中國(guó)南方鄉(xiāng)村黑碳穩(wěn)定同位素特征及來(lái)源解析
——以江西于都為例

黃莉磊,肖紅偉,3*,毛東陽(yáng),曾梓琪,伍作亭,朱仁果 (1.江西省大氣污染成因與控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江西 南昌 330013；2.東華理工大學(xué)水資源與環(huán)境工程學(xué)院,江西 南昌 330013；3.邁阿密大學(xué)羅森斯蒂爾海洋與大氣科學(xué)學(xué)院,美國(guó)佛羅里達(dá)州 33149;4.東華理工大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院,江西 南昌 330013)

近幾年,大氣氣溶膠對(duì)大氣環(huán)境和人體健康具有明顯的作用.其中碳質(zhì)氣溶膠是大氣氣溶膠的重要組成部分[1],通常分為有機(jī)碳(OC)和黑碳(BC)[2].而BC 完全來(lái)自含碳物質(zhì)的不完全燃燒,主要是生物質(zhì)燃燒(如住宅供暖木材燃燒和森林/草場(chǎng)火災(zāi))和化石燃料燃燒(如機(jī)動(dòng)車尾氣、燃煤)等[3-4].BC 氣溶膠是典型的吸光氣溶膠類型,對(duì)全球氣候的輻射壓迫有重大貢獻(xiàn)[3-5],并對(duì)亞洲氣候產(chǎn)生強(qiáng)烈的影響,如季風(fēng)減弱、華南華北降雨模式改變以及喜馬拉雅冰川融化等氣候現(xiàn)象[6].此外,還會(huì)對(duì)人體健康產(chǎn)生肺部疾病等負(fù)面影響[7-8].

黑碳?xì)馊苣z的來(lái)源相對(duì)較為復(fù)雜和源解析手段較為有限,導(dǎo)致目前在定量分析中存在諸多不確定性.Feng 等[9]利用OC/BC 比值解析上海PM2.5中碳質(zhì)氣溶膠來(lái)源,表明OC/BC 比值升高是人為排放(如住宅煤煙和廚房排放物)發(fā)揮重要作用.nss-K+/BC比值可以分別用作生物質(zhì)燃燒和化石燃料燃燒的示蹤劑[10-11],Boreddy 等[11]認(rèn)為利用nss-K+/BC 比值得出較高的nss-K+/BC 比值(＞0.20)表明生物質(zhì)燃燒排放占主導(dǎo)地位,而較低的比值(＜0.10)表明化石燃料燃燒排放普遍存在.14C 是一種用于定量估算生物質(zhì)燃燒(現(xiàn)代碳)與化石燃料燃燒(舊碳)的強(qiáng)有力工具[12],比如來(lái)自東南亞的氣溶膠樣品的14C 分析證明大約2/3 的黑碳是由生物質(zhì)燃燒排放貢獻(xiàn)的[13].δ13C也常用來(lái)分析碳質(zhì)氣溶膠來(lái)源,如Yu等[14]基于BC 碳同位素來(lái)源分配,認(rèn)為華北平原BC 主要是煤燃燒貢獻(xiàn),珠江三角洲BC 主要是液態(tài)化石燃料貢獻(xiàn).同時(shí)運(yùn)用多種技術(shù)手段和分析方法能提供更多來(lái)源信息并減小源解析的不確定性[15-17],因此本研究結(jié)合δ13CBC和nss-K+/BC 比值共同作用可以識(shí)別和量化BC 氣溶膠來(lái)源分配.

