譚金昊, 周健榮, 宋玉收, 楊建清, 張連軍, 蔣興奮, 孫志嘉
(1.哈爾濱工程大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,黑龍江 哈爾濱 150001; 2.散裂中子源科學(xué)中心,廣東 東莞 523770; 3.中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所 核探測(cè)與核電子學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京 100049)
中子在由重核元素構(gòu)成的材料中具有極強(qiáng)的穿透能力,并且對(duì)氫、鋰等特定的輕元素具有很高的反應(yīng)截面,使得中子成像發(fā)展成為了一種不可替代的無損檢測(cè)技術(shù)。近些年來,隨著高強(qiáng)度脈沖式中子源的發(fā)展,能量選擇中子成像技術(shù)得到了發(fā)展。通過脈沖中子束流的起飛時(shí)間t0,配合中子到達(dá)探測(cè)器的時(shí)間t1,可以對(duì)特定波長(zhǎng)中子進(jìn)行選擇,從而獲得不同能量中子對(duì)樣品的成像結(jié)果。這一技術(shù)是對(duì)晶體材料特性,特定核素成分測(cè)量以及工程材料的殘余應(yīng)力分布研究的重要手段[1-2]。中國(guó)散裂中子源作為我國(guó)第一臺(tái)強(qiáng)流加速器驅(qū)動(dòng)的脈沖式中子源[3],為能量分辨中子成像技術(shù)提供了高通量、高準(zhǔn)直比、脈沖式的中子束流,并規(guī)劃了一臺(tái)能量分辨中子成像譜儀,致力于解決在新能源材料、先進(jìn)功能磁性材料,高端裝備制造以及工程材料結(jié)構(gòu)等領(lǐng)域的瓶頸問題。
基于中子靈敏微通道板(neutron sensitive microchannel plate, nMCP)的中子成像探測(cè)器,可以達(dá)到最高15 μm的空間分辨,亞微秒級(jí)的時(shí)間分辨,已經(jīng)被成功的應(yīng)用于能量分辨中子成像實(shí)驗(yàn)研究中[2],是進(jìn)行能量分辨中子成像的關(guān)鍵設(shè)備。Fraser[4]提出在普通MCP中摻雜中子靈敏材料進(jìn)行中子探測(cè),其后針對(duì)nMCP的中子摻雜材料的類型展開了一系列研究[5-6]。Tremsin[7-8]在nMCP中摻雜摩爾百分比為10的B2O3,配合Timepix芯片讀出獲得了15 μm的位置分辨,可以滿足多數(shù)中子成像應(yīng)用的需求,但熱中子探測(cè)效率僅達(dá)到16%。為了提升成像實(shí)驗(yàn)效率,探測(cè)效率仍需繼續(xù)提升。理論上提升nMCP中B2O3的含量可以有效提升MCP的探測(cè)效率,但nMCP中B2O3的含量一般在摩爾百分比為10左右比較穩(wěn)定,過度提升硼濃度會(huì)導(dǎo)致nMCP在酸蝕過程中損壞[9]。中子靈敏材料的摻雜濃度成為了進(jìn)一步提升nMCP性能的關(guān)鍵限制之一。因此混合摻雜B2O3和Gd2O3的nMCP,將nMCP的探測(cè)效率最高提升到了50%,但由于釓元素與中子反應(yīng)產(chǎn)物射程較遠(yuǎn),位置分辨下降到了55 μm[10]。在混合摻雜nMCP中,硼和釓的混合濃度以及幾何參數(shù)的變化,會(huì)對(duì)nMCP性能產(chǎn)生顯著影響。為了進(jìn)一步優(yōu)化硼釓混合摻雜nMCP的性能,本文建立了nMCP模擬模型和位置分辨計(jì)算模型,使用蒙特卡模擬方法對(duì)混合摻雜MCP的性能變化規(guī)律展開了模擬研究,并對(duì)幾何參數(shù)以及混合摻雜濃度進(jìn)行了優(yōu)化。此外,通過對(duì)探測(cè)器性能隨中子入射位置變化規(guī)律的研究,提出了一種由nMCP探測(cè)器自身幾何結(jié)構(gòu)引入的響應(yīng)不均勻性。
