甲烷/氧氣反擴散火焰碳煙光譜輻射特性研究

＊吳潤民 唐廣軍 宋旭東* 白永輝 王焦飛 于廣鎖

（1.寧夏大學 省部共建煤炭高效利用與綠色化工國家重點實驗室 化學化工學院 寧夏 750021 2.山東兗礦國拓科技工程股份有限公司 山東 273500）

在氣化爐內(nèi)，若燃料與氧化劑的混合反應(yīng)不完全，會導致氣化過程中產(chǎn)生積碳[1-2]，從而對氣化爐造成嚴重損害。因此探究碳煙生成機理能為優(yōu)化實驗條件提供依據(jù)。

在可見光和近紅外波段范圍內(nèi)，烴類火焰輻射主要來源于碳煙顆粒物的連續(xù)輻射[3]，目前，激光誘導白熾光[4]、發(fā)射層析成像[5]、自發(fā)輻射光譜都被證明是可靠檢測碳煙的方法。在氣化研究領(lǐng)域中，碳煙光學特性的研究很重要，Liu等[6]研究H2O對碳煙形成和火焰性能的影響進行了數(shù)值研究，發(fā)現(xiàn)H2O的化學作用抑制了碳煙的形成。F.Escudero等[7]對不同氧指數(shù)條件下軸對稱層流火焰中乙烯、丙烷和丁烷擴散火焰進行視線衰減和雙色發(fā)射的非侵入性測量，確定碳煙體積分數(shù)、溫度、火焰高度和輻射損失之間的關(guān)系。Snelling等[8]提出了一種多波長火焰發(fā)射技術(shù)，選擇500-945nm的光譜范圍內(nèi)采用線集成光譜的水平掃描，用于測定軸對稱層流擴散火焰中的碳煙溫度和體積分數(shù)。Shu Zheng等[9]在蠟燭火焰中利用高光譜成像儀及牛頓迭代法測量計算了火焰輻射率和溫度分布。綜上說明火焰的熱輻射的主要來源是碳煙顆粒，其在整個波長光譜范圍內(nèi)發(fā)出輻射，燃燒過程中的碳煙輻射問題非常重要，不可忽略。

目前國內(nèi)外有關(guān)碳煙火焰的研究工作主要集中研究不同燃料產(chǎn)生碳煙體積分數(shù)及火焰溫度變化規(guī)律，而關(guān)于碳煙輻射特性問題的研究較少。為了更加直觀的了解氣化爐內(nèi)碳煙生成特性，本文主要對反擴散火焰中不同氧碳比條件下碳煙輻射強度進行研究，分析碳煙生成特征規(guī)律，從而為實驗條件的優(yōu)化開發(fā)提供依據(jù)，對提高非催化轉(zhuǎn)化效率、發(fā)展氣化理論等研究領(lǐng)域具有重要意義。

1.實驗裝置及方法

(1)實驗裝置

圖1 實驗裝置圖

試驗在小型碳煙火焰光譜檢測平臺進行，檢測平臺如圖1所示。整套系統(tǒng)包括碳煙發(fā)生系統(tǒng)和診斷系統(tǒng)。診斷系統(tǒng)包括單反相機（尼康D800E）和高光譜成像系統(tǒng)。在碳煙發(fā)生系統(tǒng)中，采用質(zhì)量流量計控制燃料和氧化劑流量。噴嘴采用同軸三通道結(jié)構(gòu)，中心通道內(nèi)徑為2mm，端部厚度0.3mm，內(nèi)通道外徑和外通道內(nèi)徑分別為2.6mm和3.6mm。反擴散火焰噴嘴中心通道通氧氣，燃料從環(huán)系通道流入，在外環(huán)隙通道引入氬氣作為保護氣體進行隔絕。診斷系統(tǒng)中碳煙檢測由普通單反相機和高光譜成像系統(tǒng)組成，利用單反相機對火焰形態(tài)和黃光分布拍攝記錄；高光譜成像系統(tǒng)配合電控位移臺，采用CCD圖像采集技術(shù)和分光技術(shù)，對光源在垂直于狹縫的方向進行逐行掃描，獲得波段內(nèi)的碳煙輻射二維分布。高分辨率EMCCD高光譜相機的光譜檢測范圍為400-1000nm，光譜分辨率為2.73nm，圖像分辨率為1004×1002，像素尺寸為0.09692mm/像素點。

