寧夏O3污染及其輸送路徑

嚴(yán)曉瑜，緱曉輝，龔曉麗，劉建軍，納 麗，蘇占勝，劉 垚，李曉虹，吳保國(guó)

(1.中國(guó)氣象局旱區(qū)特色農(nóng)業(yè)氣象災(zāi)害監(jiān)測(cè)預(yù)警與風(fēng)險(xiǎn)管理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,寧夏 銀川 750000；2.寧夏氣象防災(zāi)減災(zāi)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,寧夏 銀川 750000；3.寧夏氣象服務(wù)中心,寧夏 銀川 750000；4.寧夏固原市氣象局,寧夏 固原 756000)

引 言

O3是大氣的重要微量成分，約90%存在于平流層，僅10%左右分布在對(duì)流層中[1]。平流層中的O3能吸收紫外線，保護(hù)人類與生態(tài)環(huán)境，但如果對(duì)流層大氣中，特別是近地面O3質(zhì)量濃度增高，則會(huì)危害人體健康[2-4]、損害植物生理功能[5]、造成糧食減產(chǎn)[6]及引發(fā)城市光化學(xué)煙霧污染等[7]。

隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展和機(jī)動(dòng)車保有量的激增，我國(guó)城市O3污染問題愈發(fā)嚴(yán)重，已反超PM2.5，成為影響城市環(huán)境空氣質(zhì)量的首要污染物[8-9]。關(guān)于O3污染，目前主要從O3質(zhì)量濃度時(shí)空變化[10-11]、O3與氣象要素的關(guān)系[12-13]、前體物VOCs和 NOx的排放特征及其對(duì)O3生成的影響[14-15]以及O3污染來源解析[16]、近地面O3污染的健康影響評(píng)價(jià)及生態(tài)環(huán)境效應(yīng)[17]等方面進(jìn)行了研究，但多集中在京津冀、長(zhǎng)三角、珠三角等較早開展O3質(zhì)量濃度地面監(jiān)測(cè)的地區(qū)。2013年開始，我國(guó)實(shí)施新的空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，并在全國(guó)74個(gè)城市496個(gè)國(guó)控監(jiān)測(cè)點(diǎn)開展SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO、O3等6項(xiàng)污染物的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，為我國(guó)西部?jī)?nèi)陸地區(qū)[18-19]開展O3時(shí)空變化研究奠定了基礎(chǔ)。

近地面O3質(zhì)量濃度不僅受前體物排放、光化學(xué)反應(yīng)的影響，而且受區(qū)域傳輸?shù)挠绊慬20]。河北保定市夏季O3污染主要受偏南氣團(tuán)、東南氣團(tuán)和偏東氣團(tuán)的傳輸影響，污染日中3類傳輸條件出現(xiàn)的百分比分別為28%、39%和17%[21]。2012年7—8月上海近地面夜間O3污染與長(zhǎng)距離輸送的海洋氣團(tuán)有關(guān)，白天高質(zhì)量濃度O3則由其他城市經(jīng)陸地氣團(tuán)傳輸而來[22]。江蘇常州市O3污染傳輸路徑中，自安徽黃山—浙江湖州—江蘇宜興到常州的氣流對(duì)應(yīng)的O3平均質(zhì)量濃度最高(116 μg·m-3)，自山東棗莊—江蘇宿遷—淮安—泰州—蘇州—無錫到常州的氣流對(duì)應(yīng)的O3平均質(zhì)量濃度最低(78 μg·m-3)[23]。

近年來，地處我國(guó)西北內(nèi)陸的寧夏大氣污染也日益嚴(yán)重，雖然已有研究對(duì)銀川市的大氣顆粒物分布特征、氣象條件影響以及輸送路徑[24-26]等進(jìn)行了分析，但目前對(duì)寧夏其他地市大氣污染，特別是O3污染的研究相對(duì)較少[27]，本文基于2015—2018年寧夏環(huán)境監(jiān)測(cè)國(guó)控點(diǎn)O3質(zhì)量濃度資料，分析寧夏5市O3質(zhì)量濃度變化特征，評(píng)價(jià)各市O3污染狀況，探討O3輸送路徑，以期為有效治理和科學(xué)控制寧夏O3污染，改善大氣環(huán)境質(zhì)量提供科學(xué)依據(jù)。

