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    含氯揮發(fā)性有機(jī)物廢氣(CVOCs)的催化氧化研究綜述

    2021-03-30 01:18:16葉蕾蕾任立涵王夢凡魏遠(yuǎn)航項(xiàng)文杰
    現(xiàn)代鹽化工 2021年2期
    關(guān)鍵詞:氯苯貴金屬催化活性

    葉蕾蕾,任立涵,王夢凡,魏遠(yuǎn)航,鄧 捷,項(xiàng)文杰

    (沈陽化工大學(xué),遼寧 沈陽 110142)

    近年來,大規(guī)模生產(chǎn)和消費(fèi)CVOCs的產(chǎn)品以及不適當(dāng)?shù)奶幚矸绞?,?dǎo)致在環(huán)境中出現(xiàn)無組織排放的狀況。CVOCs對大氣產(chǎn)生持續(xù)性污染,對人體的危害非常大,具有強(qiáng)致癌、致畸、致突變的作用。因此,利用低溫高效的催化劑催化氧化CVOCs,對CVOCs產(chǎn)生的污染加以控制具有重要意義。本研究對CVOCs的催化燃燒法中常用的催化劑進(jìn)行了歸納與比較。

    催化燃燒法是治理含氯揮發(fā)性有機(jī)物的有效手段,在較低溫度下,將廢氣中的CVOCs在催化劑的作用下完全氧化為CO2/CO、H2O、Cl2和HCl。氯代有機(jī)氣體反應(yīng)物被吸附于催化劑表面,降低了CVOCs的活化能,加快了反應(yīng)速率。催化燃燒法相對于其他方法優(yōu)點(diǎn)突出,具有操作溫度低、能耗低、效率高、無二次污染等優(yōu)點(diǎn)。

    催化燃燒CVOCs的常用催化劑分為三大類:第一類為負(fù)載貴金屬催化劑,第二類為非貴金屬催化劑(稀土以及過渡金屬催化劑),第三類為固體酸催化劑。

    1 負(fù)載貴金屬催化劑

    貴金屬催化劑以Pt(鉑)、Pd(鈀)、Ru(釕)、Au(金)、Rh(銠)等貴金屬元素為活性組分。負(fù)載貴金屬催化劑由于具有較好的低溫催化活性,被應(yīng)用于催化氧化CVOCs研究中。Robert等[1]研究以Pt/γ-Al2O3為催化劑催化氧化氯苯,發(fā)現(xiàn)在氯苯的催化氧化過程中,貴金屬Pt與Al2O3的相互作用增強(qiáng)了催化劑的氧化還原能力,而且反應(yīng)過程中的多氯產(chǎn)物生成量明顯降低。Okumura等[2]制備出多種活性組分催化劑—Au/Fe2O3-Pt/SnO2-Ir/Al2O3復(fù)合催化劑,利用不同活性組分的協(xié)同作用,對二英等有較高的催化活性。但是貴金屬催化劑在催化氧化CVOCs的過程中,易與氯物種發(fā)生反應(yīng),導(dǎo)致失活,甚至發(fā)生親電加氯反應(yīng)和表面異構(gòu)反應(yīng),轉(zhuǎn)化為氯氧化物,再與氯苯類進(jìn)一步反應(yīng),生成具有更高毒性的多氯產(chǎn)物,導(dǎo)致催化活性降低,穩(wěn)定性較差。

    2 非貴金屬催化劑

    2.1 釩基催化劑

    釩基催化劑被廣泛應(yīng)用于工業(yè)廢氣氮氧化物選擇性催化還原(SCR),在催化過程中,表現(xiàn)出較好的催化活性。在釩基催化劑中加入Ti、Mo、W等助劑進(jìn)行改性,可以提高催化劑的催化活性以及抗氯性能。釩基改性催化劑與貴金屬催化劑相比,具有更少的氯代副產(chǎn)物以及HCl選擇,表現(xiàn)出較好的活性和穩(wěn)定性[3]。

