張新科,胡長(zhǎng)金,何 躍,劉芮伽
(1.重慶市榮昌區(qū)氣象局,重慶 榮昌 402460;2.重慶市氣象臺(tái),重慶 401147;3.重慶市榮昌區(qū)生態(tài)環(huán)境局,重慶 榮昌 402460)
近年來(lái),PM2.5已成為我國(guó)諸多城市的首要大氣污染物[1-2],歷年中國(guó)環(huán)境狀況公報(bào)(http://www.mee.gov.cn/hjzl/zghjzkgb/lnzghjzkgb/)數(shù)據(jù)顯示,2016、2017和2018 年全國(guó) 338 個(gè)地級(jí)及以上城市發(fā)生的重度以上污染天氣中, PM2.5為首要污染物的天數(shù)分別占80.3%、74.2%和60.0%。由于PM2.5不但嚴(yán)重影響人體健康[3],同時(shí)對(duì)大氣能見(jiàn)度以及全球氣候變化也有重要影響[4-5],因此對(duì)PM2.5污染事件的分析研究受到科學(xué)界的廣泛關(guān)注[6-8]。
某一地區(qū)大氣污染物質(zhì)量濃度變化主要受本地污染源排放狀況、氣象條件以及污染物跨區(qū)域傳輸共同影響[9-10]。在一定的時(shí)空范圍內(nèi),本地的大氣污染源排放狀況相對(duì)穩(wěn)定,因此氣象條件和污染物跨區(qū)域傳輸便成為影響大氣污染物質(zhì)量濃度變化的主要因素[11]。大氣污染物質(zhì)量濃度與風(fēng)速、降水、溫度及相對(duì)濕度等氣象要素具有較強(qiáng)的相關(guān)性[12],在大氣層結(jié)穩(wěn)定、逆溫結(jié)構(gòu)、高空弱的垂直運(yùn)動(dòng)及低的混合層高度等不利氣象條件下易造成污染堆積,形成重度污染天氣[13-15]。大氣污染物的跨區(qū)域傳輸對(duì)大氣污染物質(zhì)量濃度具有較大貢獻(xiàn)[16-18],但不同地區(qū)大氣污染的氣象擴(kuò)散條件及區(qū)域傳輸特征具有較大差異,且污染狀況具有明顯的區(qū)域性特征。
重慶市榮昌區(qū)位于四川盆地中部偏東部區(qū)域,是成渝城市群中心城市之一。隨著工業(yè)化與城鎮(zhèn)化的深入推進(jìn),PM2.5污染在成渝城市群存在顯著的空間聚集性與復(fù)合性特征,榮昌區(qū)西部的成渝城市群南部區(qū)域?yàn)镻M2.5質(zhì)量濃度高值區(qū)[19],在不利氣象條件下易造成大氣污染物在該區(qū)域的的滯留和累積。同時(shí),冬季重慶地區(qū)高空流場(chǎng)主要由西風(fēng)環(huán)流控制,利于西部高污染排放區(qū)域污染物向榮昌區(qū)輸送[20-21]。重慶市生態(tài)環(huán)境局(http://sthjj.cq.gov.cn/)發(fā)布的空氣質(zhì)量排名顯示,2016—2018年榮昌區(qū)連續(xù)3 a空氣質(zhì)量排名均為全市倒數(shù)第一,尤其冬季大氣污染狀況最為嚴(yán)重,冬季首要污染物為PM2.5的頻率高達(dá)97%,給當(dāng)?shù)厝嗣裆硇慕】岛统鞘薪?jīng)濟(jì)發(fā)展帶來(lái)嚴(yán)重影響。本文基于2016—2018年冬季榮昌區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度實(shí)況監(jiān)測(cè)資料,結(jié)合地面氣象常規(guī)觀測(cè)數(shù)據(jù)、L波段探空雷達(dá)資料、ERA Interim再分析資料及全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)數(shù)據(jù),利用HYSPILT模式、潛在源貢獻(xiàn)因子(potential source contribution function, PSCF)和質(zhì)量濃度權(quán)重軌跡(concentration weighted trajectory, CWT)分析等方法,研究重慶市榮昌區(qū)冬季首要大氣污染物PM2.5的氣象因素及區(qū)域傳輸特征,以期為該地區(qū)大氣污染預(yù)報(bào)預(yù)警及區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控提供一定參考。
