川南煤田古敘礦區(qū)龍?zhí)督M煤層受熱-生烴史及氣體成因

唐勝利，唐佳陽，史 勇，呂定坤

(1.西安科技大學 地質與環(huán)境學院，陜西 西安 710054；2.陜西省煤炭綠色開發(fā)地質保障重點實驗室，陜西 西安 710054；3.同煤浙能麻家梁煤業(yè)有限責任公司，山西 朔州 036000)

0 引 言

沉積盆地構造埋藏史與受熱演化史研究對揭示烴源巖成熟、生烴及油氣運移均具有非常重要作用[1-2]。國內外學者運用Petromod 1D模擬技術并結合地層剝蝕厚度恢復、包裹體測溫、同位素地球化學動力學分餾等方法，對不同含煤盆地的構造-埋藏史演化和烴源巖生烴潛力等進行大量研究，成果豐富。楊程宇等通過最新的實測大地熱流史、類似地區(qū)的烴源層生烴門限、地質類比法替代流體包裹體測溫法，重建川中隆起安岳氣田關鍵井埋藏史與熱演化史[3]。王萍等對川西坳陷中段須四段重點井砂巖樣品進行包裹體測試分析，并結合單井熱史、埋藏史的研究，提出川西坳陷中段須四下亞段和上亞段的成藏期次以及天然氣充注主要時期[4]。HAKIMI等通過利用伊拉克庫北部爾德斯坦地區(qū)6口井的薩爾格魯烴源巖的地質資料，運用一維盆地模擬重建了中侏羅世薩爾格魯烴源巖的埋藏史和受熱史，預測了油氣生成與排出時間[5]。薛志文等基于鉆井泥巖聲波時差和鏡質組反射率數(shù)據(jù)對二連盆地吉爾嘎朗圖凹陷騰格爾組和賽罕塔拉組的剝蝕量進行了計算，恢復了其原始沉積厚度及埋藏過程[6]。由此可見，構造埋藏史與受熱生烴史研究是揭示盆地或地區(qū)油氣富集成藏的基礎與關鍵。

近年來，川南煤田煤層氣勘探開發(fā)取得巨大突破，前人對晚二疊世龍?zhí)督M煤層的甲烷吸附能力、開采工藝與技術、煤層氣開采潛力等工作做了諸多研究[7-9]，但對該區(qū)的基礎地質，特別是關于煤層的受熱演化史、生烴演化過程及氣體成因類型等研究相對較少。因此，文中通過地層沉積年代、巖性、鉆孔數(shù)據(jù)等基本地質參數(shù)，結合泥巖聲波時差恢復剝蝕厚度，運用Petromod 1D模擬技術對該區(qū)晚二疊世龍?zhí)督MC17號煤層埋藏史、受熱史、有機質成熟史進行恢復，基于氣體穩(wěn)定碳同位素組成數(shù)據(jù)對氣體成因類型進行判識。研究結果對揭示該地區(qū)煤層氣富集過程及指導勘探開發(fā)均具有重要的意義。

1 區(qū)域地質特征

1.1 區(qū)域地質背景

川南煤田位于四川盆地南部，包括南廣、筠連、芙蓉、古敘四大礦區(qū)。其中古敘礦區(qū)位于四川盆地前陸南緣的敘永-筠連疊加褶皺帶，東西兩側分別與川黔、川滇南北向構造帶相鄰，北接華鎣山滑脫褶皺帶南部之低緩褶皺帶，西側屬于鹽津-威信東西向構造帶的雷波隆起[10]。川南煤田古敘行區(qū)內褶曲較發(fā)育，主要發(fā)育有李家寨背斜、皇華背斜、風巖向斜和大村向斜等(圖1)。川南煤田古敘礦區(qū)是四川省重要的無煙煤賦存地區(qū)，其礦區(qū)地貌類型多樣，以侵蝕剝蝕、巖溶山地地貌為主[9-10]。

