基于深度學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)有機(jī)光伏電池能量轉(zhuǎn)換效率

于程遠(yuǎn)，吳金奎，周利，吉旭，戴一陽，黨亞固

（四川大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院，四川成都610065）

引 言

基于光伏技術(shù)的太陽能捕集是一種能夠解決日益增長的全球能源需求的可持續(xù)手段。新型高效光伏材料的發(fā)現(xiàn)在世界范圍內(nèi)已成為學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的熱門話題[1-6]。其中，有機(jī)光伏（OPV）因其低成本、輕量化、機(jī)械靈活性和大面積制造潛力而備受關(guān)注[7-9]。盡管OPV 有著許多的優(yōu)點(diǎn)，但其發(fā)展仍然具有挑戰(zhàn)性，并且很大程度上依賴于光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）的提高[10]。目前，新型OPV 的開發(fā)主要采用實(shí)驗(yàn)驅(qū)動(dòng)的試錯(cuò)法，在資源和時(shí)間上成本高且在探索新化學(xué)空間上有效性有限。

實(shí)驗(yàn)試錯(cuò)方法存在的這些缺點(diǎn)促使研究者們通過建立模型來指導(dǎo)OPV 的開發(fā)。Scharber 模型[11]從受體的最低未占據(jù)分子軌道（LUMO）和給體的最高占據(jù)分子軌道（HOMO）的能級(jí)來估計(jì)本體異質(zhì)結(jié)太陽能電池的最大PCE，廣泛用于光伏材料的性質(zhì)預(yù)估。盡管這類模型通常過于簡(jiǎn)單化，無法解釋有機(jī)太陽能電池的所有復(fù)雜物理化學(xué)行為，但其可對(duì)候選化合物可能達(dá)到的潛在最佳性能進(jìn)行預(yù)判，為實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)提供有價(jià)值的參考。最近，Green等[12]在半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ偷姆治鲋笇?dǎo)下，實(shí)驗(yàn)合成的有機(jī)光伏材料PCE 實(shí)現(xiàn)了新的突破（17.35%）。大量的研究工作也證明，正確反映化合物定量結(jié)構(gòu)與性質(zhì)關(guān)系的模型（QSPR 模型）可為材料性能的改善提供有力支撐[13-16]。近年來，隨著計(jì)算能力和機(jī)器學(xué)習(xí)算法的快速發(fā)展，高通量虛擬篩選（HTVS）正成為發(fā)現(xiàn)新型高性能材料的主流方法：包括建立化合物的理論/實(shí)驗(yàn)性能數(shù)據(jù)庫，開發(fā)正向性能預(yù)測(cè)模型和逆向材料設(shè)計(jì)規(guī)則和算法。

針對(duì)有機(jī)光伏材料研發(fā)，哈佛大學(xué)建立了三個(gè)權(quán)威的開源數(shù)據(jù)庫，包括哈佛清潔能源項(xiàng)目數(shù)據(jù)庫（CEPDB）[17]、哈佛有機(jī)光伏數(shù)據(jù)集（HOPV15）[18]和非富勒烯小分子受體數(shù)據(jù)庫（NFADB）[19]。CEPDB 包含230 萬種有機(jī)化合物的HOMO/LUMO 能量及其基于Scharber模型[11]計(jì)算出的PCE 值。NFADB 是包含50000 個(gè)非富勒烯受體材料的集合，這些材料的PCE 值 為 校 準(zhǔn) 后 的HOMO/LUMO 能 量 計(jì) 算 值[19]。HOPV15為歸納總結(jié)已有文獻(xiàn)報(bào)道的光伏材料實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和一定量子化學(xué)計(jì)算補(bǔ)充得到的小數(shù)據(jù)集[18]。盡管數(shù)據(jù)庫中的計(jì)算數(shù)據(jù)基于一定假設(shè)，但也能一定程度上反映材料微觀結(jié)構(gòu)變化對(duì)其宏觀性質(zhì)的影響規(guī)律，指導(dǎo)實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)原則的制定。Hachmann等[20]通過分析來自CEPDB 的數(shù)據(jù)，確定了關(guān)鍵的分子構(gòu)建塊，并為潛在的高PCE 值有機(jī)化合物候選材料提取了設(shè)計(jì)規(guī)則。

