李 奇,王世聯(lián),趙允剛,賈懷茂,樊元慶,張新軍
(禁核試北京國(guó)家數(shù)據(jù)中心和北京放射性核素實(shí)驗(yàn)室,北京100085)
β探測(cè)器能量和能量分辨率刻度是β-γ符合法準(zhǔn)確測(cè)量氙同位素活度的關(guān)鍵。利用內(nèi)轉(zhuǎn)換單能電子對(duì)β探測(cè)器進(jìn)行能量和能量分辨率刻度是最理想的方法。由于缺少放射內(nèi)轉(zhuǎn)換電子能覆蓋氙同位素β射線能區(qū)的氣體放射性核素,不能用發(fā)射內(nèi)轉(zhuǎn)換電子的氣體核素進(jìn)行刻度。同時(shí),由于β探測(cè)器外部通常包括避光材料,內(nèi)轉(zhuǎn)換電子會(huì)被避光材料吸收,也不能用發(fā)射內(nèi)轉(zhuǎn)換電子的薄膜源進(jìn)行刻度。因此,只能選擇其他替代方法進(jìn)行刻度[15-16]。本文利用137Cs康普頓電子對(duì)β-γ符合系統(tǒng)β探測(cè)器能量和能量分辨率進(jìn)行刻度,實(shí)現(xiàn)了氙同位素β射線能窗劃分。
圖1為β(PS)-γ(HPGe)符合測(cè)量系統(tǒng)[17]示意圖。該系統(tǒng)由充氣式有機(jī)閃爍β探測(cè)器、HPGe γ探測(cè)器及電子學(xué)系統(tǒng)組成。β探測(cè)器內(nèi)部尺寸為Φ40 mm×10 mm,容積約為13 mL。氙樣品充入有機(jī)閃爍體探測(cè)器中,既是承載樣品的源盒又是β探測(cè)器。γ探測(cè)器為CANBERRA BE5030型HPGe探測(cè)器,相對(duì)效率為51%,57Co 122.1 keV和60Co 1 332.5 keV γ射線能量分辨率分別為0.65 keV和1.85 keV。β探測(cè)器和γ探測(cè)器相對(duì)放置,置于15 cm厚的低本底鉛室中,β探測(cè)器光電倍增管輸出的信號(hào)經(jīng)CAEN A1424型前置放大器和CAEN N968型譜儀放大器放大,輸入至DT5724數(shù)字符合儀的Channel 1; HPGe探測(cè)器由ORTEC659型高壓供電,前置放大器輸出的信號(hào)經(jīng)ORTEC 672型譜儀放大器放大,輸入DT5724的Channel 2。該系統(tǒng)可獲取帶時(shí)間戳的列表模式的β、γ信號(hào),通過(guò)離線數(shù)據(jù)處理可得到原始β能譜、原始γ能譜、β道開(kāi)門(mén)的γ符合能譜、γ道開(kāi)門(mén)的β符合能譜及2維β-γ符合能譜。
圖1 β-γ符合測(cè)量系統(tǒng)示意圖Fig.1 Diagram of β-γ coincidence measurement system
單能γ射線入射到β探測(cè)器的有機(jī)閃爍體中發(fā)生康普頓效應(yīng),放出能量為Eβ的康普頓電子,同時(shí)放出能量為Eγ的散射γ射線。如能量為Eβ的康普頓電子被β探測(cè)器探測(cè)到形成β信號(hào)的同時(shí),能量為Eγ的散射γ射線被HPGe探測(cè)器探測(cè)到,形成γ信號(hào),則這一對(duì)信號(hào)有β-γ符合關(guān)系??灯疹D效應(yīng)產(chǎn)生的電子能譜是連續(xù)譜,散射γ射線能譜也是連續(xù)譜。選擇散射γ射線連續(xù)能譜中很窄的能區(qū)作為γ道開(kāi)門(mén)能窗(簡(jiǎn)稱γ能窗)獲取β符合能譜,該能譜將出現(xiàn)一個(gè)高斯分布的峰,峰中心對(duì)應(yīng)的能量即為康普頓電子的能量,γ能窗中心對(duì)應(yīng)的能量即為散射γ射線的能量。由已刻度的HPGe探測(cè)器γ射線能量方程,可知道散射γ射線的能量,從而能給出被測(cè)量的康普頓電子的能量Eβ,對(duì)β道符合能譜的高斯峰擬合即可得到能量分辨率,用半高寬σ表示。
用210Pb,241Am,109Cd,57Co,139Ce,51Cr,113Sn,
85Sr,137Cs,54Mn,65Zn,60Co和88Y組成的混合γ射線源對(duì)HPGe γ探測(cè)器進(jìn)行了能量和能量分辨率刻度,刻度方程分別為
Eγ=0.009 25+0.296 58·C-3.316 6×10-8·C2
(1)
(2)
其中,Eγ為γ射線能量,keV;C為道址。
將活度約為1 000 Bq的137Cs點(diǎn)源放置在HPGe探測(cè)器和β探測(cè)器相連的位置處,把 β道設(shè)置為256道,用β-γ符合裝置進(jìn)行測(cè)量。圖2為137Cs康普頓電子和散射γ射線的2維符合能譜。
圖2 137Cs 2維符合能譜Fig.2 Two dimensional β-γ coincidence spectrum of 137Cs