1 資料與方法

所用數(shù)據(jù)來源于國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)網(wǎng)發(fā)布的2015—2018年寧夏銀川、石嘴山、吳忠、中衛(wèi)和固原5個(gè)市共19個(gè)環(huán)境監(jiān)測(cè)國(guó)控點(diǎn)(圖1)的逐時(shí)O3質(zhì)量濃度資料。依據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)技術(shù)規(guī)定》[28]和《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》[29]對(duì)原始數(shù)據(jù)進(jìn)行質(zhì)量控制，剔除因斷電、儀器維修維護(hù)、校準(zhǔn)等原因造成的異常值。某一時(shí)刻O38 h滑動(dòng)平均質(zhì)量濃度(簡(jiǎn)稱“O3質(zhì)量濃度”)為該時(shí)刻及其前7個(gè)時(shí)次的O31 h質(zhì)量濃度的平均值[30]；日最大O3質(zhì)量濃度為一個(gè)自然日內(nèi)08:00(北京時(shí)，下同)—24:00所有時(shí)刻O3質(zhì)量濃度中的最大值；逐月(年)O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)為該月(年)內(nèi)逐日日最大O3質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)序列中的90%分位數(shù)；年平均O3質(zhì)量濃度為該年內(nèi)逐日日最大O3質(zhì)量濃度的算術(shù)平均值。

圖1 環(huán)境監(jiān)測(cè)國(guó)控點(diǎn)分布Fig.1 Distribution of monitoring stations

HYSPLIT(hybrid single-particle Lagrangian integrated trajectory)模式是由美國(guó)國(guó)家海洋大氣中心(National Oceanic and Atmospheric Administration, NOAA)和澳大利亞氣象局(Bureau of Meteorology Australia, BOM)共同研發(fā)的一種具有處理多種氣象要素輸入場(chǎng)、多種物理過程和不同類型污染物排放源功能的較為完整的輸送、擴(kuò)散和沉降的綜合模式系統(tǒng)[31-32]。后向軌跡聚類分析是根據(jù)氣團(tuán)軌跡的空間相似度，即傳輸速度和方向，對(duì)所有到達(dá)模式受點(diǎn)的氣團(tuán)軌跡進(jìn)行聚類分組，以判斷受點(diǎn)不同時(shí)間段主導(dǎo)氣流方向和污染物潛在來源。

利用HYSPLIT模式和GIS技術(shù)結(jié)合的TrajStat軟件[33]對(duì)寧夏5個(gè)地市進(jìn)行后向軌跡聚類分析。分別將固原(36.01°N、106.27°E)、石嘴山(39.04°N、106.39°E)、吳忠(37.98°N、106.19°E)、銀川(38.48°N、106.21°E)和中衛(wèi)(37.52°N、105.18°E)氣象站作為模擬受點(diǎn)，利用NOAA的全球資料同化系統(tǒng)(global data assimilation system, GDAS)提供的逐6 h氣象數(shù)據(jù)，計(jì)算2015—2018年逐年5—10月各城市逐日15:00到達(dá)受點(diǎn)的72 h后向氣流軌跡，軌跡計(jì)算起始高度為500 m。并利用TrajStat軟件中的歐氏距離(Euclidean distance)聚類算法分別對(duì)到達(dá)固原、石嘴山、吳忠、銀川和中衛(wèi)的氣流軌跡進(jìn)行聚類分析，同時(shí)，結(jié)合CO、NO2質(zhì)量濃度資料以及氣象要素?cái)?shù)據(jù)對(duì)各市各類氣流下O3及其前體物和氣象要素的特征進(jìn)行分析。

2 結(jié)果分析

2.1 O3質(zhì)量濃度

2.1.1 年際變化

圖2為2015—2018年寧夏5市年O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)年際變化?？梢钥闯觯? a平均O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)石嘴山最高(159 μg·m-3)，其次是銀川(154 μg·m-3)，再次是中衛(wèi)(149 μg·m-3)，吳忠較低(137 μg·m-3)，固原最低(132 μg·m-3)。從年際變化來看，石嘴山2015年年O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)為159 μg·m-3，2016年略增加為160 μg·m-3，2017、2018年又下降至158 μg·m-3。固原和吳忠2015年年O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)分別為125和132 μg·m-3，2016年均略有減小，2017、2018年均明顯升高，2018年固原增加至142 μg·m-3，吳忠增加為148 μg·m-3。2015—2017年銀川、中衛(wèi)年O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)明顯增加，銀川由2015年的131 μg·m-3增加至2017年的167 μg·m-3，中衛(wèi)自2015年的141 μg·m-3增加至2017年的156 μg·m-3，但2018年兩市均略有減小。總體來看，近4 a石嘴山年O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)略有下降，其他4市普遍呈整體上升趨勢(shì)。

圖2 2015—2018年寧夏5市年O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)年際變化Fig.2 Inter-annual variation of the 90% quantile of annual O3 mass concentration in five cities of Ningxia from 2015 to 2018