常用的M.C模擬軟件在計(jì)算不同粒子在介質(zhì)中的輸運(yùn)和反應(yīng)過程的研究中發(fā)揮了重要作用[11-12],Geant4下的nMCP模擬模型幾何結(jié)構(gòu)如圖1所示。nMCP是一種由鉛玻璃作為基體制造而成的電子倍增器件,基體上有數(shù)百萬個(gè)孔徑在10 μm左右的微通道呈蜂巢狀排列。為了盡量減少模型包含的通道數(shù)以節(jié)省模擬計(jì)算時(shí)間,本文將MCP的外徑設(shè)置為0.2 mm,共包含1 589個(gè)孔,足以保證次級(jí)粒子能夠在基體中完全沉積。此外為了配合數(shù)學(xué)模型進(jìn)行進(jìn)一步電離電子的計(jì)算,在nMCP模型的每個(gè)通道內(nèi)壁設(shè)置了20 nm厚度的MgO作為二次電子發(fā)射層。
圖1 Geant4下nMCP模擬模型Fig.1 Simulation model of nMCP in Geant4
圖2(a)為nMCP的幾何結(jié)構(gòu),其中d為孔徑,T為通道壁厚,D為通道間距,θ為通道傾角。中子從入射nMCP到被探測(cè)產(chǎn)生信號(hào)可以分為5個(gè)過程:
圖2 nMCP幾何結(jié)構(gòu)及中子探測(cè)過程示意Fig.2 Diagram of nMCP geometric structure and neutron detection process
1) 中子被nMCP基體內(nèi)的硼B(yǎng)或釓Gd吸收。中子被吸收概率P1為:
P1=1-e-ΣL
(1)
式中:L為中子在nMCP基體中的穿行距離;Σ為nMCP基體對(duì)中子的宏觀吸收截面,與中子靈敏材料的濃度和種類有關(guān);
2) 中子被吸收后產(chǎn)生α、7Li、電子等次級(jí)粒子。這些次級(jí)粒子不斷在基體中運(yùn)動(dòng),并有幾率從基體中逃逸到通道內(nèi)。逃逸概率P2與次級(jí)粒子種類、能量以及通道壁厚T相關(guān);
3) 成功逃逸的次級(jí)粒子在與通道內(nèi)壁的碰撞中產(chǎn)生電離電子,稱為初電離電子eion;
4) 初電離電子在通道內(nèi)電場(chǎng)作用下加速,與通道壁碰撞并引起電子倍增,最后形成電子云在MCP末端輸出,稱為電子倍增過程。本文認(rèn)為初電離電子數(shù)不小于1時(shí)一定會(huì)發(fā)生電子倍增;
5) 輸出的電子云在電場(chǎng)作用下漂移,最終被陽極收集,稱為電子漂移過程。
初電離電子的數(shù)目與次級(jí)粒子種類,以及發(fā)射方向相關(guān),是影響nMCP電子倍增規(guī)模的重要因素,對(duì)nMCP的性能計(jì)算是很重要的。由于硼釓吸收中子后次級(jí)粒子的種類、能量均不相同,在通道內(nèi)引起的電離電子數(shù)目也不同,需要分別進(jìn)行計(jì)算。釓俘獲中子后通過內(nèi)轉(zhuǎn)換電子引起MCP內(nèi)的電離。Dionne等[13]通過半經(jīng)驗(yàn)公式表示了不同能量電子在不同MCP通道壁薄膜的二次電子產(chǎn)額。
(2)
式中:Ea為電子在發(fā)射層內(nèi)部的激發(fā)能,本文中Ea取0.98 eV;B、A、n、α均為于材料本身性質(zhì)相關(guān)的常數(shù),本文中的取值參考Guo等[14]通過實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得到了的擬合結(jié)果;d為入射電子在電子發(fā)射層中的穿透深度:
