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    天然氣水合物儲層滲透率研究進展*

    2021-03-02 05:30:36曾家明李棟梁梁德青盧靜生關(guān)進安
    新能源進展 2021年1期
    關(guān)鍵詞:水合物沉積物滲流

    曾家明,李棟梁,梁德青,盧靜生,關(guān)進安

    (1.中國科學院廣州能源研究所,廣州 510640;2.中國科學院天然氣水合物重點實驗室,廣州 510640;3.廣東省新能源和可再生能源研究開發(fā)與應用重點實驗室,廣州 510640;4.天然氣水合物國家重點實驗室,北京 100028;5.中國科學院大學,北京 100049)

    0 引 言

    天然氣水合物是一種特殊的包絡化合物。水合物主體分子(水分子)以氫鍵相互結(jié)合形成籠形孔穴并將客體分子(一般為氣體分子)包絡在其中,兩者通過范德華力結(jié)合而穩(wěn)定存在[1]。自然界中的天然氣水合物主要以甲烷水合物為主,每一體積的甲烷水合物大約含有164 體積的甲烷,在全球范圍內(nèi),大約含有2 萬億m3的水合物天然氣,其含碳量約占全球已知化石能源(石油、煤、天然氣)的兩倍[2]。因此,天然氣水合物被視為十分重要的未來潛在資源。如圖1,天然氣水合物儲層主要有凍土區(qū)沙礫層水合物儲層、海洋砂層水合物儲層、海洋滲透性粘土質(zhì)水合物儲層、與冷泉相關(guān)的塊狀水合物儲層、海洋非滲透性粘土質(zhì)水合物儲層,其中塊狀儲層和海洋非滲透性粘土質(zhì)儲層的開采難度較大。因此,目前水合物開采主要目標為凍土區(qū)儲層、海洋砂層儲層和海洋滲透性粘土質(zhì)儲層[3]。目前提出的天然氣水合物的開采方法主要有降壓法、熱激法、注化學藥劑法、CO2置換法和聯(lián)合法[4]。天然氣水合物開采是一個多組分多相流的動態(tài)過程,伴隨著水合物的分解,氣相、液相的增多和滲流,這個過程會引起地層有效應力和強度的改變。儲層滲透率對任何一種水合物開采方法都有很大的影響,不僅影響開采過程中的產(chǎn)氣速率和產(chǎn)氣量,還會影響開采過程中的傳熱和力學性質(zhì)。為了避免可能引起的井壁失穩(wěn)、井壁坍塌、生產(chǎn)井出砂,以及高效開采天然氣水合物,國內(nèi)外學者對水合物儲層滲透率及滲流進行了大量的實驗研究和數(shù)值模擬研究。本文通過大量的文獻調(diào)研,概述了各種滲流理論,分析了水合物儲層的滲透率的數(shù)值模擬、實驗等研究進展。討論目前研究存在的問題,并提出下一步研究方向,為水合物儲層滲透率研究提供參考。

    圖1 天然氣水合物資源金字塔模型[3]Fig.1 Natural gas hydrate resource pyramid model[3]

    1 數(shù)值模擬現(xiàn)狀

    1.1 數(shù)值推導與經(jīng)驗公式模擬

    目前地層絕對滲透率與地層孔隙度的簡單模型主要有平行毛細管模型和Kozeny 顆粒模型[5]。平行毛細管模型把沉積物孔隙空間看作n束毛管內(nèi)半徑為a、長度為L的相同尺寸平行毛細管,此時流體的總流量可以表示為:

    式中:Δp/L為壓力梯度;μ為流體黏度。此時孔隙度為φ的沉積物滲透率可采用如下表達式:

    KLEINBERG 等[6]基于平行毛細管模型,推導出水合物均勻地生長在孔隙壁面時沉積物滲透率可表示為:

    式中:Sh為水合物飽和度;k0為不含水合物的地層滲透率。

    KLEINBERG 等還推導了在平行毛細管模型中水合物形成于圓柱形孔隙的中心,為水合物留下環(huán)形流動路徑時,滲透率表達式為:

    MASUDA[7]對式(3)進行了推廣,認為沉積物滲透率與水合物飽和度的指數(shù)關(guān)系模型為:

    其中:N是滲透率下降指數(shù),不同的水合物地層N是變化的,當水合物在孔喉處生成時應適當增大N值。

    Kozeny-Carman 方程在液體滲透率方面被廣泛應用[8]:

