洲際傳輸對(duì)我國(guó)對(duì)流層臭氧影響的數(shù)值模擬

呂 鑫,侯雪偉,2*,盧 文,2 (.南京信息工程大學(xué),氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心,氣象災(zāi)害教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,氣候與環(huán)境變化國(guó)際合作聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 20044；2.中國(guó)氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 20044)

對(duì)流層臭氧(O3)是一種典型的二次污染物,具有強(qiáng)氧化性和強(qiáng)的化學(xué)活性,能影響大氣自由基和其他大氣成分的濃度和壽命.此外,它還是重要的溫室氣體,其濃度水平主要受平流層高濃度O3向下傳輸、一氧化碳(CO)和可揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)在氮氧化物(NOx)存在的條件下發(fā)生的光化學(xué)產(chǎn)生、光解清除以及地表沉降等過(guò)程控制[1].O3在對(duì)流層內(nèi)的壽命約為一個(gè)月,具有在區(qū)域至半球尺度內(nèi)輸送的潛力.目前已經(jīng)有大量研究表明,在自由對(duì)流層內(nèi)西風(fēng)帶的傳輸作用下,O3可從東亞輸送到北美洲西部[2-6]以及從北美洲輸送到歐洲[7-11].Wild 等[8]發(fā)現(xiàn)相對(duì)于歐洲和北美,東亞地區(qū)有效的垂直傳輸作用對(duì)對(duì)流層O3的潛在影響最大.Newell 等[12]通過(guò)后向軌跡分析,指出25%源于歐洲的氣流能夠到達(dá)東亞,其中4%源于歐洲邊界層,軌跡數(shù)目在冬季最多,夏季最少.東西伯利亞Mondy 高山站的O3及CO 觀測(cè)[13]表明,在歐洲氣團(tuán)影響下CO 和O3濃度的體積分?jǐn)?shù)比在西伯利亞氣團(tuán)影響下分別高6×10-9～20×10-9和1×10-9～3×10-9.Zhu 等[14]指出歐洲污染物的輸送對(duì)中國(guó)高原本底站瓦里關(guān)的夏季高值有一定貢獻(xiàn).此外,模擬結(jié)果亦表明歐洲人為源的貢獻(xiàn)使得中國(guó)東北部春夏季O3的體積分?jǐn)?shù)增加2×10-9～6×10-9[15]. Wild 等[8]使用后向軌跡法,得出了歐洲污染物如何影響東亞的指標(biāo),并得出歐洲源對(duì)100°E 的O3貢獻(xiàn)量隨緯度增加而增加的結(jié)論.Sudo 等[16]使用耦合模型CHASER 將全球?qū)α鲗臃謪^(qū),分別得出各個(gè)區(qū)域內(nèi)O3的分布特征及傳輸路徑.Zhu 等[17]采用HYSPLIT 和CEOS-chem 模式對(duì)北美O3進(jìn)行標(biāo)記示蹤,發(fā)現(xiàn)北美O3的傳輸路徑是向東延伸經(jīng)過(guò)歐洲到達(dá)東亞,這種傳輸方式在東亞高緯度地區(qū)更為突出.此外,夏季北美地表O3濃度最高,但是此時(shí)對(duì)東亞地區(qū)的影響卻最小.

已有的研究多使用軌跡模擬方法對(duì)氣團(tuán)進(jìn)行追蹤,主要針對(duì)污染物在歐亞大陸以及東亞地區(qū)和北美大陸兩兩之間的傳輸,而對(duì)歐洲大陸和北美大陸污染向中國(guó)地區(qū)傳輸?shù)膶?duì)比特別是青藏高原的高海拔對(duì)污染洲際傳輸影響的研究還比較缺乏.歐洲位于北美O3向中國(guó)傳輸?shù)闹匾窂缴?秋冬季存在的西伯利亞高壓會(huì)嚴(yán)重影響中國(guó)地區(qū),歐洲大陸的影響往往會(huì)覆蓋北美源區(qū)的貢獻(xiàn).中國(guó)是世界上人口最稠密的地區(qū)之一,同時(shí)臨近歐洲大陸和太平洋,氣候環(huán)境受多種因素的共同影響,東亞夏季風(fēng)的存在也會(huì)影響歐洲、北美源區(qū)對(duì)中國(guó)地區(qū)的O3貢獻(xiàn).因此探究O3在不同大陸之間的傳輸方式,分離出歐洲、北美單個(gè)源區(qū)對(duì)中國(guó)O3的貢獻(xiàn)對(duì)于污染治理和推動(dòng)環(huán)境外交有重要意義.本文基于軌跡模型HYSPLIT 及大氣化學(xué)模式MOZART-4,并引入在線的O3源追蹤方法,分別標(biāo)記歐洲、北美源區(qū)的O3,以區(qū)分不同源區(qū)對(duì)我國(guó)的O3貢獻(xiàn).

