• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    堿處理大豆蛋白膠粘劑的2級結構對膠接性能的影響

    2021-04-27 20:04:54張永春楊洪娟王洛高張永剛張陽
    粘接 2021年8期
    關鍵詞:膠粘劑反應時間剪切

    張永春 楊洪娟 王洛高 張永剛 張陽

    摘 要:文章通過使用氫氧化鈉溶液對大豆蛋白進行改性,然后得到堿處理大豆蛋白膠粘劑。研究了反應時間、反應溫度和溶液pH值對膠粘接膠接性能的影響。使用紅外光譜分析儀對膠粘劑的2級結構對膠接性能的影響。實驗結果表明,當反應溫度為60℃、pH值為11、反應時間為1h時,膠粘劑的膠結性能最好;且在此反應條件下,2級結構中無規(guī)卷曲結構的質(zhì)量分數(shù)最大,更有利于膠粘劑的膠接性能。

    關鍵詞:堿處理;大豆蛋白;膠接性能;2級結構

    中圖分類號:TQ436 文獻標識碼:A 文章編號:1001-5922(2021)08-0034-05

    Effect of the Secondary Structure of Alkali-treated Soybean Protein Adhesive on the Bonding Performance

    Zhang Yongchun1,Yang Hongjuan1,Wang Luogao1, Zhang Yonggang2, Zhang Yang3

    (1.Rizhao Customs, Rizhao 276826, China; 2.Weifang Customs Office in Shouguang,Weifang 262700, China; 3.Xiamen University,Xiamen 361005, China)

    Abstract:The paper uses sodium hydroxide solution to modify soy protein, and then obtains alkali-treated soy protein adhesive. The effects of reaction time, reaction temperature and pH value of the solution on the performance of adhesive bonding were studied. Use infrared spectrum analyzer to influence the adhesives secondary structure on bonding performance. The experimental results show that when the reaction temperature is 60℃, the pH value is 11, and the reaction time is 1h, the adhesive has the best cementing performance;and under this reaction condition, the mass fraction of random coil structure in the secondary structure is the largest, which is more conducive to the bonding performance of the adhesive.

    Key words:alkali treatment; soy protein; bonding performance; secondary structure

    節(jié)能環(huán)保理念的不斷加深,各行各業(yè)都要求使用節(jié)能環(huán)保材料,在膠粘劑的領域中人們也更加重視使用環(huán)境友好型的膠粘劑,在以后的發(fā)展中,該類型的膠粘劑將會被更加廣泛的使用,顯示出其強大的發(fā)展勢態(tài)。膠粘劑的種類豐富,其中大豆蛋白膠粘劑的性能優(yōu)異,比如易于加工、熱壓冷壓均勻,并且其價格還相對低廉,所以受到越來越好的關注和使用[1-2]。大豆蛋白屬于一種聚集態(tài)結構,從而造成膠粘劑的粘接強度較低,所以在制作大豆蛋白膠粘劑時,需要在其中加入改性劑,目的在于將破壞大豆蛋白的結構,從而將其中的極性基團暴露出來,就可以提高大豆蛋白膠粘劑的粘接強度[3]。作為膠粘劑的改性劑種類也較為豐富,其中使用最廣泛的就是氫氧化鈉,并且相關的學者也對其進行了大量研究,研究其對膠粘劑性能的影響,但是在這些研究中,對堿處理后大豆蛋白的結構改變和對膠粘劑性能的影響研究較少,于是文章將對這方面進行分析[4-6]。通過使用紅外光譜分析,然后對堿處理后的大豆蛋白膠粘劑的膠結性能進行測試,看其對膠粘劑粘接強度的影響。文章的研究目的在于提高大豆蛋白膠粘劑的粘接強度,有利于增加該類型膠粘劑的使用范圍和頻率。

    1 實驗部分

    1.1 實驗材料

    實驗過程中使用到的主要材料有:大豆蛋白粉和氫氧化鈉,其中大豆蛋白粉中的粗蛋白含量為54.22%。

    1.2 實驗儀器

    實驗過程中使用到的主要儀器有:PB-10型pH計、旋轉粘度計、萬能力學試驗機、Magna-IR560傅里葉變換紅外光譜儀、真空干燥箱、TGL-16G型臺式離心機等。

    1.3 大豆蛋白膠粘劑的制備

    首先需要對大豆蛋白進行真空干燥處理,其處理的溫度為常溫即可。然后對氫氧化鈉溶液的pH值進行調(diào)試,使用到的工具為pH計,直至該溶液的pH值滿足要求即可。然后稱取一定重量的大豆蛋白粉,然后將其放入到處理液中,并且以恒定的轉速進行處理,使其能夠完全分散在處理液中。最后使兩種物質(zhì)在一定溫度下進行反應一段時間,大豆蛋白膠粘劑的制備完成。