γ道從700道(207.6 keV)至2 100道(622.7 keV),每隔100道選取一個(gè)γ能窗,γ能窗寬度為11道(3.26 keV),得到每個(gè)γ能窗開(kāi)門(mén)的β符合能譜。1 995~2 005道(中心道為2 000道)γ能窗開(kāi)門(mén)的β符合能譜,如圖2所示。對(duì)該康普頓電子峰進(jìn)行高斯擬合,得到峰中心道和相應(yīng)的能量分辨率。由式(1)得到γ能窗中心道2 000道的Eγ為593.04 keV,從而得到康普頓電子能量Eβ為68.62 keV,對(duì)應(yīng)的中心道為12.5道,能量分辨率對(duì)應(yīng)的道數(shù)為4.84道。
表1列出了選取的15個(gè)γ能窗中心道、Eγ,Eβ和Eβ的中心道及Eβ的能量分辨率。用二次多項(xiàng)式擬合得到β探測(cè)器能量刻度方程為
2)比較雞蛋面積是否大于250(單位:百像素點(diǎn)),如果大于則判定其為雙黃雞蛋并跳至6),否則轉(zhuǎn)入3);
Eβ=6.137 6+5.067 4·C-3.810×10-3·C2
(3)
把表1的康普頓電子能量分辨率用式(3)把道數(shù)轉(zhuǎn)換為能量,并對(duì)其進(jìn)行修正,即扣除γ能窗寬度使康普頓電子能量分辨率的展寬和HPGe探測(cè)器的能量分辨率的展寬,從而得到β探測(cè)器的能量分辨率為
(4)
其中,σγ-β為γ能窗開(kāi)門(mén)的β符合能譜擬合得到的能量分辨率,keV;σγ-width為γ能窗寬度,keV;σγ為相應(yīng)的γ射線能量分辨率,keV。
表1 β探測(cè)器能量和能量分辨率刻度數(shù)據(jù)Tab.1 Calibration data of energy and resolution of β detector
用二次多項(xiàng)式擬合得到β探測(cè)器能量分辨率為
σβ=11.624 5+0.187 07·Eβ-
(5)
131mXe 129.4 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子伴隨發(fā)射29.7 keV Kα X射線和33.8 keV Kβ X射線[18],具有級(jí)聯(lián)符合關(guān)系。利用131I衰變制備了131mXe樣品[19],得到了2維β-γ符合能譜,將γ能窗設(shè)置為29.7 keV峰區(qū),得到了129.4 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子譜,如圖3所示。對(duì)129.4 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子峰進(jìn)行高斯函數(shù)擬合,得到峰中心道為24.85,由式(3)計(jì)算得到中心道對(duì)應(yīng)的能量為129.7 keV,能量分辨率為34.9 keV,與式(5)計(jì)算得到的能量分辨率34.2 keV符合較好,驗(yàn)證了利用137Cs康普頓電子進(jìn)行有機(jī)閃爍體β探測(cè)器能量及能量分辨率刻度的正確性。
圖3 131mXe 2維β-γ符合譜Fig.3 Two dimensional β-γ coincidence spectrum of 131mXe
在β-γ(HPGe)符合法中,用β道信號(hào)作為開(kāi)門(mén)信號(hào)獲取HPGe探測(cè)器的符合γ能譜,選擇β道開(kāi)門(mén)能窗(簡(jiǎn)稱β能窗),使符合γ能譜中只保留有β-γ符合關(guān)系的特征γ射線峰。β能窗選擇過(guò)寬,雖然β道探測(cè)效率大,但會(huì)在符合γ能譜中增加符合本底計(jì)數(shù),對(duì)特征γ射線峰計(jì)數(shù)產(chǎn)生嚴(yán)重干擾;β能窗選擇過(guò)窄,則β道探測(cè)效率過(guò)低,特征γ射線峰計(jì)數(shù)會(huì)丟失。因此,需根據(jù)4種氙同位素β-γ符合關(guān)系,正確選擇β能窗,使β道探測(cè)效率盡可能大,符合本底計(jì)數(shù)盡可能少,且不產(chǎn)生峰干擾現(xiàn)象。
133Xe 346.4 keV β射線與81 keV γ射線具有符合關(guān)系。β能窗的低能邊界設(shè)置為能卡掉噪聲的能量,10 keV;高能邊界設(shè)置為β能譜的最大能量,427 keV,覆蓋了全部β譜能區(qū),探測(cè)效率達(dá)到最大。
135Xe 901 keV β射線與249.8 keV γ射線具有級(jí)聯(lián)符合關(guān)系,β能窗的設(shè)置與133Xe β能窗的設(shè)置類似,為10~1 030 keV。