川南煤田古敘礦區(qū)自下而上主要發(fā)育中二疊世茅口組(P2m)、晚二疊世龍?zhí)督M(P3l)、晚三疊世長興組(P3c)、早三疊世飛仙關組(T1f)、嘉陵江組(T1j)及第四系松散堆積物(Q)，缺失中三疊統(tǒng)、侏羅系、白堊系和第三系，局部地區(qū)(如向斜核部)發(fā)育侏羅系、白堊系、古近系和新近系，古敘礦區(qū)DC-4井地層埋藏深度和巖性分布如圖2所示。該區(qū)主要含煤地層為晚二疊統(tǒng)龍?zhí)督M，含煤10余層，其中，有可采價值且煤層發(fā)育穩(wěn)定的有7層，煤層編號分別為C13、C14、C15、C17、C23、C24、C25。煤層甲烷含量介于4.99～20.90 m3/t之間，其中C17號煤層甲烷含量最高。因此，選擇龍?zhí)督MC17號煤層為研究對象，分析該煤層自晚二疊世沉積以來的地質演化過程及生烴效應。

圖1 構造分區(qū)及采樣位置(據(jù)文獻[11]修改)Fig.1 Structural zoning and sampling locations(according to [11])

圖2 地層發(fā)育特征Fig.2 Stratigraphic development characteristics of research area

1.2 沉積相特征

晚二疊世初，海水由西向東從該區(qū)退卻，該區(qū)沉積環(huán)境主要為濱海沼澤相；晚二疊世晚期，海水復進，沉積一套灰?guī)r地層；早三疊世，海侵加大，該區(qū)變?yōu)闇\海相沉積環(huán)境；中三疊世，水下隆起，沉積砂泥質碎屑巖加灰?guī)r、生物碎屑灰?guī)r；晚三疊世早中期，本區(qū)地殼持續(xù)穩(wěn)定上升，但處于潮下、潮間及海陸過渡相沉積環(huán)境；晚三疊世晚期，大規(guī)模海退發(fā)生，形成微咸水-半咸水湖泊，沉積濱湖碎屑巖加煤層。晚三疊世晚期至早侏羅世，由于早燕山運動的影響，地層持續(xù)沉降，接受陸相碎屑沉積；中侏羅世，盆地基底沉積石英砂巖、泥巖、頁巖加介殼灰?guī)r；晚侏羅世，川南煤田古敘礦區(qū)為典型河流-洪泛盆地，沉積多韻律砂泥巖；早白堊世，盆地面積收縮，有短暫剝蝕發(fā)生，早白堊世末期，山間盆地有礫巖及粗碎屑堆積；晚白堊世，由于燕山運動影響，盆地遭受剝蝕。古新世至更新世，地殼持續(xù)抬升，該區(qū)沒有沉積且伴隨剝蝕作用發(fā)生。更新世至今，盆地沉積少量松散堆積物。

2 樣品采集及實驗方法

2.1 樣品采集

為了研究煤層氣成藏期次、年代及氣體成因類型，文中樣品選自川南煤田古敘礦區(qū)GX-4井晚二疊世龍?zhí)督MC17號煤層上部泥巖方解石脈的包裹體和C17號煤層不同深度段的煤巖解吸氣體，進行流體包裹體均一溫度測試和甲烷、二氧化碳碳同位素組成測試分析。

2.2 流體包裹體顯微測試

流體包裹體測溫是現(xiàn)在最廣泛應用的一種非破壞性研究方法，其可反應出盆地流體的古地溫，推測地溫和演化體史，反應油氣成藏期次及充注時間[12-13]。實驗方法為在室內溫度25 ℃，濕度為40%條件下，將選取樣品放入Linkam公司的THMSG600型地質冷熱臺(精確度為0.1 ℃)中，以12 ℃/min速率先升溫至接近地層溫度時，再以6 ℃/min的速率繼續(xù)升溫至包裹體的氣泡劇烈晃動時，再以0.1 ℃/min的速率升溫，記錄包裹體完全消失時的溫度。之后再降溫，觀察有包裹體氣泡出現(xiàn)時，再重復之前的操作6次，去除異常數(shù)據(jù)，剩下對其取平均值。鏡下樣品選取目標為氣液比較小、形狀規(guī)則、較清晰相界限、直徑為20 μm包裹體以及烴包裹體共生的均相捕獲之鹽水包裹體。