    1.4 性能測試

    為了研究堿處理大豆蛋白膠粘劑的2級結構對膠接性能的影響,文章通過對粘度、剪切強度進行測試,并且使用紅外光譜分析不同因素對2級結構的影響。所以在性能測試方面主要包含如下3種:

    (1)粘度測試。膠粘劑經(jīng)過堿處理之后,使用旋轉粘度計進行測試。首先對粘度范圍進行估計,然后根據(jù)估算結果選擇合適的轉子,然后將膠粘劑放入其中,并水浴恒溫到25℃之后,即可打開旋轉粘度計進行測試,當指針穩(wěn)定之后將讀數(shù)記錄下來。

    (2)剪切強度測試。將堿處理大豆蛋白膠粘劑用來粘接楊木塊,然后進行冷壓24h,其中使用的壓力為0.4MPa。再將其放到萬能力學試驗機中進行測試,當試樣受到壓力的影響出現(xiàn)損壞時,記錄其最大荷載值。為了保證測試結果的準確性,對3個試樣進行實驗然后取其平均值作為最終的荷載值。

    (3)紅外光譜分析。使用傅里葉變換紅外光譜儀對膠粘劑進行紅外光譜分析,在使用光譜儀進行測試之前,需要將膠粘劑放到離心機中進行離心處理,然后取其下層固體進行烘干處理,最后再使用光譜儀進行測試。

    2 實驗結果

    2.1 pH值對膠接性能的影響

    pH值不同時,堿處理大豆蛋白膠粘劑的2級結構的膠接性能會發(fā)生一定變化,文章通過從3個方面分析膠接性能的變化,首先分析pH值對粘度的影響、對剪切強度的影響,然后再通過紅外光譜分析,分析pH值對2級結構的影響。在分析不同反應時間和反應溫度對膠接性能的影響實驗中,同樣將從這3個方面進行分析。

    (1)pH值對粘度的影響。膠粘劑在使用過程中,如果其粘度過小,在加壓過程中就會造成表面膠層缺膠或者膠層過薄的現(xiàn)象,繼而影響到膠粘接的粘接強度;反之,膠粘劑的粘度過大,在使用過程中很難滲漏到木質(zhì)材料內(nèi)部,而且涂膠會比較困難,繼而影響到膠粘接的粘接性能,所以膠粘接的粘度不能過大也不能過小。堿處理大豆蛋白膠粘劑的2級結構中粘度會受到多種因素的影響,其中就包含pH值,當pH值不同時,膠粘劑的粘度就會發(fā)生變化,從而能夠反映分離蛋白分子發(fā)生變化的信息。通過實驗分析之后,得到如表1所示的pH值對粘度的影響。從表中可以看出,當pH值不斷增加時,膠粘劑的粘度剛開始變化比較平緩,當pH值<11之后,其粘度急速升高,然后當pH值>12之后,粘度急速下降。出現(xiàn)這種現(xiàn)象的原因在于純大豆蛋白的分子結構緊密,當經(jīng)過堿處理之后,能夠改變大豆蛋白的結構,使其變得疏松,還會暴露更多的極性基團,從而增加膠粘劑的粘度,但是當pH值過大后,會降低分子量,從而導致粘度急速下降。如表1所示。

    (2)pH值對剪切強度的影響。在大豆蛋白膠粘劑中具有一定的剪切強度主要原因在于其中附有一些極性基團,之間通過分子作用力相互作用。當經(jīng)過堿處理之后,這些基團之間的作用力會發(fā)生變化,從而影響到自身的剪切強度。通過實驗之后,得到的實驗結果如表2所示。從表中可以看出,當pH值不斷提高時,膠粘劑的剪切強度的變化趨勢是先增大后降低。當pH值為9.5~11之間時,其剪切強度由4.72升高到7.43,超過11之后,膠粘劑的剪切強度急劇下降,當pH值為13時,剪切強度僅僅為2.32。所以當pH值為11時,大豆蛋白膠粘劑的膠接強度達到最大值,其剪切強度為7.43MPa。出現(xiàn)這種變化趨勢的原因在于通過堿處理之后,大豆蛋白分子之間的團聚結構有之間的緊密結構變得更加松散,增加的無序度,于是就會增加與木材接觸的有效面積,繼而提高膠粘劑的剪切強度,但是當pH值過大之后,也就是超過11之后,就會減少體系中的極性基團,從而導致粘接強度降低,而且還會導致粘度降低,所以剪切強度會發(fā)生明顯降低趨勢。如表2所示。