1 數(shù)據(jù)及方法

1.1 全球大氣化學(xué)模式MOZART-4

本研究使用MOZART-4(Model for Ozone and Related chemical Tracers, version 4)模式對(duì)全球O3及相關(guān)微量成分進(jìn)行模擬,是適用于對(duì)流層研究的離線全球化學(xué)模式,該模式以 MATCH (Model of Atmospheric Transport and Chemistry)[18]框架為基礎(chǔ),包括物種平流和對(duì)流輸送、垂直擴(kuò)散以及干濕沉降過(guò)程的參數(shù)化計(jì)算,是適用于對(duì)流層研究的離線全球化學(xué)模式.對(duì)流質(zhì)量通量的計(jì)算采用Hack 等[19]的淺對(duì)流和中對(duì)流方案以及Zhang等[20]的深對(duì)流方案;垂直擴(kuò)散采用Holtslag 等[21]的參數(shù)方案;平流輸送采用Lin 等[22]帶有壓力修正通量形式的半拉格朗日平流方案.MOZART-4 包含多種化學(xué)反應(yīng),標(biāo)準(zhǔn)的MOZART-4 化學(xué)機(jī)制包括85 種氣相物種、12 種氣溶膠物種、39 種光解反應(yīng)和157 個(gè)氣相化學(xué)反應(yīng)0.MOZART-4 使用的化學(xué)預(yù)處理方式可以容易地修改化學(xué)機(jī)制,這有利于更好地更新反應(yīng)進(jìn)程、添加反應(yīng)物種和簡(jiǎn)化化學(xué)機(jī)制[23].MOZART-4 模型經(jīng)過(guò)四代改進(jìn),已經(jīng)成為一種較為成熟的大氣化學(xué)模式,廣泛應(yīng)用于大氣化學(xué)各研究領(lǐng)域.

MOZART-4 模擬采用的排放清單中,主要的人為排放來(lái)自POET(Precursors of Ozone and their Effects in the Troposphere)2000 年的數(shù)據(jù)庫(kù),該數(shù)據(jù)庫(kù)包含基于EDGAR-3(化石燃料和生物燃燒)的人為排放清單.人為排放的黑碳和有機(jī)碳為1996 年的數(shù)值,人為排放的SO2和NH3分別源于EDGARFT2000 和EDGAR-2 數(shù)據(jù)庫(kù).對(duì)于亞洲地區(qū),模擬中使用的各年的排放清單被REAS(Regional Emission inventory for Asia)取代.1997～2007 年逐年的月平均生物質(zhì)燃燒排放數(shù)據(jù)來(lái)自全球火點(diǎn)排放資料庫(kù)(GFED-V2),生物排放的異戊二烯和單萜以及閃電排放的NO均采用MEGAN在線計(jì)算方式,二甲基硫(DMS)的排放來(lái)自海洋生物地球化學(xué)模式HAMOCC5 的月平均值,火山噴發(fā)釋放的SO2來(lái)自GEIA-v1 清單.

本研究中MOZART-4 模式由分辨率為6h 的MERRA 氣象場(chǎng)數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng),垂直層數(shù)為56 層,模式頂高為2hPa,采用σ-P 混合坐標(biāo),水平分辨率約為1.9°×2.5°,模擬的時(shí)間步長(zhǎng)為900s.模擬時(shí)段為2010 年1月至2014 年12 月,其中2010 年為spin-up,主要分析2011～2014 年的模擬結(jié)果.

1.2 源追蹤方法

O3具有相對(duì)復(fù)雜的化學(xué)產(chǎn)生和損耗過(guò)程,并且不能通過(guò)直接排放進(jìn)入大氣,因此O3的追蹤需要比較復(fù)雜的程序.本研究在MOZART-4 中引入在線O3源追蹤方法,與標(biāo)準(zhǔn)模擬同時(shí)進(jìn)行.該追蹤方法最早由Wang 等[24-25]提出,后來(lái)被Sudo 等[16]引入到CHASER 模式中以研究不同源區(qū)對(duì)流層O3的長(zhǎng)距離輸送,該方法是將某區(qū)域內(nèi)的各物種視為單獨(dú)的物種存在,分別計(jì)算其輸送、化學(xué)損失和地表沉降,其公式表述為:

式中:Qi為標(biāo)記區(qū)域i 內(nèi)的污染物濃度,對(duì)于O3來(lái)說(shuō)就是O3的體積混合比,β為化學(xué)損失率常數(shù)().Pi為標(biāo)記區(qū)域i 內(nèi)某污染物(本研究中為O3)的化學(xué)產(chǎn)生量,計(jì)算方法見(jiàn)式(2),其中P 為O3的化學(xué)產(chǎn)生量.本研究重點(diǎn)標(biāo)記了歐洲(35°～70°N, 15°W～50°E)、北美(20°～55°N, 50°～110°W)地區(qū),高度范圍為近地層到對(duì)流層頂.