2.1.2 月變化

圖3為2015—2018年寧夏5市月O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)變化?？梢钥闯觯翺3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)吳忠最高值(161 μg·m-3)出現(xiàn)在7月，固原、石嘴山、銀川和中衛(wèi)最高值出現(xiàn)在8月，分別為142、179、184和162 μg·m-3；固原、吳忠和中衛(wèi)最低值出現(xiàn)在1月，分別為63、53和67 μg·m-3，石嘴山和銀川最低值出現(xiàn)在12月，分別為76和70 μg·m-3。相對(duì)而言，石嘴山除6月和7月低于銀川外，其他各月O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)均是5個(gè)城市中最大的。銀川、中衛(wèi)、吳忠和固原1—6月O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)差異較大，且由高到低的順序均為銀川>中衛(wèi)>固原>吳忠；7月為銀川>中衛(wèi)>吳忠>固原；8—12月中衛(wèi)O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)略高于銀川和吳忠，固原普遍較其他3個(gè)城市低。

圖3 2015—2018年寧夏5市月O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)變化Fig.3 The monthly variation of the 90% quantile of O3 mass concentration in five cities of Ningxia from 2015 to 2018

2.1.3 日變化

圖4為2015—2018年寧夏5市O31 h質(zhì)量濃度日變化?？梢钥闯?，O31 h質(zhì)量濃度日變化均呈單峰型，最大值均出現(xiàn)在16:00，石嘴山、銀川、中衛(wèi)、固原和吳忠分別為112、104、103、91和88 μg·m-3。石嘴山和固原O31 h質(zhì)量濃度最小值出現(xiàn)在07:00，分別為41和40 μg·m-3；其他城市均出現(xiàn)在08:00，中衛(wèi)、銀川、吳忠分別為44、41和31 μg·m-3。石嘴山日變幅最大為71 μg·m-3，吳忠次之為67 μg·m-3，銀川再次為63 μg·m-3，中衛(wèi) 59 μg·m-3，固原最小為51 μg·m-3。值得注意的是，吳忠各時(shí)次O31 h質(zhì)量濃度在5個(gè)城市中最小，與前述年O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)固原最低的結(jié)果略有差異，為此，計(jì)算各城市2015—2018年年O3質(zhì)量濃度平均值，發(fā)現(xiàn)石嘴山、銀川、中衛(wèi)、固原和吳忠分別為106 、100、100、89和82 μg·m-3，這表明雖然吳忠O3質(zhì)量濃度峰值較固原市高，但其O3平均質(zhì)量濃度水平卻較固原市低。

圖4 2015—2018年寧夏5市O3 1 h質(zhì)量濃度日變化Fig.4 Diurnal variation of O3 1 h mass concentration in five cities of Ningxia from 2015 to 2018

2.1.4 O3空間分布

圖5為2015—2018年寧夏19個(gè)國(guó)控點(diǎn)O3質(zhì)量濃度及其90%分位數(shù)的平均值以及逐年O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)?？梢钥闯?，2015—2018年多年平均O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)超過160 μg·m-3的站共有7個(gè)，其中，銀川賀蘭山馬蓮口最高，為170 μg·m-3，其次為石嘴山沙湖旅游區(qū)的166 μg·m-3，中衛(wèi)沙坡頭消防站為164 μg·m-3，其他各站均在160 μg·m-3以下，特別是吳忠和固原兩市，各監(jiān)測(cè)點(diǎn)多年平均O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)普遍在140 μg·m-3以下。年O3質(zhì)量濃度平均值超過100 μg·m-3的站共有9個(gè)，其中，沙湖旅游區(qū)和大武口黃河?xùn)|街最高，均為110 μg·m-3，其次是賀蘭山馬蓮口的107 μg·m-3，再次為惠農(nóng)南大街的105 μg·m-3。

圖5 2015—2018年寧夏19個(gè)國(guó)控點(diǎn)O3質(zhì)量濃度及其90%分位數(shù)的平均值(a)以及逐年O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)(b)Fig.5 The averaged values of O3 mass concentration and its 90% quantile(a)and the 90% quantile of O3 mass concentration year by year(b)at 19 national mornitoring points in Ningxia from 2015 to 2018

2015—2018年，除沙湖旅游區(qū)、大武口黃河?xùn)|街、紅果子鎮(zhèn)惠新街、教育園區(qū)和官橋站5個(gè)站年O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)呈下降趨勢(shì)外，其他國(guó)控點(diǎn)均呈上升趨勢(shì)，其中，銀川上海東路、文昌北街和水鄉(xiāng)路增加最明顯，2018年O3質(zhì)量濃度較2015年均增加70 μg·m-3以上。這3個(gè)點(diǎn)均位于銀川中心城區(qū)的交通主干道及居民聚居區(qū)，說明隨著城區(qū)人口的快速增長(zhǎng)和機(jī)動(dòng)車的增加，O3前體物排放增多，對(duì)本地O3生成貢獻(xiàn)增大。其次是賀蘭山東路、賀蘭山馬蓮口和學(xué)院路，2018年O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)比2015年均高出30 μg·m-3以上。