目前,國(guó)內(nèi)黑碳?xì)馊苣z研究主要集中在發(fā)達(dá)城市,許多學(xué)者在長(zhǎng)江三角洲[18]、珠江三角洲[16]、京津冀地區(qū)[6,14]、中部地區(qū)[19-20]以及沿海城市[21-22]的黑碳?xì)馊苣z都有不同的研究,針對(duì)鄉(xiāng)村研究相對(duì)較少[16-20,22].對(duì)鄉(xiāng)村觀測(cè)研究更有利于發(fā)現(xiàn)人為污染源對(duì)城市大氣顆粒的影響程度,以便為大氣治理提供理論方向.本文研究點(diǎn)位于中國(guó)南方江西省贛州市于都縣遠(yuǎn)離城市的某鄉(xiāng)村地區(qū),地形地貌復(fù)雜,以盆地、丘陵和綿延的山地等自然地貌為主,也有山間河谷堆積平原及崗地,該地地形封閉、人口稀少、城市化水平較低,經(jīng)濟(jì)相對(duì)落后,存在天然的生物質(zhì)和煤炭提供居民住宅供暖,尤其在氣溫較低的冬季,同時(shí)與城市相比交通排放量較少.為了更好的了解南方鄉(xiāng)村黑碳?xì)馊苣z來(lái)源組成,本文對(duì)采樣點(diǎn)冬夏季BC 濃度和δ13CBC研究,并結(jié)合水溶性離子進(jìn)行分析,尤其是非海鹽鉀離子(nss-K+),探討南方鄉(xiāng)村BC 主要來(lái)源及其季節(jié)性差異與區(qū)域傳輸污染程度,以便為南方城市今后的大氣氣溶膠研究提供數(shù)據(jù)和依據(jù).

1 材料與方法

1.1 樣品采集

本研究采樣點(diǎn)設(shè)置于江西省贛州市于都縣某偏遠(yuǎn)鄉(xiāng)村(25°55′N,115°42′E),采集時(shí)間為2018 年1月和7 月,該地區(qū)無(wú)明顯的工業(yè)區(qū)和建設(shè)性活動(dòng),主要以農(nóng)作物生產(chǎn)為主,且存在住宅供暖和居民生活等以及露天的生物質(zhì)燃燒.采用大流量TSP 采樣器(KC-1000)并安裝PM2.5切割器連續(xù)進(jìn)行采樣.采樣開始時(shí)間為09:00,連續(xù)采集2d,流量為1050L/min,收集于石英纖維濾膜上.采樣前濾膜用錫箔紙包好置于馬弗爐內(nèi),375℃高溫中烘烤3h 以去除濾膜中的有機(jī)污染物[23],冷卻到70℃后放于干燥器內(nèi)至室溫,再放進(jìn)自封袋置于干燥器內(nèi).采集后的樣品放入自封袋中,再置于-20℃冰箱內(nèi)保存.

1.2 黑碳穩(wěn)定碳同位素分析

用穩(wěn)定同位素質(zhì)譜儀(EAMAT-253Plus)對(duì)PM2.5樣品進(jìn)行BC 和δ13CBC分析.首先,剪切3/256收集有PM2.5的石英濾膜置于坩堝中,在通風(fēng)櫥內(nèi)對(duì)樣品表面滴加適量的鹽酸去除樣品中碳酸鹽,然后將樣品放入烘箱60℃下烘烤4h,鹽酸與濾膜物質(zhì)完全反應(yīng)揮發(fā)后.根據(jù)OC 和BC 在不同溫度下溢出的速率不同,采用化學(xué)氧化法(CTO375)[24]分離純化樣品中的BC,將酸化烘干后樣品置于馬弗爐內(nèi)升溫至375℃高溫烘烤3h, 以去除樣品中有機(jī)碳(OC),升溫的同時(shí)要通入潔凈的空氣.等待冷卻后濾膜上剩余碳為黑碳(BC),再裝入錫杯中,使用百萬(wàn)分之一的電子天平稱量并記錄樣品重量,再將其包成球狀,置于干燥器中保存等待上機(jī)測(cè)定其濃度和δ13C.

1.3 離子濃度分析

使用Dionex-AQUION 型離子色譜對(duì)PM2.5中水溶性離子進(jìn)行分析.詳細(xì)分析方法見黃啟偉[25]和Xiao 等[26].剪取1/8 濾膜,置于50mL 聚四氟乙烯離心管中,加入超純水定容至50mL,并且保證樣品始終處于液面下.先將樣品置于超聲儀中超聲提取30min 后,再于4200r/min 離心處理10min,最后使用含0.22 μm 微孔濾膜的一次性針孔過(guò)濾器過(guò)濾提取液,放入50mL 干凈的離心管中,置于-20?C 的冰箱中保存,等待上機(jī)進(jìn)行化學(xué)分析測(cè)定水溶性離子含量.

