其微孔數(shù)量增多,增加了其表面積.同時兩改性電極石墨片層結(jié)構(gòu)上均可發(fā)現(xiàn)有球狀材料負(fù)載,結(jié)合XRD結(jié)果(圖4),在31.9°、34.1°、37.3°處存在Fe及Fe氧化物的特征峰,說明鐵成功負(fù)載于陽離子表面活性劑活化的石墨結(jié)構(gòu)和磷酸活化的石墨結(jié)構(gòu)上,且3個樣品在26.5°處都存在強(qiáng)峰,說明在制備或活化過程中,石墨的晶體結(jié)構(gòu)沒有被破壞.

    通過FT-IR對未經(jīng)活化的石墨、Fe/OC-OATC、Fe/PC進(jìn)行測定.結(jié)果如圖5所示.經(jīng)陽離子表面活性劑活化和磷酸活化的石墨材料相較于未經(jīng)活化的石墨材料在3440cm-1附近的羥基(×OH)基團(tuán)吸收峰與1620cm-1周圍的羰基(C=O)基團(tuán)吸收峰均出現(xiàn)顯著增強(qiáng).這表明經(jīng)過活化后的石墨材料表面所含的×OH和C=O數(shù)量均得到提升.Fe/PC電極于1118cm-1處還產(chǎn)生了(P=O)的伸縮振動特征峰,Fe/ OC-OATC電極則在2922cm-1處出現(xiàn)了碳?xì)滏I(C-H)的伸縮振動特征峰等.說明石墨材料分別被磷酸和陽離子表面活性劑成功地進(jìn)行了改性.因此,由FT-IR分析結(jié)果可知,經(jīng)陽離子表面活性劑活化和磷酸活化的石墨材料的表面官能團(tuán)的種類和數(shù)量都發(fā)生了改變.

    圖3 石墨、Fe/OC–OATC、Fe/PC的SEM電鏡表征

    (a)石墨,2000倍;(b)石墨,20000倍;(c) Fe/OC-OATC,2000倍;(d)Fe/OC-OATC,20000倍;(e) Fe/PC ,2000倍;(f)Fe/PC,20000倍

    圖5 不同電極材料的FT-IR圖

    2.2 不同陰極材料對羅丹明B的降解研究

    由圖6可知,反應(yīng)進(jìn)行到6h時,Fe/OC-OATC體系降解率最佳,為96.4%,Fe/PC體系僅為76.9%.導(dǎo)致這種現(xiàn)象的原因可能是由于陽離子表面活性劑OATC改性石墨的過程中,隨著OATC的不斷增多,石墨表面接枝的基團(tuán)也隨之增多,石墨被改性的程度也因此增大,具備更大的比表面積和吸附能力.在外加Fe2++ H2O2體系的條件下,羅丹明B的降解率為98.3%,本研究Fe/OC-OATC體系降解率可達(dá)96.4%,說明該體系中陰極產(chǎn)生的Fe2+以及H2O2量基本可與外加效果一致.由于外加Fe2+和H2O2在成本、操作和環(huán)境方面的不足,因此Fe/OC-OATC系統(tǒng)可作實際應(yīng)用中較好的替代,以保證其經(jīng)濟(jì)效益.而后,對Fe/OC-OATC系統(tǒng)進(jìn)行紫外可見掃描,結(jié)果如圖7所示,羅丹明B廢水被成功降解.

    圖6 不同生物電芬頓系統(tǒng)對羅丹明B的降解結(jié)果

    pH=3,溶液初始濃度20mg/L,外界電阻20Ω

    圖7 羅丹明B溶液降解前后紫外光譜圖

    表1 動力學(xué)擬合結(jié)果

    注:0表示反應(yīng)的初始濃度,mg/L;表示反應(yīng)某一時刻的瞬時濃度,mg/L;表示反應(yīng)速率常數(shù);表示時間,h;2降解相關(guān)系數(shù);表示電阻大小, Ω.

    2.3 動力學(xué)分析

    由于Fe/OC-OATC系統(tǒng)的總體性能優(yōu)于Fe/PC系統(tǒng).以Fe/OC-OATC系統(tǒng)作為對象,進(jìn)一步研究其對羅丹明B的降解動力學(xué)分析.