前向性能預(yù)測(cè)模型的開發(fā)通常由編碼和映射兩部分組成。編碼過程將分子的組成、結(jié)構(gòu)等信息轉(zhuǎn)換為一系列稱為描述符的數(shù)值，而映射過程通過確定合適的函數(shù)來映射描述符和需要預(yù)測(cè)的分子屬性。Padula 等[21]提出將電子特征和結(jié)構(gòu)特征結(jié)合起來作為有機(jī)太陽能電池性能預(yù)測(cè)的描述符，基于此，機(jī)器學(xué)習(xí)模型的預(yù)測(cè)能力達(dá)到了r=0.7 的水平。Sahu 等[22]用量子化學(xué)計(jì)算得到的13 個(gè)微觀性質(zhì)作為有機(jī)小分子PCE 預(yù)測(cè)的描述符，建立了pearson系數(shù)為0.79 的梯度提升樹模型。隨后，同一研究小組通過引入基態(tài)幾何結(jié)構(gòu)、陽離子和陰離子等新的微觀屬性作為描述符，進(jìn)一步推進(jìn)了研究，得到的模型pearson系數(shù)為0.78[23]。此外，Sun等[24]應(yīng)用卷積技術(shù)從分子結(jié)構(gòu)圖中提取描述符，用于有機(jī)化合物PCE 性能的估計(jì)，得到精度為91.2%的卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型。隨著機(jī)器學(xué)習(xí)的發(fā)展，一些最新的算法如遷移學(xué)習(xí)也被用來提高材料性質(zhì)預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值之間的一致性[25]。

盡管有機(jī)光伏材料領(lǐng)域的QSPR 模型研究已取得較多成果，其未來發(fā)展仍面臨挑戰(zhàn)。首先，量子化學(xué)計(jì)算生成的描述符可以提供準(zhǔn)確的結(jié)果，但這通常要求建模者具備深入的領(lǐng)域知識(shí)，并且計(jì)算成本高昂，限制了它在HTVS 中的有效性。二是化合物的微觀物理化學(xué)環(huán)境非常復(fù)雜，大多數(shù)易于獲取的描述符容易遺漏重要的化學(xué)信息，導(dǎo)致預(yù)測(cè)結(jié)果不太理想；且許多機(jī)器學(xué)習(xí)模型都是“黑匣子”，其結(jié)果往往可解釋性較低。本研究的開展動(dòng)機(jī)正是在于此，力求在解決上述挑戰(zhàn)上有所貢獻(xiàn)。

受Cadeddu 等[26]針對(duì)有機(jī)化合物和自然語言（英語）開展的相似性研究的啟發(fā)，該工作在分子片段和文本片段的出現(xiàn)頻率上論證了有機(jī)化學(xué)和自然語言（英語）之間的高度相似性，本文采用本課題組提出一種類語言的分子特征提取和表征策略，在此基礎(chǔ)上建立預(yù)測(cè)有機(jī)化合物PCE 值的深度學(xué)習(xí)模型，力求為高性能OPV 的虛擬篩選提供支撐。首先，將有機(jī)化合物的分子圖分解為片段，并根據(jù)其相對(duì)位置和連接性對(duì)每個(gè)片段進(jìn)行編號(hào)。通過將所涉及的分子片段標(biāo)識(shí)為唯一的片段向量，有機(jī)化合物就可被表示為一個(gè)內(nèi)嵌分子片段序列信息的類語言描述符。其次，構(gòu)建自然語言處理算法來“理解”描述符，將分子信息與其潛在的PCE 性能相關(guān)聯(lián)。最后，使用已在自然語言處理領(lǐng)域成功獲得廣泛應(yīng)用的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)解釋器——注意力機(jī)制，來識(shí)別對(duì)有機(jī)化合物PCE 性能有重要貢獻(xiàn)的關(guān)鍵分子片段，提高模型的可解釋性，并為具有更高光電轉(zhuǎn)換效率的OPV材料設(shè)計(jì)提供支撐。