重慶市榮昌區(qū)(105°17′E—105°44′E、 29°15′N—29°41′N)位于重慶西部與四川省接壤,全境南北長(zhǎng)44.3 km,東西寬39.1 km,全區(qū)以淺丘為主,平均海拔300~400 m,最高海拔711.3 m,地勢(shì)北高南低,起伏平緩。榮昌區(qū)環(huán)境監(jiān)測(cè)站(105.59°E、29.41°N)位于榮昌區(qū)中心位置,地勢(shì)平坦(圖1),布設(shè)格局符合《環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)點(diǎn)位布設(shè)技術(shù)規(guī)范(試行)》[22]相關(guān)要求,可以反映榮昌區(qū)城市空氣質(zhì)量整體狀況和變化趨勢(shì)。
圖1 榮昌區(qū)環(huán)境監(jiān)測(cè)站位置(陰影為海拔高度,單位:m)Fig.1 The location of ambient observation station in Rongchang District(the shaded for altitude, Unit: m)
PM2.5質(zhì)量濃度資料包括榮昌區(qū)環(huán)境監(jiān)測(cè)站提供的榮昌區(qū)2016—2018年冬季(當(dāng)年12月至次年1—2月) 逐小時(shí)和逐日PM2.5質(zhì)量濃度,對(duì)應(yīng)時(shí)段的其他城市(成都市、樂(lè)山市、資陽(yáng)市、遂寧市和重慶主城)PM2.5質(zhì)量濃度資料通過(guò)全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)(http://106.37.208.233:20035/)獲取。
氣象資料包括榮昌區(qū)氣象局提供的地面風(fēng)向風(fēng)速、相對(duì)濕度及降水等實(shí)況觀測(cè)數(shù)據(jù);重慶市沙坪壩站L波段雷達(dá)探空資料每日08:00(北京時(shí),下同)、20:00氣溫、氣壓、濕度、風(fēng)向風(fēng)速探空數(shù)據(jù); ECMWF提供的的ERA-Interim再分析資料(空間分辨率0.5°×0.5°,時(shí)間分辨率6 h);全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)數(shù)據(jù)(空間分辨率1°×1°;時(shí)間分辨率3 h)。
HYSPLIT 4.9模式在目前國(guó)內(nèi)外污染物來(lái)源及確定傳輸路徑研究中得到了廣泛應(yīng)用[23]。文中將榮昌區(qū)環(huán)境監(jiān)測(cè)站作為起始點(diǎn),模擬起始高度設(shè)置為距離地面500 m高度,模擬計(jì)算監(jiān)測(cè)點(diǎn)2016—2018年冬季每日逐3 h的48 h后向軌跡,共計(jì)軌跡2160條。使用TrajStat軟件[24]對(duì)氣團(tuán)后向軌跡做聚類分析,研究榮昌區(qū)冬季氣團(tuán)輸送路徑。
研究污染潛在源時(shí)需要引入潛在源貢獻(xiàn)因子(PSCF)和質(zhì)量濃度權(quán)重軌跡(CWT)分析法,其中PSCF是計(jì)算和描述可能潛在源區(qū)的空間地理位置的概率密度函數(shù),可以識(shí)別對(duì)研究區(qū)域污染物影響大的區(qū)域[25-26],CWT分析可以估算每個(gè)網(wǎng)格上污染物質(zhì)量濃度。文中將后向軌跡所覆蓋的空間區(qū)域(20°N—40°N、90° E—120°E)網(wǎng)格化為0.25°×0.25°的網(wǎng)格,設(shè)定PM2.5質(zhì)量濃度>75 μg·m-3(國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn))的氣團(tuán)軌跡為污染軌跡,計(jì)算每個(gè)網(wǎng)格內(nèi)的PSCF和CWT[27]。研究表明,當(dāng)通過(guò)單個(gè)網(wǎng)格的總軌跡數(shù)nij較少時(shí)會(huì)導(dǎo)致計(jì)算出較大的PSCF和CWT,從而產(chǎn)生誤差,因此在計(jì)算時(shí)需要引入權(quán)重系數(shù)W(i,j)[28],得到WPSCF(i,j)和WCWT(i,j),表達(dá)式如下:
