板狀Bi樣品泄漏中子和γ譜實驗測量與模擬計算

趙 齊，聶陽波，丁琰琰，吳海成，張環(huán)宇，任 杰，阮錫超

(中國原子能科學研究院 核數(shù)據(jù)重點實驗室，北京 102413)

209Bi不僅是加速器驅(qū)動的潔凈核能源系統(tǒng)ADS[1-3]中重要的靶材料之一，也是鉛鉍快堆系統(tǒng)[4]中的冷卻材料之一。鉛鉍合金不但具有沸點高(1 670 ℃)、熔點低(125 ℃)和化學性質(zhì)穩(wěn)定等特點，且具有γ射線屏蔽好、中子散射截面大等核特性。這些特點使得鉛鉍堆在安全性、經(jīng)濟性和可行性等方面具有顯著優(yōu)勢。鉛鉍堆是除壓水堆外唯一在核潛艇上成功應(yīng)用的堆型，且性能卓越[5]。第4代核能系統(tǒng)國際論壇(GIF)將鉛鉍快堆列為6種優(yōu)選堆型之一，與壓水堆相比，鉛鉍快堆中子能譜較硬，對于體積份額較大的209Bi核素，它的評價數(shù)據(jù)準確度將對裝置的設(shè)計結(jié)果產(chǎn)生較大影響。

宏觀實驗是檢驗評價核數(shù)據(jù)可靠性的重要手段，測量中子與大體積樣品(厚度一般為幾個自由程)作用后的泄漏中子譜和泄漏γ譜已成為國際上檢驗評價數(shù)據(jù)可靠性的主要方法之一。209Bi核素在傳統(tǒng)核裝置中應(yīng)用很少，尚未如主要錒系核素和常見結(jié)構(gòu)材料(如Fe、Si等)同樣受關(guān)注，因此，國際上針對Bi核素的宏觀檢驗實驗非常少，僅俄羅斯物理與動力工程學院(IPPE)在20世紀90年代開展過相關(guān)實驗[6-8]。1992年，Simakov教授采用飛行時間法測量D-T中子源和鉍球樣品作用后的泄漏中子譜[7]。隨后在1997年對實驗裝置進行改進后，又采用D-T中子源重新進行了測量，同時還采用252Cf自發(fā)裂變中子源進行了補充測量[8]。由于IPPE采用了球狀樣品開展實驗，該類實驗泄漏中子譜基本趨于各向同性，并不能很好反映評價數(shù)據(jù)中雙微分截面數(shù)據(jù)存在的問題。而隨著ADS和鉛鉍快堆系統(tǒng)的裝置設(shè)計提出，209Bi的評價數(shù)據(jù)開始逐步受關(guān)注。本文開展新的宏觀實驗，通過測量不同角度的定向中子能譜和γ能譜對現(xiàn)有評價數(shù)據(jù)庫中209Bi核素評價數(shù)據(jù)的質(zhì)量進行檢驗，以滿足這些新型核裝置設(shè)計對核數(shù)據(jù)提出的需求。

1 實驗布局

實驗在中國原子能科學研究院核數(shù)據(jù)重點實驗室的高壓倍加器上開展，具體實驗布局如圖1所示。中子源采用氘氘(D-D)脈沖中子源，通過飛行時間法測量了不同厚度Bi樣品61°和119°方向的泄漏中子飛行時間譜和泄漏γ能譜。探測器分別采用BC501A液體閃爍體探測器[9]和CLYC(Cs2LiYCl6:Ce)探測器[10-11]。其中，BC501A探測器尺寸為φ5.08 cm×2.54 cm，放置在加速器大廳墻外的測量大廳里，利用2 m厚的墻作為屏蔽體，探測器距樣品約8.1 m，主要用于測量0.8～3.2 MeV能區(qū)的泄漏中子飛行時間譜；CLYC探測器尺寸為φ3.81 cm×3.81 cm，放置在加速器大廳內(nèi)的含硼聚乙烯屏蔽體內(nèi)，探測器距樣品約3.55 m，用于測量0.2～0.8 MeV的泄漏中子飛行時間譜和泄漏γ能譜。將BC501A探測器中心、樣品中心以及CLYC探測器中心均放置在墻體準直器的準直線D上，且BC501A和CLYC探測器位于樣品的相反方向，如圖1所示，這樣當樣品放在位置A時，BC501A探測器測量61°泄漏中子飛行時間譜，CLYC探測器可同時測量119°泄漏中子飛行時間譜和泄漏γ能譜；而當樣品放在位置B時，BC501A探測器測量119°泄漏中子飛行時間譜，CLYC探測器可同時測量61°泄漏中子飛行時間譜和泄漏γ能譜。