1 研究方法

本小節(jié)介紹研究組提出的結(jié)合Bi-LSTM 網(wǎng)絡(luò)、注意力機(jī)制和反向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（BPNN）的深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（DNN）模型，用于構(gòu)建有機(jī)化合物的分子結(jié)構(gòu)與PCE 值之間的映射關(guān)系?；谒岢龇椒ńSPR模型主要包括以下四個(gè)步驟[27]。

（1）數(shù)據(jù)采集和預(yù)處理。搜集有機(jī)化合物的SMILES 字符串和實(shí)驗(yàn)測(cè)量（或量子化學(xué)計(jì)算）PCE值，并進(jìn)行數(shù)據(jù)預(yù)處理。

（2）分子預(yù)編碼。通過分子SMILES 字符串生成分子圖，基于其構(gòu)造片段的連接性和每個(gè)片段在預(yù)定義片段池中的位置，生成分子片段序列信息，如圖1所示。

（3）編碼-預(yù)測(cè)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練?；诜肿悠蚊枋龇仃嚕瑢⒎肿悠涡蛄行畔⑶度敕肿用枋龇?；基于分子描述符和相應(yīng)PCE 值訓(xùn)練DNN。在訓(xùn)練過程中，不斷優(yōu)化描述符和DNN 模型參數(shù)，提高模型性能，如圖2所示。

（4）模型評(píng)估。利用測(cè)試數(shù)據(jù)集對(duì)所建立的QSPR模型的預(yù)測(cè)性能進(jìn)行評(píng)價(jià)。

1.1 數(shù)據(jù)收集

從CEPDB 收集29000 個(gè)OPV 供體分子的SMILES 字符串及其理論P(yáng)CE 值[17]。對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理，去掉存在異常、缺失以及不符合實(shí)際值的數(shù)據(jù)項(xiàng)?；谑剑?）所示的Z 評(píng)分標(biāo)準(zhǔn)化對(duì)PCE 值進(jìn)行預(yù)處理，以加快模型訓(xùn)練過程的收斂速度，提高模型精度。

其中，yi是分子的PCE 值，和s(y)分別是所收集的OPV 數(shù)據(jù)集中所有PCE 值的平均值和標(biāo)準(zhǔn)差。所搜集數(shù)據(jù)項(xiàng)在預(yù)處理前后的數(shù)據(jù)分布如圖3所示。

1.2 有機(jī)化合物預(yù)編碼

通過RDKit 和Networkx 將SMILES 字符串轉(zhuǎn)換成分子圖[28-29]，分子圖是分子到平面的投影，其中頂點(diǎn)代表原子，邊代表化學(xué)鍵。如圖1所示，為了更好地編碼分子片段的連接性信息，采用最近鄰子圖[30]和廣度優(yōu)先搜索（BFS）算法[31]將分子（圖）分解成片段（子圖），并將分子按相應(yīng)的BFS 順序進(jìn)行排序編碼，便得到了相應(yīng)分子的構(gòu)成片段序列信息。需要指出的是，一般情況下，不同的有機(jī)化合物可以分解為不同數(shù)目的組成分子片段。為了確保分子的片段序列具有相同的維數(shù)，需進(jìn)行最大分子，即組成片段數(shù)最多的分子的識(shí)別，并將其組成片段的計(jì)數(shù)設(shè)為片段序列的維數(shù)。在生成其他分子的片段序列信息時(shí)，以零值填充多出部分，以確保維度的一致性。