1.4 后向軌跡分析

本文基于Trajstat 軟件和美國(guó)空氣資源實(shí)驗(yàn)室(NOAA ARL)提供的GDAS 數(shù)據(jù)對(duì)采樣期氣團(tuán)后向軌跡進(jìn)行模擬[27-29](http://www.meteothink.org/downloads/index.html).該軌跡模型起始高度為100m,起始時(shí)間為09:00,并向后推3d(72h).同時(shí)在采樣期氣團(tuán)后向軌跡區(qū)域上疊加由美國(guó)國(guó)家航空航天局(NASA)火災(zāi)信息資源管理系統(tǒng)(firms.modaps.eosdis.nasa.gov)提供的MODIS 衛(wèi)星火點(diǎn)數(shù)據(jù).圖1為本研究采樣點(diǎn)在采樣期間的氣流模擬與火點(diǎn)分布.

圖1 采樣期冬夏季后向軌跡與火點(diǎn)分布Fig.1 Backward trajectories are plotted as solid lines on the fire map for during winter and summer of 2018

1.5 貝葉斯穩(wěn)定碳同位素混合模型

貝葉斯穩(wěn)定同位素混合模型(MixSIAR)可以用于量化各種來(lái)源對(duì)混合物的貢獻(xiàn)[30-31].本研究測(cè)定δ13CBC和nss-K+/BC(非海鹽K+,nss-K+=K+-0.037×Na+[26,32]),并結(jié)合MCMC 方案的MixSIAR 質(zhì)量守恒方法計(jì)算樣品潛在污染源對(duì)BC 貢獻(xiàn),以便進(jìn)一步識(shí)別和量化BC 來(lái)源,潛在污染源主要包括生物質(zhì)燃燒(C3植物和C4植物)和化石燃料燃燒(機(jī)動(dòng)車尾氣(oil)和煤燃燒(coal)),表達(dá)式如下:

式中:δ13Ccoal(煤燃燒)為(-23.4±1.3)‰[18]、δ13Coil(機(jī)動(dòng)車尾氣)為(-25.5±1.3)‰[18]、δ13CC3(C3植物燃燒)為(-27.6±2.3)‰和δ13CC4(C4植物燃燒)為(-12.8±1.2)‰[33].通常,K+/BCc3值為0.5±0.7(n=46)、K+/BCc4值為0.6±0.6(n=9)、K+/BCoil,值為0.01±0.02(n=22)和K+/BCcoal值為0.2±0.2(n=17)(K+和BC 的數(shù)據(jù)來(lái)自http://www.sourceprofile.org.cn/).

2 結(jié)果與討論

2.1 BC 濃度變化特征

表1 采樣點(diǎn)PM2.5 中BC 濃度、δ13CBC 值和離子濃度Table 1 BC concentration、δ13CBC value and ion concentration in PM2.5 at sampling site

圖2 采樣期冬夏季BC 濃度及δ13C 季節(jié)變化Fig.2 Daily variation of BC concentration and δ13C during winter and summer 2018, respectively

江西于都鄉(xiāng)村2018 年P(guān)M2.5中采樣期冬夏季BC 濃度水平見表1 和圖2.采樣期冬夏季BC 濃度范圍分別為(0.6～3.1)μg/m3和(0.4～1.4)μg/m3,平均值分別是(1.3±0.8)μg/m3和(0.8±0.3)μg/m3.夏季比冬季明顯偏低,具有明顯的季節(jié)性變化;與夏季相比,冬季的BC 濃度波動(dòng)幅度更大,可能與冬季供暖生物質(zhì)燃燒和燃煤排放增加,以及冬季靜穩(wěn)天氣頻繁出現(xiàn)有關(guān).冬季BC 濃度較高原因可能有:冬季氣溫低,家用供暖需求增大可能導(dǎo)致生物質(zhì)燃燒和燃煤;冬季經(jīng)常出現(xiàn)逆溫現(xiàn)象[34],氣團(tuán)難以在大氣中擴(kuò)散,大量污染物在近地面聚集;冬季降水量小,大氣BC 難以進(jìn)行濕沉降,導(dǎo)致BC 濃度較高,同時(shí)還可能受到冬季西北季風(fēng)遠(yuǎn)距離傳輸?shù)挠绊?而夏季與之相反BC 濃度較低原因可能是:氣溫高,生物質(zhì)燃燒和燃煤排放減少;風(fēng)速較大,有利于污染物在大氣中的擴(kuò)散;降雨量大,BC 氣溶膠容易經(jīng)過(guò)雨水沖刷濕沉降到地面,導(dǎo)致大氣中BC 濃度降低.