    其中:φ為沉積物孔隙度;v為沉積物骨架顆粒的形狀因子;τ為滲流通道迂回度;Apore為地層孔隙表面積;Vpore為地層孔隙體積。

    基于Kozeny-Carman 方程,KLEINBERG 等[6]把地層滲流看作單個毛細管,假設形狀因子不隨水合物飽和度的變化而改變,提出了Kozeny 顆粒模型的三種形式。

    (1)以孔表面積Apore與孔體積Vpore之比表示:

    (2)以孔隙表面積與沉積物總體積Vrock之比表示:

    (3)以孔隙表面積與顆粒體積Vgrain之比表示:

    NING 等[9]應用分形理論,建立了分形平行毛細管相對滲透率模型,用多個具有清晰物理意義的參數(shù)表示沉積物的相對滲透率kr。在氣?水?水合物三相系統(tǒng)中,基于水合物包裹模型,水合物均勻地生長在管壁上:

    基于孔隙填充模型:

    其中Sg、Sw分別為氣體飽和度、液體飽和度;DT為分形維數(shù);α、β分別為氣相、液相的分形參數(shù)。

    SAKAMOTO[10]建立了一個由三相四組分構(gòu)成的數(shù)值模型(包括甲烷氣體、水、來源于自由水的水合物和來源于結(jié)合水的水合物),其中結(jié)合水水合物包裹在砂粒表面形成覆蓋物,自由水水合物生成于孔隙空間,推導出沉積物滲透率與水合物飽和度的關(guān)系模型:

    其中:Sh1,max為沉積物中結(jié)合水水合物飽和度的最大值;N1、N2為滲透率下降指數(shù),且N2>N1。

    DELLI 等[11]提出了一種混合建模的方法,利用顆粒涂層模型和孔隙填充模型的加權(quán)組合預測沉積物的相對滲透率,混合模型的相對滲透率可以表示為:

    DAI 等[12]在Kozeny-Carman 方程的基礎上,通過孔隙網(wǎng)絡模擬結(jié)果總結(jié)出了水相相對滲透率與水合物飽和度的關(guān)系,推導出了新的除Sh外無其他經(jīng)驗參數(shù)的滲透率飽和度模型:

    LI 等[13]根據(jù)實驗結(jié)果,對水合物飽和度低于10%的沉積物,基于圓柱孔隙填充建立模型;對水合物飽和度高于10%的沉積物,建立了砂粒、水合物均勻分布的簡單立方模型,并給出了與實驗結(jié)果相擬合的相對滲透率與水合物飽和度關(guān)系式:

    其中:kN為下降指數(shù)為N的地層相對滲透率;r為孔隙流體半徑;R為砂粒的半徑。

    LIU 等[14]基于分形理論,考慮孔隙特征、孔隙氣、水分布的物理特性,利用計算機斷層掃描定量描述孔隙氣、水分布的面積和孔隙曲折度分形維數(shù),建立了相對滲透率模型。

    李世龍等[15]將實驗數(shù)據(jù)與兩種不同水合物賦存形式(顆粒包裹、孔隙填充)下的石英砂滲透率二維分形模型進行了對比,量化了石英砂滲透率與甲烷水合物飽和度的關(guān)系,確定了含甲烷水合物的石英砂的滲透率分形模型的參數(shù)取值。

    目前,海內(nèi)外學者已經(jīng)建立了較多的滲透率模型,為水合物儲層滲透預估提供了一定的理論基礎。但是,由于這些模型都基于某種理想化假設,如水合物均勻地以一種或兩種孔隙習性分布在孔隙之中,水合物具有各向同性的表面張力,水合物與孔隙表面的接觸角為0°或180°等;然而,實際情況顯示,水合物在孔隙中的分布是不均勻的,水合物具有各向異性的表面張力,且水合物與孔隙壁面的接觸角為0°~180°。因此,接下來的研究可以從水合物的分布規(guī)律、各向異性和接觸角入手,盡可能地使理論模型更貼近實際情況,為水合物滲透率研究和水合物開采提供更好的理論指導。