    在最佳條件下分別測定了初始pH=3、不同廢水初始濃度(20、50和100mg/L)及不同外接電阻(20、500和1000Ω)條件下,反應(yīng)6h過程中被降解的羅丹明B的濃度變化,結(jié)果如表1所示.這些條件下羅丹明B的降解均能很好地用一級反應(yīng)動力學(xué)方程描述,方程曲線呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系,隨著時間的增加和條件的改變,二級動力學(xué)方程2值越來越小,與其方程擬合曲線偏差越來越大,故此次三種條件下羅丹明B的降解過程均遵循一級反應(yīng)動力學(xué)模型.

    在MFC-Fenton體系中,pH值為3是降解羅丹明B的最佳pH值(96.4%,=0.5236h-1).初始pH值對羅丹明B的去除有著顯著影響.由表1可知.不同廢水初始濃度條件下降解羅丹明B.當(dāng)廢水初始濃度從20mg/L增加到100mg/L時,值由0.5236h-1降低至0.1576h-1,呈線性相關(guān)(= -0.00450+ 0.5942,2= 0.979).不同外接電阻條件下.當(dāng)外接電阻值從20Ω上升到1000Ω時,值從0.5236h-1下降到0.0707h-1.說明在MFC-Fenton體系中,外接電阻值為20Ω是降解羅丹明B的最佳的電流密度,電流密度的大小對羅丹明B的去除有著顯著影響.

    2.4 反應(yīng)機(jī)理研究

    2.4.1 鐵離子浸出試驗 非均相催化劑的鐵離子浸出率越高則穩(wěn)定性越差[18-20].所以要選擇鐵離子浸出率低的電極材料.如圖8所示,Fe/PC的鐵離子浸出量最高,在3h時達(dá)到最高量1.858mg/L.相反地,Fe/OC- OATC的鐵離子浸出量在3h時僅為0.760mg/L,最高時也僅為0.845mg/L,在整個反應(yīng)過程中Fe/OC- OATC的鐵離子浸出量都低于Fe/PC.整個反應(yīng)過程鐵離子浸出量呈現(xiàn)先增加后下降的趨勢,這可能是因為在反應(yīng)初期材料中的鐵會與羅丹明B降解產(chǎn)生的中間產(chǎn)物(羧酸鹽)生成羧酸鹽復(fù)合物,所以在反應(yīng)初期鐵離子浸出量會逐漸增多.但隨著反應(yīng)時間的增加,這種復(fù)合物會分解,并重新以沉淀的形式再次沉積在電極材料表面,所以在反應(yīng)后期鐵離子浸出量逐漸降低[21-24].從圖中可看出,隨著時間的增加,后期鐵離子的浸出量均降低到了1mg/L以下,但整個過程而言,Fe/OC-OATC穩(wěn)定性更好.

    2.4.2 自由基捕獲試驗 羥基自由基(×OH)能與水楊酸發(fā)生反應(yīng)生成2,3-二羥基苯甲酸(2,3-DHBA),在510nm處2,3-DHBA有最大吸收峰,因此能夠通過監(jiān)測2,3–DHBA的變化間接測定×OH的量的變化[20].通過×OH捕獲實驗,深入說明羅丹明B降解過程的機(jī)理.實驗結(jié)果如圖9所示.

    圖8 不同生物電芬頓系統(tǒng)鐵離子浸出實驗結(jié)果

    初始pH=3,廢水初始濃度20mg/L,外接電阻20Ω

    圖9 2,3-DHBA在不同體系下的吸光度值

    pH = 3,廢水初始濃度20mg/L,外接電阻20Ω

    圖10 羅丹明B在生物電芬頓體系中的高級氧化機(jī)理示意

    根據(jù)比爾定律,吸光度與吸光物質(zhì)的量濃度成正比,所以從圖中能夠發(fā)現(xiàn),伴隨反應(yīng)的進(jìn)行,兩種系統(tǒng)中×OH的濃度都隨之升高,且兩種體系中×OH的濃度為Fe/OC-OATC>Fe/PC,而兩種系統(tǒng)對羅丹明B廢水的去除率為Fe/OC-OATC>Fe/PC,因此說明×OH的濃度越高,降解率越高,降解率的高低與×OH的濃度呈正相關(guān).