    (3)pH值對2級結構的影響。一般情況下,對蛋白質(zhì)進行紅外光譜分析時,其紅外吸收光譜的吸收區(qū)主要是一系列的酰胺模型構成,比如酰胺Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ區(qū),還要酰胺A和B等,總之就是一些酰胺模型進行構成。當前,研究蛋白質(zhì)2級結構的方法比較少,其中最常用的方法有兩種,第一種方法就是通過使用重水,然后使用二階導數(shù)和去卷積的酰胺Ⅰ區(qū)歸屬方法,這種方法能夠得到蛋白質(zhì)的多種結構信息,比如α-螺旋、無規(guī)則卷曲、β-折疊等[7]。第二種方法就是沒有通過使用重水,而是直接使用二階導數(shù)和去卷積的酰胺Ⅲ區(qū)歸屬方法[8]。

    文章為了得到蛋白質(zhì)的更多結構,使用第一種方法進行實驗,但是由于使用重水會增加實驗的難度,于是為了簡化操作,文章將蒸餾水替代重水,這種替代方式雖然在一定程度會增加誤差,但是任然可以得到蛋白質(zhì)的結構變化。于是通過二階導數(shù)和去卷積處理蛋白質(zhì)的紅外光譜,處理完成之后需要結合模式進行識別,并且結合曲線進行擬合,然后才能得到大豆蛋白膠粘劑中不同的2級結構的相對含量。表3即為經(jīng)過處理之后酰胺Ⅰ區(qū)各個峰的指認標準及純大豆蛋白的2級結構含量。

    然后對不同pH值的堿處理條件下,進行紅外光譜分析,得到不同pH值下大豆蛋白膠粘劑的紅外光譜圖。再結合表3中的各個峰值位置,然后使用積分的方式就可以得到2級結構的含量。2級結構的4個不同部分中pH值對其百分含量的影響結果如圖1所示。從圖中可以看出,當pH值不斷增加時,4種結構的質(zhì)量分數(shù)變化趨勢存在較大差異。α-螺旋結構的質(zhì)量分數(shù)隨著pH值的增大表現(xiàn)出降低后增加的變化趨勢;無規(guī)卷曲結果的質(zhì)量分數(shù)隨著pH值的增大表現(xiàn)出現(xiàn)增大后降低的變化趨勢;另外兩種結構的質(zhì)量分數(shù)變化趨勢比較小。其中α-螺旋結構的質(zhì)量分數(shù)大多數(shù)情況在10%~11%,其質(zhì)量分數(shù)普遍偏小;當pH值為11時,無規(guī)卷曲的含量最大;β-折疊的質(zhì)量分數(shù)大多情況在22%~30%之間;β-轉角的質(zhì)量分數(shù)大多情況在45%~49%之間。

    2.2 反應溫度對膠接性能的影響

    2.2.1 反應溫度對粘度的影響

    將pH值設定為11,反應時間設置為1h,然后分析不同反應溫度大豆蛋白膠粘劑的2級結構對膠接性能的影響。表4為實驗結果,從表中可以看出,當溫度不斷上升時,堿處理大豆蛋白膠粘劑的粘度變化趨勢為一直增加,當溫度在40℃~60℃時,粘度增加的趨勢比較小,且粘度非常小,當溫度繼續(xù)增加之后,粘度上升的趨勢非常明顯,其增長趨勢迅猛。

    2.2.2 反應溫度對剪切強度的影響

    表5為不同反應溫度下膠粘劑的剪切強度值,從表中可以看出,堿處理大豆蛋白膠粘劑的剪切強度隨著溫度的升高表現(xiàn)出先增大后降低的趨勢。當反應溫度為超過60℃時,膠粘接的剪切強度發(fā)生顯著降低。所以當反應溫度為60℃,堿處理大豆蛋白膠粘劑的剪切強度達到最大值,為7.43MPa。

    2.2.3 反應溫度對2級結構的影響

    在不同反應溫度條件下,使用紅外光譜分析,得到不同溫度下膠粘劑的紅外光譜圖,然后結合表3,使用積分的方式計算出不同反應溫度條件下2級結構的含量,反應溫度對其含量的影響變化如圖2所示。

    從圖中可以看出,當溫度不斷上升時,α-螺旋結構的質(zhì)量分數(shù)變化趨勢為剛開始的變化比較小,后來急劇升高;β-轉角結構的變化趨勢正好與α-螺旋結構相反,即當溫度不斷升高時,β-轉角結構的質(zhì)量分數(shù)變化比較小,然后急劇降低;無規(guī)卷曲結構的質(zhì)量分數(shù)變化趨勢是先增加后降低;最后一個結構的質(zhì)量分數(shù)變化趨勢是首先降低而后升高。

    2.3 反應時間對膠接性能的影響

    2.3.1 反應時間對粘度的影響

    將pH值設定為11,反應溫度設置為60℃,然后分析不同反應時間大豆蛋白膠粘劑的2級結構對膠接性能的影響。表6為實驗結果,從表中可以看出,當溫度不斷上升時,堿處理大豆蛋白膠粘劑的粘度變化趨勢為先增加后降低,當反應時間為1h時,粘度達到最大,為2816mPa·s。