    1.2 孔隙網(wǎng)絡模型

    許多學者通過構(gòu)建孔隙網(wǎng)絡模型來研究多孔介質(zhì)中水合物存在對滲透率的影響。例如,F(xiàn)ATT[16]建立了孔隙網(wǎng)絡,把模擬微觀結(jié)構(gòu)模擬為一個孔隙網(wǎng)絡系統(tǒng),該系統(tǒng)由孔隙和喉道組成,用來模擬孔隙結(jié)構(gòu)的非均質(zhì)性。LIANG 等[17]建立了基于入侵滲流的三維孔隙網(wǎng)絡,研究了水合物顆粒形成和生長習性對沉積物滲透率的影響和水合物飽和度對多孔介質(zhì)滲透率的影響,給出了沉積物滲透率隨水合物飽和度增加而呈指數(shù)下降的模型。MAHABADI 等[18]利用原位含水合物沉積物粒徑分布和有效應力,采用離散元模型(discrete element method,DEM)生成三維顆粒模型,在模型中施加9 MPa 的有效圍壓,在顆粒模型被固結(jié)后利用DONG[19]開發(fā)的最大球算法提取三維孔隙網(wǎng)絡模型,計算出氣?水相的滲透率,給出了Stone 方程的修正擬合參數(shù)。WANG 等[20]提出了運用結(jié)合X 射線計算機斷層掃描(computer tomography,CT)的孔隙網(wǎng)絡模型來分析含水合物多孔介質(zhì)的指數(shù)特性和滲流特性,深化了粒徑和孔隙度對滲透率影響的探究。研究表明,較大粒徑顆粒形成的含水多孔介質(zhì)具有較大的孔隙度、較小的毛管壓力和較大的絕對滲透率。此外,在相同水飽和度下,孔隙度越大,水相的相對滲透率越大,而氣相的相對滲透率越小。HU 等[21]采用CT 技術(shù)結(jié)合孔隙網(wǎng)絡模擬的方法,利用最大球法提取的等效孔隙網(wǎng)絡計算x、y方向的相對滲透率,證明隨機性和非均質(zhì)性導致的滲透率各向異性。YANG 等[22]通過孔隙網(wǎng)絡模型結(jié)合CT 技術(shù)拓展了對非均質(zhì)含水合物多孔介質(zhì)滲透率的研究。結(jié)果表明,較高的水飽和度會顯著影響氣體滲透率,不利于產(chǎn)氣;即使在相同的孔隙度下,流道中孔喉的微觀結(jié)構(gòu)也可能有所不同,一些孔沒有足夠的與之相接的孔喉,會限制流體的流動;有利于液體流動的孔道不一定有利于氣體的流動。王代剛等[23]選取了兩種不同粒徑分布的天然海砂樣品制備天然氣水合物沉積物,并開展水合物降壓分解X-CT 微觀實驗,建立了水合物沉積物三維孔隙網(wǎng)絡模型。研究結(jié)果表明,甲烷水合物微觀分布非均質(zhì)性明顯,水合物在孔隙中生長模式多種并存,水合物分解過程中沉積物孔喉半徑、孔隙度、絕對滲透率、兩相共滲區(qū)不斷增大??紫毒W(wǎng)絡模型的開發(fā)讓水合物沉積物的內(nèi)部微觀結(jié)構(gòu)對滲透率的影響更加清晰,為研究水合物沉積物中流體流動提供了更為可信的方法。然而在利用離散元模型提取孔隙模型時不可避免地需要對孔隙形態(tài)進行簡化,使得模型與現(xiàn)實情況存在一定的偏差。結(jié)合CT 提取孔隙網(wǎng)絡可以有效地提高模型的精度,但是CT 也存在一定的精度限制,高分辨率的孔隙結(jié)構(gòu)掃描需要犧牲觀測的體積,需要找到精度與體積之間的最優(yōu)平衡點,才能使建立的孔隙網(wǎng)絡模型更加可信。