WPSCF(i,j)=PSCF(i,j)W(i,j)
(1)
WCWT(i,j)=CWT(i,j)W(i,j)
(2)
權(quán)重系數(shù)W(i,j)取值如下:
(3)
式中:na為平均網(wǎng)格的軌跡節(jié)點(diǎn)數(shù)。
榮昌區(qū)冬季PM2.5日質(zhì)量濃度平均值由2016年的99.3 μg·m-3下降到2018年的74.4 μg·m-3,日均質(zhì)量濃度最大值由2016年的237.2 μg·m-3下降到2018年的156.5 μg·m-3[圖2(a)],同時(shí)重度污染(PM2.5質(zhì)量濃度>150 μg·m-3)天數(shù)由2016年的14 d降低到2018年的2 d,這與肖悅等[29]研究發(fā)現(xiàn)的2005—2015年全國(guó)空氣質(zhì)量呈逐年轉(zhuǎn)好趨勢(shì)一致。
PM2.524 h平均質(zhì)量濃度限值為75 μg·m-3,超過(guò)150 μg·m-3為重度污染[30-31]。2016—2018年榮昌區(qū)冬季PM2.5國(guó)家空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)達(dá)標(biāo)頻率僅為43.7%,超標(biāo)頻率高達(dá)56.3%,重度污染天氣發(fā)生頻率9.9%。PM2.5質(zhì)量濃度日均值≤200 μg·m-3的累積頻率達(dá)99.8%[圖2(b)],PM2.5日均質(zhì)量濃度超過(guò)200 μg·m-3的日數(shù)僅有2 d,分別出現(xiàn)在2017年1月23日和27日,對(duì)應(yīng)日均質(zhì)量濃度為237.2、226.9 μg·m-3,未出現(xiàn)PM2.5質(zhì)量濃度日均值>250 μg·m-3的嚴(yán)重污染天氣。
圖2 2016—2018年榮昌區(qū)冬季PM2.5日均質(zhì)量濃度箱線圖(a)與累積頻率分布(b)Fig.2 The box plot (a) and cumulative frequency distribution (b) of daily averaged PM2.5 mass concentration in winter in Rongchang District from 2016 to 2018
圖3為2016—2018年榮昌區(qū)冬季PM2.5質(zhì)量濃度日變化??梢钥闯?,PM2.5質(zhì)量濃度日變化呈明顯的雙峰型分布特征。第1個(gè)峰值出現(xiàn)在12:00,此時(shí)由于人類活動(dòng)不斷增加,中午下班高峰來(lái)臨,人流車流量劇增,加上城區(qū)道路堵塞,其間大氣污染物質(zhì)量濃度迅速升高。隨后PM2.5質(zhì)量濃度逐漸下降,至16:00出現(xiàn)第1個(gè)谷值,這與午后湍流活動(dòng)加強(qiáng),污染擴(kuò)散能力加強(qiáng)有關(guān),而后隨著夜晚氣溫降低及大氣的活動(dòng)能力減弱,污染物不易擴(kuò)散逐漸堆積,大約在23:00 PM2.5質(zhì)量濃度達(dá)到第2個(gè)峰值,高達(dá)122.6 μg·m-3;23:00以后,隨著人群活動(dòng)減少,城市趨于平靜,PM2.5質(zhì)量濃度開(kāi)始下降,在次日08:00左右形成第2個(gè)谷值。
圖3 2016—2018年榮昌區(qū)冬季PM2.5質(zhì)量濃度日變化Fig.3 Diurnal variations of PM2.5 mass concentration in winter in Rongchang District from 2016 to 2018
大氣污染是在污染物不斷排放,并在不利于污染物擴(kuò)散的氣象條件下堆積形成,主要受風(fēng)、降水及溫度層結(jié)等氣象條件影響。表1列出2016—2018年冬季日均PM2.5質(zhì)量濃度與日地面氣象要素的皮爾遜相關(guān)系數(shù)??梢钥闯觯琍M2.5質(zhì)量濃度與水平風(fēng)速、降水量及平均氣溫均呈較強(qiáng)負(fù)相關(guān),相關(guān)系數(shù)分別為-0.34、-0.36和-0.39,與相對(duì)濕度呈較強(qiáng)正相關(guān),相關(guān)系數(shù)為0.34,說(shuō)明低層風(fēng)速水平擴(kuò)散、晴天溫度升高湍流運(yùn)動(dòng)增強(qiáng)以及降水濕沉降是PM2.5擴(kuò)散和清除的主要方式,而高的相對(duì)濕度有利于污染物吸附增長(zhǎng),不利于PM2.5擴(kuò)散和清除。
