高注量輻照RPV鋼的熱處理微觀結(jié)構(gòu)及其對再輻照損傷行為的影響研究

石見見，鄒　群，金　旸，李良才，王興剛，吳奕初，劉向兵

高注量輻照RPV鋼的熱處理微觀結(jié)構(gòu)及其對再輻照損傷行為的影響研究

石見見1,2，鄒群1，金旸1，李良才1，王興剛1，吳奕初2，劉向兵3

（1. 中國艦船研究設(shè)計(jì)中心，湖北 武漢 430064；2. 武漢大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院湖北 武漢 430072；3. 蘇州熱工研究院有限公司江蘇 蘇州 215004）

應(yīng)用三維原子探針和納米壓痕技術(shù)研究了高溫高注量質(zhì)子初始輻照、輻照后退火及再輻照條件下核反應(yīng)堆壓力容器（RPV）鋼中的微結(jié)構(gòu)演變，及其與力學(xué)性能之間的關(guān)系。三維原子探針結(jié)果表明：初始輻照（1.6 dpa）條件下，RPV鋼中產(chǎn)生了大量的富Mn-Ni-Si團(tuán)簇；輻照后經(jīng)500 ℃ 1 h退火處理，富Mn-Ni-Si團(tuán)簇基本回復(fù)，但仍然存在少量包含Mn和Ni的穩(wěn)態(tài)團(tuán)簇；再輻照（0.1 dpa和1.6 dpa）時(shí)，RPV鋼中又產(chǎn)生了新的富Mn-Ni-Si團(tuán)簇，其數(shù)密度和平均尺寸隨再輻照注量的增加而增加；初始輻照和再輻照的RPV鋼中均未有富Cu原子團(tuán)簇析出。納米壓痕結(jié)果表明初始輻照、輻照后退火和再輻照的RPV鋼中均產(chǎn)生了明顯的硬化現(xiàn)象。穩(wěn)態(tài)團(tuán)簇是退火后的RPV鋼的硬度高于未輻照樣品的硬度的主要原因。富Mn-Ni-Si團(tuán)簇是高溫高注量質(zhì)子輻照國產(chǎn)低Cu含量RPV鋼的一個硬化源。

RPV鋼；三維原子探針；質(zhì)子輻照；富Mn-Ni-Si團(tuán)簇

核反應(yīng)堆壓力容器（Reactor Pressure vessel，簡稱RPV）作為一回路中不可更換的關(guān)鍵設(shè)備，長期在高溫、高壓環(huán)境下經(jīng)受高注量的中子輻照，已經(jīng)成為導(dǎo)致RPV老化的主要原因之一[1]。目前，國產(chǎn)化RPV鋼已批量化用于新建核電站的反應(yīng)堆壓力容器，其服役年限有望達(dá)到60年甚至更長。由于RPV鋼的高注量輻照數(shù)據(jù)稀少，即使匯集國際上獲得的RPV輻照性能研究的有效數(shù)據(jù)，仍然無法將法規(guī)中脆化預(yù)測模型可靠地外推至新的服役條件[2]。另一方面，國內(nèi)外特別關(guān)注的到期服役核電站的延壽問題，如何利用RPV鋼熱退火措施緩解輻照脆化、實(shí)現(xiàn)核電機(jī)組延壽，已被多數(shù)國家核電站的延壽項(xiàng)目采用[3-7]。然而，RPV鋼韌性程度的恢復(fù)情況、延壽運(yùn)行期間退火處理后RPV鋼的再輻照脆化機(jī)制等問題，近年來成為研究人員關(guān)注的熱點(diǎn)[8,9]。

常規(guī)服役條件下RPV鋼輻照脆化機(jī)理的研究較多，已經(jīng)報(bào)道的脆化源主要包括了富Cu原子團(tuán)簇、基體缺陷和P、S等微量元素在晶界處的偏析等[10-17]。由于新型RPV鋼中Cu、P等元素的含量受到了嚴(yán)格控制，富Cu原子團(tuán)簇和P、S偏析的影響進(jìn)一步弱化，而基體輻照損傷的影響越來越大[15]。有研究證實(shí)，低Cu含量的RPV鋼暴露在較高注量輻照條件下會出現(xiàn)富Mn-Ni-Si團(tuán)簇的新脆化源，比富Cu原子團(tuán)簇的形核率低，需要的孕育注量較高、孕育時(shí)間更長，被稱為后期激增相（Late Blooming Phase，簡稱LBP）[18]。LBP相的出現(xiàn)引起RPV鋼的二次硬化，加速脆化現(xiàn)象（即后期激增效應(yīng)）[19,20]。同時(shí)，RPV鋼中的LBP相、富Cu原子團(tuán)簇和基體缺陷等微結(jié)構(gòu)在退火處理后可逐漸回復(fù)，脆性也得到恢復(fù)?？紤]到國產(chǎn)RPV鋼的廣泛使用情況和后續(xù)的延壽問題，研究核反應(yīng)堆國產(chǎn)RPV鋼的高注量（超過設(shè)計(jì)注量）輻照、退火處理和再輻照情況下的微觀結(jié)構(gòu)行為，及其對宏觀力學(xué)性能的影響是有必要的。