    1.3 格子玻爾茲曼模型

    多相多組分的格子玻爾茲曼法,主要有Shan-Chen模型及自由能模型等。喻西崇等[24]運用Shan-Chen模型改進的一種偽勢模型分別對多孔介質(zhì)中單相流動進行了單孔隙通道模擬和多孔隙通道模擬。發(fā)現(xiàn)多孔介質(zhì)滲透率隨著飽和度的增加而急劇降低,呈指數(shù)遞減關(guān)系且與Kozeny 顆粒模型吻合較好,證明了波爾茲曼數(shù)值模擬的可行性。YU 等[25]在傳統(tǒng)的玻爾茲曼模型基礎上考慮了相之間的相互作用和密度差,提出了改進的玻爾茲曼模型用以研究天然氣水合物的流動特性。改進的玻爾茲曼模型進行了復雜的微孔隙單相、多相流模擬分析,結(jié)果表明,多孔介質(zhì)流場決定于微孔隙的粗糙度、彎曲度、表面濕潤度和流體性質(zhì)等。多孔介質(zhì)的單相流動取決于孔隙尺度和沉積物的滲透率,水合物的生成會大大降低多孔介質(zhì)的滲透率。KANG 等[26]基于玻爾茲曼模型建立了一種考慮水合物成核過程中毛細作用的滲透率下降模型,模型考慮了顆粒包裹和孔隙填充的生長模式。模擬結(jié)果表明,在顆粒包裹模式下沉積物滲透率隨水合物生成呈線性下降,滲透率高于其他不考慮水合物成核毛細作用的模型的模擬結(jié)果;水合物飽和度在0.3~0.4 處有一個過渡區(qū),滲透率的下降趨勢從顆粒包裹模型向孔隙填充模型轉(zhuǎn)換;沉積物的初始密度和顆粒尺寸分布對滲透率變化的影響不大。HOU 等[27]在速度場分布分析的基礎上,提出了“控制滲渠”的概念。基于滲流通道的尺寸和滲流通道的彎曲度,提出了新的模型。發(fā)現(xiàn)沉積物顆粒排布對滲透率的變化規(guī)律影響不大,并給出了相對滲透率與水合物飽和度的變化關(guān)系。CHEN 等[28]結(jié)合CT 技術(shù)獲取了氙氣水合物在氣飽和條件下在沉積物中生成過程的分布情況和孔隙習性,再利用玻爾茲曼法計算氣相相對滲透率與水合物飽和度關(guān)系并給出關(guān)系曲線,計算結(jié)果與實驗相吻合。ZHANG 等[29]結(jié)合天然氣水合物解離動力學模型、單相流玻爾茲曼模型、傳質(zhì)玻爾茲曼模型、傳熱玻爾茲曼模型,建立了用于模擬多孔介質(zhì)中非等溫多重物理化學反應過程的框架,很好地描述了不同水合物孔隙習性下甲烷水合物解離的相變和孔結(jié)構(gòu)演化,并探究了溫度場、入口溫壓對水合物解離的影響,從水合物解離的角度分析了前人總結(jié)出的滲透率?飽和度關(guān)系模型。格子玻爾茲曼法具有編程簡單、精度高、時間成本低等優(yōu)點。離散單元可以模擬宏觀非線性過程,計算得出的飽和度與滲透率關(guān)系與實驗數(shù)據(jù)較為接近。目前的研究在建模上大多沒有考慮滲流時的各向異性,與實際情況有一定的差別;氣?水多相流動的模型較少,可以在這方面深入研究以對實際開采時復雜的氣?水多相滲流提供理論基礎。

