北京地區(qū)春季重污染過程污染特征及其光學(xué)特性分析

李若飛,張學(xué)海,2?,段金龍,劉澍

(1 河南工業(yè)大學(xué)信息科學(xué)與工程學(xué)院, 河南 鄭州 450001;2 中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所,中國科學(xué)院大氣光學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 合肥 230031)

0 引 言

近年來我國區(qū)域大氣污染事件頻發(fā), 引起廣泛關(guān)注。區(qū)域大氣環(huán)流異常和局地氣象條件是導(dǎo)致重度霾形成的重要原因[1,2]。北京及其周邊地區(qū)是全國大氣污染重災(zāi)區(qū), 春季由于冷熱空氣交替,污染物傳輸特性復(fù)雜, 為城市空氣質(zhì)量預(yù)報及氣候輻射效應(yīng)研究帶來很大困難。Yu 等[3]利用Aerosol robotic network(AERONET)多年分析資料研究了北京地區(qū)灰霾天氣條件下大氣氣溶膠光學(xué)特性,認(rèn)為北京地區(qū)春季灰霾期間以細(xì)粒子為主。薛文博等[4]研究了跨區(qū)域傳輸對京津冀典型城市的PM2.5污染的影響,結(jié)果表明PM2.5受區(qū)域外污染源影響較大?？咨荷旱萚5]利用后向軌跡模式研究了北京PM2.5的主要傳輸路徑及潛在源區(qū),結(jié)果表明河北、山東地區(qū)是北京PM2.5污染的主要潛在源區(qū)。Streets 等[6]模擬結(jié)果表明,在穩(wěn)定的南風(fēng)作用下,河北省污染排放對北京市大氣中PM2.5濃度的貢獻(xiàn)達(dá)到50%～70%。

氣溶膠光學(xué)特性是研究氣溶膠氣候效應(yīng)的基礎(chǔ),也是氣溶膠輻射強(qiáng)迫估算中既重要又難以估計的不確定因子。近年來關(guān)于氣溶膠物化和光學(xué)特性的研究一直受到高度重視。Che 等[7]利用AERONET 資料研究了大氣污染和氣溶膠性質(zhì)的相關(guān)性;Tian 等[8]利用AERONET、地基激光雷達(dá)和Cloud-Aerosol lidar and infrared pathfinder satellite observation(CALIPSO)數(shù)據(jù)研究了我國大氣氣溶膠垂直分布和光學(xué)性質(zhì)的季節(jié)和時空變化;Li 等[9]利用太陽光度計得到的光學(xué)特性數(shù)據(jù)建立了氣溶膠物理和化學(xué)特性反演模型;Lee 等[10]根據(jù)單次散射反照率(Single scattering albedo,SSA)和細(xì)粒子百分比(Fine mode fraction,FMF)對氣溶膠粗細(xì)模態(tài)及吸收特性進(jìn)行了分類。但由于氣溶膠物理特性的復(fù)雜性及時空變化多樣性,使得氣溶膠的光學(xué)特性依然是氣溶膠輻射效應(yīng)估算中最重要的不確定因素。

本文利用空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)及AERONET 北京站點(diǎn)數(shù)據(jù)集,對2018 年3 月29 日-4 月10 日的一次完整重污染過程的氣溶膠時空分布特征及光學(xué)特征進(jìn)行研究,并結(jié)合后向氣流軌跡模式HYSPLIT(Hybrid single particle lagrangian integrated trajectory model),對其時空傳輸特征進(jìn)行綜合研究。對進(jìn)一步了解北京及其周邊地區(qū)大氣氣溶膠特點(diǎn)及其區(qū)域環(huán)境、氣候特征具有重要意義。

1 觀測站點(diǎn)和數(shù)據(jù)資料

北京地處華北平原的西北邊緣,背靠太行山余脈和燕山山脈。地勢總體上西北高,東南低。氣候?qū)儆谂瘻貛О霛駶櫞箨懶约撅L(fēng)氣候,春季受南北氣流交匯影響,鋒面活動加劇,形成復(fù)雜的氣候條件。

空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)采用中國環(huán)境監(jiān)測總站公開發(fā)布的北京市大氣成分檢測站點(diǎn)監(jiān)測數(shù)據(jù)(包括AQI、PM2.5濃度、PM10濃度),天氣數(shù)據(jù)由中國氣象局發(fā)布。

