環(huán)氧樹脂灌封結(jié)構(gòu)熱力耦合特性研究

張國亮，李悅芳，李 想

(中國工程物理研究院電子工程研究所，綿陽 621999)

0 引 言

環(huán)氧樹脂灌封材料具有優(yōu)異的高壓絕緣性能、耐化學腐蝕性能和熱力學性能，同時還具有低固化收縮率的特點。低固化收縮率這一特性有效減小了環(huán)氧樹脂灌封材料固化過程中的力學載荷響應(yīng)，從而能防止外載荷對灌封材料的損傷[1-2]。環(huán)氧樹脂灌封材料涉及兩種與溫度相關(guān)的應(yīng)力，一種為環(huán)氧樹脂灌封材料在固化過程中產(chǎn)生的殘余應(yīng)力，另一種為完全固化后在溫度載荷下產(chǎn)生的熱應(yīng)力。溫度載荷是影響環(huán)氧樹脂灌封材料應(yīng)力分布的敏感因素，溫度變化會使材料內(nèi)部產(chǎn)生熱應(yīng)力[3-4]。因此，環(huán)氧樹脂灌封結(jié)構(gòu)涉及兩種與溫度相關(guān)的應(yīng)力模型，一種為固化殘余應(yīng)力模型，另一種為熱應(yīng)力模型，這2種模型組成灌封結(jié)構(gòu)的熱力耦合模型。

目前，已有大量關(guān)于環(huán)氧樹脂灌封材料在固化過程中產(chǎn)生的殘余應(yīng)力的研究報道[5-8]，而關(guān)于灌封材料的熱力耦合特性鮮有報道。常用的環(huán)氧樹脂灌封材料主要由雙酚A環(huán)氧、改性劑和固化劑組成，室溫時將三者混合均勻，在高溫下加熱，經(jīng)固化后冷卻至室溫，得到固化后的環(huán)氧樹脂灌封材料[9-11]。

作者通過不同溫度下的拉力試驗獲取環(huán)氧樹脂灌封材料的溫變力學和物性參數(shù)，測試環(huán)氧樹脂灌封材料的固化殘余應(yīng)變，再通過在線監(jiān)測得到環(huán)氧樹脂灌封結(jié)構(gòu)在溫度載荷下的熱應(yīng)變，最后以環(huán)氧樹脂灌封材料的溫變力學和物性參數(shù)以及固化殘余應(yīng)變作為輸入條件，獲取環(huán)氧樹脂灌封結(jié)構(gòu)在溫度載荷下的應(yīng)變和應(yīng)力仿真數(shù)據(jù)。作者以60 ℃固化溫度下的環(huán)氧樹脂灌封材料為研究對象，分析了環(huán)氧樹脂灌封結(jié)構(gòu)的熱力耦合特性，為其他固化溫度下的環(huán)氧樹脂灌封結(jié)構(gòu)的熱力耦合特性的研究提供參考。

1 熱力耦合模型

1.1 固化殘余應(yīng)力模型

JOHNSTON等[5-6]提出了與環(huán)氧樹脂固化度和固化溫度相關(guān)的瞬時模量物性參數(shù)本構(gòu)模型，在此基礎(chǔ)上，SVANBERG等[7-8]通過分析線性黏彈性本構(gòu)模型的極限情況得到與路徑相關(guān)的環(huán)氧樹脂灌封材料的黏彈性固化殘余應(yīng)力模型。相對于線彈性模型，黏彈性模型具有兩個優(yōu)勢：一方面，該模型可以較好地反映固化過程中樹脂的性能變化；另一方面，在不明顯降低計算精度的前提下，該模型能有效地預(yù)測環(huán)氧樹脂灌封材料的固化變形和殘余應(yīng)力。因此，該模型在工程上得到了廣泛的應(yīng)用。

環(huán)氧樹脂灌封材料的瞬時模量本構(gòu)方程為

(1)

T*=(Tg(0)+aTgX)-Tg(t)

(2)

式中：X為環(huán)氧樹脂固化度；Er為與固化度有關(guān)的模量；Er(0)為固化度為0時的模量；Er(∞)為固化度為1時的模量，Er(∞)=1 000Er(0)；Tc1為環(huán)氧樹脂模量變化的下限溫度；Tc2為環(huán)氧樹脂模量變化的上限溫度；Tg(0)為環(huán)氧樹脂未固化時的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度；Tg(t)為瞬時玻璃化轉(zhuǎn)變溫度；aTg為環(huán)氧樹脂玻璃化轉(zhuǎn)變溫度模型常數(shù)。