2.3 穩(wěn)定碳同位素組成測試

煤層解吸氣樣品的甲烷碳同位素和二氧化碳碳同位素組成在中國科學院西北生態(tài)環(huán)境資源研究院油氣資源研究中心完成測定。檢測儀器為德國Finnigan公司生產(chǎn)的穩(wěn)定同位素比值質譜儀(MAT-253)，實驗載氣為氦氣(純度>99.99%)，設置進樣口溫度200 ℃，進樣速率1.3 mL/min，反應爐溫度940 ℃。碳同位素組成數(shù)據(jù)以V-PDB為標準，測試誤差為±0.2‰。

2.4 泥巖聲波時差計算剝蝕厚度

目前，恢復地層的方法有鏡質體反射率(Ro)法、泥巖聲波時差測井法、沉積速率分析法、地層對比法、磷灰石裂變徑跡法等，其中聲波時差法的基礎資料獲取相對迅速，操作簡單易行。依據(jù)聲波時差數(shù)據(jù)推算剝蝕厚度的方法參見文獻[14-15]，川南煤田古敘礦區(qū)采用聲波時差法計算該區(qū)剝蝕厚度。

2.5 地質演化史恢復模擬方法

以川南煤田古敘礦區(qū)GX-4井為例，采用Petromod 1D模擬軟件技術，對龍?zhí)督MC17號煤層的埋藏史、受熱史與生烴史進行恢復，模擬操作過程為首先根據(jù)地層沉積年代、沉積厚度(用最大殘留厚度代替)、抬升時間、剝蝕厚度和巖性等基本地質參數(shù)，設定古水深等邊界條件[16]，其中地溫梯度采用平均地溫梯度25 ℃/km，地表溫度為25 ℃。在其他基本地質參數(shù)不變的情況下，設置邊界條件，使其滿足已知的古地溫梯度和鏡質組最大反射率條件。設置湖相古水深一般為10～15 m，全年水深為0 m，再設置鉆孔所在緯度位置，利用全球地表平均溫度，自動生成本區(qū)的沉積水表面溫度，再根據(jù)已知條件不斷調整古熱流值大小，利用熱史恢復方法[17]獲得該區(qū)熱史數(shù)據(jù)。以現(xiàn)今煤層鏡質組反射率(3.2%)為校準數(shù)據(jù)，根據(jù)Ro動力學模型[18]，通過正演方法對煤有機質生烴演化史進行重建。

3 結果與討論

3.1 泥巖聲波時差法恢復結果

通過對川南煤田古敘礦區(qū)GX-4井及周邊其他鉆孔中有關泥巖聲波時差數(shù)據(jù)進行統(tǒng)計，選用能反映出孔隙度隨深度變化規(guī)律的聲波時差值，對其值進行半對數(shù)處理，最終擬合出半對數(shù)聲波時差-深度曲線。根據(jù)前人的研究成果，可知四川盆地古地表的聲波時差值為620 μm/s[19]，將聲波時差對數(shù)-深度曲線上延，使其與620 μs/m的直線相交，即交點位置就是古地表，剝蝕量即為古地表與不整合面之間的深度差值，結合測井資料與巖心觀察，識別出了4個主要的不整合界面(圖3)，分別為印支早期位于下三疊統(tǒng)嘉陵江組的假整合面、燕山中期位于上侏羅統(tǒng)與上覆地層的假整合面、燕山末期位于下白堊統(tǒng)與上覆地層的假整合面以及燕山期喜馬拉雅期位于下古新統(tǒng)與上覆地層的假整合面，基于圖解法可得到位于下三疊統(tǒng)嘉陵江組的剝蝕厚度約為39 m，位于上侏羅統(tǒng)與上覆地層的剝蝕厚度約為314 m，位于下白堊統(tǒng)與上覆地層的剝蝕厚度約為2 600 m以及位于下古新統(tǒng)與上覆地層的假整合面的剝蝕厚度約為1 681 m。

圖3 泥巖聲波時差法計算地層剝蝕厚度Fig.3 Calculation of denudation thickness by mudstone sonic log interval