    2.5 機(jī)理分析

    在生物電芬頓系統(tǒng)中處理羅丹明B廢水,反應(yīng)過程中溶液由鮮桃紅色變?yōu)閹缀鯚o色,表明在該系統(tǒng)中產(chǎn)生的×OH可以有效地降解羅丹明B.經(jīng)過前面的討論,并結(jié)合羅丹明B的結(jié)構(gòu)及國內(nèi)外學(xué)者的研究成果,本文對羅丹明B在生物電芬頓系統(tǒng)中可能的反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行推測(圖10).在陽極室中,生物電化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生電子和質(zhì)子,產(chǎn)生的電子和質(zhì)子分別通過外電路和陽離子交換膜轉(zhuǎn)移到陰極室.在陰極室中,電子和質(zhì)子轉(zhuǎn)移到H2O2中,使溶解氧電化學(xué)還原,在陰極室中與Fe2+進(jìn)一步反應(yīng)生成較強(qiáng)的氧化劑×OH.在Fe3+/Fe2+氧化還原循環(huán)中引入電子可以使Fe2+再生,提高了Fenton鏈反應(yīng)的效率.具體反應(yīng)如下:

    O2+2H++2e-→H2O2(1)

    Fe2++H2O2→Fe3++·OH+OH-(2)

    Fe3++e-→Fe2+(3)

    RhB+OH→….→H2O+CO2(4)

    因此,與傳統(tǒng)的芬頓方法相比,該方法的操作成本較低,因為可以避免在該生物電芬頓系統(tǒng)中連續(xù)添加鐵源及H2O2.

    3 結(jié)論

    3.1 Fe/OC–OATC系統(tǒng)最大功率密度為4.89W/m3,相應(yīng)的電流密度可達(dá)22.9A/m3,且石墨經(jīng)改性處理后,比表面積增大,微孔數(shù)量增多,表面含氧官能團(tuán)增多,Fe及Fe氧化物被成功負(fù)載于石墨表面.

    3.2 Fe/OC-OATC的最高鐵離子浸出量為0.760mg/ LFe/PC,因此Fe/ OC-OATC的穩(wěn)定性能較好.電子從陽極的生物反應(yīng)中釋放出來,經(jīng)過外部電路輸送到陰極.O2在陰極上發(fā)生雙電子還原產(chǎn)生H2O2,而后H2O2與Fe2+反應(yīng)生成×OH自由基,氧化降解羅丹明B,經(jīng)紫外可見光譜在557nm處測得羅丹明B被成功降解.

    3.3 Fe/OC-OATC體系的氧還原能力、最大功率密度及其對應(yīng)的電流密度均優(yōu)于Fe/PC體系.Fe/OC- OATC體系在pH=3、廢水濃度為20mg/L、外接電阻為20Ω時,羅丹明B的去除率最高可達(dá)96.4%,優(yōu)于Fe/PC體系的76.9%.原因可能是經(jīng)OATC有機(jī)改性的石墨表面接枝的基團(tuán)增多,具有更大的比表面積和更強(qiáng)的吸附能力,降解效率更高.將Fe/OC– OATC系統(tǒng)作為研究對象,對其進(jìn)行羅丹明B的降解動力學(xué)分析,發(fā)現(xiàn)其符合一級反應(yīng)動力學(xué)模型.

    [1] 環(huán)境保護(hù)部.2015年環(huán)境統(tǒng)計年報[R]. 北京:環(huán)境保護(hù)部, 2015: 15-16. Ministry of Environmental Protection. 2015 environmental statistics annual report [R]. Beijing: Ministry of Environmental Protection, 2015:15-16.

    [2] Feng C H, Li F B, Mai H J, et al. Bio-electro-fenton process driven by microbial fuel cell for wastewater treatment [J]. Environmental ence and Technology, 2010,44(5):1875-1880.