2.2 O3污染狀況

2.2.1 首要污染物為O3的天數(shù)及空氣質(zhì)量類別變化特征

表1列出2015—2018年寧夏各地市首要污染物為O3的天數(shù)。可以看出，石嘴山首要污染物為O3的天數(shù)最多，平均為124 d，2017年高達(dá)135 d；其次為中衛(wèi)，首要污染物為O3的年均天數(shù)為119 d；銀川首要污染物為O3的年均天數(shù)為103 d；固原和吳忠首要污染物為O3的年均天數(shù)較少，分別為87 d和76 d。

表1 2015—2018年寧夏5市首要污染物為O3的天數(shù)Tab.1 The days occurring primary pollutant O3 in 5 cities in Ningxia during 2015-2018 單位：d

2015—2018年固原首要污染物為O3的天數(shù)逐年增加，由2015年的54 d增加至2018年的112 d；石嘴山2017年前逐年增加，2018年略下降；吳忠、銀川兩市2016年首要污染物為O3的天數(shù)較2015年明顯增加，2017年略有下降，2018年又分別反彈至100 d和128 d；中衛(wèi)2015年為97 d，2016年增加至135 d后又逐年下降，2018年降至118 d。整體來看，5市首要污染物為O3的天數(shù)2018年普遍較2015年增多。

圖6為2015—2018年寧夏5市不同空氣質(zhì)量類別首要污染物為O3的天數(shù)年際和月變化?？梢钥闯觯魇惺滓廴疚餅镺3且空氣質(zhì)量為良的天數(shù)均最多，且近年來均呈增加趨勢(shì)，中衛(wèi)、石嘴山、固原、銀川和吳忠年均天數(shù)分別為98 d、 90 d、 84 d、 70 d和 64 d。首要污染物為O3且空氣質(zhì)量為輕度污染的年均天數(shù)石嘴山、銀川、中衛(wèi)、吳忠和固原分別為34 d、 32 d、 20 d、12 d和 3.5 d。除石嘴山略減少外，其他4市均增加，其中銀川增加最多，從2015年的12 d增加至2018年的41 d；其次是中衛(wèi)，2015年為10 d，2017年增加至29 d；再次是固原，2015、2016年均未出現(xiàn)，2017年為5 d，2018年為9 d；吳忠2015年為15 d，2016和2017年明顯下降，2018年又增加至20 d。吳忠、中衛(wèi)和固原未出現(xiàn)首要污染物為O3且空氣質(zhì)量為中度污染的天氣，石嘴山2015年和2017年分別出現(xiàn)1 d，銀川2017、2018年分別出現(xiàn)5 d、3 d。說明近年來，O3污染強(qiáng)度不斷增強(qiáng)。

圖6 2015—2018年寧夏5市不同空氣質(zhì)量類別首要污染物為O3的天數(shù)年際(a)和月(b)變化Fig.6 The inter-annual (a) and monthly (b) variation of days occurring primary pollutants O3 with different air quality types in five cities in Ningxia during 2015-2018

2015—2018年固原首要污染物為O3且空氣質(zhì)量為良的天數(shù)7月最多，4 a累計(jì)出現(xiàn)87 d，其次為8月，累計(jì)出現(xiàn)78 d；中衛(wèi)首要污染物為O3且空氣質(zhì)量為良的天數(shù)8月最多，累計(jì)83 d，7月次之為81 d；石嘴山首要污染物為O3且空氣質(zhì)量為良天數(shù)8月出現(xiàn)較多，累計(jì)82 d，其次是7月，累計(jì)68 d；吳忠7、8月首要污染物為O3且空氣質(zhì)量為良的累計(jì)天數(shù)分別為68 d和67 d；銀川首要污染物為O3且空氣質(zhì)量為良的天數(shù)7月最多，累計(jì)58 d，其次是8月，累計(jì)52 d。石嘴山首要污染物為O3且空氣質(zhì)量為輕度污染的天數(shù)7月出現(xiàn)較多，累計(jì)出現(xiàn)46 d，6月次之，為39 d；銀川首要污染物為O3且空氣質(zhì)量為輕度污染天數(shù)出現(xiàn)在7月和6月，累計(jì)分別為39 d和37 d；中衛(wèi)和固原首要污染物為O3且空氣質(zhì)量為輕度污染的天數(shù)均為6月最多，分別為27 d和8 d；吳忠6月、8月O3為首要污染物且空氣質(zhì)量為輕度污染的累計(jì)天數(shù)均是16 d，多于7月的12 d。銀川首要污染物為O3且空氣質(zhì)量為中度污染的天數(shù)6、7和5月分別累計(jì)4 d、3 d和1 d，石嘴山7月累計(jì)出現(xiàn)2 d，銀川、石嘴山其他各月以及其他地市均未出現(xiàn)首要污染物為O3且空氣質(zhì)量為中度的污染。整體來看，寧夏首要污染物為O3且空氣質(zhì)量為良的天數(shù)7、8月最多，首要污染物為O3且空氣質(zhì)量為輕、中度污染的6月最多，其次是7月。