采用AERONET 北京站(39.977?N, 116.381?E) CE-318 太陽光度計獲得重污染過程中的光學(xué)厚度(Aerosol optical depth, AOD)、Angstrom 波長指數(shù)(Angstrom exponent,AE)、FMF、SSA 等光學(xué)特性數(shù)據(jù)。AERONET 氣溶膠監(jiān)測網(wǎng)是分布于全球的氣溶膠特性地基觀測網(wǎng)絡(luò),以全自動CE-318 太陽光度計為觀測儀器,獲得大氣AOD、粗細(xì)粒子比、氣溶膠粒子譜分布等,基于AERONET 北京站點(diǎn)數(shù)據(jù)研究此次重污染過程中的光學(xué)特性,時間范圍為2018 年3 月29 日-4 月10 日。

2 結(jié)果與討論

2.1 重污染過程期間污染物濃度特征

如圖1 所示,此次重污染過程北京市PM2.5質(zhì)量濃度及AQI 日平均變化呈幾型變化趨勢,根據(jù)污染物濃度變化可分為三個階段: 自3 月29 日開始PM2.5、PM10濃度逐漸升高,到4 月1 日及4 月2 日處于連續(xù)重污染狀態(tài),4 月3 日之后空氣質(zhì)量迅速好轉(zhuǎn),由重污染程度轉(zhuǎn)為優(yōu)良狀態(tài)。此次重污染過程中,AQI 指數(shù)達(dá)到273,PM2.5和PM10的日平均質(zhì)量濃度分別達(dá)到223μg·m?3和243μg·m?3,PM2.5和PM10日平均質(zhì)量濃度是國家二級標(biāo)準(zhǔn)限值的3 倍和1.62 倍,氣溶膠顆粒物含量嚴(yán)重超標(biāo)。4 月2 日,PM2.5/PM10高達(dá)91.8%,整個重污染過程中PM2.5/PM10變化范圍在48.2%～91.8%之間, 而重污染消散后, PM2.5/PM10變化范圍在20%～46%之間,表明此次重污染過程主要是由細(xì)顆粒物污染引起的。污染越重,細(xì)顆粒物質(zhì)量濃度占比越高,這可能與來源于人為排放的氣溶膠粒子的累積有關(guān),如工廠排放、汽車尾氣等[11]。

圖1 重污染過程中AQI 及顆粒物濃度的變化過程Fig.1 Daily average variation of AQI,PM2.5 and PM10 during heavy pollution

表1 給出了重污染發(fā)生期間北京氣象要素變化情況,由表1 可知此次重污染發(fā)展過程中,北京地區(qū)受到持續(xù)低風(fēng)速南風(fēng)等不利于污染物擴(kuò)散天氣條件等的影響,造成南部細(xì)顆粒物的持續(xù)輸入以及北京地區(qū)污染物的積累。4 月2 日之后,在強(qiáng)勁冷空氣作用下,顆粒物迅速擴(kuò)散,空氣質(zhì)量迅速好轉(zhuǎn),同時4 月4 日的降水活動也通過濕沉降作用進(jìn)一步使污染物沉降并清除。

2.2 基于HYSPLIT 模式的后向軌跡分析

為進(jìn)一步研究本次污染過程的傳輸路徑,采用HYSPLIT 模式對此次重污染過程污染物的輸送過程進(jìn)行研究。后向軌跡模擬終點(diǎn)為AERONET 北京站(39.977?N,116.381?E)。HYSPLIT-4 是由美國NOAA 和澳大利亞氣象局聯(lián)合研發(fā)的一種歐拉和拉格朗日混合型的計算模式,包含多種物理過程,可以針對不同類型排放源進(jìn)行較完整的輸送擴(kuò)散和沉降過程模擬,并能夠處理多種氣象輸入場,被廣泛應(yīng)用于大氣污染物輸送研究[12]。

表1 2018 年3 月29 日-4 月10 日觀測時段氣象要素變化情況Table 1 Variation of meteorological elements from March 29 to April 10,2018