    2 自然水合物儲層測井實驗

    研究實際儲層中天然氣水合物沉積物的滲透率對天然氣水合物的開采有著十分重大的意義。目前,美國、中國、日本、韓國、印度已經(jīng)進行了對天然氣水合物儲層的隨鉆測量和電纜測井等現(xiàn)場測試,并獲取了天然氣水合物儲層的現(xiàn)場滲透率數(shù)據(jù)。UCHIDA 等[30]使用組合式磁共振(combinable magnetic resonance,CMR)測井技術(shù)在南海海槽東部進行了測井,估算出了水合物沉積物的初始有效滲透率在0.01~10 mD。ANDERSON 等[31]與美國能源部、BP 勘探公司和美國地質(zhì)調(diào)查局使用斯倫貝謝模塊化動態(tài)地層測試儀(modular dynamic tester,MDT)對艾爾伯特山天然氣水合物儲層進行了四次不同持續(xù)時間、流量、位置的測井實驗。實驗利用CMSSTARS、STOMP-HYDRATE、TOUGH+HYDRATE、MH21-HYDRES、HydrateResSim 五個模擬器對MDT 數(shù)據(jù)進行獨立分析,在短期測試中,減壓的初始階段獲得了水合物儲層的初始滲透率約為0.5 mD??紤]到干巖土的滲透率約為0.5~2 D,證明了水合物飽和度增加使?jié)B透率嚴重降低的預估。FUJII 等[32]在南海海槽東部的天然氣水合物海上生產(chǎn)試驗場進行了地球物理測井和壓力取芯。利用核磁共振方法獲得儲層總孔隙度,利用Schlumberger-Doll 法和Timur-Coates 法估算儲層滲透率。同時還通過地層壓力和流體流動性測量技術(shù)測得地層壓力和流動特性,并計算得出從0.1 mD 至幾十毫達西的多組滲透率數(shù)據(jù)。對比核磁共振測井估算值與精密測壓儀(Xpress pressure tool,XPT)測井計算值得到滲透率數(shù)據(jù),發(fā)現(xiàn)存在明顯差異(超過一個數(shù)量級),這種差異可能是測量尺度、測量方向、巖芯壓力數(shù)據(jù)失真等原因造成的。KONNO 等[33]在日本近海南海海槽東部甲烷水合物儲層獲得了天然沉積物巖芯。巖芯在高壓力下回收并在泄壓后快速用液氮噴霧冷凍成型,最后將圓柱形巖芯插入巖芯夾持器進行浸水實驗以維持原位有效應力。實驗測得沉積物水合物飽和度為70%,有效滲透率為47 mD。水合物分解后,沉積物的絕對滲透率為840 mD。實驗還通過CT 技術(shù)獲取了沉積物的微觀孔隙水合物分布情況,分析發(fā)現(xiàn)含水合物砂質(zhì)沉積物和無水合物砂質(zhì)沉積物的絕對滲透率都與有效孔隙度相關(guān)。2012 年日本南海海槽鉆井計劃期間,地層壓力測試和壓力巖芯分析表明,含水合物砂質(zhì)沉積物的滲透率在1~100 mD,比測井確定的常規(guī)值高2~3 個數(shù)量級。2013 年試采期間,通過數(shù)值分析估算的生產(chǎn)動態(tài)有效滲透率與2012 年的壓力測試和壓力巖芯分析結(jié)果相符,生產(chǎn)井的初始滲透率(有效滲透率)在3~10 mD。使用MH21-HYDRES 模擬器發(fā)現(xiàn),在高水合物飽和度(高達80%)的有效滲透率為1~10 mD 時可實現(xiàn)降壓開采。2019-2020 年,中國地質(zhì)調(diào)查局在南海神狐海域進行了第二次試采[34],并采用試采井軌跡優(yōu)選鉆探的先導孔采集了礦體特征,其中GMGS6-SH02井巖層以泥質(zhì)粉砂為主,礦物以泥質(zhì)、砂質(zhì)和礦質(zhì)為主。根據(jù)該井的測井響應判斷該井的水合物藏系統(tǒng)包含水合物層、混合層、氣態(tài)烴層。水合物層厚為45.6 m,孔隙中為固態(tài)水合物和液態(tài)水,平均有效孔隙度為37.3%,平均含水合物飽和度為31.0%,平均滲透率為2.38 mD。此次試采還成功對儲層進行了增產(chǎn)改造,儲層滲透性提高了4~6 倍。

    3 實驗滲流研究

    針對天然氣水合物沉積物的滲透率,國內(nèi)外學者除了數(shù)值模擬外還進行了大量的實驗研究。在實驗室中進行天然氣水合物滲透率研究主要使用保壓巖芯滲透率測量和人工合成水合物沉積物滲透率測量。人工合成水合物沉積物通常使用四氫呋喃、甲烷、二氧化碳等,運用過量氣體法或水飽和多次進氣法等進行水合物的生成。水合物生成過程中水合物飽和度的控制和測量是滲流實驗的一大難點,目前主要通過耗氣量計算、實驗結(jié)束后水合物分解產(chǎn)氣量計算等方法測定水合物飽和度。滲流過程中主要使用差壓法進行滲流并計算沉積物飽和度,部分實驗配合計算機斷層掃描技術(shù)觀察水合物的分布和生長形態(tài)。