1.3 前向軌跡模擬

傳輸路徑的模擬使用HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model)模式,該模式由NOAA 和澳大利亞氣象局聯(lián)合開(kāi)發(fā),在預(yù)測(cè)氣團(tuán)軌跡和模擬污染物濃度方面具有廣泛應(yīng)用.本文使用的開(kāi)源軟件 TrajStat 可以在HYSPLIT 軌跡計(jì)算模塊的基礎(chǔ)上結(jié)合長(zhǎng)期氣團(tuán)軌跡和站點(diǎn)觀測(cè)數(shù)據(jù),實(shí)現(xiàn)氣團(tuán)軌跡的批量化計(jì)算和大氣成分源區(qū)的分析.本研究分別選取了北美站點(diǎn)Niwot(40.0°N, 105.5°W)和歐洲站點(diǎn)Athens(38.0°N,23.7°E)進(jìn)行前向軌跡模擬.Niwot 位于北美中部,這里污染物季節(jié)變化顯著,是研究O3東向輸送的理想站點(diǎn).Athens 位于歐洲西部沿海地區(qū),具有典型的地中海氣候特征,因此這兩個(gè)站點(diǎn)的軌跡有一定代表性.模擬時(shí)間為2011～2014 年,每條軌跡運(yùn)行7d,每12h 存儲(chǔ)1 次結(jié)果.

1.4 數(shù)據(jù)介紹

本文使用的全球?qū)α鲗覱3總量觀測(cè)資料是NASA 航天局發(fā)布的2011～2014 年OMI/MLS 衛(wèi)星數(shù) 據(jù) (https://acd-ext.gsfc.nasa.gov/Data_services/cloud_slice/),緯度范圍為59.5°N～59.5°S,水平分辨率為1.25°×1°.近地層O3的站點(diǎn)觀測(cè)資料選用的是東亞酸沉降網(wǎng)(https://monitoring.eanet.asia/document/public/index)、WDCRG (http://ebas.nilu.no/Default.aspx)以及中華人民共和國(guó)生態(tài)環(huán)境部(http://106.37.208.233:20035/)和中國(guó)空氣質(zhì)量在線監(jiān)測(cè)分析平臺(tái)(https://www.aqistudy.cn/)的數(shù)據(jù).東亞酸沉降網(wǎng)包含干沉降、濕沉降、土壤和植被等五個(gè)項(xiàng)目的監(jiān)測(cè),共有來(lái)自中國(guó)、韓國(guó)、日本等國(guó)的62 個(gè)站點(diǎn)參與數(shù)據(jù)共享; WDCRG 成立于2016 年1 月1 日,接管了WDCGG(世界溫室氣體數(shù)據(jù)中心)部分業(yè)務(wù),負(fù)責(zé)監(jiān)測(cè)的物種包括SO2、對(duì)流層臭氧、VOCs 等;中國(guó)空氣質(zhì)量在線監(jiān)測(cè)分析平臺(tái)收錄了全國(guó)367 個(gè)城市的空氣及天氣信息數(shù)據(jù),所有數(shù)據(jù)每隔1h 自動(dòng)更新一次.一共選取了15 個(gè)觀測(cè)站點(diǎn),包括北美的Summit、Niwot、Ragged Point 站點(diǎn),歐洲的Jungfraujoch、Rigi、Cape Verde 站點(diǎn)以及東亞的Ochiishi、Shanghai、Kanghwa、Ogasawara、Harbin、Yonaguni、Ryori、Hedo、Minamitorishima 等站點(diǎn).軌跡模擬采用的氣象資料為美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)提供的2011～2014 年全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)數(shù)據(jù),數(shù)據(jù)分辨率為1°×1°,包括水平和垂直風(fēng)速、氣溫、氣壓等多種氣象要素.

2 模式評(píng)估

2.1 全球?qū)α鲗覱3 分布

圖1對(duì)比了不同季節(jié)59.5°N～59.5°S 之間對(duì)流層O3總量的觀測(cè)與模擬的結(jié)果,由此可知,冬季北半球多數(shù)地區(qū)的對(duì)流層O3柱濃度較低,這主要是因?yàn)榈蜏夭焕贠3的光化學(xué)反應(yīng)生成.夏季較高的溫度能增加O3的化學(xué)生成速率,因此亞歐大陸和北美大陸均形成了O3的高值區(qū).東亞地區(qū)的O3濃度呈帶狀分布,從低緯度到中緯度地區(qū)O3濃度逐漸上升,這是由于在副熱帶高壓影響下,夏季太平洋盛行的偏南風(fēng)能將清潔空氣帶到中低緯地區(qū).春季,北半球大部分地區(qū)的O3濃度介于冬季和夏季O3濃度之間,呈現(xiàn)出過(guò)渡時(shí)期的特征.而秋季相較于春季,東亞O3濃度略微減小,這可能是因?yàn)榍锛緰|亞干燥的氣候不利于O3通過(guò)閃電作用的生成[26].模擬結(jié)果均能較好地體現(xiàn)以上變化特征,僅在青藏高原一帶觀測(cè)值與模擬值差異略大,這可能是MLS 臭氧產(chǎn)品在對(duì)流層的中、上層有較大誤差導(dǎo)致的[27],此外全球模式較粗的分辨率對(duì)模擬結(jié)果的精度也有一定的影響.整體來(lái)說(shuō),模式能夠較好地模擬出對(duì)流層O3總量的空間分布及季節(jié)變化特征.