圖2 2018 年4 月2 日(a)和5 日(b)北京72 小時后向氣流軌跡Fig.2 72 h back trajectories on April 2(a)and April 5(b),2018 of Beijing

圖2 為2018 年4 月2 日前后72 h 的輸送軌跡。從圖2(a)500 m 和1000 m 氣流軌跡可以看出,污染物在南風(fēng)作用下,從河北、河南地區(qū)出發(fā),逐步向北京聚集,同時從1500 m 氣流軌跡可以看出,來自于內(nèi)蒙古、陜西等干旱半干旱地區(qū)的沙塵顆粒物的遠(yuǎn)距離輸送也是造成此次污染的一個來源,但是由于傳輸過程中風(fēng)速較低,因此遠(yuǎn)距離傳輸僅能夠?qū)⒉糠旨?xì)顆粒物輸送至北京地區(qū)。整體而言,此次污染過程主要來源于河北地區(qū)。河北地區(qū)是我國重要重工業(yè)基地和農(nóng)業(yè)基地,本次污染期間,在穩(wěn)定大氣條件下,持續(xù)低速偏南風(fēng)將河北地區(qū)污染物向北京輸送,導(dǎo)致北京地區(qū)污染物水平急劇增加,4 月2 日達(dá)到頂峰,PM2.5濃度最高達(dá)到223μg·m?3,PM10濃度高達(dá)243μg·m?3;由圖2(b)可以看出，從4 月2 日開始,來自北方較大風(fēng)力的潔凈高壓冷氣旋將污染物迅速吹散,從而造成北京地區(qū)污染物濃度迅速降低,同時4 月4 日北京地區(qū)發(fā)生降水事件,也通過濕沉降方式降低污染物濃度,對大氣起到清潔作用。

2.3 重污染過程期間北京地區(qū)光學(xué)特性

重污染期間顆粒物濃度很大,使得大氣消光增強(qiáng),能見度降低,從而對氣候變化及輻射強(qiáng)迫帶來重大影響。采用AERONET 北京站觀測數(shù)據(jù)對此次重污染過程中氣溶膠光學(xué)特性變化進(jìn)行分析研究。

圖3 給出了重污染發(fā)生期間AERONET 北京站的500 nm 波段大氣總AOD 及粗細(xì)模態(tài)AOD 以及440～870 nm 波段的AE。由圖可知,污染發(fā)生時,總AOD 由0.66 急劇升高到1.7,細(xì)模態(tài)AOD 由0.33 急劇升高到1.3,而粗模態(tài)AOD 基本維持在0.3 左右,說明粗粒子在重污染過程期間并沒有明顯變化,總光學(xué)厚度的變化主要由細(xì)粒子的累積所貢獻(xiàn);同時AE 大多保持在1 以上,也表明重污染期間大氣氣溶膠以細(xì)粒子為主。值得注意的是在4 月2 日,細(xì)模態(tài)氣溶膠AOD 雖然很大,但是AE 僅為0.8。結(jié)合當(dāng)天氣象條件可知,這可能是由于這一天為多云天氣,且相對濕度較高,氣溶膠粒子吸濕增長以及部分云滴粒子沒有剔除導(dǎo)致粗粒子占比增加。由圖4 可知,重污染發(fā)生期間,FMF 由發(fā)展期的0.5 左右急劇升高到0.9 以上,表明重污染期間有大量細(xì)粒子輸入,細(xì)粒子對光學(xué)厚度貢獻(xiàn)占據(jù)主要地位。4 月2 日之后,由于北方較強(qiáng)的清潔冷空氣注入,灰霾迅速消散,總光學(xué)厚度迅速減小至0.2 以下,粗細(xì)模態(tài)AOD 均降至0.1 左右,FMF 也迅速恢復(fù)到0.5左右,粗細(xì)粒子對光學(xué)厚度貢獻(xiàn)基本相當(dāng)。

圖3 北京重污染過程中AOD500 及AE440～870Fig.3 AOD500 and AE440～870 during heavy pollution over Beijing

圖4 重污染過程中PM2.5/PM10 和細(xì)粒子比的變化Fig.4 Variation of PM2.5/PM10 and FMF during heavy pollution