表1 2016—2018年冬季日均PM2.5質(zhì)量濃度與日地面氣象要素的皮爾遜相關(guān)系數(shù)Tab.1 Pearson correlation coefficients between daily averaged PM2.5 mass concentration and daily surface meteorological elements in winter during 2016-2018
2.2.1 風(fēng)
風(fēng)向和風(fēng)速對(duì)大氣污染物的擴(kuò)散具有重要作用,風(fēng)向決定污染物的輸送方向,風(fēng)速?zèng)Q定污染物的輸送能力,風(fēng)速越大越有利于污染物的稀釋和擴(kuò)散。
榮昌區(qū)冬季平均風(fēng)速僅1.2 m·s-1,風(fēng)速小于1.5 m·s-1的小風(fēng)發(fā)生頻率高達(dá)70.2%,主導(dǎo)風(fēng)向偏東北風(fēng)(NNE)占比16.5%。為了對(duì)比分析地面風(fēng)向、風(fēng)速對(duì)PM2.5污染擴(kuò)散的影響,繪制2016—2018年冬季榮昌區(qū)PM2.5重度污染日和清潔日的10 m高度2 min平均風(fēng)玫瑰圖(圖4)??梢钥闯?,風(fēng)向與PM2.5質(zhì)量濃度相關(guān)性不強(qiáng),在清潔日或污染日,主導(dǎo)風(fēng)向均以偏東北風(fēng)(NNE)為主,占比分別為16.2%和17.5%。但風(fēng)速與PM2.5質(zhì)量濃度呈較強(qiáng)負(fù)相關(guān),相關(guān)系數(shù)為-0.34(P<0.01),其中清潔日平均風(fēng)速1.4 m·s-1,小風(fēng)發(fā)生頻率68.4%,風(fēng)速超過(guò)2.0 m·s-1頻率為11.9%;嚴(yán)重污染日平均風(fēng)速僅1.1 m·s-1,小風(fēng)發(fā)生頻率為82.5%,風(fēng)速超過(guò)2.0 m·s-1的頻率為4.9%。綜上所述,PM2.5重度污染日平均風(fēng)速較清潔日小,小風(fēng)發(fā)生頻率高,說(shuō)明地面低風(fēng)速不利于污染物的水平擴(kuò)散,易造成大氣污染物在近地面停滯與累積,形成污染天氣。
圖4 2016—2018年冬季榮昌區(qū)PM2.5重度污染日(a)和清潔日(b)的10 m高度2 min平均風(fēng)玫瑰圖Fig.4 The rose map of 2-min averaged wind at 10 m height on heavily polluted days (a) and clean days (b) in winter in Rongchang District from 2016 to 2018
大氣污染物主要集中在距地面幾百米高度以內(nèi)的近地層內(nèi),近地層風(fēng)場(chǎng)流動(dòng)對(duì)大氣污染物的水平和垂直擴(kuò)散具有重要影響。圖5為2016—2018年榮昌區(qū)冬季PM2.5重度污染日與清潔日925 hPa平均風(fēng)場(chǎng)合成??梢钥闯?,在PM2.5重度污染日整個(gè)四川盆地925 hPa風(fēng)速極小,為0.5~3.0 m·s-1,榮昌區(qū)風(fēng)場(chǎng)呈弱輻散狀態(tài),可能與高空下沉運(yùn)動(dòng)導(dǎo)致近地層風(fēng)場(chǎng)輻散有關(guān)。同時(shí),主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槿醯钠珫|南風(fēng),這種低層弱風(fēng)速狀態(tài)下,污染物不易擴(kuò)散,容易導(dǎo)致污染物不斷堆積形成重度污染天氣。清潔日,四川盆地925 hPa風(fēng)速較重度污染日明顯增大,為0.5~7.6 m·s-1,尤其是榮昌區(qū)及四川盆地偏東地區(qū)風(fēng)速明顯增大,最大風(fēng)速達(dá)7.6 m·s-1,主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槠珫|北風(fēng),這主要與冷空氣活動(dòng)加強(qiáng)有關(guān),伴隨冷空氣南下,低層偏北風(fēng)增大使大氣污染擴(kuò)散條件明顯改善,污染物質(zhì)量濃度迅速下降。