    2.3.2 反應時間對剪切強度的影響

    表7為不同反應時間下膠粘劑的剪切強度值,從表中可以看出,堿處理大豆蛋白膠粘劑的剪切強度隨著溫度的升高表現(xiàn)出先增大后降低的趨勢。當反應時間超過1h之后,剪切強度出現(xiàn)急劇降低現(xiàn)象。所以當反應溫度為1h時,膠粘劑的剪切強度最大,為7.43MPa。

    2.3.3 反應時間對2級結構的影響

    在不同反應時間條件下,使用紅外光譜分析,得到不同反應時間下膠粘劑的紅外光譜圖,然后結合表3,使用積分的方式計算出不同反應時間條件下2級結構的含量,反應時間對其含量的影響變化如圖3所示。從圖中可以看出,當反應時間不斷增加時,α-螺旋結構β-折疊β-轉角結構的變化趨勢是先降低后升高,無規(guī)卷曲結構的含量變化趨勢正好與之相反,即為先升高后降低,而另外兩種結構的含量隨著反應時間的增加,其含量總體變化比較小。其中α-螺旋結構的含量普遍在11%~12%之間,當反應時間為1h時的含量最低;β-轉角結構在反應時間為1.5h~2h之間時,其含量發(fā)生急劇增加。

    3 討論

    在大豆蛋白膠粘劑中存在一種非常重要的極性基團,正因為有該基團的作用,這些基團和基材之間通過分子作用力,然后相互進行作用,才使其具備一定的膠接能力,并且這種極性基團時粘接力的主要來源。但是這些極性基團并不會暴露出來,于是無法發(fā)揮其作用,但是可以通過使用改性劑對其進行改性,從而使得基團能夠暴露出來。如果2級結構的不規(guī)整的程度越大,從理論上講其膠接效果將會更好。通過上文的實驗結果看來,大豆蛋白質(zhì)分子經(jīng)過氫氧化鈉溶液的改性,使其團聚結構變得更加松軟,增大的分子間的無序度,增大了極性和非極性基團和木材之間的接觸面積,所以就會在增加膠粘劑的膠結強度。當反應時間為1h,反應溫度為60℃,pH值為11時,膠粘劑的膠接強度最大,在這種條件下,堿處理大豆蛋白膠粘劑的蛋白質(zhì)結構中無規(guī)卷曲含量都是最高。所以能夠說明,在大豆蛋白中通過使用改性劑,能夠?qū)⑵渲械牡鞍踪|(zhì)破壞掉,使其空間結構的規(guī)整度達到最低,膠粘劑的膠結強度將會越大。該實驗結論正好和之前的分析結果一致。

    4 結語

    通過上文分析,通過使用氫氧化鈉溶液對大豆蛋白進行改性處理,其中涉及到的各種反應條件都會影響膠粘劑的膠接性能,文章對氫氧化鈉溶液的pH值、反應溫度和反應時間進行實驗分析,實驗結果表明,當反應溫度為60℃、pH值為11、反應時間為1h時,堿處理大豆蛋白膠粘劑的膠接性能達到最好。然后在反應條件下,通過對2級結構的質(zhì)量分數(shù)進行計算,得到α-螺旋和β-折疊結構的含量比較低,而無規(guī)卷曲結構的含量最高,當其含量越高時,更有利于提高膠粘劑的膠接性能。

    參考文獻

    [1]王業(yè)東,卞科.一種新興的綠色膠粘劑-淺談改性植物蛋白基木材膠粘劑[J].化學與粘合,2003(04):179-181.

    [2]張亞慧,于文吉.大豆蛋白膠粘劑在木材工業(yè)中的研究與應用[J].高分子材料科學與工程,2008,24(5):20-23,27.

    [3]梁向暉,付時雨,林榮斌,等.大豆蛋白膠粘劑的化學改性研究進展[J].中國膠粘劑,2007(03):37-40.

    [4]張亞慧,于文吉,祝榮先.防水性增強型大豆蛋白膠粘劑的研究[C].//中國林學會.第一屆全國生物質(zhì)材料科學與技術學術研討會論文集.2007:398-401.

    [5]吳志剛,雷洪,楊桂芳,等.改性大豆蛋白膠粘劑的研究進展[J].粘接,2012,(11):78-81.

    [6]劉杰.酸堿處理對大豆膠黏劑膠接性能的影響[D].哈爾濱:東北林業(yè)大學,2009.

    [7]李曉靜,卞科.改性大豆蛋白二級結構變化對其粘接強度的影響[J].中國油脂,2008,33(012):24-27.

    [8]王建華,衛(wèi)亞麗,文宗河,等.蛋白質(zhì)結構的FT-IR研究進展[J].化學通報,2004,67(7):482-486.