碳煙輻射強度實驗條件如表1所示，確定氧氣流量，根據(jù)氧燃當量比([O/C]e)確定甲烷流量考察不同氧燃當量比對火焰中生成碳煙形態(tài)和其光譜輻射特性的影響。其計算方法如式（1）所示：

表1 反擴散火焰實驗條件

(2)圖像處理

圖2 圖像處理過程

為獲得火焰碳煙生成高度及面積分布，利用Image J軟件對原始圖像照片獲得火焰顏色進行處理如圖2。首先利用軟件將火焰原始圖像轉(zhuǎn)化為灰度圖像，按式（2）所示的映射變換曲線，對灰度圖像進行著色，其中，R(x，y)、G(x，y)、B(x，y)為R、G、B通道的顏色值；f(x，y)為特定點灰度圖像的灰度值，f是所選的灰度圖像的灰度值[10]。其次將灰度圖進行銳化，通過調(diào)成圖像亮度及對比度將火焰中亮黃色區(qū)域進行加深處理，隨后選取合適的閾值將所需區(qū)域與背景分割，經(jīng)像素與真實面積換算獲得碳煙在火焰中高度和面積分布。

2.實驗結(jié)果與討論

(1)火焰圖像

圖3為利用相機拍攝不同[O/C]e條件下的可視形態(tài)火焰。依據(jù)研究表明火焰的顏色和亮度是火焰圖像特性表征的重要參數(shù)，在反擴散火焰中，生成碳煙濃度可以解釋火焰的顏色和亮度。由圖可知，火焰分為藍色、黃色和橙色區(qū)域。黃色及橙色區(qū)域火焰亮度較高，是燃料熱解產(chǎn)生的碳煙連續(xù)輻射造成，且火焰呈現(xiàn)黃色和橙色區(qū)域說明碳煙溫度較低，進而表明火焰溫度較低。而在藍色且亮度較暗區(qū)域幾乎不存在碳煙顆粒。隨[O/C]e增加，黃光區(qū)域逐漸減少且外焰呈現(xiàn)強度較高的黃色，且火焰寬度隨甲烷流量降低而減小。沿火焰?zhèn)鞑シ较?，火焰根部氧氣含量充足，燃料在高溫下自身發(fā)生裂解，釋放出碳煙前驅(qū)物，表明此區(qū)域還未生成碳煙，火焰呈藍色，稱為碳煙前驅(qū)物生成區(qū)；隨火焰高度增加，溫度逐漸升高，熱解反應(yīng)逐漸加劇，碳煙前驅(qū)物開始不斷生長，小顆粒不斷碰撞聚合最終形成碳煙，碳煙輻射強度隨火焰高度增加逐漸增大，在火焰中部達到最大值，形成黃光最亮區(qū)，從而被稱為碳煙發(fā)展區(qū)；在火焰尾端，黃光逐漸減少至消失，這是由于當高度進一步增加時，碳煙與火焰中O2、-OH自由基等發(fā)生氧化反應(yīng)，此區(qū)域為碳煙氧化區(qū)。綜上所述，火焰中部的亮度高于火焰下游區(qū)域亮度，主要原因是對于火焰上游區(qū)域，碳煙顆粒生成速率較慢且停留時間較短，故在該區(qū)域無碳煙。而對于火焰中下游區(qū)域，由于碳煙顆粒自身重力原因使得碳黑停留時間增大，增強了火焰輻射，同時火焰溫度隨之降低。