1.1 中子源

中子通過D(d，n)3He反應(yīng)產(chǎn)生，入射氘束能量為360 keV，束流流強約30 μA，脈沖頻率為1.5 MHz，脈沖寬度約2 ns。中子源中心與準直線D的距離約17.5 cm。中子產(chǎn)額約4.5×107s-1，采用伴隨粒子法，利用135°方向金硅面壘探測器，通過測量D(d，p)T競爭反應(yīng)產(chǎn)生的質(zhì)子獲得中子產(chǎn)額。D-D中子源的能譜和角分布通過TARGET程序[12]計算獲得，如圖2所示，并利用BC501A探測器結(jié)合飛行時間法對角分布數(shù)據(jù)進行了實驗驗證，結(jié)果比較如圖3所示，模擬計算結(jié)果和實驗測量結(jié)果符合很好。

圖1 Bi樣品宏觀實驗布局Fig.1 Arrangement of benchmark experiment for bismuth sample

圖2 TARGET計算的中子能譜和角分布Fig.2 Neutron spectrum and angular distribution calculated by TARGET

1.2 樣品

采用表面積為30 cm×30 cm平板狀樣品，厚度分別為5、10和15 cm，對于能量約為3.1 MeV的入射中子，相當于1.12、2.24和3.36個平均自由程。樣品中209Bi純度為99.9%。樣品中心與中子源中心之間的連線與D束流方向為29°。

圖3 TARGET計算D-D中子角分布 和實驗結(jié)果比較Fig.3 Comparison of angular distribution of D-D neutrons by TARGET and experimental result

1.3 探測器及數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)

BC501A和CLYC探測器均具有很好的n-γ分辨能力和快時間響應(yīng)，適用于通過飛行時間法來測量中子能譜。傳統(tǒng)的BC501A探測器受n-γ甄別能力的限制，只能用來測量0.8 MeV以上能區(qū)的中子。先利用標準γ源137Cs源(662 keV)和22Na源(511 keV和1 274 keV)對探測器進行能量刻度以確定探測器的閾值；然后根據(jù)選定的閾值，選擇對應(yīng)的探測器效率曲線。該效率曲線通過3種方法獲得：1) 利用雙閃爍體法刻度了探測器的相對效率曲線；2) 采用D-D中子源刻度2.9 MeV能量點的絕對效率；3) 利用NEFF程序[13]計算該閾值下的探測效率。具體過程在文獻[10]中有詳細描述。BC501A探測器閾值選定在137Cs康普頓示邊緣位置的0.3倍(0.3Cs等效電子能量為143 keV，對應(yīng)的中子能量約為0.8 MeV)，圖4示出了BC501A探測器的脈沖形狀甄別譜(PSD2)與脈沖高度譜(PH2)的二維關(guān)聯(lián)圖，從圖4可看出，在該閾值下，中子事件和γ事件能很好鑒別。探測器效率曲線計算結(jié)果和實驗刻度結(jié)果如圖5所示。

圖4 BC501A探測器的n-γ甄別能力Fig.4 n-γ discrimination of BC501A detector

圖5 BC501A與CLYC探測器效率曲線Fig.5 Efficiency curves of BC501A and CLYC detectors

CLYC探測器由于含有大量的6Li元素，因此，對低能中子探測非常靈敏，且由于中子和γ在探測器里產(chǎn)生的脈沖形狀差異明顯，如圖6a所示，對中子脈沖和γ脈沖不同時間段進行電荷積分，得到QDC1(50～250 ns)和QDC2(450～650 ns)，對兩者進行二維譜關(guān)聯(lián)，得到圖6b的甄別結(jié)果(QDC為電荷數(shù)字轉(zhuǎn)換)，可看出，該探測器具有很好的n-γ甄別能力，即使熱中子和γ也能清晰分開。探測器的中子效率曲線利用MCNP-4C程序[14]，通過CLYC分子式以及密度(3.31 g/cm3)計算獲得(圖5)。為獲得CLYC探測器的能量分辨參數(shù)，分別測量獲得了137Cs、22Na、60Co、152Eu以及232Th等γ源的脈沖高度譜，不同能量點的分辨率列于表1。根據(jù)能量分辨率公式(式(1))可推得ΔE與E之間的關(guān)系為式(2)，利用表1中獲得的能量分辨率進行擬合，測量結(jié)果和擬合結(jié)果如圖7所示。擬合得到能量分辨參數(shù)A、B、C分別為4.243%、4.796%、2.646%。

(1)

ΔE2=A2E2+B2E+C2

(2)