圖1 不同季節(jié)60°N～60°S 范圍內(nèi)對(duì)流層O3 柱濃度觀測(cè)與模擬對(duì)比Fig.1 Distribution of tropospheric O3 column in 60°N～60°S in different seasons

2.2 站點(diǎn)評(píng)估

本研究進(jìn)一步將模式模擬結(jié)果與亞洲、歐洲、北美等15 個(gè)監(jiān)測(cè)站獲得的數(shù)據(jù)進(jìn)行比較,以驗(yàn)證模擬結(jié)果的可信度,選取的站點(diǎn)多為大氣背景站點(diǎn),如圖2 所示.以往研究[28]對(duì)MOZART-4 在我國(guó)瓦里關(guān)及臨安兩個(gè)本底站近地面O3濃度的模擬能力進(jìn)行了評(píng)估,其結(jié)果表明該模式在我國(guó)的模擬結(jié)果是可信的.本研究還采用了中國(guó)空氣質(zhì)量在線監(jiān)測(cè)分析平臺(tái)公布的O3觀測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)模式進(jìn)行評(píng)估,選取了上海(Shanghai)及哈爾濱(Harbin)兩個(gè)具有明顯南北差異的城市,評(píng)估前對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行了質(zhì)量控制及單位轉(zhuǎn)化.該觀測(cè)數(shù)據(jù)的時(shí)間區(qū)間為2014～2017年,盡管觀測(cè)數(shù)據(jù)與模擬結(jié)果的時(shí)間不完全匹配,但從O3的季節(jié)變化趨勢(shì)以及濃度量級(jí)來(lái)看,模式能較好地反映我國(guó)城市地區(qū)的O3水平.Harbin 站呈現(xiàn)明顯的夏季高、冬季低的季節(jié)變化特征;Shanghai 站觀測(cè)的O3的變化幅度較大,導(dǎo)致7 月Shanghai 的模擬平均值低于觀測(cè)平均值,這可能與模式分辨率偏低、O3前體物排放清單偏低等有關(guān).此外,本研究還使用WDCRG 和東亞酸沉降網(wǎng)的觀測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)其他13 個(gè)站點(diǎn)進(jìn)行了評(píng)估.格陵蘭島的Summit 站全年O3值變化不大,體積分?jǐn)?shù)始終維持在45×10-9左右,這可能是由于Summit 位于北極圈內(nèi),較低的溫度使得O3前體物的化學(xué)活性減弱而降低其反應(yīng)速率.韓國(guó)Kanghwa 站的O3呈現(xiàn)明顯的雙峰型分布,即春季O3達(dá)最大值(62×10-9),秋季峰值略低于春季峰值,夏季O3濃度介于春、秋季之間,只有38×10-9.這是由于Kanghwa 站地處亞熱帶季風(fēng)區(qū),夏季盛行偏南風(fēng),一方面海洋上的清潔氣團(tuán)會(huì)傳輸?shù)皆搮^(qū)域從而降低O3濃度,另外韓國(guó)地區(qū)夏季多陰雨的天氣也會(huì)減少O3的光化學(xué)生成.瑞士的Jungfraujoch、Rigi 的O3濃度呈現(xiàn)出春、夏季高值,冬季低值分布的原因是瑞士常年受西風(fēng)帶的影響,全年濕潤(rùn),特別是冬季在暖流的作用下降雨豐沛,因而O3的光化學(xué)生成速率較小.Niwot站O3呈現(xiàn)春夏季高值的特征,最大值接近60×10-9.這是由于Niwot 位于美國(guó)西部經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū),相對(duì)多的人口會(huì)增加污染排放,另一方面西部高海拔也是該地區(qū)O3濃度較高的原因之一.盡管模式得到的Yonaguni 站的O3值高于觀測(cè)值,但是能較好地反映O3的變化趨勢(shì).日本Ryori、Ochiishi 站點(diǎn)的O3濃度均在春季出現(xiàn)高值,這主要是凈的光化學(xué)作用導(dǎo)致的0.不同于前面兩個(gè)日本站點(diǎn), Ogasawara、Hedo 站點(diǎn)位于日本南部,更容易受東南信風(fēng)的影響,尤其是夏季太平洋清潔氣團(tuán)會(huì)強(qiáng)烈影響這些地區(qū),因而這些地區(qū)在夏季出現(xiàn)O3低值.位于大西洋的兩個(gè)海洋站點(diǎn)Ragged Point、Cape Verde 也呈現(xiàn)出夏季低值的特征,由圖2 可以看出模式可以較好地反映這些海洋站點(diǎn)的O3季節(jié)變化特征,模擬值和觀測(cè)值之間的相關(guān)系數(shù)均超過(guò)0.85.