其中，每一分子片段基于最近鄰子圖法由最近鄰頂點(diǎn)和距離當(dāng)前頂點(diǎn)一跳內(nèi)的邊切割獲得，換句話說，每個(gè)分子片段所反映的是頂點(diǎn)原子與其最近一個(gè)化學(xué)鍵所構(gòu)成化學(xué)環(huán)境的總和。由于OPV 分子中只有少量的原子和鍵，因此，該方法比一般的化學(xué)信息嵌入法更高效。此外，BFS 遍歷算法考慮了分子結(jié)構(gòu)片段的連通性信息，可提高后續(xù)構(gòu)建的QSPR 模型的精度。預(yù)編碼之后，每個(gè)化合物就被表示為一個(gè)唯一的序列。

圖1 基于分子圖的嵌入[27]Fig.1 Embedding based on a given molecular graph[27]

圖2 預(yù)測(cè)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)示意圖[27]Fig.2 Structure of predictor network

圖3 預(yù)處理前后的數(shù)據(jù)分布Fig.3 Data distribution before and after data preprocessing

1.3 類語言描述符的生成和預(yù)測(cè)模型訓(xùn)練

如圖2（a）所示，將所得到的分子片段序列信息轉(zhuǎn)化為一個(gè)one-hot矩陣（矩陣Ⅰ），再基于分子片段池中所有分子片段的嵌入向量（即分子片段描述符）構(gòu)成片段嵌入矩陣（矩陣Ⅱ），矩陣Ⅰ和矩陣Ⅱ的乘積得到相應(yīng)化合物的分子描述符（矩陣Ⅲ），簡(jiǎn)稱為g-FSI[27]。接著，將分子描述符傳遞到Bi-LSTM網(wǎng)絡(luò)。為了更有效地提取片段序列信息，描述符的每一行（片段向量）同時(shí)由一個(gè)正向LSTM 單元和一個(gè)反向LSTM 單元處理，處理后的片段信息分別表示為和。處理后的信息繼續(xù)進(jìn)入后續(xù)的正向和反向LSTM 單元進(jìn)行信息提取。和的信息組合繼續(xù)被輸入到深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的注意力層[32]，在注意力層上，引入標(biāo)準(zhǔn)化權(quán)重αt表示每一分子片段的重要性，以提高模型的性能和可解釋性。在注意力層之后，將經(jīng)過Bi-LSTM 和注意力機(jī)制層處理后的信息（記為M）送入BPNN 網(wǎng)絡(luò)，進(jìn)行PCE 值預(yù)測(cè)。在訓(xùn)練過程中，以均方誤差（MSE）作為損失函數(shù)評(píng)估回歸模型性能，并將模型誤差向后傳播以更新片段嵌入矩陣以及Bi-LSTM 和注意力層中的參數(shù)。選擇隨機(jī)梯度下降算法優(yōu)化損失函數(shù)，使均方誤差最小。下面兩小節(jié)內(nèi)容將對(duì)Bi-LSTM 網(wǎng)絡(luò)和注意力機(jī)制進(jìn)行更詳細(xì)的闡述。

1.3.1 Bi-LSTM 網(wǎng)絡(luò)用于分子片段尺度的特征提取和信息集成 Bi-LSTM 網(wǎng)絡(luò)是一種具有處理長序列能力的增強(qiáng)型遞歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（RNN），能同時(shí)考慮分子片段序列信息中嵌入的前向和后向上下文信息[33-34]，被廣泛應(yīng)用于序列數(shù)據(jù)處理中，如，無約束手寫體識(shí)別、機(jī)器翻譯、圖像字幕等[35-37]。對(duì)于一個(gè)給定的分子p，對(duì)應(yīng)的描述符為[x1,…,xt,…,xn](這里n 表示分子片段序列信息的維度，xt為分子片段向量)，如圖2（b）所示，當(dāng)前分子的每個(gè)分子片段向量都將作為一個(gè)前向和一個(gè)后向LSTM 單元的輸入，處理后的片段信息——/被傳遞到下一個(gè)LSTM 單元。對(duì)于每個(gè)LSTM 單元，引入自適應(yīng)機(jī)制來決定前一個(gè)單元傳遞的前一個(gè)片段信息的保存程度，并存儲(chǔ)當(dāng)前片段信息輸入的特征[34]。