事實(shí)上，研究實(shí)際工況條件下的RPV輻照脆化機(jī)理更具實(shí)際意義，但中子輻照耗時(shí)太長，輻照成本高并且中子輻照后的樣品具有放射性，不利于后續(xù)的實(shí)驗(yàn)測試；離子輻照由于具有耗時(shí)短、經(jīng)濟(jì)安全等一系列優(yōu)點(diǎn)被廣泛的用來模擬中子輻照用于核材料輻照損傷研究[21]。本實(shí)驗(yàn)主要利用三維原子探針技術(shù)對納米級原子尺度缺陷的探測敏感性，研究高注量質(zhì)子輻照條件下國產(chǎn)RPV鋼退火處理及再輻照情況下的微結(jié)構(gòu)演變機(jī)理，結(jié)合納米壓痕技術(shù)分析微結(jié)構(gòu)缺陷與宏觀力學(xué)性能之間的關(guān)系。

1　實(shí)驗(yàn)樣品與測試方法

1.1　實(shí)驗(yàn)樣品

本實(shí)驗(yàn)樣品為中國一重公司生產(chǎn)的國產(chǎn)A508-3型RPV鋼［Cu含量：0.01%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）］，其主要化學(xué)元素成分如表1所示。輻照前，樣品表面依次進(jìn)行機(jī)械拋光和電化學(xué)拋光處理，其中電化學(xué)拋光的目的是消除樣品表面因機(jī)械拋光引入的損傷層，輻照樣品尺寸為15 mm3×15 mm3×1 mm3。圖1是SEM和EBSD測量的RPV鋼微結(jié)構(gòu)形貌圖和全歐拉角圖。從圖1中可以看出國產(chǎn)RPV鋼的晶粒尺寸均勻，為后續(xù)輻照實(shí)驗(yàn)提供了一致的初始組織結(jié)構(gòu)。

圖1　國產(chǎn)RPV鋼微結(jié)構(gòu)形貌圖和全歐拉角圖

表1　A508-3型RPV鋼的主要化學(xué)元素成分%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）

1.2　質(zhì)子輻照實(shí)驗(yàn)

在中國科學(xué)院近代物理研究所的320 kV高電荷態(tài)離子綜合實(shí)驗(yàn)平臺進(jìn)行質(zhì)子輻照實(shí)驗(yàn)，質(zhì)子能量為240 keV，輻照溫度為290±5 ℃［接近實(shí)際工況下RPV所在位置的環(huán)境溫度（壓水堆290 ℃）］。圖2所示為SRIM-2010程序模擬計(jì)算的240 keV質(zhì)子輻照RPV鋼的離位損傷量隨注入深度的分布圖[22]。通常核電站在其設(shè)計(jì)壽期（一般核電站運(yùn)行壽命為40年左右）內(nèi)RPV 鋼經(jīng)受的中子輻照的總注量約為 7× 1019n/cm2（＞1 MeV），對應(yīng)的離位損傷量約為0.1 dpa[23]。本實(shí)驗(yàn)選取的初始質(zhì)子輻照注量為8×1017p/cm2，對應(yīng)的峰值區(qū)離位損傷量為1.6 dpa；輻照后的樣品經(jīng)500 ℃ 1 h退火處理，真空度約為2×10-4Pa；退火的樣品再次輻照，輻照注量分別為5×1016p/cm2和8×1017p/cm2，對應(yīng)的峰值處離位損傷量分別為0.1 dpa和1.6 dpa。240 keV質(zhì)子輻照的平均注量率約為1.2×10-4dpa/s。