圖2 各站點(diǎn)近地層O3 月均值的模擬和觀測(cè)對(duì)比Fig.2 Comparison of simulated and observed values of surface O3 at 15stations

總體來(lái)說(shuō),模式的評(píng)估結(jié)果較為理想,但模式仍存在一些不確定性.一方面,本研究中采用的氣象場(chǎng)的水平分辨率為1.9°×2.5°,對(duì)于全球大氣化學(xué)模式,該分辨率已經(jīng)相對(duì)較高,但對(duì)于城市或站點(diǎn)來(lái)說(shuō),該分辨率仍然不夠.特別是對(duì)于地形起伏較大、氣象條件變化劇烈的地區(qū),如青藏高原東側(cè),這類(lèi)地區(qū)的模擬結(jié)果可能存在較大的不確定性.另一方面,人為源排放清單基準(zhǔn)年為2000 年,相對(duì)于當(dāng)前國(guó)際經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展的狀況,該排放源略顯陳舊,可能導(dǎo)致結(jié)果中近地面O3的模擬值偏低,進(jìn)而低估歐洲、北美等地區(qū)對(duì)我國(guó)O3的貢獻(xiàn)量.此外,在線源追蹤方法僅追蹤源區(qū)產(chǎn)生的O3對(duì)全球范圍的貢獻(xiàn)量,沒(méi)有考慮源區(qū)O3前體物經(jīng)輸送等作用后在源區(qū)外產(chǎn)生的O3,即二次產(chǎn)生的貢獻(xiàn),這也可能導(dǎo)致對(duì)源區(qū)貢獻(xiàn)量的低估.模式中存在的以上不確定性在分析時(shí)應(yīng)特別注意.

3 結(jié)果與分析

3.1 北美源區(qū)對(duì)中國(guó)O3 的影響

圖3 2011～2014 年1、4、7、10 月30°～50°N 范圍內(nèi)北美對(duì)流層源區(qū)O3 隨經(jīng)度及高度分布的模擬結(jié)果Fig.3 Simulated distribution of O3 with longitude and height in the troposphere of North America at range 30°～50°N in January,April, July, October during 2011～2014

3.1.1 傳輸量 圖3 顯示了30°～50°N 范圍內(nèi)的平均風(fēng)場(chǎng)以及北美地區(qū)對(duì)流層內(nèi)產(chǎn)生的O3經(jīng)化學(xué)損耗、大氣傳輸、地表沉降等過(guò)程后隨經(jīng)度和高度的分布情況,即北美對(duì)流層源區(qū)的O3分布.可以發(fā)現(xiàn)北美O3的高值區(qū)主要分布在人口密集的北美東部地區(qū),并且由于盛行西風(fēng)的影響呈現(xiàn)出自西向東濃度遞減的趨勢(shì).此外,O3濃度的季節(jié)差異較為明顯,1 月北美O3在全球范圍內(nèi)的濃度最小,垂直方向在200hPa 附近便降到1×10-9以下;7 月北美O3在全球范圍內(nèi)的濃度最大,在垂直方向上能擴(kuò)散到100hPa以上的高度.盡管1 月份北美的低溫和弱光照條件不利于O3的光化學(xué)生成,此時(shí)北美對(duì)中國(guó)近地層的O3貢獻(xiàn)卻大于7 月.這是由于大氣污染物的長(zhǎng)距離傳輸往往要經(jīng)歷三個(gè)過(guò)程:源區(qū)的上升、對(duì)流層內(nèi)的輸送和受體區(qū)的下沉.由于青藏高原特殊的地形會(huì)影響污染物的輸送,因此將中國(guó)分為青藏高原和東部地區(qū)(在圖3 中分別以80°～100°E 和100°～124°E近似表示)分別量化北美源區(qū)的O3貢獻(xiàn).對(duì)比不同月份北美對(duì)流層O3在中國(guó)東部的分布特征可以發(fā)現(xiàn):1 月北美對(duì)流層對(duì)中國(guó)東部近地層的O3貢獻(xiàn)超過(guò)0.9×10-9,而對(duì)青藏高原近地層的O3貢獻(xiàn)僅為0.71×10-9.這是由于1月中國(guó)東部在高壓的控制下產(chǎn)生比青藏高原更多的下沉氣流(圖3(a)),在下沉氣流的作用下北美源區(qū)的O3能有效下沉到中國(guó)東部地區(qū)對(duì)流層內(nèi).值得注意的是,強(qiáng)烈的下沉氣流能起到混合作用,使得1 月北美對(duì)中國(guó)東部不同高度O3貢獻(xiàn)的差異小于其他季節(jié).北美對(duì)中國(guó)東部的O3貢獻(xiàn)隨著高度的上升而增加,在500hPa 附近達(dá)到峰值(3.85×10-9),而北美對(duì)青藏高原的O3貢獻(xiàn)同樣在500hPa 附近達(dá)到3.87×10-9的峰值.不同的是北美O3在青藏高原的濃度隨高度變化速率略高于中國(guó)東部,這是由于在較高高度處下沉氣流對(duì)O3分布的影響減弱而能反映北美O3貢獻(xiàn)的真實(shí)水平.隨著高度繼續(xù)上升,北美對(duì)中國(guó)東部和青藏高原的O3貢獻(xiàn)均開(kāi)始下降并最終趨于0.盡管7 月北美邊界層內(nèi)存在上升氣流,在上升氣流的作用下北美自由對(duì)流層內(nèi)的O3濃度顯著升高,O3高值一直持續(xù)到平流層底,然而此時(shí)北美對(duì)中國(guó)O3的貢獻(xiàn)卻不高.這是由于夏季歐洲大西洋沿岸特別是地中海地區(qū)受副熱帶高壓控制,邊界層甚至自由對(duì)流層內(nèi)都以下沉氣流為主(見(jiàn)圖3(c)),強(qiáng)烈的下沉氣流能起到“攔截”作用而減少北美O3對(duì)中國(guó)的貢獻(xiàn),而且夏季較弱的西風(fēng)勢(shì)力同樣不利于北美O3的東向傳輸.此外夏季強(qiáng)的光化學(xué)作用也可能會(huì)加速O3在傳輸過(guò)程中的消耗而降低北美源區(qū)對(duì)中國(guó)的貢獻(xiàn).7 月北美O3在青藏高原和中國(guó)東部的分布有明顯的差異,北美O3在青藏高原近地層的濃度與其他月份差別不大而在中國(guó)東部地區(qū)近地層的濃度卻遠(yuǎn)低于其他月份.這主要是由于夏季海陸熱力性質(zhì)的差異使得中國(guó)東部存在較多的上升氣流,上升氣流能阻擋對(duì)流層中北美O3的入侵而使得北美對(duì)青藏高原貢獻(xiàn)O3的峰值出現(xiàn)在400hPa 附近而對(duì)中國(guó)東部的O3貢獻(xiàn)在300hPa 才達(dá)到峰值.4 月和10 月北美O3在全球的分布特征類(lèi)似,O3濃度的高值區(qū)均出現(xiàn)在400hPa 以下的高度并且在略強(qiáng)的西風(fēng)帶的作用下,北美對(duì)中國(guó)自由對(duì)流層有相對(duì)高的O3貢獻(xiàn).不同的是,10月中國(guó)東部在強(qiáng)的下沉氣流的作用下O3高值出現(xiàn)在較低高度.