圖5 2016—2018年冬季榮昌區(qū)PM2.5重度污染日(a)與清潔日(b)925 hPa平均風(fēng)場(chǎng)合成(黑色三角形為榮昌區(qū)位置)Fig.5 The composition of mean wind field on 925 hPa on heavily polluted days (a) and clean days (b) in winter in Rongchang District from 2016 to 2018(The black triangle indicates the location of Rongchang District)
2.2.2 降 水
降水是大氣污染物沉降的最主要方式之一,同時(shí)降水日太陽(yáng)輻射的減少也會(huì)降低氣體污染物向二次顆粒物轉(zhuǎn)化的速率,減少PM2.5的生成。圖6為2016—2018年冬季榮昌區(qū)日平均PM2.5質(zhì)量濃度與日降水量變化??梢钥闯?,當(dāng)有降水發(fā)生時(shí),PM2.5質(zhì)量濃度一般會(huì)出現(xiàn)不同程度的下降趨勢(shì),降水量與PM2.5質(zhì)量濃度呈顯著負(fù)相關(guān),相關(guān)系數(shù)為-0.35(P<0.01)。隨著降水量逐漸增大,PM2.5質(zhì)量濃度逐漸降低,其中連續(xù)性降水過(guò)程對(duì)PM2.5削減作用最為明顯,例如2017年2月21—25日,2018年1月3—8日、1月24—27日以及12月24—31日的連續(xù)性降水,空氣質(zhì)量從中度甚至重度污染迅速轉(zhuǎn)為優(yōu)或良。但是,當(dāng)降水量級(jí)較小時(shí),出現(xiàn)了PM2.5質(zhì)量濃度不減反增的現(xiàn)象。
圖6 2016—2018年冬季榮昌區(qū)日平均PM2.5質(zhì)量濃度與日降水量變化Fig.6 The variation of daily averaged PM2.5 mass concentration and daily precipitation in winter in Rongchang District from 2016 to 2018
為進(jìn)一步分析降水對(duì)大氣污染物的清除能力,引入降水對(duì)大氣污染物清除效率,降水對(duì)大氣污染清除效率是指降水日的大氣污染物質(zhì)量濃度較前一日變化幅度占前一日質(zhì)量濃度的百分比[32-33]:ΔC=-100%×(CT-CT-1)/CT-1,CT為降水日的大氣污染物質(zhì)量濃度日均值;CT-1為降水日的前一日大氣污染物質(zhì)量濃度的日均值;ΔC為清除效率,ΔC>0,表示大氣污染物質(zhì)量濃度較前一日下降,空氣質(zhì)量有所改善;ΔC<0,表示大氣污染物質(zhì)量濃度較前一日增加,空氣質(zhì)量惡化。
榮昌冬季未出現(xiàn)過(guò)暴雨量級(jí),因此分析時(shí)將日降水量劃分為0.1≤R<1.0 mm、1.0≤R<2.0 mm、2.0≤R<5.0 mm、5.0≤R<10.0 mm和10.0≤R<50.0 mm共5個(gè)量級(jí),圖7為不同量級(jí)降水對(duì)PM2.5污染物的清除效率及PM2.5質(zhì)量濃度??梢钥闯?,PM2.5質(zhì)量濃度隨降水量級(jí)增大而快速降低,說(shuō)明降水對(duì)PM2.5污染具有明顯的清除能力。但是,不同量級(jí)降水對(duì)PM2.5污染的清除效率卻不盡相同。