2.2.2 O3污染過程變化特征

以日最大O38 h滑動(dòng)平均值二級(jí)濃度限值(160 μg·m-3)為標(biāo)準(zhǔn)，將O3連續(xù)超標(biāo)作為一次O3污染過程。圖7為2015—2018年寧夏不同持續(xù)時(shí)間O3污染過程出現(xiàn)次數(shù)?？梢钥闯觯掷m(xù)時(shí)間為1 d、2 d、3 d及6 d、7 d的O3污染過程出現(xiàn)次數(shù)均明顯增加，而持續(xù)時(shí)間為4 d和5 d的O3污染過程出現(xiàn)次數(shù)略減少。持續(xù)時(shí)間為1 d的O3污染過程從2015年的13次增加至2018年的39次。持續(xù)時(shí)間為2 d的O3污染過程2015年出現(xiàn)6次，2018年增加至17次。持續(xù)時(shí)間為7 d的O3污染過程2015年和2016年均未出現(xiàn)，2017和2018年卻分別出現(xiàn)2次。持續(xù)時(shí)間為3 d的O3污染過程主要發(fā)生在石嘴山、銀川和中衛(wèi)，固原未出現(xiàn)。全區(qū)持續(xù)時(shí)間為4 d、5 d的O3污染過程減少主要是由于石嘴山持續(xù)時(shí)間為4 d和5 d污染過程減少。石嘴山、吳忠、銀川和中衛(wèi)持續(xù)時(shí)間為6 d、7 d的O3污染過程均有所增加，其中銀川和中衛(wèi)增加最顯著(圖略)，表明寧夏長(zhǎng)持續(xù)時(shí)間O3污染過程發(fā)生次數(shù)增多。

圖7 2015—2018年寧夏不同持續(xù)時(shí)間O3污染過程出現(xiàn)次數(shù)Fig.7 The frequency of O3 pollution event with different duration in Ningxia during 2015-2018

2.3 后向軌跡聚類

2.3.1 后向軌跡聚類

利用TrajStat軟件對(duì)2015—2018年寧夏5市5—10月逐日到達(dá)各城市的后向氣流軌跡進(jìn)行聚類分析，并計(jì)算各類軌跡數(shù)占總軌跡數(shù)的百分比，以分析各市氣團(tuán)輸送路徑特征。到達(dá)固原的后向氣流軌跡中，來自陜西南部、甘肅東部的東南氣流(聚類3)占比最高(32.2%)，其次是來自內(nèi)蒙古西南部和甘肅中部交界地帶、寧夏中西部的短距離西北氣流(聚類4)，占比24.4%，再次為源自哈薩克斯坦南部、新疆中北部、河西走廊的長(zhǎng)距離西北氣流(聚類1)，占比20.9%。來自新疆東部、甘肅北部、內(nèi)蒙古西南部的中距離西北氣流(聚類2)占比14.2%，來自蒙古國(guó)中部，經(jīng)內(nèi)蒙古中西部、寧夏北部及中部的北方氣流(聚類5)占比8.3%[圖8(a)]。

到達(dá)石嘴山的后向氣流軌跡中，來自新疆中東部、內(nèi)蒙古西部的中距離西北氣流(聚類3)，來自內(nèi)蒙古西部的短距離西北氣流(聚類2)和來自陜西中部、寧夏東部的東南氣流(聚類4)占比較高，分別為24.0%、23.3%和20.6%。來自蒙古國(guó)中東部、內(nèi)蒙古中西部的北方氣流(聚類5)占比18.1%。來自哈薩克斯坦中北部、新疆北部、蒙古國(guó)西南部和內(nèi)蒙古西南部的長(zhǎng)西北氣流(聚類1)占比13.9%[圖8(b)]。