江西于都鄉(xiāng)村與城市相比如表2,南京[34]、西安[35]、太原[36]和上海[37]冬夏季BC 濃度遠(yuǎn)高于本研究采樣點(diǎn).與背景區(qū)相比,貴州普定鄉(xiāng)村[38]、安徽壽縣鄉(xiāng)村[39]和西安居民區(qū)[35]等內(nèi)陸背景地區(qū)冬夏季BC濃度相對(duì)較高,香港城市背景區(qū)[40]和北極背景區(qū)(瑞典阿比斯庫(kù)研究站)[41]等沿海背景地區(qū)冬夏季濃度相對(duì)較低.以上表明于都鄉(xiāng)村受污染相對(duì)較低,但在一定程度上可能受到內(nèi)陸城市污染區(qū)域遠(yuǎn)距離傳輸影響.

表2 本研究和前人研究的PM2.5 中BC 濃度及其δ13C 值Table 2 Comparison of BC concentration and δ13C value of PM2.5 in our study and previous others

2.2 PM2.5 中BC 與離子組成

由表1 可見,本研究PM2.5中測(cè)定的水溶性陰陽(yáng)離子濃度都呈現(xiàn)冬季高于夏季,有明顯季節(jié)變化.SO42-濃度在整個(gè)采樣期濃度最高,平均濃度(7±3.8)μg/m3,范圍在(2.7～16.2) μg/m3.通常SO42-主要來(lái)源于煤燃燒和海水[42].關(guān)于 ss-SO42-計(jì)算[32]可知ss-SO42-濃度很小可以忽略不計(jì),說(shuō)明SO42-主要來(lái)源于煤燃燒.盡管SO42-二次反應(yīng)產(chǎn)生,而BC 是一次源,但BC 顆粒細(xì)小吸附性強(qiáng),常在大氣顆粒物形成過(guò)程中作為硫酸鹽包裹的顆粒內(nèi)含物隨氣團(tuán)流動(dòng)遠(yuǎn)距離運(yùn)輸.因此,燃煤量大的冬季SO42-與BC濃度具有顯著相關(guān)性(圖3a,R=0.71,P＜0.01),而夏季兩者之間不具備相關(guān)性(R=0.10,P＞0.05),說(shuō)明冬季BC 可能與煤燃燒有關(guān)[42].NO3-與BC 濃度具有顯著相關(guān)(R=0.60,P＜0.05),說(shuō)明機(jī)動(dòng)車尾氣可能是采樣期BC 來(lái)源之一[45-46].K+((0.3±0.2)μg/m3)是氣溶膠中生物質(zhì)燃燒的廣泛使用標(biāo)記[42], K+與BC濃度(R=0.78, P＜0.01)具有顯著相關(guān),且表1 中nss-K+/BC 比值冬季高于夏季,說(shuō)明冬季生物質(zhì)燃燒占主導(dǎo)[26,32].由圖3b 可知nss-K+與BC 濃度冬季顯著相關(guān),夏季相關(guān)性小,說(shuō)明整個(gè)采樣期間BC 與生物質(zhì)燃燒來(lái)源相關(guān)[42],但生物質(zhì)燃燒貢獻(xiàn)在冬季高于夏季.

圖3 黑碳濃度與離子相關(guān)性:(a)冬夏季BC 濃度與SO42-(b)冬夏季BC 濃度與nss-K+Fig.3 Correlations between black carbon concentration and (a)SO42-, and (b) nss-K+ in winter and summer

2.3 δ13CBC 變化特征

由于BC 在大氣中比較穩(wěn)定,不易發(fā)生化學(xué)反應(yīng),所以BC 的δ13C 能夠用于示蹤不同的排放源.由表1和圖2 可見,采樣期冬季δ13CBC值范圍為30.7‰～-24.3‰,平均值為(-25.8±1.6)‰;采樣期夏季δ13CBC值在(-25.2～-28.4)‰之間,平均值為(-26.3±0.7)‰.冬季δ13CBC高于夏季,且冬季δ13CBC值波動(dòng)較夏季更大,可能表明冬夏季來(lái)源復(fù)雜存在一定的差異,同時(shí)可能由于冬季易出現(xiàn)逆溫現(xiàn)象導(dǎo)致不同排放源污染物相對(duì)集中不易擴(kuò)散[34].