圖2　SRIM-2010計(jì)算的質(zhì)子輻照RPV鋼的離位損傷量隨注入深度的分布圖

1.3　三維原子探針測試

三維原子探針（Three Dimensional Atom Probe Tomography，簡稱3D-APT）表征和分析技術(shù)具有原子級空間分辨率。本實(shí)驗(yàn)采用上海大學(xué)分析測試中心的LEAP 3000 HR型3D-APT裝置對實(shí)驗(yàn)樣品的形貌進(jìn)行觀測，脈沖頻率200 kHz，離子收集速率為0.5%每次激光脈沖，數(shù)據(jù)的三維重構(gòu)和進(jìn)一步定量分析在IVAS 3.6.8分析軟件包上完成。

1.4　納米壓痕測試

圖2所示，質(zhì)子輻照RPV鋼材料表面不同深度處的損傷是不同的，根據(jù)Oliver-Pharr方法[24]，利用連續(xù)剛度測量技術(shù)可計(jì)算出RPV鋼材料表面不同深度處的硬度。實(shí)驗(yàn)中納米壓痕儀（型號Nano Indenter G200）選用Berkovich壓頭，壓入深度為2 μm，由于樣品的表面效應(yīng)及壓頭幾何形狀的偏差（Berkovich壓頭效應(yīng)），壓痕深度小于50 nm的數(shù)據(jù)離散性較大，本實(shí)驗(yàn)中只討論壓痕深度大于50 nm的結(jié)果。每個試樣選取5個不同的壓入點(diǎn)，取平均值進(jìn)行比較，用均方差表示數(shù)據(jù)誤差。

2　實(shí)驗(yàn)結(jié)果及討論

2.1　3D-APT結(jié)果分析

采用3D-APT對RPV鋼中Mn，Ni，Si和Cu元素的三維分布進(jìn)行觀測，從圖3和表3中可以看出，相比于未輻照樣品[15]，高注量質(zhì)子輻照的RPV鋼中形成了富Mn-Ni-Si團(tuán)簇；輻照的RPV鋼退火后，富Mn-Ni-Si團(tuán)簇的數(shù)密度明顯減小，平均尺寸變化不明顯，說明大部分富Mn-Ni-Si團(tuán)簇基本回復(fù)，有少量包含Mn和Ni原子的穩(wěn)態(tài)團(tuán)簇存在；當(dāng)?shù)妥⒘吭佥椪諘r(shí)，RPV鋼中主要存在包含Mn和Ni原子團(tuán)簇，隨著再輻照注量的增加，富Mn-Ni-Si團(tuán)簇的數(shù)密度和平均尺寸均隨之增大；高注量初始輻照和再輻照的RPV鋼中均未發(fā)現(xiàn)富Cu原子團(tuán)簇析出。Edmondson等[25]和Miller等[19]利用3D-APT研究了高注量中子輻照的低Cu含量［＜0.1%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）］RPV鋼中有富Mn-Ni-Si團(tuán)簇生成。Wells等[20]利用3D-APT研究的高注量中子輻照的RPV鋼中，無論RPV鋼是否含有Cu元素，都會生成富Mn-Ni-Si團(tuán)簇。Miller等[26]也研究了高Ni、低Cu［0.05%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）和0.07%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）］含量的VVER-1000型RPV鋼在高注量中子輻照條件下的微結(jié)構(gòu)變化，結(jié)果發(fā)現(xiàn)了富Mn-Ni-Si團(tuán)簇的生成，但是并沒有形成富Cu原子團(tuán)簇，隨著中子注量的增加，富Mn-Ni-Si團(tuán)簇的數(shù)密度也隨之增加，但是富Mn-Ni-Si團(tuán)簇的尺寸并沒有明顯的變化；當(dāng)450 ℃退火2 h后，富Mn-Ni-Si團(tuán)簇仍然存在，但450 ℃退火24 h后，富Mn-Ni-Si團(tuán)簇完全消失。同時(shí)，Pareige等[27]研究了VVER-440型RPV鋼（Cu含量：0.16%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)））中子輻照、輻照后退火及再輻照條件下的微結(jié)構(gòu)演變，實(shí)驗(yàn)觀察到初始輻照條件下RPV鋼中形成富Mn-Ni-Si團(tuán)簇，其中還包含有Cu和P原子；退火（475 ℃ 150 h）后，富Mn-Ni-Si團(tuán)簇完全消失，但有少量富Cu原子團(tuán)簇長大粗化；再輻照則未發(fā)現(xiàn)新的富Cu原子團(tuán)簇形成，同時(shí)證實(shí)了再輻照條件下RPV鋼的脆化源不是該富Cu原子團(tuán)簇。結(jié)合上述中子輻照結(jié)果：說明低Cu含量的國產(chǎn)RPV鋼經(jīng)質(zhì)子加速輻照會產(chǎn)生富Mn-Ni-Si團(tuán)簇，并沒有析出富Cu原子團(tuán)簇。同時(shí)早期的TEM和慢正電子湮沒研究結(jié)果表明，高注質(zhì)子輻照的國產(chǎn)RPV鋼中還產(chǎn)生了位錯環(huán)和空位團(tuán)簇等基體缺陷[28]。高溫退火，可使富Mn-Ni-Si團(tuán)簇、位錯環(huán)和空位團(tuán)簇等缺陷回復(fù)。