    [3] Yu X, Zhou M, Ren G, et al. A novel dual gas diffusion electrodes system for efficient hydrogen peroxide generation used in electro- Fenton [J]. Chemical Engineering Journal, 2015,263:92-100.

    [4] Brillas E, Ba?os M A, Camps S, et al. Catalytic effect of Fe2+, Cu2+and UVA light on the electrochemical degradation of nitrobenzene using an oxygen-diffusion cathode [J]. New Journal of Chemistry, 2004,28(2):314-322.

    [5] Wang A, Qu J, Ru J, et al. Mineralization of an azo dye acid red 14 by electro-fenton's reagent using an activated carbon fiber cathode [J]. Dyes and Pigments, 2005,65(3):227-233.

    [6] Scialdone O, Galia A, Gattuso C, et al. Effect of air pressure on the electro-generation of H2O2and the abatement of organic pollutants in water by electro-Fenton process [J]. Electrochimica Acta, 2015,182: 775-780.

    [7] Petrucci E, Da Pozzo A, Di Palma L. On the ability to electrogenerate hydrogen peroxide and to regenerate ferrous ions of three selected carbon-based cathodes for electro-Fenton processes [J]. Chemical Engineering Journal, 2016,283:750-758.

    [8] Zhou L, Zhou M, Hu Z, et al. Chemically modified graphite felt as an efficient cathode in electro-Fenton for pnitrophenol degradation [J]. Electrochimica Acta, 2014,140:376-383.

    [9] Shen Y, Xu H, Xu P, et al. Electrochemical catalytic activity of tungsten trioxide- modified graphite felt toward VO2+/VO2+redox reaction [J]. Electrochimica Acta, 2014,132:37-41.

    [10] Miao J, Zhu H, Tang Y, et al. Graphite felt electrochemically modified in H2SO4solution used as a cathode to produce H2O2for pre-oxidation of drinking water [J]. Chemical Engineering Journal, 2014,250:312- 318.

    [11] Yu F K, Zhou M A,Yu X M. Cost-effective electro-Fenton using modified graphite felt that dramatically enhanced on H2O2electro-generation without external aeration [J]. Electrochimica Acta, 2015,163:182-189.

    [12] Feng C, Li F, Liu H, et al. A dual-chamber microbial fuel cell with conductive film-modified anode and cathode and its application for the neutral electro-Fenton process [J]. Electrochimica Acta, 2010, 55(6):2048-2054.

    [13] 王煒亮,王玉番,盧少偉,等.US/UV-Fenton體系處理高濃度羅丹明B特性研究[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2016,36(8):2329-2336. Wang W L, Wang Y F, Lu S W, et al. Study on the characteristics of US/UV-Fenton system for high concentration rhodamine B [J]. China Environmental Science, 2016,36(8):2329-2336.

    [14] 許東偉.復(fù)合電極的制備及其在生物電芬頓系統(tǒng)中處理蒽醌染料廢水的應(yīng)用研究 [D]. 無錫:江南大學(xué), 2017. Xu D W. Preparation of composite electrode and its application in the treatment of anthraquinone dye wastewater in bioelectric Fenton system [D]. Wuxi: Jiangnan University, 2017.

    [15] 劉諾亞.改性石墨氈陰極電Fenton法降解羅丹明B的研究 [D]. 長沙:湖南大學(xué), 2019. Liu N Y. Study on the degradation of rhodamine B with modified graphite felt cathode by Fenton method [D]. Changsha: Hunan University, 2019.

    [16] 史 珂.鐵錳復(fù)合陰極MFC-EF耦合系統(tǒng)產(chǎn)電及降解RhB的效能與機(jī)制 [D]. 哈爾濱:哈爾濱工業(yè)大學(xué), 2019. Shi K. The power generation and RhB degradation efficiency and mechanism of the MFC-EF coupling system with iron-manganese composite cathode [D]. Harbin: Harbin Institute of Technology, 2019.

    [17] 周 漢.聚卟啉修飾電極催化氧還原反應(yīng)的研究 [D]. 重慶:重慶大學(xué), 2015. Zhou H. Study on the oxygen reduction reaction catalyzed by polyporphyrin modified electrode [D]. Chongqing: Chongqing University, 2015.