圖4 2011 年～2014 年1、4、7、10 月北美Niwot 站每日前向7d 的軌跡Fig.4 7days forward trajectory of Niwot in North America in January, April, July, October during 2011～2014

3.1.2 傳輸路徑 本節(jié)通過(guò)計(jì)算北美Niwot 站(詳 細(xì)介紹見(jiàn)1.3 節(jié))的前向軌跡討論O3由北美邊界層及自由對(duì)流層向中國(guó)傳輸可能經(jīng)歷的路徑.Niwot站邊界層(1000m)和自由對(duì)流層(5000m)兩個(gè)高度上未來(lái)7d 氣團(tuán)的傳輸軌跡如圖4 所示.在盛行西風(fēng)的作用下絕大多數(shù)軌跡的傳輸路徑為自西向東,幾乎沒(méi)有經(jīng)過(guò)太平洋到達(dá)中國(guó)的軌跡.不同季節(jié)Niwot 站1000m 高度氣團(tuán)的東向傳輸受到不同程度的抑制,5000m 高度氣團(tuán)的東向傳輸強(qiáng)于1000m高度,相比于1000m 高度有更多到達(dá)中國(guó)的軌跡數(shù)目,這表明抬升作用能在一定程度上促進(jìn)氣團(tuán)的長(zhǎng)距離傳輸.

對(duì)比圖4(a)和圖4(e)的軌跡顏色可以發(fā)現(xiàn),Niwot 站1 月份1000m 高度和5000m 高度的軌跡特征存在明顯差異,這是海陸熱力性質(zhì)差異導(dǎo)致的.冬季北美大陸受高壓控制而使邊界層內(nèi)多下沉氣流(見(jiàn)圖3(a)),下沉氣流會(huì)抑制氣團(tuán)的長(zhǎng)距離傳輸,因此Niwot 站1000m 高度沒(méi)有到達(dá)中國(guó)的軌跡而5000m高度到達(dá)中國(guó)的軌跡數(shù)目為13.由圖4(c)和圖4(g)的軌跡特征可知:盡管7 月份北美大陸存在上升氣流,兩個(gè)高度上氣團(tuán)的東向傳輸卻受到抑制,多數(shù)軌跡分布在北美和歐洲地區(qū),到達(dá)中國(guó)的軌跡數(shù)目為0,這與3.1.1 節(jié)中得出的“7 月份北美對(duì)中國(guó)的O3貢獻(xiàn)較低”的結(jié)論對(duì)應(yīng).對(duì)于 4 月和10 月,在盛行西風(fēng)和不太強(qiáng)的垂直氣流的共同作用下Niwot 站5000m 高度處到達(dá)中國(guó)的軌跡數(shù)目介于1 月和7 月之間.