在不含Cu或者含有較低Cu的RPV鋼中，富Mn-Ni-Si團(tuán)簇的形成機(jī)理除了空位導(dǎo)致的熱動力學(xué)理論之外，溶質(zhì)原子聚集理論也更重要。富Mn-Ni-Si團(tuán)簇通常沿著位錯線或是在晶界附近形成，在輻照過程中，Si和Ni原子與自間隙原子之間具有很強(qiáng)的結(jié)合作用，同時(shí)輻照產(chǎn)生的位錯環(huán)可以被認(rèn)為是Mn、Ni和Si原子聚集的位置，從而導(dǎo)致了富Mn-Ni-Si團(tuán)簇在位錯環(huán)附近形成。在低Cu含量（0.044%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)））的RPV鋼中，富Mn-Ni-Si團(tuán)簇在位錯線附近的組分與在晶界附近的組分非常相似[29]。相比于輻照后退火的RPV鋼，低注量質(zhì)子再輻照（0.1 dpa）的RPV鋼中，富Mn-Ni-Si團(tuán)簇的數(shù)密度明顯增加，雖然質(zhì)子輻照和中子輻照的離位損傷量（0.1 dpa）大致相同，但是由于粒子種類、注量率等的不同，輻照產(chǎn)生的缺陷機(jī)理也是不同的。

圖3　質(zhì)子輻照（I-1.6 dpa）、輻照后退火（PIA）和再輻照（RI-0.1 dpa和RI-1.6 dpa）的RPV鋼中Mn、Ni、Si和Cu元素分布圖

表2　質(zhì)子輻照（1.6 dpa）、退火和再輻照（0.1 dpa和1.6 dpa）的RPV鋼中富Mn-Ni-Si團(tuán)簇的數(shù)密度、平均尺寸和體積分?jǐn)?shù)

2.2　納米壓痕結(jié)果分析

其中0是指無限深度處的等效硬度值，*是一個特征長度，與納米壓痕儀的壓頭形狀和材料特性有關(guān)，D0是指相對于未輻照樣品的硬度增量。圖5中可以看出初始質(zhì)子輻照樣品的硬度值高于未輻照樣品的硬度值，說明高溫條件下質(zhì)子輻照的RPV鋼出現(xiàn)了明顯的硬化現(xiàn)象。RPV鋼硬化的原因是質(zhì)子輻照導(dǎo)致RPV鋼的微結(jié)構(gòu)發(fā)生了變化，通常指質(zhì)子輻照RPV鋼中產(chǎn)生的微結(jié)構(gòu)缺陷（包括空位團(tuán)、位錯環(huán)、微孔洞和溶質(zhì)原子團(tuán)簇或析出相等）阻礙了位錯的運(yùn)動，從而造成了RPV鋼的硬化。退火樣品（PIA）的硬度值明顯低于初始輻照樣品的硬度值，但是又略微高于未輻照樣品的硬度值。說明質(zhì)子輻照的RPV鋼經(jīng)退火處理后，輻照產(chǎn)生的缺陷基本回復(fù)，同時(shí)，退火后的樣品中仍然存在一些穩(wěn)態(tài)的缺陷（比如3D-APT結(jié)果給出的富Mn-Ni-Si團(tuán)簇）。再輻照樣品的硬度值隨輻照注量的增加而增加，說明再輻照的樣品中又產(chǎn)生了新的缺陷，包括空位、空位團(tuán)、溶質(zhì)原子/H-空位復(fù)合體和位錯環(huán)等基體缺陷以及溶質(zhì)原子團(tuán)簇（比如富Mn-Ni-Si團(tuán)簇）等。高注量再輻照（RI-1.6 dpa）樣品的硬度值高于初始輻照（I-1.6 dpa）樣品的硬度值，但二者中富Mn-Ni-Si團(tuán)簇的平均尺寸基本相同，且前者的富Mn-Ni-Si團(tuán)簇的數(shù)密度低于后者，說明高注量再輻照條件下RPV鋼中形成了新的更多或更大的基體缺陷（如大尺寸的空位團(tuán)、位錯環(huán)等）[8,28]。綜上所述，除了位錯環(huán)、空位型團(tuán)簇等基體缺陷導(dǎo)致RPV鋼硬化[28]，富Mn-Ni-Si團(tuán)簇也是高注量質(zhì)子輻照低Cu含量RPV鋼的一個硬化源。