實驗采用CAMAC總線的多參數(shù)獲取系統(tǒng)，將BC501A、CLYC探測器以及束流拾取信號統(tǒng)一輸入到KMAX系統(tǒng)，分別獲得BC501A和CLYC探測器脈沖高度譜(PH譜)、脈沖形狀甄別譜(PSD譜)以及飛行時間譜(TOF譜)。使用KMAX軟件進行離線分析，甄別并挑選出中子事件和γ事件，分別獲得BC501A探測器的TOF譜、CLYC探測器的TOF譜和γ射線PH譜，其中，γ射線PH譜首先通過二維譜挑選出γ事件(圖4)，并在飛行時間譜中挑選出γ峰，得到的PH譜能消除大部分本底γ射線，如圖8a所示。最后，對各譜進行源中子歸一(通過伴隨粒子計數(shù)獲得中子產(chǎn)額)以及本底扣除(通過無樣測量譜獲得本底譜)等處理，如圖8b所示。

圖6 CLYC探測器的n-γ甄別能力Fig.6 n-γ discrimination of CLYC detector

表1 不同γ能量的能量分辨率Table 1 Energy resolution of different γ energy

圖7 各種γ源的脈沖高度測量結(jié)果及能量分辨參數(shù)擬合結(jié)果Fig.7 Pulse height measurements from various γ sources and fitting result of energy resolution parameters

圖8 CLYC獲得有樣和無樣的γ射線脈沖高度譜Fig.8 Pulse height of γ ray obtained from CLYC detector with and without sample

2 蒙特卡羅模擬

采用MCNP-4C程序?qū)Τ錾渲凶语w行時間譜和γ脈沖高度譜進行模擬計算，模擬過程中對源中子能譜角分布(TARGET程序計算獲得)、實驗裝置的幾何結(jié)構(gòu)(包括靶結(jié)構(gòu)、準直器和屏蔽體等)、探測器中子效率曲線(MCNP程序和NEFF程序計算獲得)以及脈沖時間分布等參數(shù)進行詳細描述，209Bi的數(shù)據(jù)分別采用了CENDL-3.1[15]、ENDF/B-Ⅷ.0[16]、JENDL-4.0[17]以及JEFF-3.3[18]庫的評價數(shù)據(jù)，其他結(jié)構(gòu)材料核采用ENDF/B-Ⅷ.0庫的評價數(shù)據(jù)直接模擬TOF譜和γ能譜，分別獲得各數(shù)據(jù)庫的模擬結(jié)果。模擬的TOF譜可直接與歸一后的實驗測量譜進行比較，而模擬的γ能譜還需進行以下處理后再與實驗測量的γ射線PH譜進行比較：1) 利用MCNP程序模擬γ射線脈沖高度譜，將獲得的γ能譜作為源項，直接垂直入射至CLYC探測器，并對CLYC探測器的幾何結(jié)構(gòu)和元素成分進行詳細描述；2) 使用能量分辨參數(shù)A、B和C對模擬的脈沖高度譜進行能量展寬。

3 結(jié)果討論與分析

3.1 標準樣品檢驗實驗系統(tǒng)

為檢驗實驗測量系統(tǒng)測量數(shù)據(jù)的可靠性，首先采用標準樣品(30 cm×30 cm×2 cm的板狀聚乙烯樣品)開展實驗測量。利用BC501A探測器測量D-D中子與板狀聚乙烯樣品作用后45°方向泄漏中子飛行時間譜，利用CLYC探測器測量75°方向泄漏中子飛行時間譜，并采用MCNP程序獲得相應(yīng)的模擬結(jié)果，比較實驗結(jié)果與模擬結(jié)果的n-p散射峰面積，如圖9所示，兩者符合較好，表明系統(tǒng)測量的數(shù)據(jù)是可靠的。

圖9 標準樣品測量結(jié)果與模擬結(jié)果比較Fig.9 Comparison between measured and simulated results of standard sample

3.2 實驗不確定度分析

實驗不確定度主要包括統(tǒng)計誤差和系統(tǒng)誤差。統(tǒng)計誤差主要包括：1) 中子或γ計數(shù)統(tǒng)計誤差，其中，BC501A探測器中子探測效率較高，TOF譜統(tǒng)計誤差約5%，CLYC探測器中子探測效率低一些，TOF譜統(tǒng)計誤差約10%，γ射線PH譜統(tǒng)計誤差約5%；2) 歸一系數(shù)誤差，包括實驗測量的n-p散射中子峰面積的統(tǒng)計誤差(實驗結(jié)果≤3%，模擬結(jié)果≤1%)和伴隨粒子計數(shù)的統(tǒng)計誤差(≤0.1%)。系統(tǒng)誤差主要包括中子探測效率相對誤差(≤3%)以及測量角度誤差(≤1%)，實驗數(shù)據(jù)最終采用相對系數(shù)進行歸一，即將標準樣品n-p散射峰面積的實驗測量結(jié)果與模擬結(jié)果的比值作為相對系數(shù)，這樣可減少甚至消除大部分系統(tǒng)誤差，包括絕對探測效率(≤5%)以及伴隨粒子法測量誤差(≤3%)等。