3.2 歐洲源區(qū)O3 對(duì)中國(guó)的影響

3.2.1 傳輸量 由于歐洲與東亞臨近并且西伯利亞森林大火釋放的大范圍生物質(zhì)燃燒產(chǎn)物可能會(huì)影響東亞北部的氣團(tuán)組成[30],歐亞大陸污染物的傳輸信號(hào)可能會(huì)被掩蓋.為分離北美和歐洲兩個(gè)源區(qū)的O3貢獻(xiàn),本節(jié)得出了歐洲對(duì)流層源區(qū)O3隨經(jīng)度及高度的變化,如圖5 所示.可以發(fā)現(xiàn),歐洲O3的高值區(qū)主要位于0°和50°E 之間,高值區(qū)O3濃度的季節(jié)變化與北美O3的季節(jié)變化類(lèi)似,均為1 月低值和7 月高值.在不同月份,歐洲在全球范圍內(nèi)的O3總濃度均低于北美在全球范圍內(nèi)的O3總濃度,即歐洲對(duì)其他地區(qū)O3的貢獻(xiàn)小于北美對(duì)其他地區(qū)O3的貢獻(xiàn).盡管如此,由于地理位置的原因,歐洲對(duì)中國(guó)的O3貢獻(xiàn)值在數(shù)值上與北美對(duì)中國(guó)的O3貢獻(xiàn)值接近,歐洲對(duì)中國(guó)的O3貢獻(xiàn)不可忽視.

冬季中國(guó)地區(qū)多下沉氣流,但1 月歐洲對(duì)中國(guó)O3的貢獻(xiàn)卻不高,這主要是歐洲冬季弱的光化學(xué)反應(yīng)導(dǎo)致O3生成量較少的原因.夏季歐洲大陸西岸干燥少雨和充足的光照條件均有利于O3的光化學(xué)反應(yīng)生成,在地中海附近的下沉氣流的作用下歐洲對(duì)流層O3在30°E 的體積分?jǐn)?shù)可達(dá)35×10-9以上,甚至高于同期北美源區(qū)O3的峰值濃度.值得注意的是:地中海附近的下沉氣流會(huì)顯著減少北美對(duì)中國(guó)O3的貢獻(xiàn)而由于地中海位于歐洲大陸西岸,其下沉氣流對(duì)歐洲整體影響較弱,此時(shí)歐洲對(duì)青藏高原和中國(guó)東部自由對(duì)流層的O3貢獻(xiàn)均達(dá)到一年中的最大值,在400hPa 附近分別達(dá)到7.3×10-9和5.7×10-9.然而歐洲對(duì)青藏高原和中國(guó)東部近地層的O3貢獻(xiàn)卻較低,特別是對(duì)中國(guó)東部近地層的O3貢獻(xiàn)(0.7×10-9)為一年中最低,造成這種反差的原因主要是夏季中國(guó)地表豐富的上升氣流能減少歐洲對(duì)中國(guó)近地層的O3貢獻(xiàn).4 月和10 月,與北美O3在東亞的分布特征類(lèi)似,歐洲對(duì)中國(guó)自由對(duì)流層也有相對(duì)高的O3貢獻(xiàn).不同于北美的是,10 月歐洲O3受中國(guó)地表下沉氣流影響更顯著,在中國(guó)東部對(duì)流層內(nèi)相對(duì)低的高度(700hPa)出現(xiàn)O3極大值.

圖5 2011～2014 年1、4、7、10 月30°～50°N 范圍內(nèi)歐洲對(duì)流層源區(qū)O3 隨經(jīng)度及高度分布的模擬結(jié)果Fig.5 Simulated distribution of O3 with longitude and height in the troposphere of Europe at range 30°～50°N in January, April, July,October during 2011～2014

圖6 2011 ～2014 年1、4、7、10 月歐洲Athens 站每日前向7d 的軌跡Fig.6 7days forward trajectory of Athens in Europe in January, April, July, October during 2011～2014

3.2.2 傳輸路徑 計(jì)算得出歐洲Athens 站兩個(gè)高度上未來(lái)7d 氣團(tuán)的前向軌跡,如圖6 所示.總的來(lái)說(shuō),在不同月份,歐洲Athens 站到達(dá)東亞的軌跡數(shù)目均多于北美Niwot 站到達(dá)東亞的軌跡數(shù)目.與北美Niwot 站類(lèi)似,Athens 站同樣由于盛行西風(fēng)的影響,不同月份軌跡的傳輸方向也為自西向東,且Athens站不同月份1000m 高度到達(dá)中國(guó)的軌跡數(shù)目也均少于 5000m 高度到達(dá)中國(guó)的軌跡數(shù)目.除此之外,Athens 站1000m 高度的軌跡到達(dá)東亞后主要分布在35°N 以北的區(qū)域,這表明歐洲較低高度上氣團(tuán)的東向傳輸在中高緯地區(qū)較強(qiáng),這可能是青藏高原地形的阻隔作用導(dǎo)致的.1 月Athens 站不同高度到