與不同排放源中的煤燃燒((-23.4±1.3)‰)[18]、機(jī)動(dòng)車尾氣((-25.5±1.3)‰)[18]、C3植物燃燒((-27.6±2.3)‰)和C4植物燃燒((-12.8±1.2)‰)[33]的穩(wěn)定碳同位素范圍相比較,本研究中的采樣期冬季δ13CBC值主要分布在煤燃燒、機(jī)動(dòng)車尾氣和C3植物燃燒范圍內(nèi),夏季δ13CBC值主要分布在機(jī)動(dòng)車尾氣和C3植物燃燒范圍內(nèi).表2 顯示,本研究冬夏季δ13CBC均與國(guó)外瑞典背景點(diǎn)阿比斯庫(kù)[41]較為接近,表明可能存在相似來(lái)源,瑞典阿比斯庫(kù)主要來(lái)源于生物質(zhì)燃燒.同時(shí)本研究冬夏季δ13CBC值與貴州普定[38]和日本鄉(xiāng)村[42]δ13CBC值相比較,本研究δ13CBC值低于貴州普定和日本,貴州普定和日本主要受煤燃燒和機(jī)動(dòng)車尾氣影響.其中本研究冬季δ13CBC值也低于中國(guó)南海[6]和韓國(guó)[6]的沿海氣候監(jiān)測(cè)站,沿海監(jiān)測(cè)站BC 中化石燃料燃燒占主導(dǎo).說(shuō)明本研究冬季BC 主要來(lái)源于生物質(zhì)燃燒.綜上說(shuō)明,本研究冬夏季δ13CBC值中生物質(zhì)燃燒占主導(dǎo),煤燃燒和機(jī)動(dòng)車尾氣影響相對(duì)較小.

2.4 來(lái)源分析

本研究采用的煤燃燒 δ13CBC值為(-23.4±1.3)‰[18],機(jī)動(dòng)車尾氣δ13CBC值為(-25.5±1.3)‰[18],C3和C4植物燃燒δ13CBC值分別為(-27.6±2.3)‰和(-12.8±1.2)‰[33].并結(jié)合nss-K+/BC 比值,通過(guò)貝葉斯穩(wěn)定碳同位素模型計(jì)算出南方鄉(xiāng)村采樣期間PM2.5樣品中的BC 主要來(lái)源于C3植物燃燒、機(jī)動(dòng)車尾氣、煤燃燒和C4植物燃燒,計(jì)算結(jié)果表明冬季源貢獻(xiàn)占比分別為41.8%、29.3%、26.4%和2.5%,夏季源貢獻(xiàn)占比分別為27.6%、58.5%、12.7%和1.2% (圖4) .由圖4 可見,冬夏季BC 都主要來(lái)源于生物質(zhì)燃燒、機(jī)動(dòng)車尾氣和煤燃燒,但BC 源貢獻(xiàn)占比存在季節(jié)性差異,3 種主要來(lái)源在時(shí)間上發(fā)生了變化.冬季BC 主要受到三種主要來(lái)源的共同作用,其中生物質(zhì)燃燒貢獻(xiàn)最高,機(jī)動(dòng)車尾氣和煤燃燒相差不大;夏季生物質(zhì)燃燒貢獻(xiàn)較冬季下降,機(jī)動(dòng)車尾氣貢獻(xiàn)突出,煤燃燒貢獻(xiàn)下降.生物質(zhì)燃燒冬季貢獻(xiàn)高于夏季,與冬季BC 和nss-K+強(qiáng)相關(guān)性吻合.

圖4 采樣點(diǎn)冬夏季不同來(lái)源對(duì)δ13C 的相對(duì)貢獻(xiàn)Fig.4 The fractional contribution of BC from different sources winter and summer