    [18] Dhakshinamoorthy A, Navalon S, Alvaro M, et al. Metal Nanoparticles as Heterogeneous Fenton Catalysts [J]. Chemsuschem, 2012,5(1):46- 64.

    [19] 劉 晉.負(fù)載型非均相芬頓催化劑的制備及含腐植酸鈉廢水的降解實驗研究 [D]. 蘭州:蘭州理工大學(xué), 2018. Liu J. Preparation of supported heterogeneous Fenton catalyst and experimental study on degradation of wastewater containing sodium humate [D]. Lanzhou: Lanzhou University of Technology, 2018.

    [20] Tian S H, Tu Y T, Chen D S, et al. Degradation of acid orange II at neutral pH using Fe2(MoO4)3as a heterogeneous fenton-like catalyst [J]. Chemical Engineering Journal, 2011,169(1-3):31-37.

    [21] Barnd?k H, Blanco L, Hermosilla D, et al. Heterogeneous photo-Fenton processes using zero valent iron microspheres for the treatment of wastewaters contaminated with 1,4-dioxane [J]. Chemical Engineering Journal, 2016,284:112-121.

    [22] Mechakra H, Sehili T, Kribeche M A, et al. Use of natural iron oxide as heterogeneous catalyst in photo-Fenton-like oxidation of chlorophenylurea herbicide in aqueous solution: Reaction monitoring and degradation pathways [J]. Journal of Photochemistry & Photobiology A Chemistry, 2016,317:140-150.

    [23] Wang Y, Priambodo R, Zhang H, Huang Y H. Degradation of the azo dye Orange G in a fluidized bed reactor using iron oxide as a heterogeneous photo-Fenton catalyst [J]. Rsc Advances, 2015,5(56): 45276-45283.

    [24] Martins R C, Lopes D V, Quina M J, et al. Treatment improvement of urban landfill leachates by Fenton-like process using ZVI [J]. Chemical Engineering Journal, 2012,192:219-225.

    Electricity production and Rhodation B degradation in bioelectric fenton system with modified cathode.

    DU Mao-hua, LI Hao-xin, RENG jing*, ZHAO huan, ZHANG Ji-yue, SONG You-tao

    (Department of Environment, Liaoning University, Shenyang 110036, China)., 2021,41(4):1681~1688

    The composite electrodes were proved to be able to improve the in-situ production capacity of H2O2in the electro-Fenton system, enhancing the efficiency of degrading dye wastewater. In this paper, the performance impacts of two composite electrodes, Fe/OC-OATC and Fe/PC, on the electro-Fenton system were investigated. We first pre-processed the electrodes with octanecyl trimethyl ammonium chloride(OATC) and phosphoric acid, then the iron was loaded on the carbon cloth to fabricate the Fe/ OC-OATC electrode and Fe/PC electrode. The electrochemical properties of the two composite electrodes were analyzed through polarization curves, power density curves and cyclic voltammetry curves. The results indicated that the Fe/OC-OATC electrode had better performance in the current density, maximum power density and oxygen reduction ability tests than the Fe/PC electrode. The maximum power density of Fe/OC-OATC was 4.89W/m3, and its corresponding current density could reach 22.9A/m3. Subsequently, the effects of the bioelectric Fenton systems with Fe/OC-OATC and Fe/PC electrode were also explored in the procedure of Rhodamine B degradation. The results revealed that the Fe/OC-OATC system had a higher Rhodamine B removal rate of 96.4% than the Fe/PC system. Finally, the degradation mechanism of Rhodamine B in the two systems were investigated with the kinetic analysis and reaction mechanism analysis.

    bioelectric fenton;octadecyl trimethyl ammonium chloride (OATC);modification cathode;Rhodamine B

    X703.5

    A

    1000-6923(2021)04-1681-08

    杜茂華(1997-),女,四川南充人,遼寧大學(xué)碩士研究生,研究方向為環(huán)境污染治理.

    2020-09-01

    遼寧省教育廳科學(xué)研究經(jīng)費項目(LQN201909)

    * 責(zé)任作者, 講師, renjing@lnu.edu.cn

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