    3.1 試樣制備及實驗方法

    隨著天然氣水合物沉積物滲透率研究的深入,針對水合物沉積物的滲流研究設備和實驗方法也發(fā)展得更加全面、成熟。MINAGAWA 等[35]結(jié)合前人設計的滲透率測量裝置,設計了結(jié)合核磁共振測量裝置的沉積物滲透率測試裝置,可以在水飽和條件下生成水合物并進行滲透率測試。這個裝置使研究者可以從孔隙網(wǎng)絡的微觀變化角度,更好地理解滲透率的變化規(guī)律,更準確地把握理論滲透率與實際測量滲透率之間的關(guān)系。吳丹梅等[36]研制了天然氣水合物多孔介質(zhì)滲透率測試實驗平臺,并在該實驗平臺中進行了多孔介質(zhì)孔隙度測量、水合物二次注水加壓生成、沉積物10 mL/min 定流量滲流測試,最終獲得多組水合物飽和度沉積物滲透率值??紤]到水合物儲層周圍巖覆壓力在水合物分解時對沉積物的影響,GAO 等[37]設計了考慮巖覆壓力的沉積物滲透率實驗裝置,如圖3。該實驗在橡膠管中放置水合物沉積物試樣并置于圓柱形鋼管中,通過鋼管內(nèi)橡膠管外注水增壓模擬巖覆壓力,最終在橡膠管試樣兩端進行差壓滲流實驗。

    圖3 水合物滲透率測試裝置[37]Fig.3 Hydrate permeability test device[37]

    李棟梁等[38]考慮圍壓、軸壓對沉積物滲透率的影響,設計了一種含水合物沉積物三軸加載滲透率測試裝置。該設備主要包含溫度壓力流量采集系統(tǒng)、恒溫控制系統(tǒng)、恒壓進氣系統(tǒng)、進水系統(tǒng)、圍壓加載系統(tǒng)、軸壓加載系統(tǒng)。沉積物試樣通過橡皮膜放置于圍壓室中并與進氣、進水系統(tǒng)相連通。該裝置實現(xiàn)了水合物生成、圍壓加載、軸壓加載、滲透率測試一體化,為研究三軸加載下水合物沉積物滲透率研究提供了一種便捷、精確的方式。

    3.2 孔隙度

    改變地層孔隙幾何形狀可使地層絕對滲透率發(fā)生變化。

    MINAGAWA 等[35]通過調(diào)整細砂與粗砂的比例改變沉積物的孔隙度,用核磁共振法獲取了沉積物的孔隙結(jié)構(gòu),用壓汞法測得沉積物的孔隙度,根據(jù)基于Kozeny-Carman 方程的SDR 模型估算出沉積物的滲透率。同時,實驗還在模擬甲烷水合物形成條件9 MPa 孔壓和10 MPa 的圍壓下進行了滲流實驗,并同步降低孔壓和圍壓,發(fā)現(xiàn)滲透率幾乎恒定,符合達西定律。對比核磁共振法估算的滲透率值與滲流實驗測得的滲透率值,發(fā)現(xiàn)隨著細砂比例的增大,兩者之間的差異越來越大,當細砂占比為100%時,核磁共振分析的滲透率值為滲流測試滲透率值的10倍。核磁共振波譜計算在通過轉(zhuǎn)換技術(shù)進行分析后,獲得更高空間分辨率的孔徑分布,最終計算得到的滲透率與實驗測試所得值更加貼近。實驗結(jié)果表明,隨著細砂比例的增大,多孔介質(zhì)的孔隙度有一個先減小后又重新增大的變化曲線,而沉積物滲透率的曲線與孔隙度的曲線有同樣的變化趨勢,說明多孔介質(zhì)孔隙度與沉積物滲透率呈正相關(guān)。