在弱降水期間(0.1≤R<1.0 m),平均清除效率為-6.6%,日均PM2.5質(zhì)量濃度也最高(68.6 μg·m-3),說(shuō)明弱降水期間,由于伴隨弱風(fēng)、濕度較高和大氣層結(jié)較為穩(wěn)定,降水對(duì)PM2.5污染的沖刷作用較弱反而使得顆粒污染物吸濕增長(zhǎng),使得PM2.5污染物不斷積累從而導(dǎo)致空氣質(zhì)量惡化;當(dāng)R≥1.0 mm時(shí),降水對(duì)PM2.5表現(xiàn)為正的清除作用,清除效率隨降水量級(jí)的增大而不斷增大,PM2.5日均質(zhì)量濃度隨之降低,其中當(dāng)1.0≤R<2.0 mm時(shí),平均清除效率為14.2%,PM2.5日均質(zhì)量濃度為53.4 μg·m-3;當(dāng)2.0≤R<5.0 mm時(shí),平均清除效率為19.2%,PM2.5日均質(zhì)量濃度為53.1 μg·m-3;當(dāng)5.0≤R<10.0 mm時(shí),平均清除效率為43.0%,PM2.5日均質(zhì)量濃度為37.3 μg·m-3;當(dāng)R≥10.0 mm時(shí),平均清除效率高達(dá)63.7%,PM2.5日均質(zhì)量濃度為36.9 μg·m-3。
圖7 不同量級(jí)降水對(duì)PM2.5污染物的清除效率及日均PM2.5質(zhì)量濃度Fig.7 The removal efficiency of different levels precipitation on PM2.5 pollutant and daily averaged PM2.5 mass concentration
2.2.3 溫濕垂直結(jié)構(gòu)
大氣逆溫層使大氣層結(jié)穩(wěn)定,阻擋高空動(dòng)量向下傳遞,空氣的垂直運(yùn)動(dòng)減弱,抑制湍流活動(dòng),導(dǎo)致地面污染物不斷累積發(fā)生污染事件[34]。
2016—2018年榮昌區(qū)冬季共發(fā)生PM2.5重度以上污染天氣共21 d。對(duì)重度污染日沙坪壩探空站的溫度廓線分析發(fā)現(xiàn),共有17個(gè)重度污染日出現(xiàn)明顯的逆溫結(jié)構(gòu),逆溫出現(xiàn)率高達(dá)85%,兩個(gè)逆溫層出現(xiàn)的典型高度分別為925 hPa以下和700~600 hPa, 925 hPa以下的近地層逆溫08:00較20:00更為明顯。圖8為榮昌區(qū)4個(gè)典型PM2.5重度污染日重慶沙坪壩站08:00氣溫、露點(diǎn)及風(fēng)場(chǎng)廓線??梢钥闯?, 4個(gè)典型PM2.5重度污染日,925 hPa以下和700~600 hPa均存在明顯的逆溫結(jié)構(gòu),2017年1月6日和12月27日500 hPa盛行脊前偏北氣流,2017年1月24日和2018年1月12日500 hPa盛行偏西平直氣流。4個(gè)典型PM2.5重度污染日,700 hPa以下風(fēng)向隨高度沿順時(shí)針旋轉(zhuǎn),存在明顯的低層暖平流,700 hPa以上溫度露點(diǎn)差顯著增大,存在明顯的干暖蓋, 850 hPa以下均為弱的偏東北風(fēng),低層濕度較高,在這種不利氣象條件下,污染物在垂直和水平方向均不易擴(kuò)散,導(dǎo)致重度污染事件發(fā)生。
圖8 榮昌區(qū)4個(gè)典型PM2.5重度污染日沙坪壩站08:00氣溫、露點(diǎn)及風(fēng)場(chǎng)廓線Fig.8 The profiles of temperature, dew point and wind field at 08:00 BST at Shapingba station on four typical heavy PM2.5 pollution days in Rongchang District
為了對(duì)比分析風(fēng)、降水、逆溫層結(jié)對(duì)榮昌區(qū)PM2.5污染狀況的影響,表2列出 2016—2018年榮昌區(qū)冬季不同PM2.5質(zhì)量濃度下風(fēng)速、降水量以及逆溫頻率。可以看出,降水量、925 hPa平均風(fēng)速、925 hPa以下以及700~600 hPa的逆溫層結(jié)發(fā)生頻率等氣象條件隨PM2.5質(zhì)量濃度均具有顯著變化。當(dāng)降水量與925 hPa平均風(fēng)速逐漸減小,925 hPa以下及700~600 hPa附近的逆溫層結(jié)發(fā)生頻率逐漸增加時(shí),PM2.5質(zhì)量濃度具有明顯增加趨勢(shì),尤其是在低層弱風(fēng)、無(wú)降水和逆溫層結(jié)等不利大氣污染擴(kuò)散氣象條件下,更容易發(fā)生PM2.5重度污染天氣。在PM2.5質(zhì)量濃度超過(guò)200 μg·m-3以上的重污染日,幾乎無(wú)降水發(fā)生,925 hPa以下和700~600 hPa的逆溫層結(jié)發(fā)生頻率均為100%。這說(shuō)明,榮昌地區(qū)冬季PM2.5污染狀況主要受降水、925 hPa以下和700~600 hPa的兩層逆溫層結(jié)以及低層風(fēng)速的影響。