    猜你喜歡
    膠粘劑反應時間剪切
    硫脲濃度及反應時間對氫化物發(fā)生-原子熒光法測砷影響
    寬厚板剪切線控制系統(tǒng)改進
    山東冶金(2018年5期)2018-11-22 05:12:46
    用反應時間研究氛圍燈顏色亮度對安全駕駛的影響
    汽車零部件(2018年5期)2018-06-13 08:42:18
    聚乙烯醇膠粘劑在育秧紙缽中的應用
    天津造紙(2016年1期)2017-01-15 14:03:28
    無醛膠粘劑人造板產(chǎn)業(yè)化應用狀況
    混凝土短梁斜向開裂后的有效剪切剛度與變形
    木材膠粘劑中的生物聚合物
    土-混凝土接觸面剪切破壞模式分析
    淺析醫(yī)用滅菌包裝膠粘劑的發(fā)展
    出版與印刷(2015年3期)2015-12-19 13:15:31
    視覺反應時間和聽覺反應時間的比較分析
    在线观看av片永久免费下载| 高清日韩中文字幕在线| 久久影院123| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 又爽又黄无遮挡网站| 波多野结衣巨乳人妻| 欧美区成人在线视频| 欧美日韩精品成人综合77777| 有码 亚洲区| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 免费看av在线观看网站| 精品少妇黑人巨大在线播放| 欧美日韩视频精品一区| 精品少妇久久久久久888优播| 五月天丁香电影| 九九爱精品视频在线观看| 在线精品无人区一区二区三 | 国产成人午夜福利电影在线观看| 中文字幕av成人在线电影| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 久久精品久久精品一区二区三区| 久久久久久久大尺度免费视频| 波多野结衣巨乳人妻| 日本黄大片高清| 我的女老师完整版在线观看| 国产亚洲精品久久久com| 日本三级黄在线观看| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 日韩精品有码人妻一区| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 亚洲天堂av无毛| 久久久精品欧美日韩精品| 国产 精品1| 国产免费又黄又爽又色| 中文天堂在线官网| 久久久精品欧美日韩精品| 免费黄色在线免费观看| 免费黄频网站在线观看国产| 全区人妻精品视频| 久久人人爽人人爽人人片va| 大香蕉97超碰在线| 青春草国产在线视频| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 日本一本二区三区精品| 久热这里只有精品99| av福利片在线观看| 97在线人人人人妻| 成人二区视频| 直男gayav资源| 国产成人a区在线观看| 免费看不卡的av| 网址你懂的国产日韩在线| 国产免费福利视频在线观看| 精品人妻视频免费看| 亚洲美女视频黄频| 精品人妻偷拍中文字幕| 国产成人精品福利久久| 精品一区二区三卡| 国产精品久久久久久久久免| 丝袜脚勾引网站| 色播亚洲综合网| 亚洲精品国产成人久久av| 啦啦啦在线观看免费高清www| 亚洲内射少妇av| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 亚洲精品国产成人久久av| 男女边吃奶边做爰视频| 成人无遮挡网站| 在线免费十八禁| 又爽又黄无遮挡网站| 国产探花极品一区二区| 亚洲av男天堂| 国产美女午夜福利| 亚洲欧美日韩东京热| 深夜a级毛片| 亚洲精品国产色婷婷电影| 水蜜桃什么品种好| 亚洲无线观看免费| 亚洲美女视频黄频| 国内精品宾馆在线| av专区在线播放| 日韩av不卡免费在线播放| 丰满乱子伦码专区| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 精品少妇久久久久久888优播| 色视频www国产| 国产精品不卡视频一区二区| 日韩中字成人| 久久精品综合一区二区三区| 丰满少妇做爰视频| 国产色爽女视频免费观看| 制服丝袜香蕉在线| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 下体分泌物呈黄色| 欧美激情国产日韩精品一区| 亚洲av男天堂| 亚洲av免费高清在线观看| 黄色欧美视频在线观看| 亚洲成人精品中文字幕电影| 午夜老司机福利剧场| 免费黄频网站在线观看国产| av在线蜜桃| 国产成年人精品一区二区| 亚洲熟女精品中文字幕| 最后的刺客免费高清国语| 亚洲人成网站高清观看| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 久久久久久久精品精品| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 网址你懂的国产日韩在线| 七月丁香在线播放| 99久国产av精品国产电影| 成年女人在线观看亚洲视频 | 亚洲美女搞黄在线观看| 麻豆久久精品国产亚洲av| 一级毛片电影观看| 成人鲁丝片一二三区免费| 亚洲欧美日韩东京热| 久久99热这里只有精品18| 日韩免费高清中文字幕av| 新久久久久国产一级毛片| 身体一侧抽搐| 一级毛片久久久久久久久女| 久久精品国产亚洲av天美| 国产一区二区三区综合在线观看 | 亚洲欧美成人精品一区二区| av网站免费在线观看视频| 国产视频首页在线观看| 国产精品久久久久久精品古装| 亚洲欧美日韩东京热| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 久久久久九九精品影院| 日韩欧美一区视频在线观看 | 九草在线视频观看| 国产成人福利小说| 性色av一级| 网址你懂的国产日韩在线| 