    Wang等[4]制備V2O5/TiO2催化劑,發(fā)現(xiàn)其在氯苯催化氧化過程中具有較好的催化活性,并且提出V2O5/TiO2催化劑在氯苯催化氧化過程中的反應(yīng)機(jī)理:(1)氯苯在催化劑的V=O物種發(fā)生親核取代;(2)通過催化劑的表面吸附氧和親電取代苯環(huán)進(jìn)行攻擊;(3)環(huán)結(jié)構(gòu)開裂,進(jìn)一步氧化產(chǎn)生的物種形成最終產(chǎn)品。但釩物種催化劑具有高毒性,對于人體健康和環(huán)境都會造成破壞。

    2.2 錳基催化劑

    錳氧化物的氧遷移能力強(qiáng),具有較高的活性、良好的穩(wěn)定性以及較強(qiáng)的形貌可控性,憑借較低的成本,在催化氧化CVOCs領(lǐng)域受到廣大研究者的關(guān)注。此外,錳在地殼中分布廣泛,具有較為豐富的儲量和良好的環(huán)境友好性,被廣泛應(yīng)用于氯苯的催化氧化研究。王望龍[5]探究了晶形不同的MnO2催化劑對氯苯的催化活性,發(fā)現(xiàn)δ-MnO2在230 ℃時,對氯苯的轉(zhuǎn)化率就超過90%,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,傳統(tǒng)V2O5-WO3/TiO2的催化活性明顯低于δ-MnO2。Wang等[6]制備了一系列二氧化鈰改性氧化錳催化劑,發(fā)現(xiàn)MnO(0.86)-CeO催化劑展現(xiàn)出最好的氯苯催化活性(完全轉(zhuǎn)化溫度為254 ℃,氯苯質(zhì)量分?jǐn)?shù):1×10-3),較高的Mn含量有助于提高催化劑的催化穩(wěn)定性,這與MnO(0.86)-CeO催化劑的大量表面活性氧對吸附的Cl物種的去除能力有關(guān)。

    2.3 鈰基催化劑

    作為非貴金屬催化劑的重要組成部分,鈰基催化劑因其可逆且容易發(fā)生的Ce3+?Ce4+循環(huán)以及豐富的氧空位等特性,擁有豐富的儲氧能力和卓越的氧化還原性能。此外,由于CeO2容易被其他金屬改性的特點(diǎn),其氧化性能在原有基礎(chǔ)上得到進(jìn)一步提升。除此之外,通過摻雜改性,形成氧空位時,需要的能量被進(jìn)一步降低,同時,催化劑的穩(wěn)定性也進(jìn)一步提升[5]。CeO2催化氯苯類的有機(jī)物時,雖然能表現(xiàn)出較好的催化活性,但在CeO2表面氯物種難以脫附,導(dǎo)致催化劑易失活[6]。因此,對二氧化鈰進(jìn)行改性,是提高鈰基催化劑催化氯苯穩(wěn)定性的主要手段。Zhang等[7]采用水熱法制備了4種不同鈰鹽的硅鎢酸改性CeO2催化劑,發(fā)現(xiàn)氧化還原能力強(qiáng)和酸性位點(diǎn)較多是影響催化性能的重要因素。WO3和CeO2的相互作用,可以提高催化劑的氧化還原能力和表面酸性,對氯苯的催化氧化作用非常重要。