本文采用的Bi-LSTM 網(wǎng)絡(luò)包含n 個(gè)正向LSTM單元和n個(gè)反向LSTM單元。經(jīng)信息處理后，得到一組隱藏狀態(tài)，用于前向和后向信息提取。Bi-LSTM網(wǎng)絡(luò)的信息提取如式（8）和式（9）所示。

1.3.2 注意力機(jī)制用于分子尺度上的特征提取和信息集成 從微觀化學(xué)環(huán)境角度，并非每一分子片段對(duì)有機(jī)化合物的PCE 性能都具有相同的貢獻(xiàn)。因此，采用注意力機(jī)制來跟蹤對(duì)PCE 性能有重要影響的分子片段。在分子片段尺度提取的特征通過與標(biāo)準(zhǔn)化的重要性權(quán)重向量相乘，合并為分子尺度的特征向量。經(jīng)信息處理后的分子片段信息ht輸入一個(gè)單層MLP（多層感知器）得到us，其中，引入了權(quán)重向量Ws和偏置參數(shù)bs，進(jìn)一步通過softmax函數(shù)計(jì)算得到標(biāo)準(zhǔn)化的重要性權(quán)重αt。然后，通過計(jì)算信息向量的加權(quán)和得到處理后的分子信息M。計(jì)算公式如下[39]：

其中，uTt是在網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練過程中隨機(jī)初始化，在模型訓(xùn)練過程中將基于分子片段信息向量不斷學(xué)習(xí)優(yōu)化。

1.4 模型驗(yàn)證

基于測(cè)試數(shù)據(jù)集，對(duì)所建立的QSPR 模型的預(yù)測(cè)性能、競(jìng)爭(zhēng)力進(jìn)行評(píng)估，并與其他預(yù)測(cè)模型進(jìn)行比較，評(píng)價(jià)所得模型外部競(jìng)爭(zhēng)力。

以上所有的模型訓(xùn)練和評(píng)估步驟都是通過Python 語言編寫完成，并在Windows 和Linux 平臺(tái)上部署。同時(shí)，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法的實(shí)現(xiàn)基于開源的深度學(xué)習(xí)框架Pytorch[40]，并基于2個(gè)GTX-1080Ti GPU 實(shí)現(xiàn)模型訓(xùn)練。

2 結(jié)果與討論

2.1 實(shí)驗(yàn)超參數(shù)設(shè)置

將收集到的CEPDB 數(shù)據(jù)集隨機(jī)劃分為訓(xùn)練集、驗(yàn)證集和測(cè)試集，其中，驗(yàn)證集用于模型訓(xùn)練過程中模型超參數(shù)優(yōu)化的驗(yàn)證，測(cè)試集用于最終的模型評(píng)估。

圖4 真實(shí)值和QSPR模型預(yù)測(cè)值的散點(diǎn)圖Fig.4 Scatter plots for the predicted-experimental value with the QSPR model

采用網(wǎng)格搜索優(yōu)化模型超參數(shù)，包括損失函數(shù)優(yōu)化器的選擇、學(xué)習(xí)速率、隱層和隱層單元的個(gè)數(shù)。選擇Adam[41]作為損失函數(shù)優(yōu)化器，學(xué)習(xí)率0.001。經(jīng)過模型訓(xùn)練和驗(yàn)證過程，得到QSPR 模型。最終優(yōu)化模型的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)包含3層，每層32個(gè)隱藏單元。利用測(cè)試集對(duì)得到的QSPR 模型進(jìn)行評(píng)價(jià)，模型預(yù)測(cè)值與計(jì)算理論值之間的比較如圖4所示。對(duì)于驗(yàn)證和測(cè)試數(shù)據(jù)集，可以看到，預(yù)測(cè)結(jié)果沿對(duì)角線分布緊密。計(jì)算得到模型的決定系數(shù)（R2）為0.97，驗(yàn)證集和測(cè)試集的預(yù)測(cè)均方誤差（MSE）分別為0.17 和0.16?？梢缘贸鏊肣SPR 模型具有較高精度的結(jié)論。