達(dá)中國(guó)的軌跡數(shù)目均最多,多數(shù)軌跡能穿越整個(gè)東亞到達(dá)150°E 以東的地區(qū).在1 月份,與風(fēng)場(chǎng)圖中歐洲、東亞地區(qū)的下沉氣流和中亞地區(qū)的上升氣流相對(duì)應(yīng),軌跡圖中除中亞以外的多數(shù)地區(qū)的軌跡高度均較低,這表明中亞地區(qū)冬季存在的上升氣流可能是促進(jìn)歐洲氣團(tuán)東向傳輸?shù)闹匾蛩?此外冬季強(qiáng)的盛行西風(fēng)也能促進(jìn)歐洲氣團(tuán)的東向傳輸;7 月Athens 站不同高度到達(dá)中國(guó)的軌跡數(shù)目均最少,這是由于Athens 位于地中海沿岸,相比于歐洲大陸其他地區(qū)Athens 站受地中海沿岸的下沉氣流影響更為顯著.盡管 Athens 站氣團(tuán)的東向傳輸受到抑制,5000m 高度的軌跡到達(dá)60°E 后在中亞上升氣流的作用下多數(shù)能到達(dá)中國(guó)地區(qū).

4 結(jié)論

4.1 從衛(wèi)星觀測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)看,北半球大陸地區(qū)1 月份對(duì)流層 O3柱濃度較低,7 月份對(duì)流層O3柱濃度較高,而太平洋地區(qū)則全年維持在較低的水平,衛(wèi)星數(shù)據(jù)與模擬結(jié)果的對(duì)比表明模式能較好地反映全球?qū)α鲗覱3的時(shí)空分布特征;中國(guó)空氣質(zhì)量在線監(jiān)測(cè)分析平臺(tái)、EANET 和WDCRG 的站點(diǎn)數(shù)據(jù)與模擬結(jié)果的對(duì)比表明模式對(duì)少數(shù)站點(diǎn)存在高估,整體來(lái)說(shuō)模式可以較好地反映各站點(diǎn)O3的季節(jié)變化特征.

4.2 冬季北美和歐洲對(duì)流層對(duì)中國(guó)近地層O3的貢獻(xiàn)均為0.9×10-9,對(duì)中國(guó)自由對(duì)流層O3的貢獻(xiàn)峰值分別為3.9×10-9和2.7×10-9;夏季兩源區(qū)對(duì)中國(guó)不同高度O3的貢獻(xiàn)差異較大,對(duì)中國(guó)近地層O3的貢獻(xiàn)分別為0.3×10-9和0.6×10-9而對(duì)中國(guó)自由對(duì)流層O3的貢獻(xiàn)峰值分別為4.7×10-9和7.3×10-9.這是由于大氣污染物的長(zhǎng)距離傳輸往往要經(jīng)歷三個(gè)過(guò)程,即源區(qū)的上升、對(duì)流層內(nèi)的輸送和受體區(qū)的下沉.盡管冬季較低的O3生成速率使得北美和歐洲對(duì)流層O3的整體濃度為一年中最低,但東亞下沉氣流能增加兩個(gè)源區(qū)對(duì)中國(guó)近地層O3的貢獻(xiàn).此外下沉氣流還能起到混合作用而減小中國(guó)不同高度上O3濃度的差異.夏季北美和歐洲對(duì)流層內(nèi)的O3生成量大幅增加,兩個(gè)源區(qū)對(duì)各自地區(qū)O3的貢獻(xiàn)峰值均超過(guò)30×10-9,歐洲對(duì)中國(guó)自由對(duì)流層O3的貢獻(xiàn)相比于冬季有明顯提升然而北美對(duì)中國(guó)自由對(duì)流層O3的貢獻(xiàn)與冬季差別不大.這是由于夏季地中海沿岸強(qiáng)烈的下沉氣流能減少北美對(duì)中國(guó)自由對(duì)流層O3的貢獻(xiàn),而地中海位于歐洲大陸西岸,其下沉氣流對(duì)整體歐洲O3傳輸?shù)挠绊戄^弱.此外夏季北美和歐洲對(duì)中國(guó)近地層O3的貢獻(xiàn)較低的原因主要是中國(guó)地表上升氣流的作用.

4.3 在盛行西風(fēng)的作用下北美及歐洲地區(qū)不同高度上絕大多數(shù)軌跡的傳輸路徑為自西向東,幾乎沒(méi)有向西經(jīng)過(guò)太平洋到達(dá)中國(guó)的軌跡.抬升作用能在一定程度上促進(jìn)氣團(tuán)的長(zhǎng)距離傳輸,因此兩地區(qū)5000m 高度氣團(tuán)的東向傳輸均強(qiáng)于1000m 高度.1 月北美的下沉氣流能抑制較低高度上氣團(tuán)的東向傳輸;而此時(shí)歐洲氣團(tuán)的傳輸受東亞下沉氣流的影響顯著,不同高度到達(dá)中國(guó)的軌跡數(shù)目均為一年中最多.7 月在上升氣流的作用下北美不同高度的軌跡均能上升到較高高度,然而軌跡多數(shù)分布在北美和歐洲地區(qū),沒(méi)有到達(dá)中國(guó)的軌跡;此時(shí)歐洲受地中海沿岸強(qiáng)的下沉氣流的影響而使得不同高度到達(dá)中國(guó)的軌跡數(shù)目均最少.