3.3 Bi樣品檢驗結(jié)果及分析

Bi樣品泄漏中子飛行時間譜的模擬結(jié)果與實驗結(jié)果如圖10所示，不同能區(qū)的C/E值(模擬結(jié)果/實驗結(jié)果)列于表2，從結(jié)果可看出：

圖10 泄漏中子飛行時間譜模擬結(jié)果與實驗測量結(jié)果比較Fig.10 Comparison of measured and calculated leakage neutron TOF spectra

1) 在彈性峰位置，119°方向，各庫的模擬結(jié)果全低于實驗結(jié)果，ENDF/B-Ⅷ.0庫偏差較小，而CENDL-3.1的偏差超過25%，這主要是因為各數(shù)據(jù)庫的彈性散射角分布差異明顯(圖11)，在119°方向，CENDL-3.1庫、JENDL-4.0庫以及JEFF-3.3庫的彈性截面低于ENDF/B-Ⅷ.0庫的；

2) 在第一非彈能區(qū)，ENDF/B-Ⅷ.0庫、JENDL-4.0庫以及JEFF-3.3庫的模擬結(jié)果均與實驗結(jié)果符合較好，而CENDL-3.1庫的模擬結(jié)果有較明顯低估現(xiàn)象；

3) 在第二非彈能區(qū)，CENDL-3.1庫和ENDF/B-Ⅷ.0庫的模擬結(jié)果與實驗符合較好，而其他兩個庫的模擬結(jié)果均有稍微高估的現(xiàn)象，尤其是JENDL-4.0庫高估較明顯；

4) 在低能區(qū)0.2～1 MeV，CENDL-3.1庫、ENDF/B-Ⅷ.0庫以及JEFF-3.3庫的模擬結(jié)果均與實驗結(jié)果符合較好，但JENDL-4.0有較明顯低估現(xiàn)象。

Bi樣品泄漏γ能譜的模擬結(jié)果與實驗結(jié)果對比如圖12所示，可看出，JENDL-4.0庫和JEFF-3.3庫的模擬結(jié)果和實驗結(jié)果差異很大；ENDF/B-Ⅷ.0庫在低能區(qū)(≤1 MeV)有高估而在高能區(qū)(≥1 MeV)有低估現(xiàn)象，CENDL-3.1庫的模擬結(jié)果與實驗符合較好。

表2 泄漏中子飛行時間譜C/E值比較Table 2 Comparisons of C/E values between calculated and measured spectra

圖11 不同數(shù)據(jù)庫中209Bi彈性散射角分布比較Fig.11 Comparison of angular distribution of ecalstic scattering for 209Bi in different databases

4 小結(jié)

為檢驗重要材料核素209Bi的評價數(shù)據(jù)質(zhì)量，采用D-D脈沖中子源，通過飛行時間法，利用BC501A探測器和CLYC探測器測量了不同厚度Bi樣品61°和119°方向的泄漏中子飛行時間譜和泄漏γ能譜，采用MCNP程序開展了相應(yīng)的模擬計算，分別獲得了CENDL-3.1庫、ENDF/B-Ⅷ.0庫、JENDL-4.0庫以及JEFF-3.3庫評價數(shù)據(jù)的模擬結(jié)果。將模擬結(jié)果與實驗結(jié)果進行了比較分析，通過不同能區(qū)C/E值比較發(fā)現(xiàn)： CENDL-3.1庫的模擬結(jié)果在119°方向彈性峰位置有嚴重的低估現(xiàn)象，在第一非彈能區(qū)有較明顯低估；JENDL-4.0庫在1.5 MeV附近(第二非彈能區(qū))有一定高估，而在低能區(qū)有明顯的低估現(xiàn)象；泄漏γ能譜JENDL-4.0庫和JEFF-3.3庫的模擬結(jié)果與實驗結(jié)果偏差明顯，而CENDL-3.1庫符合較好。209Bi的評價核數(shù)據(jù)中，ENDF/B-Ⅷ.0庫的模擬結(jié)果與實驗結(jié)果總體符合最好，可作為核裝置設(shè)計的首選，而CENDL-3.1庫在彈性散射和第一非彈性散射能區(qū)有待改進，尤其是119°的彈性散射能區(qū)。

圖12 泄漏γ能譜模擬結(jié)果與實驗測量結(jié)果比較Fig.12 Comparison of simulated and experimental results of leakage γ sprctrum