3.2 包裹體測溫結果

圖4為龍?zhí)督M目標層上覆的泥巖方解石脈中多個氣液包裹體的巖相學觀察照片，從圖4可以看出，油氣包裹體發(fā)育于方解石脈充填期后，發(fā)育豐度極低(GOI<1%，即<1%充填方解石礦物內發(fā)育有油氣包裹體)，包裹體沿成巖期后微裂隙成帶分布于充填方解石脈內，均為呈深灰色-淺灰色的天然氣包裹體。對多個包裹體進行均一溫度的測試，測試結果見表1，并對氣液包裹體均一溫度進行直方圖統(tǒng)計(圖5)，認為均一溫度處于143～160 ℃之間，其峰值溫度為150～160 ℃，氣體為一期成藏。

圖4 煤層上覆泥巖方解石脈包裹體Fig.4 A mud-rock square detal encased body on coal seam

圖5 流體包裹體均一溫度特征Fig.5 Homogenization temperature characteristics of fluid inclusions

表1 煤層上泥巖方解石脈包裹體測溫數(shù)Table 1 Temperature measurement of a mud-rock square detal encased body on coal seam

3.3 地質演化史模擬結果

3.3.1 構造-埋藏史

圖6為晚二疊世以來川南煤田古敘礦區(qū)地層經(jīng)受的構造-埋藏演化歷史模擬結果。由圖6可知龍?zhí)督MC17號煤層自晚二疊世沉積以來主要發(fā)生了3次沉降-抬升，第1次沉降-抬升為晚二疊世至中三疊世中期(約256～242 Ma)，龍?zhí)督MC17號煤層“先緩慢后快速”沉降至1 024 m，后因印支運動的擠壓，盆地整體抬升而遭受剝蝕，剝蝕厚度約為39 m。

第2次沉降-抬升為中三疊世中期至早白堊世中期(約242～119 Ma)，C17號煤層總體表現(xiàn)為“先緩慢-后快速-再緩慢”沉降至4 551 m，后受燕山期構造運動影響，煤層緩慢抬升至4 237 m。

第3次沉降-抬升為早白堊世中期至更新世(約119～2 Ma)，C17號煤層先沉降至最大埋深5 101 m，后由于強烈燕山期和喜馬拉雅期構造運動，使地層發(fā)生大量的抬升和剝蝕，抬升幅度為4 281 m，煤層抬升至820 m。更新世至今(2～0 Ma)，C17號煤層又開始小幅度沉積至834 m。

圖6 煤層構造-埋藏史演化特征Fig.6 Structure-burial history evolution characteristics of coal seam

3.3.2 受熱演化史

圖7為川南煤田古敘礦區(qū)龍?zhí)督MC17號煤層自晚二疊世沉積開始以來受熱演化歷史曲線。由圖7可知，C17號煤層受熱溫度表現(xiàn)為“先升后降-再升再降-后再升再降”的變化趨勢。晚二疊世至中三疊世，C17號煤層受熱溫度先從27 ℃演化至70 ℃，后因印支期構造運動影響，煤層溫度短暫降低至67 ℃；中三疊世至早白堊世中期，受熱溫度先增加至215 ℃，之后由于燕山期構造運動，煤層溫度降低至200 ℃；早白堊世中期至更新世，煤層溫度演化至234 ℃，之后受強烈的燕山期構造運動和喜馬拉雅山期構造運動影響，地層遭受剝蝕，煤層受熱溫度下降至現(xiàn)今47 ℃。

圖7 煤層受熱史演化特征Fig.7 Thermal history characteristics of coal seam

3.3.3 有機質成熟生烴史

根據(jù)Petromod 1D模擬軟件結果可將C17號煤有機質成熟生烴過程劃分為5個階段(圖8)。第1階段為晚二疊世至晚三疊世(256～207 Ma)，龍?zhí)督MC17號煤層最大鏡質組反射率從0.2%演化至0.5%，處于未成熟階段，生成原生生物氣[20]；第2階段為晚三疊世至中侏羅世中期(207～168 Ma)，最大鏡質組反射率從0.5%演化至1.2%，處于成熟生油階段[21]，生成大量濕氣和早期熱成因氣，同時凝析油裂解成甲烷和強熱成因甲烷均開始產(chǎn)生[22]；第3階段為中侏羅世中期至晚侏羅世早期(168～156 Ma)，最大鏡質組反射率從1.2%演化至2.0%，處于高成熟生濕氣階段，此時最大量的熱成因甲烷生成；第4階段為晚侏羅世早期至早白堊世末期(156～99 Ma)，最大鏡質組反射率從2.0%演化至3.2%，處于過成熟生干氣階段，處于大量濕氣生成的最后階段；第5階段為早白堊世末期至今(99～0 Ma)，最大鏡質組反射率趨于穩(wěn)定，處于生烴枯竭期，處于大量熱成因甲烷生成的最后階段。