圖3 火焰圖像

(2)多波長輻射強度

圖4 火焰連續(xù)輻射強度分布

圖4為高光譜成像系統(tǒng)拍攝火焰不同位置處高光譜輻射強度信息。由圖可知，在碳煙初始區(qū)，火焰主要由CH*（430nm）、C2*（470nm、520nm、560nm）等自由基組成，在此波段范圍內(nèi)無碳煙連續(xù)光譜生成；沿火焰方向傳播至碳煙發(fā)展區(qū)再到氧化區(qū)，可知碳煙連續(xù)輻射強度降低，在420-650nm之間有連續(xù)輻射光譜，且連續(xù)輻射光譜500-650nm波段基本不存在特征輻射峰，黑體輻射強度變化顯著，故為了反應(yīng)碳煙輻射強度變化，選擇620nm[8]波長作為研究。

(3)碳煙輻射強度

圖5 不同當量比噴嘴軸線碳煙輻射強度分布

圖5為不同氧燃當量比條件下反擴散火焰沿軸線碳煙輻射強度分布。隨氧碳比增加，碳煙輻射產(chǎn)生高度逐漸降低且火焰逐漸穩(wěn)定，當[O/C]e＞0.62時高度保持穩(wěn)定不變，并且碳煙生成區(qū)向中心軸線靠攏且向噴嘴口移動。主要原因為甲烷與氧氣單位時間內(nèi)接觸面積增大，進而導致單位時間內(nèi)產(chǎn)生化學反應(yīng)的區(qū)域增大，碳煙生成降低。且由圖可知，測量碳煙輻射強度會出現(xiàn)兩個峰值，靠近噴嘴口的小峰主要因為由于環(huán)系甲烷射流卷吸周圍空氣在火焰根部附近形成渦流，從而在火焰根部和噴嘴端面之間形成回流區(qū)，產(chǎn)生少量碳煙；而在火焰中部出現(xiàn)峰值強度主要是由于火焰上游生成少量碳煙顆粒隨氣流運動在火焰中部聚集導致。從圖中發(fā)現(xiàn)，距噴嘴出口0-4mm處，碳煙輻射強度值保持背景輻射1000mW·Sr-1·m-2左右，表明此區(qū)域主要發(fā)生碳煙前驅(qū)體產(chǎn)生反應(yīng)，無碳煙生成。當[O/C]e=0.42時，碳煙輻射強度在大于20mm時，發(fā)現(xiàn)波動較大，這主要是由于燃料側(cè)氣速過大，從而雷諾數(shù)較大使得火焰燃燒不穩(wěn)定。

圖6 碳煙生成區(qū)特性隨當量比變化分布

反擴散火焰碳煙生成高度及面積是火焰圖像特征的重要參數(shù)之一。圖6為反擴散火焰碳煙生成特性隨當量比變化分布。如圖6(a)所知，碳煙生成高度隨氧燃當量比的增加而減小。主要原因為隨反應(yīng)進行，碳煙顆粒不斷體積不斷增大，不能像氣體分子一樣擴散，其顆粒在火焰中的運動主要依賴于甲烷和氧氣射流速度。故氧碳比增加同時甲烷速度降低導致火焰高度越小，從而使得碳煙生成高度較低。當Ls=0.65De時，碳煙生成高度趨于穩(wěn)定，接近于0。可以得知，當Ls＞0.65De時，碳煙生成基本保持不變，其原因為甲烷流速降低，與氧氣充分混合。由圖6(b)可知，碳煙核心生成區(qū)面積隨當量比增加逐漸降低，當[O/C]e＜0.50時，碳煙核心生成區(qū)面積隨氧碳比增加變化斜率較大，隨后當[O/C]e＞0.50時，變化緩慢。

3.結(jié)論

火焰中碳煙生成可分為碳煙初始區(qū)、充分發(fā)展區(qū)和氧化區(qū)三個區(qū)域。研究結(jié)果表明：

（1）火焰中黃色區(qū)域是燃料高溫熱解產(chǎn)生碳煙的連續(xù)光譜輻射信號，隨[O/C]e比增加，黃色區(qū)域逐漸降低，直到全部成為藍色火焰，表明燃料反應(yīng)完全，無碳煙生成；

（2）隨[O/C]e增加，碳煙輻射產(chǎn)生高度及面積逐漸降低，且輻射強度向噴嘴口移動，在噴嘴口附近形成渦流，使火焰根部與端面形成回流區(qū)，產(chǎn)生少量碳煙。