五月玫瑰六月丁香| 国产精品蜜桃在线观看| 亚洲av日韩在线播放| 精品一区在线观看国产| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 日本黄大片高清| 国产亚洲最大av| 国产精品久久久久久久久免| 熟女电影av网| 偷拍熟女少妇极品色| 久久久久久久国产电影| 麻豆久久精品国产亚洲av| 国产精品人妻久久久影院| 久久6这里有精品| 性色av一级| 一级爰片在线观看| 岛国毛片在线播放| 只有这里有精品99| 97在线视频观看| 午夜福利视频1000在线观看| 直男gayav资源| 日本熟妇午夜| 少妇人妻一区二区三区视频| 综合色av麻豆| 乱系列少妇在线播放| 午夜精品一区二区三区免费看| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 亚洲不卡免费看| 午夜免费观看性视频| 国产精品国产三级专区第一集| 嫩草影院新地址| av黄色大香蕉| 欧美日韩在线观看h| 色播亚洲综合网| 免费少妇av软件| 日日啪夜夜撸| 国产亚洲精品久久久com| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 99热6这里只有精品| 看免费成人av毛片| a级毛片免费高清观看在线播放| 国产v大片淫在线免费观看| 国产成人精品福利久久| 91久久精品国产一区二区三区| 久久国内精品自在自线图片| 中国美白少妇内射xxxbb| 大码成人一级视频| 国产黄色视频一区二区在线观看| 色播亚洲综合网| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 国产成人a∨麻豆精品| 婷婷色综合www| 国产美女午夜福利| 日日啪夜夜爽| 青春草国产在线视频| 久久久国产一区二区| 亚洲怡红院男人天堂| .国产精品久久| 亚洲av日韩在线播放| av在线观看视频网站免费| 国产成人91sexporn| 青春草亚洲视频在线观看| 免费在线观看成人毛片| 老司机影院毛片| 久久久国产一区二区| 日本黄色片子视频| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 日韩中字成人| 久久久久精品性色| 色综合色国产| 国产精品爽爽va在线观看网站| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 久久精品国产亚洲网站| 亚洲色图av天堂| xxx大片免费视频| 最近2019中文字幕mv第一页| 国产黄片美女视频| 欧美国产精品一级二级三级 | 99热6这里只有精品| av专区在线播放| 日本与韩国留学比较| 国产免费一区二区三区四区乱码| 国产成人精品一,二区| 只有这里有精品99| 日本爱情动作片www.在线观看| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 熟妇人妻不卡中文字幕| 亚洲不卡免费看| 亚洲精品国产av蜜桃| 亚洲天堂国产精品一区在线| 夜夜爽夜夜爽视频| 美女被艹到高潮喷水动态| 天堂网av新在线| 中国美白少妇内射xxxbb| 国产黄片美女视频| 久久精品人妻少妇| 亚洲伊人久久精品综合| 久久人人爽人人爽人人片va| 中国国产av一级| 韩国av在线不卡| 色综合色国产| 一级毛片电影观看| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 中文天堂在线官网| 国产成人a∨麻豆精品| 成人午夜精彩视频在线观看| 七月丁香在线播放| 国产黄色视频一区二区在线观看| 亚洲电影在线观看av| 久久影院123| 国产乱人偷精品视频| 在线观看av片永久免费下载| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 中文资源天堂在线| 国产成人精品婷婷| 亚洲国产精品国产精品| 欧美日韩在线观看h| 春色校园在线视频观看| 黄色配什么色好看| 中国国产av一级| tube8黄色片| 亚洲自拍偷在线| 国产亚洲av嫩草精品影院| 人妻一区二区av| 一本色道久久久久久精品综合| 久久99热6这里只有精品| 欧美区成人在线视频| 青春草亚洲视频在线观看| av在线老鸭窝| 日韩伦理黄色片| 亚洲成人久久爱视频| 一个人看的www免费观看视频| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 亚洲av在线观看美女高潮| 亚洲一区二区三区欧美精品 | 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 日韩强制内射视频| 欧美一级a爱片免费观看看| 欧美日韩精品成人综合77777| 黄色视频在线播放观看不卡| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 熟女人妻精品中文字幕| 九九在线视频观看精品| 色综合色国产| 最近中文字幕高清免费大全6| 国产伦精品一区二区三区四那| 草草在线视频免费看| 国产精品熟女久久久久浪| 51国产日韩欧美| 下体分泌物呈黄色| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 一个人观看的视频www高清免费观看| 亚州av有码| 亚洲综合色惰| 五月玫瑰六月丁香| 少妇的逼好多水| 天天躁日日操中文字幕| 久久精品久久久久久久性| 天堂网av新在线| 亚洲国产高清在线一区二区三| 高清日韩中文字幕在线| 亚洲人成网站在线播| 亚洲精品自拍成人| 亚洲成人久久爱视频| 欧美激情久久久久久爽电影| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 中文天堂在线官网| 