2.2 模型的競(jìng)爭(zhēng)性

進(jìn)一步驗(yàn)證所提出方法的合理性和可靠性，基于同一數(shù)據(jù)集，應(yīng)用其他幾種分子描述符和機(jī)器學(xué)習(xí)算法建立QSPR 模型。所選擇的分子描述符包括擴(kuò)展連通型指紋ECFP[42]和Mol2vec[43]；選擇的機(jī)器學(xué)習(xí)算法為ANN 和RF。對(duì)于ECFP，設(shè)定位向量長度為2048，同時(shí)，將Mol2vec的嵌入維度固定為300，基于此，ECFP 和Mol2vec 將分子描述為固定長度的向量，生成的描述符可以直接用作ANN 和RF 的輸入。共得到5個(gè)QSPR模型，其性能比較列于表1。

表1 測(cè)試集的預(yù)測(cè)精度Table 1 Prediction accuracy of the testing set

從三個(gè)分子描述符g-FSI、ECFP 和Mol2vec 的比較可以看出，基于g-FSI 和ECFP 所得到預(yù)測(cè)結(jié)果的決定系數(shù)高于以Mol2vec 作為描述符時(shí)的結(jié)果，均大于0.9，且MSE 較低。說明g-FSI 和ECFP 能夠更好地滿足當(dāng)前研究的需要。本質(zhì)上，g-FSI 和ECFP 是基于分子片段信息的相同類型的分子描述符，所以均取得了較好的表現(xiàn)；相比于ECFP，g-FSI同時(shí)考慮了分子的片段信息和序列信息，這也是使得g-FSI預(yù)測(cè)效果更好的重要原因。

同樣是受到自然語言處理技術(shù)啟發(fā)而產(chǎn)生的Mol2vec 卻在預(yù)測(cè)任務(wù)中取得了不理想的結(jié)果。Mol2vec 其本身是利用大量有機(jī)分子作為語料庫通過Word2vec 預(yù)訓(xùn)練得到分子片段嵌入向量的一種無監(jiān)督方法，其特點(diǎn)在于學(xué)習(xí)到的嵌入向量是稠密的。但從分子片段向整個(gè)分子過渡的過程中，采用了直接加和平均的方法，該過程勢(shì)必帶來分子整體信息的損失，尤其是分子的序列信息被徹底忽略，這些因素的共同作用使Mol2vec表現(xiàn)不佳。

2.3 基于注意力機(jī)制對(duì)重要分子片段的分析

對(duì)于材料設(shè)計(jì)，QSPR 模型預(yù)測(cè)結(jié)果的可解釋性不亞于其預(yù)測(cè)精度[44]。與專家的經(jīng)驗(yàn)直覺或經(jīng)驗(yàn)類似，模型“學(xué)習(xí)”過程中獲得的信息對(duì)具有更佳性能的OPV 材料設(shè)計(jì)具有指導(dǎo)意義。本節(jié)通過“學(xué)習(xí)”過程，根據(jù)注意力機(jī)制賦予每個(gè)分子片段的注意權(quán)重，分析有利于有機(jī)化合物潛在PCE 性能的重要分子片段。

對(duì)于分子片段，其對(duì)于有機(jī)化合物光電轉(zhuǎn)換性能越重要，在模型訓(xùn)練中獲得的注意力權(quán)重越大。圖5（a）給出了基于訓(xùn)練數(shù)據(jù)集獲得的56 個(gè)片段在具有不同PCE 值的有機(jī)化合物中的注意力權(quán)重的熱力圖。顏色越深，注意力權(quán)重越高?？梢钥吹?，在大多數(shù)有機(jī)化合物中，有兩個(gè)分子片段群“備受關(guān)注”，即分子片段11～12 和30～31。如圖5（b）給出了56個(gè)分子片段的平均注意力權(quán)重，這些分子片段的平均權(quán)重值也高于其他分子片段。