到達(dá)吳忠的后向氣流軌跡中，來自陜西中部、甘肅東北部、寧夏中東部的東南氣流(聚類3)占比最高，達(dá)31.5%，其次是來自甘肅中部、內(nèi)蒙古西南部的短距離西北氣流(聚類5)，占比21.9%。來自新疆東北部、蒙古國(guó)西南部、內(nèi)蒙古西部的中距離西北氣流和來自哈薩克斯坦東部、新疆中北部、甘肅北部、內(nèi)蒙古西部的長(zhǎng)距離西北氣流(聚類4)占比分別為18.8%和15.9%。來自蒙古國(guó)中部和內(nèi)蒙古中西部的北方氣流(聚類2)占比最低，為11.9%[圖8(c)]。

到達(dá)銀川的后向氣流軌跡中，來自內(nèi)蒙古西北部的短距離西北氣流(聚類5)占比最高，為28.1%，其次是來自新疆中北部、甘肅北部、內(nèi)蒙古西部的中距離西北氣流(聚類1)，占比21.5%，來自蒙古國(guó)中部、內(nèi)蒙古中西部的北方氣流(聚類2)占比21.3%。來自陜西中南部、甘肅東北部、寧夏東部的東南氣流(聚類3)占比17.3%。來自哈薩克斯坦、新疆北部、蒙古國(guó)西南部、內(nèi)蒙古西部的長(zhǎng)距離西北氣流(聚類4)占比較低，為11.8%[圖8(d)]。

到達(dá)中衛(wèi)的后向氣流軌跡中，來自新疆中東部、甘肅北部、內(nèi)蒙古西南部的中距離西北氣流(聚類1)占比最高，為31.3%，其次是來自陜西西南部、甘肅東北部、寧夏南部的東南氣流(聚類3)，占比23.7%，再次是來自內(nèi)蒙古西南部、甘肅中部的短距離西北氣流(聚類5)，占比22.3%。來自蒙古國(guó)中部和內(nèi)蒙古中西部的北方氣流(聚類2)占比15.7%。來自哈薩克斯坦中東部、新疆中北部、甘肅北部和內(nèi)蒙古西南部的長(zhǎng)距離西北氣流(聚類4)占比6.9%[圖8(e)]。

圖8 2015—2018年寧夏固原(a)、石嘴山(b)、吳忠 (c)、銀川(d) 和中衛(wèi)(e)市后向軌跡聚類分布Fig.8 Distributions of cluster-mean back-trajectories over Guyuan (a), Shizuishan (b), Wuzhong (c), Yinchuan (d) and Zhongwei (e) in Ningxia during 2015-2018

綜上所述，對(duì)石嘴山、銀川、吳忠而言，中、短距離西北氣流占比最高，其次是東南氣流，再次是北方氣流，長(zhǎng)距離西北氣流占比最??；中衛(wèi)和固原，占比最高的氣流為東南氣流，其次是短距離西北氣流，再次是中、長(zhǎng)距離西北氣流，北方氣流占比最低。

2.3.2 不同氣流軌跡對(duì)O3污染的影響

基于5個(gè)城市后向軌跡聚類結(jié)果，計(jì)算各類軌跡對(duì)應(yīng)的O3及其前體物質(zhì)量濃度和氣象要素平均值，以分析各類氣流軌跡對(duì)不同城市O3污染的影響。圖9為2015—2018年寧夏5市各類軌跡平均日最大O3質(zhì)量濃度及其前體物平均質(zhì)量濃度和氣象要素?？梢钥闯觯瑢?duì)固原而言，來自蒙古國(guó)中部、內(nèi)蒙古中西部，橫穿寧夏北部和中部的北方氣流(聚類5)對(duì)應(yīng)的平均日最大O3質(zhì)量濃度最高，為119 μg·m-3，平均日NO2質(zhì)量濃度為22 μg·m-3，平均日CO質(zhì)量濃度為0.592 mg·m-3，低于其他4類軌跡的對(duì)應(yīng)值；對(duì)應(yīng)的平均氣溫為17 ℃，為5類軌跡中最高；相對(duì)濕度為49.2%，為5類軌跡中最低；風(fēng)速為2.2 m·s-1。中距離西北氣流(聚類2)、東南氣流(聚類3)和短距離西北氣流(聚類4)對(duì)應(yīng)的平均日最大O3質(zhì)量濃度分別為106、105和105 μg·m-3，長(zhǎng)距離西北氣流(聚類1)對(duì)應(yīng)的平均日最大O3質(zhì)量濃度最低，為102 μg·m-3。