表2 2016—2018年榮昌區(qū)冬季不同PM2.5質(zhì)量濃度下風(fēng)速、降水量以及逆溫頻率Tab.2 The wind speed, precipitation and temperature inversion frequency for different PM2.5 mass concentration in winter in Rongchang District from 2016 to 2018
氣團(tuán)移動(dòng)過(guò)程中,會(huì)將上游地區(qū)大氣顆粒污染物不斷向下游地區(qū)輸送,下游地區(qū)由于大氣污染物不斷累積且無(wú)法快速擴(kuò)散從而形成污染天氣。為了準(zhǔn)確分析不同方向氣團(tuán)污染物輸送對(duì)榮昌區(qū)冬季大氣污染的影響,對(duì)2160條氣團(tuán)軌跡進(jìn)行聚類分析得到6條主要軌跡,并計(jì)算6條軌跡上對(duì)應(yīng)的PM2.5質(zhì)量濃度算術(shù)平均值(表3)。圖9為2016—2018年榮昌區(qū)冬季后向軌跡平均聚類分布??梢钥闯?,榮昌區(qū)冬季PM2.5主要來(lái)自西北方向的甘肅、陜西南部和四川盆地東部區(qū)域(第1類軌跡)和來(lái)自偏東方向的重慶主城區(qū)域及周邊區(qū)縣(第4類和第6類軌跡),其中第1類氣團(tuán)軌跡的平均PM2.5質(zhì)量濃度最高(96.6 μg·m-3),軌跡條數(shù)占總軌跡條數(shù)的7.38%;第6類和第4類軌跡的PM2.5平均質(zhì)量濃度分別為76.6和70.6 μg·m-3,軌跡條數(shù)分別占總軌跡條數(shù)的31.85%和11.84%,污染軌跡條數(shù)占這兩類軌跡條數(shù)的51.07%。來(lái)自尼泊爾、西藏方向的第2類軌跡PM2.5平均質(zhì)量濃度較小(65.6 μg·m-3),軌跡條數(shù)占總軌跡條數(shù)的20.47%,該軌跡PM2.5平均質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)小,且該區(qū)域以林地為主,對(duì)顆粒污染物的清除作用較強(qiáng)[17,35]。來(lái)自云南、貴州方向的第5類軌跡PM2.5平均質(zhì)量濃度為55.9 μg·m-3,軌跡條數(shù)占總軌跡條數(shù)的7.8%,說(shuō)明來(lái)自西南方向云南、貴州地區(qū)到達(dá)榮昌地區(qū)的空氣更為潔凈。肖悅等[29]對(duì)全國(guó)空氣質(zhì)量時(shí)空分布研究發(fā)現(xiàn),云貴高原和青藏高原地區(qū)屬于常年空氣質(zhì)量?jī)?yōu)良區(qū),因此來(lái)自該地區(qū)的氣團(tuán)較為潔凈。
表3 2016—2018年榮昌區(qū)冬季各類軌跡的區(qū)域特征Tab.3 Regional characteristics of different types of backward trajectories in winter in Rongchang District from 2016 to 2018
圖9 2016—2018年榮昌區(qū)冬季后向軌跡平均聚類分布Fig.9 The distribution of mean backward trajectories cluster in winter in Rongchang District from 2016 to 2018