圖4 給出了重污染期間北京地區(qū)PM2.5/PM10與AERONET 北京站太陽光度計反演的FMF 的變化趨勢。由圖可知,本次重污染過程中,地面觀測站的PM2.5/PM10數(shù)據(jù)與太陽光度計的細(xì)粒子比變化趨勢基本吻合,且均占主要地位,表明此次重污染過程是由大量細(xì)粒子顆粒物的輸入造成的。由于太陽光度計測得的是整層大氣的細(xì)粒子比,而地面觀測站測得的是近地面的PM2.5/PM10,隨著高度的增加,粗粒子減小速度遠(yuǎn)大于細(xì)粒子減小速度,因此太陽光度計測量結(jié)果整體要高于地面觀測站測量結(jié)果,測量結(jié)果也表明太陽光度計數(shù)據(jù)在重污染過程中的可適用性。4 月4 日之后,由于降水及來自北方冷空氣輸入,使大氣顆粒物濃度迅速降低,空氣質(zhì)量轉(zhuǎn)為優(yōu)良,細(xì)粒子比及PM2.5/PM10均降到正常水平。4 月6-8 日FMF 變化與PM2.5/PM10變化有較大差異,Yu 等[3]研究了2001-2015 年北京地區(qū)氣溶膠光學(xué)特性變化,認(rèn)為由于大氣邊界層高度的變化,引起地面觀測數(shù)據(jù)與太陽光度計測量結(jié)果存在較大差異。

SSA 是反映氣溶膠粒子總消光中散射所占比例的一個重要光學(xué)參數(shù),是評估氣溶膠氣候效應(yīng)的關(guān)鍵變量之一。由圖5 可知,SSA 隨波長的增大呈增加趨勢,波長越長,SSA 值越大。隨著污染加重,SSA 增大,說明在此次重污染過程中氣溶膠粒子的散射性逐漸增強(qiáng),4 月2 日達(dá)到頂峰, 其中440 nm 波段的SSA440為0.95,4 月2 日之后,SSA440迅速降低至0.91。

圖6 為440 nm 波段SSA440與采用線性插值方法獲得的此次重污染期間550 nm 波段FMF550的小時平均散點(diǎn)圖。由圖可知在此過程中絕大多數(shù)FMF550均大于0.6,表示此次污染過程以細(xì)粒子氣溶膠為主,同時SSA440基本位于0.9～0.95 之間,由Lee 等[10]的氣溶膠顆粒物分類方法可知,此次污染過程以弱吸收性細(xì)粒子模態(tài)為主。

圖5 灰霾過程中SSA 時序變化圖Fig.5 Variation of SSA during heavy pollution

圖6 重污染過程中SSA440 與FMF550 散點(diǎn)圖Fig.6 Comparison of SSA440 and FMF550 during heavy pollution

3 結(jié) 論

基于2018 年3 月29日-4 月10 日之間一次完整的重污染過程,采用地面觀測數(shù)據(jù)分析了PM2.5和PM10的變化特征,采用AERONET 北京站CE-318 太陽光度計觀測數(shù)據(jù)分析了該過程大氣氣溶膠光學(xué)厚度AOD、細(xì)粒子占比FMF 和單次散射反照率SSA 特性,結(jié)合HYSPLIT 后向軌跡模式對此次污染過程的來源進(jìn)行的分析,得到如下結(jié)論:

1)此次重污染過程以PM2.5為首要污染物,污染期間PM2.5日平均質(zhì)量濃度峰值高達(dá)223μg·m?3,PM10濃度高達(dá)243μg·m?3,PM2.5/PM10最高達(dá)到0.92。

2)此次重污染過程中以弱吸收性細(xì)模態(tài)氣溶膠為主,AOD、AE、FMF、SSA 等均高于污染結(jié)束后的清潔時段。

3)氣象因素對本次重污染過程的形成、發(fā)展和消散具有很大影響。靜穩(wěn)天氣條件和區(qū)域傳輸是導(dǎo)致此次重污染過程的重要因素,后向軌跡分析結(jié)果表明來源于河北等地的污染物輸送對本次重污染過程有重要影響。

4)AERONET 反演結(jié)果與地面空氣監(jiān)測站數(shù)據(jù)吻合良好,表明太陽光度計在重污染過程氣溶膠光學(xué)特性研究中發(fā)揮了重要作用。