與城市地區(qū)來(lái)源比較,Cao 等[22]研究中國(guó)14 個(gè)城市冬夏季氣溶膠中穩(wěn)定碳同位素(δ13CBC和δ13COC),主要來(lái)自化石燃料,南方城市空氣污染主要由機(jī)動(dòng)車尾氣排放造成,北方城市主要受煤燃燒和機(jī)動(dòng)車尾氣影響.結(jié)合圖1 采樣期間后向軌跡氣團(tuán)的方向,采樣期冬季氣團(tuán)主要來(lái)自南方江西省內(nèi)贛北地區(qū)和周邊江蘇安徽兩省,冬季南方氣溫低主要以生物質(zhì)燃燒供暖為主[31],同時(shí)圖中火點(diǎn)分布露天燃燒南方區(qū)域較北方區(qū)域多.據(jù)統(tǒng)計(jì)[47],中國(guó)南方省份種植稻谷和小麥農(nóng)作物的面積分別約23807.9×103hm2和7673.7×103hm2,種植玉米和豆類面積分別約為8299.8×103hm2和3342.5×103hm2,相對(duì)而言C4植物種植較少.推測(cè)南方生物質(zhì)燃燒通過(guò)遠(yuǎn)距離輸送對(duì)于都冬季氣溶膠中碳質(zhì)有重要貢獻(xiàn),同時(shí)結(jié)合源貢獻(xiàn)占比可知本研究中C4植物燃燒對(duì)于都地區(qū)PM2.5中BC 的貢獻(xiàn)較小.夏季氣團(tuán)主要經(jīng)由交通發(fā)達(dá)的福建廣東兩省,同時(shí)圖1 兩省火點(diǎn)分布密集.并結(jié)合統(tǒng)計(jì)年鑒[47]全國(guó)機(jī)動(dòng)車使用量在逐年上升,廣東省是南方省份機(jī)動(dòng)車使用量最高的,如Cao 等[22]研究南方城市中廣州和廈門BC 主要來(lái)源于機(jī)動(dòng)車尾氣,Yu 等[14]研究珠江三角洲BC 的14C 和δ13C,BC主要來(lái)自液態(tài)化石燃料(55%),與本研究夏季機(jī)動(dòng)車尾氣源占比接近.表明于都夏季氣溶膠中碳質(zhì)除了受露天燃燒影響外,還受來(lái)自周邊省份長(zhǎng)距離傳輸影響,導(dǎo)致機(jī)動(dòng)車尾氣貢獻(xiàn)增加.這些結(jié)果均表明,本研究冬夏季BC 中生物質(zhì)燃燒貢獻(xiàn)較高,生物質(zhì)燃燒可能受遠(yuǎn)距離傳輸和局地污染源的共同貢獻(xiàn).除此之外,冬季還受到煤燃燒和機(jī)動(dòng)車尾氣影響,而在夏季機(jī)動(dòng)車尾氣貢獻(xiàn)增加,煤燃燒貢獻(xiàn)下降.

3 結(jié)論

3.1 江西于都鄉(xiāng)村采樣期PM2.5中BC 濃度呈現(xiàn)冬季(1.3±0.8)μg/m3高、夏季(0.8±0.3)μg/m3低的趨勢(shì),說(shuō)明可能受到不同季節(jié)氣象因素和來(lái)源變化的影響;且都低于城市濃度,與背景區(qū)濃度接近.

3.2 江西于都鄉(xiāng)村采樣期PM2.5中δ13CBC冬季為(-25.8±1.6)‰,夏季為(-26.1±1.3)‰,冬季與夏季相比,較為偏正.結(jié)合PM2.5中水溶性離子相關(guān)性分析與后向軌跡可知,冬季BC 與SO42-和nss-K+存在較好相關(guān)性,且冬季氣團(tuán)軌跡主要是贛北地區(qū)及周邊省份陸地傳輸,可能主要受到生物質(zhì)燃燒和煤燃燒等來(lái)源的影響.夏季BC 與SO42-和nss-K+相關(guān)弱,且夏季氣團(tuán)軌跡主要來(lái)自海洋長(zhǎng)距離傳輸經(jīng)過(guò)交通發(fā)達(dá)的廣東福建兩省,可能主要受到機(jī)動(dòng)車尾氣和生物質(zhì)燃燒等來(lái)源的影響.

3.3 根據(jù)貝葉斯模型源貢獻(xiàn)占比分析可知,江西于都鄉(xiāng)村PM2.5中BC 冬夏季主要來(lái)源是C3植物燃燒和機(jī)動(dòng)車尾氣,其次是煤燃燒和C4植物燃燒,冬夏季源貢獻(xiàn)占比存在差異.冬季源貢獻(xiàn)占比分別為41.8%、29.3%、26.4%和2.5%;夏季源貢獻(xiàn)占比分別為27.6%、58.5%、12.7%和1.2%.