圖9 2015—2018年寧夏固原(a、b)、石嘴山(c、d)、吳忠(e、f)、銀川(g、h)、中衛(wèi)(i、j)各類軌跡平均日最大O3質(zhì)量濃度及其前體物平均質(zhì)量濃度(a、c、e、g、i)和氣象要素(b、d、f、h、j)Fig.9 Cluster-mean daily maximum O3 and its precursors mass concentrations (a, c, e, g, i) and meteorological elements (b, d, f, h, j) for the trajectory groups over Guyuan (a, b), Shizuishan (c, d), Wuzhong (e, f), Yinchuan (g, h) and Zhongwei (i, j) in Ningxia during 2015-2018

源自陜西中部、寧夏東部的東南氣流(聚類4)對(duì)應(yīng)的石嘴山平均日最大O3質(zhì)量濃度最高，為135 μg·m-3，平均日NO2和CO質(zhì)量濃度分別為23 μg·m-3和0.707 mg·m-3；平均氣溫和平均相對(duì)濕度分別為22 ℃和62%，均高于其他4類軌跡；平均風(fēng)速為1.4 m·s-1。短距離西北氣流(聚類2)、北方氣流(聚類5)、中距離西北氣流(聚類3)和長(zhǎng)距離西北氣流(聚類1)對(duì)應(yīng)的平均日最大O3質(zhì)量濃度分別為133、129、127和119 μg·m-3。

來源于陜西中部、甘肅東北部、寧夏中東部的東南氣流(聚類3)對(duì)應(yīng)的吳忠平均日最大O3質(zhì)量濃度在5類軌跡中最大，為119 μg·m-3，對(duì)應(yīng)的平均日NO2和CO質(zhì)量濃度分別為18 μg·m-3和0.592 mg·m-3，均是5類軌跡中最低；對(duì)應(yīng)的平均氣溫為22 ℃，平均相對(duì)濕度為56%，平均風(fēng)速為1.9 m·s-1，均為5類軌跡中最高。短距離西北氣流(聚類5)、北方氣流(聚類2)、中距離西北氣流(聚類1)和長(zhǎng)距離西北氣流(聚類4)對(duì)應(yīng)的平均日最大O3質(zhì)量濃度分別為106、103、96、86 μg·m-3。

源自陜西中南部、甘肅東北部、寧夏東部的東南氣流(聚類3)對(duì)應(yīng)的銀川平均日最大O3質(zhì)量濃度較其他軌跡高，為136 μg·m-3，平均日NO2質(zhì)量濃度為25 μg·m-3，為5類軌跡中最低；平均日CO質(zhì)量濃度為0.811 mg·m-3；平均氣溫和平均相對(duì)濕度分別為22 ℃和58%，均高于其他4類軌跡；平均風(fēng)速為1.6 m·s-1。北方氣流(聚類2)、短距離西北氣流(聚類5)、中距離西北氣流(聚類1)對(duì)應(yīng)的平均日最大O3質(zhì)量濃度分別為125、121和120 μg·m-3。長(zhǎng)距離西北氣流(聚類4)對(duì)應(yīng)的平均日最大O3質(zhì)量濃度較低，為110 μg·m-3。

對(duì)中衛(wèi)來講，來自陜西西南部、甘肅東北部、寧夏南部的東南氣流(聚類3)對(duì)應(yīng)的平均日最大O3質(zhì)量濃度最大，為128 μg·m-3，平均日NO2和CO質(zhì)量濃度分別為20 μg·m-3和0.772 mg·m-3；平均氣溫和平均相對(duì)濕度分別為21 ℃和62%，均是5類軌跡中最高；平均風(fēng)速為2.6 m·s-1。北方氣流(聚類2)、短距離西北氣流(聚類5)對(duì)應(yīng)的平均日最大O3質(zhì)量濃度略低，分別為127和126 μg·m-3。中距離西北氣流(聚類1)對(duì)應(yīng)的平均日最大O3質(zhì)量濃度為119 μg·m-3。長(zhǎng)距離西北氣流(聚類4)對(duì)應(yīng)的平均日最大O3質(zhì)量濃度最低，為110 μg·m-3。

綜上所述，影響固原日最大O3質(zhì)量濃度的最重要輸送路徑是來自蒙古國(guó)中部、內(nèi)蒙古中西部，橫穿寧夏北部和中部的北方氣流，可能是受寧夏北部石嘴山、銀川等地污染物遠(yuǎn)距離輸送和固原南部六盤山地形阻擋作用共同造成。影響石嘴山、銀川、吳忠和中衛(wèi)日最大O3質(zhì)量濃度的最主要輸送路徑均為來自陜西中南部、甘肅東北部、寧夏中東部的東南氣流，這可能是東南氣流所經(jīng)陜西、甘肅東部等區(qū)域均為人口密集、污染排放較重地區(qū)，另外，與銀川東部和吳忠東北部接壤的內(nèi)蒙古上海廟能源化工基地，以及位于銀川東南地區(qū)的寧東能源重化工基地，均是國(guó)家級(jí)煤炭、電力、煤化工產(chǎn)業(yè)區(qū)，污染物排放量較大，使東南氣流成為影響寧夏北部4市O3質(zhì)量濃度的主要輸送路徑。