    2.4 鈣鈦礦型

    鈣鈦礦指一類具有ABO3結(jié)構(gòu)的復(fù)合氧化物,A原子可以是堿土金屬元素、稀土金屬或鑭系元素;B原子可以是過渡金屬元素。當(dāng)其他不同價態(tài)的元素取代A、B位元素時,會有晶格缺陷出現(xiàn),催化活性能進(jìn)一步提高。這類催化劑廉價并且易于制備。有學(xué)者催化氧化氯苯,通過共沉淀法制備一系列比例不同的LaMnO3鈣鈦礦催化劑,結(jié)果表明,催化活性最佳的是La0.8Sr0.2MnO3,T90為291 ℃,原因在于,La0.8Sr0.2MnO3表面活性氧化物數(shù)目多,能很好地去除催化劑表面的氯原子,相較于過渡金屬簡單氧化物和貴金屬催化劑,有更高的熱力學(xué)穩(wěn)定性、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性及化學(xué)穩(wěn)定性。鈣鈦礦的缺點(diǎn)在于降解CVOCs時,需要的活性溫度略高于過渡金屬。

    3 固體酸催化劑

    分子篩是固體酸催化劑的一種,優(yōu)勢在于其酸性中心對反應(yīng)物的活化和吸附,同時,對于產(chǎn)物來說,分子篩的孔道結(jié)構(gòu)有一定的選擇性,但分子篩催化劑容易發(fā)生積碳失活,在催化CVOCs時,通常作為載體[8]。分子篩催化劑是由非金屬或無機(jī)金屬合成的無機(jī)材料,具有豐富的孔道和特定的酸性位點(diǎn),利于對CVOCs進(jìn)行脫氯和吸附。ZSM-5、SAPO-34、HZSM-5、KIT-6、MCM-41和各種沸石等都屬于分子篩催化劑。分子篩催化劑的比表面積較大、化學(xué)性質(zhì)特殊、耐久性能優(yōu)異且大多數(shù)分子篩自身具有一定的催化能力。但其催化活性差,所以研究者著手引入金屬氧化物對分子篩進(jìn)行改性,使活性氧和表面的酸位點(diǎn)增多,提高了催化劑的抗積碳能力且減少副產(chǎn)物的生成。有學(xué)者制備了Ni/SBA-15A催化劑,在300 ℃、常壓下對氯苯進(jìn)行催化氧化,結(jié)果表明,SBA-15N分子篩有助于氯苯的催化氧化。Weng等[9]發(fā)現(xiàn),將HZSM-5與Mn0.8Ce0.2O結(jié)合,能夠增加Mn0.8Ce0.2O表面的Br?nsted酸位點(diǎn),使得催化劑在長時間的高溫氯苯催化反應(yīng)中保持優(yōu)越的穩(wěn)定性。M.Taralunga等[10]提出,增加催化劑表面的Br?nsted酸位點(diǎn),可以促進(jìn)反應(yīng)過程中H?和Cl?之間的親核取代,有利于氯苯的深度氧化。因此,固體酸改性催化劑具有較強(qiáng)的抗氯中毒能力,在催化過程中,可以保持較高的穩(wěn)定性。

    4 結(jié)語

    催化燃燒法去除CVOCs是具有前景的方法之一,相較于其他方法,具有能耗低、效率高、操作溫度低且無二次污染的優(yōu)點(diǎn)。因此,總結(jié)了不同類型的催化劑,分析其性能及優(yōu)缺點(diǎn)。貴金屬催化劑雖然有較高的催化活性,但價格高昂,容易發(fā)生氯中毒并產(chǎn)生多氯副產(chǎn)物。過渡金屬氧化物(如釩基、錳基等)具有較高的催化活性,但其本身具有高毒性或易發(fā)生氯中毒等缺點(diǎn)。稀土元素鈰基具有價格低廉、氧化能力強(qiáng)的優(yōu)點(diǎn),但在CeO2表面氯物種難以脫附,會導(dǎo)致催化劑易失活。固體酸催化劑目前為氯苯催化氧化的研究重點(diǎn),利用固體酸,在過渡金屬氧化物以及稀土氧化物催化氧化氯苯的過程中,同時提供氧化還原能力和酸性位點(diǎn),有助于含氯揮發(fā)性有機(jī)物氣體的深度處理。

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