日本-黄色视频高清免费观看| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 成人毛片60女人毛片免费| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 美女国产视频在线观看| 嫩草影院新地址| 国产成人aa在线观看| 真实男女啪啪啪动态图| 美女高潮的动态| 爱豆传媒免费全集在线观看| 七月丁香在线播放| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 欧美3d第一页| 日韩成人伦理影院| 日韩欧美 国产精品| 日日啪夜夜撸| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 久久精品久久精品一区二区三区| 国产淫片久久久久久久久| 亚洲不卡免费看| 日本-黄色视频高清免费观看| 天天躁日日操中文字幕| 女人久久www免费人成看片| 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 熟女电影av网| 97热精品久久久久久| 亚洲最大成人中文| 日本av手机在线免费观看| kizo精华| 国产精品爽爽va在线观看网站| 国产探花在线观看一区二区| 亚洲国产欧美在线一区| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 少妇人妻 视频| 婷婷色av中文字幕| 黄片无遮挡物在线观看| 国产乱来视频区| 男的添女的下面高潮视频| 日本一二三区视频观看| 国产av码专区亚洲av| 亚洲国产精品成人综合色| 亚洲,欧美,日韩| 精品一区在线观看国产| 欧美高清成人免费视频www| 国产av不卡久久| 在线观看人妻少妇| 国产一区亚洲一区在线观看| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 草草在线视频免费看| 中文字幕免费在线视频6| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 熟女人妻精品中文字幕| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 国产人妻一区二区三区在| 国产午夜福利久久久久久| 国模一区二区三区四区视频| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 精品久久久久久久末码| 99视频精品全部免费 在线| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 久久女婷五月综合色啪小说 | 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频 | 蜜臀久久99精品久久宅男| 乱系列少妇在线播放| 男的添女的下面高潮视频| 亚洲国产色片| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 欧美精品国产亚洲| 舔av片在线| 大香蕉97超碰在线| 国产美女午夜福利| 欧美变态另类bdsm刘玥| 亚洲精品视频女| 欧美日韩视频精品一区| 亚洲伊人久久精品综合| 欧美另类一区| 最后的刺客免费高清国语| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 国产成人精品久久久久久| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 能在线免费看毛片的网站| 一级爰片在线观看| 亚洲天堂av无毛| 国产69精品久久久久777片| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 国产中年淑女户外野战色| 欧美精品一区二区大全| 精品久久久精品久久久| 国产成人一区二区在线| 国产精品爽爽va在线观看网站| 少妇的逼水好多| 亚洲怡红院男人天堂| 99热全是精品| 一区二区三区精品91| 国产乱来视频区| 中文欧美无线码| 男人狂女人下面高潮的视频| 少妇丰满av| 亚洲美女搞黄在线观看| 免费电影在线观看免费观看| 青春草视频在线免费观看| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 国产探花在线观看一区二区| 亚洲精品国产成人久久av| 欧美老熟妇乱子伦牲交| av国产精品久久久久影院| 成人免费观看视频高清| 男插女下体视频免费在线播放| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 色婷婷久久久亚洲欧美| 午夜日本视频在线| 女人被狂操c到高潮| 少妇人妻一区二区三区视频| 久久久久久久国产电影| 久久久久久伊人网av| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 国产精品人妻久久久影院| 免费少妇av软件| 高清av免费在线| 免费看不卡的av| 99九九线精品视频在线观看视频| 大香蕉久久网| 美女cb高潮喷水在线观看| 天堂中文最新版在线下载 | 青春草国产在线视频| 国产真实伦视频高清在线观看| 成人二区视频| 国产精品久久久久久精品电影| 亚洲av成人精品一区久久| 国产成人精品婷婷| 亚洲人成网站在线观看播放| 最近中文字幕高清免费大全6| 国产黄片美女视频| 在现免费观看毛片| 亚洲精品自拍成人| 美女视频免费永久观看网站| 搡女人真爽免费视频火全软件| 国产乱人偷精品视频| 在线观看三级黄色| 人妻 亚洲 视频| 青青草视频在线视频观看| 99久久九九国产精品国产免费| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 99精国产麻豆久久婷婷| 国产老妇伦熟女老妇高清| 成人毛片a级毛片在线播放| 