另外，平均日最大O3質(zhì)量濃度最高的輸送氣流，其對(duì)應(yīng)的日平均NO2和CO質(zhì)量濃度并非最高，這表明影響O3、NO2和CO的輸送路徑存在一定差異。同時(shí)，發(fā)現(xiàn)5市平均日最大O3質(zhì)量濃度最高的氣流軌跡聚類下，5個(gè)市的氣溫均較其他各類氣流軌跡下的氣溫高，這說明高溫對(duì)O3質(zhì)量濃度的升高至關(guān)重要。

3 結(jié)論與討論

(1)2015—2018年寧夏5市中，石嘴山平均年O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)最高，為159 μg·m-3，銀川次之為154 μg·m-3，中衛(wèi)再次為149 μg·m-3，吳忠為137 μg·m-3，固原最低為132 μg·m-3。近年來，除石嘴山略下降外，其他4市O3質(zhì)量濃度整體呈增加趨勢(shì)。平均年O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)最高為銀川賀蘭山馬蓮口的170 μg·m-3，其次為石嘴山沙湖旅游區(qū)的166 μg·m-3，再次為中衛(wèi)沙坡頭消防站的164 μg·m-3；年O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)上升趨勢(shì)最明顯的監(jiān)測(cè)點(diǎn)為銀川上海東路、文昌北街和水鄉(xiāng)路。

(2)2015—2018年首要污染物為O3的天數(shù)，石嘴山最多為124 d，中衛(wèi)119 d，銀川103 d，固原87 d，吳忠最少為76 d，且整體均呈增多趨勢(shì)。各市首要污染物為O3且空氣質(zhì)量為良的天數(shù)均最多，其次是輕度污染，吳忠、中衛(wèi)和固原未出現(xiàn)首要污染物為O3且空氣質(zhì)量為中度的污染。近年來各市首要污染物為O3且空氣質(zhì)量為良、輕度污染天數(shù)普遍增多，中度污染銀川增加最明顯。除固原外，其他4市持續(xù)6 d、7 d的O3污染過程次數(shù)均增加，尤其是銀川和中衛(wèi)增加最顯著。

(3)石嘴山、銀川和吳忠，中、短距離西北氣流占比最高，其次是東南氣流，再次是北方氣流，長(zhǎng)距離西北氣流占比最低；中衛(wèi)和固原東南氣流占比最高，其次是短距離西北氣流，再次是中、長(zhǎng)距離西北氣流，北方氣流占比最低。

(4)來自蒙古國(guó)中部、內(nèi)蒙古中西部，橫穿寧夏北部和中部的北方氣流是影響固原O3質(zhì)量濃度的最重要輸送路徑。來自陜西中南部、甘肅東北部、寧夏中東部的東南氣流是影響石嘴山、銀川、吳忠和中衛(wèi)O3質(zhì)量濃度的最主要輸送路徑。

2015—2018年寧夏各市平均年O3質(zhì)量濃度90%分位數(shù)為132～159 μg·m-3，較北京(199～200 μg·m-3)[34]、長(zhǎng)三角(173±21.64 μg·m-3)[35]、沈陽[36]低，較成都[12]、廣州[37]略高，明顯高于云貴高原(124±15.55 μg·m-3)和新疆(115±18.82 μg·m-3)[35]等地區(qū)。寧夏各市出現(xiàn)首要污染物為O3且空氣質(zhì)量為良、輕度的天數(shù)增多，O3污染過程持續(xù)時(shí)間增加，O3污染加重，與全國(guó)大部地區(qū)變化趨勢(shì)一致[18,34,36-37]。

近年來，除石嘴山O3質(zhì)量濃度略下降外，寧夏其他市整體呈增加趨勢(shì)，這可能主要是由近年來石嘴山人口、經(jīng)濟(jì)增長(zhǎng)較其他市緩慢，污染排放減緩造成，據(jù)寧夏統(tǒng)計(jì)年鑒報(bào)告[38]，2015—2018年人口自然增長(zhǎng)率石嘴山普遍在5‰以下，均是5市中最低，特別是2018年，僅為1.85‰，銀川、吳忠、中衛(wèi)、固原人口自然增長(zhǎng)率則分別為6.27‰、9.70‰、10.03‰和10.8‰。人均生產(chǎn)總值指數(shù)除2018年石嘴山較銀川高外，其他年份均是5市中最低。

DOI：10.1029/2003JD003380