黏彈性固化殘余應(yīng)力本構(gòu)方程為

(3)

式中：Cijkl(r)為環(huán)氧樹脂橡膠態(tài)的模量張量；Cijkl(g)為環(huán)氧樹脂玻璃態(tài)的模量張量；εkl為環(huán)氧樹脂的總應(yīng)變張量；εkl(E)為環(huán)氧樹脂體積變化產(chǎn)生的應(yīng)變張量(包括環(huán)氧樹脂熱應(yīng)變、化學收縮應(yīng)變)；tvit為環(huán)氧樹脂橡膠態(tài)向玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變的最后時刻；Tg(X)為與環(huán)氧樹脂固化度相關(guān)的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，其與固化度的關(guān)系為

(4)

式中：Tg(∞)為環(huán)氧樹脂固化度為1時的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度；λ為環(huán)氧樹脂材料常數(shù)。

1.2 熱應(yīng)力模型

熱彈塑性力學本構(gòu)模型基于彈塑性力學本構(gòu)模型，考慮了溫度變化產(chǎn)生的熱膨脹對結(jié)構(gòu)的影響，其基本控制方程包括熱應(yīng)力廣義虎克定律、力學位移和力學變形連續(xù)方程[12-13]，熱應(yīng)力廣義虎克定律表達式為

(5)

(6)

式中：εxi為主應(yīng)變;σxi為主應(yīng)力;νxixj為剪應(yīng)變；τxixj為剪應(yīng)力；Θ=∑σxi,為體積應(yīng)力；ΔT為溫度差;α為熱膨脹系數(shù)；G為剪切模量；ν為泊松比。

力學位移方程為

(7)

式中：e=∑εxi，為體積應(yīng)變;ui為位移；2為拉普拉斯算子；Xi為單位體積力在坐標軸xi上的分量；λ1為常數(shù);β為熱應(yīng)力系數(shù)。

力學變形連續(xù)方程為

(8)

(9)

2 試樣制備與試驗方法

根據(jù)GB/T 2567-2008，制備了由雙酚A環(huán)氧、改性劑和固化劑組成的環(huán)氧樹脂灌封材料，固化溫度為60 ℃。

采用動態(tài)力學分析法(DMA)測定環(huán)氧樹脂灌封材料的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，采樣頻率1 Hz，升溫速率1 ℃·min-1，溫度范圍-40～80 ℃。采用A1-7000-M1型萬能拉力試驗機與溫度箱組合設(shè)備測試環(huán)氧樹脂灌封材料隨溫度變化的力學參數(shù)，試樣尺寸如圖1所示。測試時，在試樣中間粘貼電阻應(yīng)變片。拉伸速度為2 mm·min-1，溫度箱的溫變速率為1 ℃·min-1，環(huán)境溫度范圍為-30～60 ℃，記錄每個溫度條件下的彈性應(yīng)變，以計算隨溫度變化的彈性模量和泊松比。采用Q400型熱機械分析儀測定環(huán)氧樹脂灌封材料的熱膨脹系數(shù)，升溫速率為1 ℃·min-1，環(huán)境溫度范圍為-30～60 ℃。

圖1 環(huán)氧樹脂灌封材料力學參數(shù)測試試樣尺寸Fig.1 Dimension of sample used in mechanical parameter testing of epoxy resin potting material

采用4個均勻分布的電阻應(yīng)變片(間隔角度為90°)測試環(huán)氧樹脂灌封材料固化結(jié)束后的殘余應(yīng)變，試樣尺寸如圖2所示。薄壁(壁厚1 mm)金屬筒和金屬桿均為可伐合金，金屬桿用于定位金屬筒在灌封材料中的相對位置，電阻應(yīng)變片提前布置于金屬筒內(nèi)壁。通過電阻應(yīng)變片測試環(huán)氧樹脂灌封材料固化過程中的殘余應(yīng)變。電阻應(yīng)變片的阻值為120 Ω，最高工作頻率為1 kHz。