PSCF和CWT分析可以識(shí)別大氣顆粒污染的潛在貢獻(xiàn)源區(qū)。圖10為2016—2018年冬季PM2.5的WPSCF及WCWT空間分布。可以看出,潛在源貢獻(xiàn)的高值區(qū)(WPSCF≥0.5)主要位于距離榮昌西北和東北方向300 km范圍以內(nèi)的成渝城市群,主要包括四川省的成都市、樂(lè)山市、資陽(yáng)市、遂寧市、內(nèi)江市以及重慶西部偏北的合川區(qū)、潼南區(qū)及重慶主城區(qū)等地區(qū),其中資陽(yáng)市、遂寧市等地區(qū)為貢獻(xiàn)最大區(qū)域(WPSCF≥0.7)。WCWT大值區(qū)(≥75 μg·m-3)仍然位于距離重慶西部的榮昌區(qū)偏西北和偏東北方向300 km范圍以內(nèi)的成渝城市群,甚至在四川成都、資陽(yáng)及樂(lè)山等區(qū)域WCWT值超過(guò)100 μg·m-3。這說(shuō)明四川省的成都市、樂(lè)山市、資陽(yáng)市、遂寧市、內(nèi)江市以及重慶西部偏北的合川區(qū)、潼南區(qū)、重慶主城區(qū)等成渝城市群城市是榮昌區(qū)冬季PM2.5的重要源區(qū)。
圖10 2016—2018年冬季PM2.5的 WPSCF(a)及WCWT(b,單位:μg·m-3)空間分布Fig.10 The spatial distribution of WPSCF (a) and WCWT (b, Unit: μg·m-3) of PM2.5 in winter from 2016 to 2018
為進(jìn)一步驗(yàn)證潛在源區(qū)的準(zhǔn)確性,將2016—2018年榮昌區(qū)冬季PM2.5日均質(zhì)量濃度值與潛在源區(qū)的成都市、樂(lè)山市、資陽(yáng)市、內(nèi)江市和重慶市PM2.5日均質(zhì)量濃度值做皮爾遜相關(guān)性分析,結(jié)果如表4所示。可以看出,榮昌區(qū)與其他幾個(gè)城市均呈極強(qiáng)的正相關(guān)關(guān)系,其中與重慶市和資陽(yáng)市的相關(guān)系數(shù)最高,分別為0.88和0.87(P<0.01)。這說(shuō)明,CWT與PSCF分析方法確定的冬季榮昌區(qū)大氣污染潛在源具有較高的可靠性。
表4 2016—2018年榮昌區(qū)與周邊盆地內(nèi)主要城市PM2.5質(zhì)量濃度的皮爾遜相關(guān)系數(shù)Tab.4 Pearson correlation coefficients of PM2.5 mass concentration between Rongchang District and surrounding main cities from 2016 to 2018
(1)2016—2018年榮昌區(qū)冬季PM2.5污染嚴(yán)重,超標(biāo)頻率高達(dá)56.3%。PM2.5質(zhì)量濃度平均值由2016年的99.3 μg·m-3下降到2018年的74.4 μg·m-3,日均質(zhì)量濃度最大值由2016年的237.2 μg·m-3下降到2018年的156.5 μg·m-3,空氣質(zhì)量得到較為明顯改善。PM2.5質(zhì)量濃度日變化呈雙峰型分布,峰值分別出現(xiàn)在12:00和23:00。
(2)榮昌地區(qū)冬季PM2.5污染狀況主要受降水、逆溫層及低層風(fēng)速等氣象條件影響。當(dāng)925 hPa以下和700~600 hPa存在明顯逆溫層結(jié),500 hPa呈西北氣流或平直西風(fēng)氣流,850 hPa以下為偏東北弱風(fēng)時(shí)不利于PM2.5污染擴(kuò)散,易導(dǎo)致污染物堆積形成重污染天氣。當(dāng)R>2.0 mm時(shí),降水對(duì)PM2.5具有明顯的正清除,且清除能力隨著降水量級(jí)的增加而增大,但當(dāng)R<1.0 mm 時(shí),降水對(duì)PM2.5表現(xiàn)為負(fù)清除,此時(shí)微量降水期間不利擴(kuò)散條件加之顆粒物吸濕增長(zhǎng)作用反而導(dǎo)致PM2.5質(zhì)量濃度增加,空氣質(zhì)量惡化。
(3)榮昌區(qū)冬季PM2.5污染物的高輸送區(qū)域主要為榮昌區(qū)西北方向的甘陜南部地區(qū)、四川盆地東部地區(qū)以及偏東方向的重慶主城及周邊區(qū)(縣)。PSCF和CWT分析結(jié)果一致顯示,榮昌區(qū)冬季PM2.5污染主要受距離榮昌區(qū)西北和東北方向約300 km范圍以內(nèi)成渝城市群城市間區(qū)域輸送影響,外域顆粒污染物的傳輸是榮昌區(qū)冬季PM2.5污染的重要原因。