    3.3 水合物飽和度

    天然氣水合物沉積物的顆??紫缎纬沙练e物的滲流通道,水合物在孔隙中的生成會導致流道一定程度的堵塞,從而影響沉積物的滲透特性。水合物在孔隙中的生成方式有孔隙填充、顆粒包裹、膠結(jié)等,不同的生長方式也會影響沉積物的滲透特性。KUMAR 等[39]在直徑為0.0889~0.1499 mm 的玻璃珠中合成水合物,飽和度為20%~49%。滲透率測試結(jié)果表明,當水合物飽和度小于35%時,滲透率值與顆粒包裹模型的理論估算值較為吻合;當水合物飽和度大于35%時,滲透率值與孔隙填充模型的理論估算值較為吻合,且滲透率值也與Masuda 滲透率模型相吻合,當水合物飽和度小于35%時,下降指數(shù)N取3(文獻中的值為15),當水合物飽和度大于35%時N值不確定且呈增大趨勢;在飽和度為42%和49%時,N值分別取4 和5。劉瑜等[40]在平均粒徑為0.110 mm 和0.210 mm 的玻璃砂中合成水合物,測量各組滲透率發(fā)現(xiàn),平均粒徑小于100 μm 的等徑球體顆粒與Kozeny-Carman 公式擬合情況較好,對于平均粒徑大于100 μm 的粒子,沉積物公式需要進行修正;滲透率實驗數(shù)值與水合物占據(jù)孔隙中心的平行毛細管模型吻合較好,說明實驗中甲烷水合物在玻璃砂模擬沉積層中的生成模式以孔隙填充為主而不是顆粒包裹;含甲烷水合物沉積物絕對滲透率在飽和度35%范圍內(nèi)以指數(shù)遞減規(guī)律變化,而在飽和度大于35%后不再符合指數(shù)遞減規(guī)律。LI 等[41]采用不同粒徑的砂粒(200~300 μm、300~450 μm、450~600 μm)進行滲流實驗,實驗測量了水在一系列水合物飽和度(0%~31%)下的絕對滲透率和有效滲透率。實驗結(jié)果表明,水合物飽和度低于10%和高于10%時滲透率變化特征不同,水合物飽和度在0%~10%時滲透率隨飽和度上升快速下降,說明水合物的出現(xiàn)對多孔介質(zhì)的滲透率有顯著影響,而在水合物飽和度高于10%后,這種影響顯著減弱。根據(jù)實驗數(shù)據(jù),LI 等還分別總結(jié)了天然氣水合物滲透率?飽和度模型。MAHABADI 等[42]研究了四氫呋喃水合物在沉積物中的孔隙習性,發(fā)現(xiàn)飽和度小于50%時為孔隙填充模式,飽和度大于60%時為斑塊狀和承載型孔隙習性。測量沉積物滲透率發(fā)現(xiàn),同樣飽和度多次測量會導致滲透率增大,這可能是水合物分解和顆粒運移導致的。取第一次測量的滲透率值發(fā)現(xiàn),滲透率受Kozeny 顆粒模型約束,隨著飽和度增大,滲透率的值越來越接近孔隙填充模型。

    3.4 應力、應變

    在不含水合物的地層,已有大量的實驗數(shù)據(jù)表明,地層的絕對滲透率與地層有效應力存有緊密的聯(lián)系。近年來,有關(guān)天然氣水合物儲層滲透率與有效應力的研究證實,實際開采過程會導致地層結(jié)構(gòu)的改變和水合物飽和度的降低,進而影響儲層受到的應力情況,甚至產(chǎn)生一定程度的位移。儲層應力條件的改變會使得孔隙結(jié)構(gòu)蓬松或者緊縮,導致儲層滲透率發(fā)生相應的變化。而儲層的移動有可能導致儲層出現(xiàn)裂縫進而改變儲層的滲透率。在2013 年和2017 年天然氣水合物儲層的海上天然氣試采中,YAMAMOTO 等[43]觀察到降壓開采會使儲層的有效應力增加。因此,許多學者就有效應力對天然氣水合物儲層滲透率的影響進行了探究。KIMURA 等[44]使用環(huán)形剪切儀在0.5~8.0 MPa 的恒定有效正應力下測試了石英砂的垂直滲透率,發(fā)現(xiàn)沉積物滲透率和沉積物孔隙度隨著有效正應力的增大而顯著下降,直至有效正應力達到2 MPa 后,沉積物滲透率和孔隙度趨于穩(wěn)定。翟誠等[45]在水合物沉積物合成與三軸滲流實驗一體化裝置中對試樣施加軸壓、圍壓和孔壓,生成水合物并測量不同壓力條件下沉積物滲透率。實驗表明,沉積物滲透率隨有效應力增大呈負指數(shù)變化,且應力升高過程中滲透率變化不可逆,實驗還發(fā)現(xiàn)高飽和度的沉積物最大滲透率損害率更大,滲透率恢復的程度越低。FISHER 等[46]證實了有效應力引起的剪切帶和斷層對沙質(zhì)沉積物的滲透率有影響。KIMURA 等[47]用環(huán)形剪切裝置在0.5~8.0 MPa 有效正向應力下對沉積物進行剪切,通過測量垂直于剪切方向水合物沉積物滲透率,給出了天然氣水合物沉積物的滲透率與剪切位移的關(guān)系。在各個應力條件下,剪切位移達到0.2~0.5 m后,滲透率隨著剪切位移的增加顯著降低,隨著剪切位移到達10 m 后,下降速率逐漸減小,剪切位移到達10 m時的滲透率比剪切前下降了3~4個數(shù)量級。同時,作者通過掃描電鏡觀察了剪切過程中顆粒的尺寸分布和顆粒破碎情況,分析了剪切過程中滲透率變化的機理。