圖5 注意力機(jī)制的可視化Fig.5 Visualization of the attention mechanism

為便于進(jìn)一步分析，從測(cè)試集中提取5 種含有片段12的化合物，如圖5（c）所示。通過比較這五種化合物的分子片段組成，可以得到十分有趣的結(jié)果。對(duì)于前三個(gè)PCE 值大于10%的分子，其性能主要受片段12的影響。除片段12外，片段4～6以及片段11 在高PCE 的分子中也有著不同程度的作用。而在PCE 值介于3%～7%范圍內(nèi)，分子性能還將受到片段30～31的強(qiáng)烈影響；基于此，可以大膽地推斷片段12 以及片段30～31 之間的協(xié)同作用將會(huì)導(dǎo)致分子的PCE 值趨向于平庸化，在分子設(shè)計(jì)中需要避免同時(shí)引入片段12與片段30～31。而對(duì)于其余兩種PCE 值低于3%的化合物，不難發(fā)現(xiàn)，片段12依舊占據(jù)主導(dǎo)作用，但是其權(quán)重系數(shù)均小于0.15，遠(yuǎn)低于在高PCE 分子中的權(quán)重（大于0.8）。此外，片段群4～7和13～16 也具有相對(duì)活躍的表現(xiàn)，但更明顯的是PCE較低的兩組在注意力權(quán)重分布上比其他三組更為平均。

3 結(jié) 論

光伏技術(shù)被認(rèn)為是解決21 世紀(jì)能源短缺和環(huán)境危機(jī)的最有前途的途徑之一。發(fā)現(xiàn)具有高光電轉(zhuǎn)換效率的化合物已成為推動(dòng)該技術(shù)發(fā)展的關(guān)鍵任務(wù)之一。受有機(jī)化學(xué)與自然語言的相似性啟發(fā)，本文采用一種類語言的分子描述符描述有機(jī)化合物，建立深度學(xué)習(xí)模型，以實(shí)現(xiàn)高精度的PCE 值預(yù)測(cè)。在分子描述過程中，將由原子和鍵組成的分子片段信息嵌入到數(shù)值向量中，并根據(jù)分子片段的序列信息將相關(guān)向量聚合成矩陣。研究已表明，片段（詞）的位置信息對(duì)分子（句）的性質(zhì)預(yù)測(cè)（意義理解）具有重要意義，故采用Bi-LSTM 對(duì)分子描述符進(jìn)行處理，使嵌入的分子片段序列信息能夠被完全“理解”。然后，將處理后的信息傳遞給BPNN，實(shí)現(xiàn)PCE 值的預(yù)測(cè)。在此過程中，應(yīng)用注意力機(jī)制幫助識(shí)別分子片段的重要性，提高預(yù)測(cè)精度。模型評(píng)價(jià)結(jié)果表明，與其他幾種分子描述符和機(jī)器學(xué)習(xí)算法相比，該模型具有更高的預(yù)測(cè)精度和競(jìng)爭(zhēng)性。此外，所建立的方法能在一定程度上揭示分子片段對(duì)分子PCE 性能的影響，可以為OPV 的逆向設(shè)計(jì)提供依據(jù)。

本研究中的描述符生成和性質(zhì)映射過程都是自動(dòng)完成的，避免了人為干預(yù)。換句話說，深度學(xué)習(xí)方法能夠從SMILES 中提取和學(xué)習(xí)重要的知識(shí)，因此不需要建模者提供深入的領(lǐng)域知識(shí)。此外，在所用方法的“學(xué)習(xí)”過程中，能夠識(shí)別出具有決定性作用的片段，表明所采用的方法能夠?yàn)镺PV 的逆向設(shè)計(jì)提供有指導(dǎo)意義的信息。雖然本研究的重點(diǎn)是OPV 的PCE 值預(yù)測(cè)，但是該方法可以進(jìn)一步擴(kuò)展到有機(jī)材料的其他重要性質(zhì)的預(yù)測(cè)。