131mXe和133mXe均為同質(zhì)異能躍遷核素,在退激到基態(tài)過(guò)程中,131mXe發(fā)射163.9 keV γ射線和129.4 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子,133mXe發(fā)射233.2 keV γ射線和198.7 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子,內(nèi)轉(zhuǎn)換過(guò)程中均發(fā)射29.4 keV Kα X射線和33.8 keV Kβ X射線。按照刻度的能量分辨率,133mXe 198.7 keV和131mXe 129.4 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子能譜如圖4所示。由圖4可見(jiàn),2個(gè)內(nèi)轉(zhuǎn)換電子能譜不能完全分辨開(kāi),存在重疊區(qū)。為避開(kāi)相互干擾,把131mXe的β能窗低能邊界設(shè)置為131mXe 129.4 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子能峰最低能量,87 keV;高能邊界設(shè)置為133mXe 198.7 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子能峰最低能量,142 keV;133mXe的β能窗低能邊界設(shè)置為131mXe 129.4 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子能峰最高能量,高能邊界設(shè)置為133mXe 198.7 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子最高能量,即172~255 keV。131mXe和133mXe β能窗計(jì)數(shù)與內(nèi)轉(zhuǎn)換電子峰計(jì)數(shù)比值分別為0.807和0.919。得到131mXe,133mXe,133Xe,135Xe 4種氙同位素能窗劃分,如圖5所示。
圖4 131mXe 129.4 keV和133mXe 198.7 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子的能譜Fig.4 Conversion electron spectra of 129.4 keV for 131mXe and 198.7 keV for 133mXe
圖5 β能窗設(shè)置示意圖Fig.5 Diagram of β energy windows setting
得到131mXe和133Xe混合樣品不同β能窗開(kāi)門(mén)的γ符合能譜,如圖6所示。由圖6可見(jiàn),133Xe β能窗(10~427 keV)開(kāi)門(mén)和β全譜(10~1 000 keV)開(kāi)門(mén)的γ符合能譜中,81 keV γ射線峰計(jì)數(shù)均為1 604,而β能窗開(kāi)門(mén)的能譜中本底計(jì)數(shù)顯著降低;131mXe β能窗(87~142 keV)開(kāi)門(mén)和內(nèi)轉(zhuǎn)換電子峰區(qū)(87~172 keV)開(kāi)門(mén)的γ符合譜中,29.7 keV X射線峰計(jì)數(shù)比值為0.783,檢驗(yàn)了能窗設(shè)置的可信度。
(a)10~1 000 keV and 10~427 keV β windows
(b)87~142 keV and 87~172 keV β windows
利用β-γ符合系統(tǒng)獲取了137Cs康普頓散射符合能譜,由一系列已知能量的散射γ射線得到了康普頓電子的能量,刻度了β探測(cè)器能量和能量分辨率曲線,通過(guò)測(cè)量131mXe 129.4 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子能譜,驗(yàn)證了利用137Cs康普頓電子進(jìn)行β探測(cè)器能量和能量分辨率刻度的準(zhǔn)確性。基于β探測(cè)器能量和能量分辨率刻度結(jié)果,實(shí)現(xiàn)了氙同位素β射線能窗劃分,獲取了131mXe和133Xe混合樣品譜,檢驗(yàn)了β能窗設(shè)置的可信度。
凈計(jì)數(shù)計(jì)算法[20-21],即先把落入符合能區(qū)的計(jì)數(shù)相加求出總符合計(jì)數(shù),然后扣除事先獲取的本底譜中該符合能區(qū)的本底計(jì)數(shù)得到凈符合計(jì)數(shù)。由于統(tǒng)計(jì)漲落,凈計(jì)數(shù)計(jì)算法本底扣除引入的不確定度較大,甚至可能出現(xiàn)負(fù)值現(xiàn)象。與凈計(jì)數(shù)計(jì)算法相比,本文通過(guò)β能窗開(kāi)門(mén)獲取γ符合能譜,直接分析γ能譜得到氙同位素活度,分析結(jié)果更加可靠。