圖2 殘余應(yīng)變測試試樣尺寸Fig.2 Dimension of sample for residual strain test

環(huán)氧樹脂灌封材料固化成型后，在環(huán)氧樹脂灌封結(jié)構(gòu)試樣外表面粘貼3個電阻應(yīng)變片，分別位于上部、中部和下部，測試灌封結(jié)構(gòu)在環(huán)境溫度下的熱應(yīng)變，如圖3所示。電阻應(yīng)變片阻值為120 Ω，最高工作頻率為1 kHz。試驗環(huán)境溫度條件如圖4所示，溫變速率為1 ℃·min-1。

圖3 熱應(yīng)變測試試樣Fig.3 Sample for thermal strain test

圖4 熱應(yīng)變測試的環(huán)境溫度條件Fig.4 Environment temperature conditions for thermal strain test

3 試驗結(jié)果

3.1環(huán)氧樹脂灌封材料的力學和物性參數(shù)

圖5 環(huán)氧樹脂灌封材料的儲能模量隨溫度的變化曲線Fig.5 Curve of storage modulus vs temperature of epoxy resin potting material

由圖5可以看出，該環(huán)氧樹脂灌封材料的儲能模量變化經(jīng)歷了3個階段：第一階段在-40～40 ℃，儲能模量基本呈線性下降；第二階段在40～70 ℃，儲能模量呈非線性下降，特別地，在60 ℃時，儲能模量開始急劇下降；第三階段超過80 ℃后，儲能模量趨于0。因此，該環(huán)氧樹脂灌封材料的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度約為55 ℃。

由表1可以看出，在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度附近時，環(huán)氧樹脂灌封材料的彈性模量急劇降低。

表1不同環(huán)境溫度下環(huán)氧樹脂灌封材料的彈性模量和泊松比Table 1 Elasticity modulus and Poisson′s ratio of epoxy resin potting material at different environmental temperatures

由表2可以看出：在玻璃化轉(zhuǎn)變前，環(huán)氧樹脂灌封材料的熱膨脹系數(shù)隨環(huán)境溫度變化基本呈線性增加趨勢；在玻璃化轉(zhuǎn)變區(qū)內(nèi)，熱膨脹系數(shù)隨環(huán)境溫度變化呈非線性變化；在玻璃化轉(zhuǎn)變后，熱膨脹系數(shù)隨環(huán)境溫度變化又呈線性變化。

表2 不同環(huán)境溫度下環(huán)氧樹脂灌封材料的熱膨脹系數(shù)Table 2 Thermal expansion coefficient of epoxy resin potting material under different environmental temperature

3.2 環(huán)氧樹脂灌封材料的固化殘余應(yīng)變

圖6 環(huán)氧樹脂灌封材料的固化殘余應(yīng)變測試曲線Fig.6 Curing residual strain test curve of epoxy resin potting material

由圖6可以看出，當溫度高于60 ℃時，隨著保溫時間的延長，環(huán)氧樹脂灌封材料產(chǎn)生了較小的固化收縮應(yīng)變；當溫度為60 ℃時，環(huán)氧樹脂灌封材料進入固化階段，開始產(chǎn)生較大的固化收縮應(yīng)變；當溫度逐漸降至室溫時，環(huán)氧樹脂灌封材料產(chǎn)生明顯的固化收縮應(yīng)變；當溫度達到20 ℃時，環(huán)氧樹脂灌封材料完全固化，此時產(chǎn)生的應(yīng)變?yōu)楣袒瘹堄鄳?yīng)變，約為-6.0×10-4，為收縮應(yīng)變。根據(jù)表1中20 ℃時環(huán)氧樹脂灌封材料的彈性模量為2.472 GPa，得到完全固化后的殘余應(yīng)力約為-1.5 MPa，為壓應(yīng)力。