少妇人妻精品综合一区二区| 精品人妻视频免费看| 欧美成人午夜免费资源| 777米奇影视久久| 久热这里只有精品99| 国国产精品蜜臀av免费| 老女人水多毛片| 少妇被粗大猛烈的视频| 国产片特级美女逼逼视频| 日韩国内少妇激情av| 少妇的逼好多水| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 国产熟女欧美一区二区| 青春草亚洲视频在线观看| 黄色欧美视频在线观看| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 欧美3d第一页| 边亲边吃奶的免费视频| 最后的刺客免费高清国语| 国产成人精品福利久久| 国产综合精华液| 另类亚洲欧美激情| 久久99精品国语久久久| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 国产精品女同一区二区软件| 赤兔流量卡办理| 美女被艹到高潮喷水动态| 少妇被粗大猛烈的视频| 国产69精品久久久久777片| 国产精品国产三级专区第一集| 亚洲人与动物交配视频| 边亲边吃奶的免费视频| 色婷婷久久久亚洲欧美| 我的老师免费观看完整版| 毛片女人毛片| 国产成人精品久久久久久| 国内精品宾馆在线| 国产老妇女一区| av国产久精品久网站免费入址| 欧美激情久久久久久爽电影| 免费大片18禁| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 丰满人妻一区二区三区视频av| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 久久精品人妻少妇| 91久久精品国产一区二区成人| 亚洲,欧美,日韩| 亚洲av免费在线观看| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 亚洲真实伦在线观看| 午夜福利视频精品| a级一级毛片免费在线观看| 中国三级夫妇交换| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 精品人妻视频免费看| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| av福利片在线观看| 一区二区三区四区激情视频| 中国美白少妇内射xxxbb| 欧美另类一区| 一级爰片在线观看| 2018国产大陆天天弄谢| 精品一区二区三卡| 五月玫瑰六月丁香| 亚洲在线观看片| 爱豆传媒免费全集在线观看| av在线app专区| 丰满人妻一区二区三区视频av| 在线观看一区二区三区激情| 最新中文字幕久久久久| 中文字幕亚洲精品专区| 精华霜和精华液先用哪个| 亚洲国产成人一精品久久久| 亚洲精品日韩av片在线观看| 亚洲国产成人一精品久久久| 国产精品av视频在线免费观看| 秋霞伦理黄片| 日韩强制内射视频| 99精国产麻豆久久婷婷| 国产视频内射| 美女国产视频在线观看| 久久亚洲国产成人精品v| 性插视频无遮挡在线免费观看| 久久热精品热| av线在线观看网站| 激情 狠狠 欧美| 黄色日韩在线| 能在线免费看毛片的网站| 亚洲第一区二区三区不卡| 国产精品熟女久久久久浪| 国产成人精品久久久久久| 好男人在线观看高清免费视频| 精品熟女少妇av免费看| 午夜福利视频1000在线观看| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 亚洲国产精品国产精品| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 日韩免费高清中文字幕av| 人体艺术视频欧美日本| 毛片一级片免费看久久久久| 色综合色国产| 日韩欧美精品免费久久| 天堂中文最新版在线下载 | 黄色欧美视频在线观看| 久久久久久国产a免费观看| 中文资源天堂在线| 91在线精品国自产拍蜜月| 成人亚洲精品一区在线观看 | 亚洲,一卡二卡三卡| av天堂中文字幕网| 秋霞在线观看毛片| 亚洲综合色惰| 欧美+日韩+精品| 在线 av 中文字幕| 精品国产三级普通话版| kizo精华| 国内精品宾馆在线| 欧美bdsm另类| 久热这里只有精品99| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 交换朋友夫妻互换小说| 亚洲图色成人| 激情 狠狠 欧美| 成年女人看的毛片在线观看| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 欧美国产精品一级二级三级 | 日本熟妇午夜| 亚洲成人久久爱视频| 亚洲综合色惰| 精品少妇黑人巨大在线播放| 丝袜脚勾引网站| 男女下面进入的视频免费午夜| 看黄色毛片网站| av国产久精品久网站免费入址| 国产精品福利在线免费观看| 亚洲三级黄色毛片| 性插视频无遮挡在线免费观看| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 一级爰片在线观看| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 亚洲图色成人| 一级毛片久久久久久久久女| 国产成人精品久久久久久| 国产91av在线免费观看| 性插视频无遮挡在线免费观看| 神马国产精品三级电影在线观看| 亚洲人成网站高清观看| 久久精品久久精品一区二区三区| 国产乱人视频| 精品人妻一区二区三区麻豆| 久久久久久久精品精品| 欧美精品一区二区大全| 精品人妻一区二区三区麻豆| 精品少妇久久久久久888优播| 在线观看av片永久免费下载| 乱码一卡2卡4卡精品| 在线观看国产h片| 我的老师免费观看完整版| 别揉我奶头 嗯啊视频| 青春草亚洲视频在线观看| 麻豆久久精品国产亚洲av| 99久久人妻综合| 天美传媒精品一区二区| 日韩av不卡免费在线播放|