將前文分析的流體包裹體均一溫度投影到研究區(qū)的煤層埋藏-受熱演化史曲線上，用紅色圓圈表示煤層當時受熱溫度，由圖6可知，煤層氣發(fā)生初次運移并被上覆泥巖方解石脈包裹體捕獲的時間為中侏羅世，煤層氣大量富集的時間為早白堊世至晚白堊世早期。

圖8 煤層成熟生烴史演化特征Fig.8 Evoluting history characteristics of mature hydrocarbon generation of coal seam

3.4 煤層氣氣體成因類型判識

根據(jù)前文C17號煤層受熱、生烴史模擬結果，可知龍?zhí)督MC17號煤層在未成熟階段開始生成原生生物氣，而此時煤層埋深較淺、溫度低、儲層壓力小且孔隙不發(fā)育，則原生生物氣很難保存[23]。在成熟生油和高成熟生濕氣階段生成大量濕氣和早期熱成因氣，而由于埋深不斷增大，儲層壓力大且孔隙發(fā)育，則第2、第3階段生成的早期熱成因氣運移散失。包裹體均一溫度測試結果也顯示煤層氣發(fā)生運移時間為第2～第3階段。第4階段為過成熟生干氣階段，煤有機質發(fā)生裂解反應生成大量熱成因氣體，在接受早白堊世地層沉積過程中被吸附在煤基質顆粒表面和微納米孔隙中并保留至今。

將龍?zhí)督MC17號煤層上、中、下這3段煤巖解吸氣碳同位素數(shù)據(jù)(表2)投影到δ13C(CH4)-δ13C(CO2)關系圖(圖9)中，由圖9可知，龍?zhí)督MC17號賦存煤層氣成因類型為熱成因氣。

表2 煤層氣氣體穩(wěn)定同位素組成Table 2 Gas stable isotope composition of coalbed methane

4 結 論

1)印支早期位于下三疊統(tǒng)嘉陵江組的剝蝕厚度約為39 m，燕山中期位于上侏羅統(tǒng)與上覆地層的剝蝕厚度約為314 m，燕山末期位于下白堊統(tǒng)與上覆地層的剝蝕厚度約為2 600 m以及燕山期喜馬拉雅期位于下古新統(tǒng)與上覆地層的假整合面的剝蝕厚度約為1 681 m。

2)川南煤田晚二疊世龍?zhí)督MC17號煤層自晚二疊世沉積以來主要發(fā)生了3次沉降-抬升過程，最大埋深為晚白堊世末期的5 101 m，最大抬升幅度為早白堊世末期至更新世的4 281 m。煤層受熱溫度表現(xiàn)為“先升后降-再升再降-后又再升再降”的變化趨勢，最大受熱溫度為早白堊世末期的234 ℃，現(xiàn)今煤層受熱溫度為47 ℃。煤有機質成熟演化過程可分為5個階段，分別為未成熟階段(256～207 Ma)、成熟生油階段(207～168 Ma)、高成熟生濕氣階段(168～156 Ma)、過成熟生干氣階段(156～99 Ma)和生烴枯竭階段(99～0 Ma)。

3)包裹體測溫結果顯示該區(qū)煤層氣為一期成藏，表明煤層氣向上運移時間晚于方解石脈充填時間，具體運移散失時間為中侏羅世。氣體成因類型判識結果顯示該區(qū)龍?zhí)督MC17號煤層中賦存的煤層氣為熱成因氣。煤層氣的富集過程主要為第2、第3階段生成的早期熱成因氣運移散失和第4階段生成的大量熱成因氣吸附保留在煤基質顆粒表面和微納米孔隙至今。