3.3 灌封結(jié)構(gòu)的熱應(yīng)變

與圖4對應(yīng)，由圖7可以看出：高溫段時，試樣外表面中部的熱應(yīng)變約為1.8×10-3，上部的熱應(yīng)變約為中部的4倍，在8.0×10-3左右，下部熱應(yīng)變約為中部的3倍，在6.0×10-3左右，此時灌封結(jié)構(gòu)產(chǎn)生拉伸應(yīng)力；低溫段時，中部的熱應(yīng)變約為-1.8×10-3，上部的熱應(yīng)變約為中部的3倍，在-5.2×10-3左右，下部熱應(yīng)變約為中部的2倍，在-3.5×10-3左右，此時灌封結(jié)構(gòu)產(chǎn)生壓縮應(yīng)力。由上所述，在-30～60 ℃環(huán)境溫度條件下，結(jié)合表1中的彈性模量，可估算該環(huán)氧樹脂灌封結(jié)構(gòu)的熱應(yīng)力為-16.5～1.3 MPa，遠小于環(huán)氧樹脂的斷裂強度(100 MPa)，說明該環(huán)氧樹脂灌封結(jié)構(gòu)在-30～60 ℃環(huán)境溫度范圍內(nèi)不會因為熱應(yīng)力導(dǎo)致開裂。

圖7 環(huán)氧樹脂灌封結(jié)構(gòu)的熱應(yīng)變測試曲線Fig.7 Thermal strain test curve of epoxy resin casting structure

4 有限元模擬及驗證

4.1 有限元模型

基于有限元分析軟件建立了二維軸對稱的環(huán)氧樹脂灌封結(jié)構(gòu)的有限元模型，如圖8所示，采用自由和映射混合的方式劃分網(wǎng)格，網(wǎng)格均為四邊形單元，由于金屬筒壁厚只有1 mm，重點對金屬筒網(wǎng)格進行加密。為得到更真實的環(huán)氧樹脂灌封結(jié)構(gòu)的熱應(yīng)變分布，將環(huán)氧樹脂灌封材料的固化殘余應(yīng)變測試結(jié)果作為初始邊界條件加入環(huán)氧樹脂灌封結(jié)構(gòu)的熱力耦合仿真模型中，并采用表1和表2隨環(huán)境溫度變化的環(huán)氧樹脂灌封材料的力學和物性參數(shù)。在此基礎(chǔ)上，計算所采取的邊界條件如下：面A的y向位移為0；整體溫度變化規(guī)律為從20 ℃升溫至60 ℃，保溫3 h后從60 ℃降溫至-30 ℃，保溫3 h，再從-30 ℃升溫至20 ℃，溫變速率均為1 ℃·min-1。

圖8 環(huán)氧樹脂灌封結(jié)構(gòu)的有限元模型Fig.8 Finite element model of epoxy resin potting structure

4.2 模擬結(jié)果

圖9 環(huán)氧樹脂灌封結(jié)構(gòu)的熱應(yīng)變仿真曲線Fig.9 Thermal strain simulation curve of epoxy resin casting structure

由圖9可以看出，高溫段時，灌封結(jié)構(gòu)外表面中部的熱應(yīng)變約為2×10-3，上部熱應(yīng)變約為中部的4倍，在9×10-3左右，下部熱應(yīng)變約為中部的3倍，在7×10-3左右，此時灌封結(jié)構(gòu)產(chǎn)生拉伸應(yīng)力；低溫段時，中部的熱應(yīng)變約為-2×10-3，上部熱應(yīng)變約為中部的3倍，在-5.8×10-3左右，下部熱應(yīng)變約為中部的2倍，在-3.7×10-3左右，此時灌封結(jié)構(gòu)產(chǎn)生壓縮應(yīng)力。由上所述，在-30～60 ℃仿真條件下，結(jié)合表1的彈性模量，可估算該環(huán)氧樹脂灌封結(jié)構(gòu)的熱應(yīng)力為-18.3～1.5 MPa。

環(huán)氧樹脂灌封結(jié)構(gòu)的仿真熱應(yīng)變與試驗熱應(yīng)變存在相對偏差，在高溫環(huán)境下，兩者的相對偏差約13%，在低溫環(huán)境下，兩者的相對偏差約10%,高溫和低溫環(huán)境下的相對偏差均在工程允許范圍內(nèi)。

5 結(jié) 論

(1) 該環(huán)氧樹脂灌封結(jié)構(gòu)高溫環(huán)境下的仿真熱應(yīng)變和試驗熱應(yīng)變的相對偏差約13%，低溫下約10%，相對誤差均在工程允許范圍內(nèi)，有限元模擬結(jié)果較準確。

(2) 該環(huán)氧樹脂灌封結(jié)構(gòu)在-30～60 ℃范圍內(nèi)的熱應(yīng)力遠小于其斷裂強度，在該溫度范圍內(nèi)不會因熱應(yīng)力而開裂。