圖4　質(zhì)子輻照（I-1.6 dpa）、輻照后退火（PIA）、再輻照（RI-0.1 dpa和RI-1.6 dpa）和未輻照（Unirr.）的RPV鋼的平均硬度隨壓痕深度的分布圖

圖5　初始輻照（I-1.6 dpa），輻照后退火（PIA）及再輻照（RI-0.1 dpa和RI-1.6 dpa）RPV鋼的硬度增量變化趨勢

3　結(jié)論

通過3D-APT和納米壓痕技術(shù)對高注量輻照條件下國產(chǎn)RPV鋼退火及再輻照的微結(jié)構(gòu)及宏觀力學(xué)性能研究表明：

（1）高溫高注量質(zhì)子輻照條件下低Cu含量RPV鋼中產(chǎn)生了LBP相-富Mn-Ni-Si團(tuán)簇，并沒有形成富Cu原子團(tuán)簇。

（2）退火處理能夠使RPV鋼中的富Mn-Ni-Si團(tuán)簇回復(fù)，硬度降低，但存在少量包含Mn和Ni原子的穩(wěn)態(tài)團(tuán)簇。再輻照時(shí)，富Mn-Ni-Si團(tuán)簇的數(shù)密度和平均尺寸均隨再輻照注量的增加而增加。

（3）高注量再輻照RPV鋼的硬度值高于初始輻RPV鋼的硬度值，歸因于高注量再輻照條件下RPV鋼中形成了新的更多或更大的基體缺陷。

（4）富Mn-Ni-Si團(tuán)簇是高溫高注量輻照條件下國產(chǎn)低Cu含量RPV鋼的一個硬化源。

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Study on Post-irradiation Annealing Microstructure and its Effect on Re-irradiation Damage of Highly Irradiated RPV Steel

SHI Jianjian1,2，ZOU Qun1，JIN Yang1，LI Liangcai1，WANG Xinggang1，WU Yichu2，LIU Xiangbing3

（1.China Ship Development and Design Center，Wuhan of Hubei Prov. 430064，China；2.School of Physics and Technology，Wuhan University，Wuhan of Hubei Prov. 430072，China；3.Suzhou Nuclear Power Research Institute，Suzhou of Jiangsu Prov. 215004，China）

Three-dimensional atomic probe tomography（3D-APT）and nanoindentation techniques were used to study the evolution of microstructures and hardening property of high-dose initial proton-irradiated，post-irradiation annealed and re-irradiated reactor pressure vessel（RPV）steel under high temperature. The 3D-APT results indicated Mn-Ni-Si-enriched clusters were produced in initial-irradiated（1.6 dpa）RPV steel. After post-irradiation annealed at 500 ℃ for 1 h，some Mn-Ni-Si-enriched clusters recovered，but a small amount of stable clusters containing Mn and Ni still remained. The Mn-Ni-Si-enriched clusters were formed and their number density and average size increased with the increasing of re-irradiation dose up to 1.6 dpa. No Cu-enriched clusters were precipitated in initial and re-irradiated RPV steels. The nanoindentation results identified that the obvious hardening phenomena were found in the initial irradiated，post-irradiation annealed and re-irradiated RPV steels. The stable clusters were responsible for that the hardness of the post-irradiation annealed RPV steel was higher than that of the unirradiated sample. The Mn-Ni-Si-enriched cluster was an irradiation hardening source of highly irradiated Chinese-type low-Cu RPV steel.

RPV steel；3D-APT；Proton irradiation；Mn-Ni-Si-enriched clusters

TL351+.6

A

0258-0918（2021）05-1060-07

2020-11-02

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（11675132）

石見見（1990—），男，湖北武漢人，工程師，現(xiàn)主要從事核反應(yīng)堆輻照防護(hù)方面研究