    4 結(jié)論與建議

    目前,關(guān)于天然氣水合物沉積物滲透率的研究已經(jīng)取得了較大的進展。通過人工合成的水合物沉積物滲流實驗、天然水合物儲層探井測量、孔隙網(wǎng)絡模型滲流模擬、格子玻爾茲曼法滲流模擬等方法積累了較多的不同沉積物類型、水合物飽和度、水合物生長模式等的滲透率數(shù)據(jù),對水合物沉積物滲透率的變化規(guī)律也取得了一定的共識。

    在材質(zhì)、初始孔隙度、粗細不同的多孔介質(zhì)中,水合物的生長形態(tài)和沉積物滲透率會有所不同。一般在較粗粒、孔隙度較大的多孔介質(zhì)中,水合物更容易以孔隙填充的形式生長,且多孔介質(zhì)的初始流道較大,導致同等飽和度下沉積物的滲透率較高;在較細顆粒、初始孔隙度較小的多孔介質(zhì)中,水合物會呈膠結(jié)模式和承載模式生長,且多孔介質(zhì)的初始流道較窄,導致同等飽和度下沉積物的滲透率較低。

    隨著水合物飽和度的增大,天然氣沉積物的滲透率會下降,下降的速率和水合物飽和度的范圍、沉積物類型、水合物生長模式有關(guān),在不同的情況下前人給出了較為準確的滲透率模型。

    天然氣水合物地層有效應力的增大,會減小孔隙流道的孔喉半徑,進而降低沉積物的滲透率。且有效應力加載到卸載的過程中,滲透率的變化不可逆。當沉積物受應力作用被剪切時,滲透率會顯著降低。

    目前對天然氣水合物滲透率的研究還存在一定的不足,未來的研究工作可以側(cè)重于以下幾個方向:

    (1)由于實驗室制備天然氣水合物沉積物的方法(過量氣體法、多次注氣法等)和自然界天然氣水合物儲層中水合物的形成存在較大區(qū)別,導致人工制備的水合物沉積物與自然界天然水合物沉積物在水合物生長方式、水合物分布均勻性上存在較大的區(qū)別。為了更好地指導實際的生產(chǎn)應用,應加強對水合物實際儲層的研究,并根據(jù)實際測量數(shù)據(jù)和探井數(shù)據(jù)進行的模擬滲透率值建立水合物儲層的滲透率模型。在實驗室對滲透率變化規(guī)律進行研究,應考慮水合物生成時溫度梯度、含水量分布不均勻?qū)е滤衔锓植疾痪鶆虻挠绊?,并盡可能地改善實驗方式。

    (2)由于不同多孔介質(zhì)的力學強度不同,形成的水合物沉積物的應力敏感度應該有所區(qū)別。目前,對水合物沉積物滲透率與有效應力關(guān)系的研究較少,可以對更多的沉積物類型進行研究,如不同黏土含量、不同粒徑砂粒等。同時還可以對不同的有效應力變化路徑進行研究,如變化圍壓、軸壓、孔壓。爭取建立沉積物滲透率?應力模型,為后續(xù)的研究提供指導。

    (3)在實際的開采過程中,水合物儲層通常存在復雜的氣、水多相滲流。而目前滲透率研究以單相滲流為主,沒有考慮氣相、水相的相互影響,與實際生產(chǎn)過程中的滲透率值可能存在偏差?;谀壳耙呀?jīng)建立的平行毛細孔模型、孔隙網(wǎng)絡模型等,可以進行氣、水兩相的滲流模擬,分析滲流過程和數(shù)據(jù)與單相的區(qū)別。進行同時存在氣、水兩相的滲流實驗以分析雙相之間的影響也是未來值得探究的課題。

    (4)目前,部分天然氣水合物開采試驗嘗試進行了儲層改造,其中我國在2019-2020 年的第二次試采成功使用儲層改造的方法將儲層滲透率提高4~6 倍。儲層改造的方式和沉積物滲透率變化的規(guī)律需要更多的探究,以使儲層改造的方法更加成熟、高效。

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