(3)
式中:Ep為入射電子能量,eV。釓產(chǎn)生的內(nèi)轉(zhuǎn)換電子能量主要分布在20~200 keV,本文中使用式(2)、(3)對(duì)內(nèi)轉(zhuǎn)換電子的二次電子發(fā)射系數(shù)進(jìn)行了外推計(jì)算。當(dāng)二次電子產(chǎn)額大與1時(shí),意味著一定有二次電子產(chǎn)生。當(dāng)產(chǎn)額小于1時(shí),將產(chǎn)額作為二次電子的產(chǎn)生概率。
硼俘獲中子后主要通過α和Li引起MCP內(nèi)的電離。這類重離子轟擊電子發(fā)射層的初電離數(shù)目為[15]:
(4)
式中:dE/dx為重離子在靶材料中用于電離的能損,eV/?;θ為重離子入射時(shí)與入射面的法線夾角,可以通過Geant4模擬模型得到;Cb為無量綱常數(shù),代表著重離子在材料中電離能損傳遞給二次電子的效率,與質(zhì)子該效率的比值。隨著重離子原子序數(shù)提升,Cb會(huì)略微減小,本模型中的Cb取為1。通過式(2)、(4),可以計(jì)算得到中子被硼或釓吸收后次級(jí)粒子在nMCP通道內(nèi)單次碰撞產(chǎn)生的初電離數(shù)目。將次級(jí)粒子與通道壁的多次碰撞考慮在內(nèi),計(jì)算得到單個(gè)中子被硼吸收后產(chǎn)生的平均初電離數(shù)目為42,單個(gè)中子被釓吸收后產(chǎn)生的初電離數(shù)目為8。
由于二次電子發(fā)射層的存在,MCP通道內(nèi)壁可以看作是連續(xù)的打拿極,初電離電子產(chǎn)生位置越接近通道頂端,與通道內(nèi)壁的碰撞次數(shù)越多,增益越高。實(shí)際的電子倍增是一個(gè)復(fù)雜的過程,中子在nMCP中的具有不同的吸收深度,同時(shí)初電離電子的數(shù)目、能量、發(fā)射方向均具有隨機(jī)性,因此nMCP的增益通常具有較大的展寬。Eberhardt等[16]通過假設(shè)電子入射能量與次級(jí)電子的出射能量成正比,推導(dǎo)出總體MCP的增益為:
G=Aδn
(5)
式中:A為粒子首次碰撞時(shí)的倍增系數(shù);δ為次級(jí)電子倍增系數(shù);n為電子與通道的碰撞次數(shù)。
當(dāng)電子在上表面產(chǎn)生時(shí),MCP的增益最大,此時(shí)n可以表示n=(L-S)/z,其中L為MCP通道長(zhǎng)度,S為中子吸收位置與nMCP上表面的垂直距離,z為單次倍增的電子的軸向漂移距離。則電子到達(dá)通道底端時(shí)的增益G為:
(6)
式中Gm為MCP的最大增益。模型對(duì)nMCP本身的位置分辨進(jìn)行計(jì)算,不考慮電子云輸出后的漂移擴(kuò)散過程。每個(gè)通道輸出電子在空間上近似服從均值為通道中心坐標(biāo),標(biāo)準(zhǔn)差為通道半徑的高斯分布[17]。使用相同數(shù)目中子分別入射摻硼和摻釓nMCP,可以得到中子被吸收后產(chǎn)生的電子云的空間分布。通過計(jì)算電子云的重心可以得到入射中子的位置信息。圖3(a)、(b)分別為中子被硼或釓吸收后,中子重建位置和實(shí)際入射位置的位置偏差二維直方圖,圖中通過色柱表示計(jì)數(shù)的多少。圖3(c)為圖3(a)、(b)在X方向的投影后得到的歸一化直方圖,nMCP的位置分辨可以通過圖3(c)的半高寬(full width at half maximum,FWHM)得到。表1為該模型得到的單獨(dú)摻硼和單獨(dú)摻釓nMCP本征位置分辨與實(shí)驗(yàn)最佳結(jié)果的對(duì)比,表明目前實(shí)驗(yàn)中摻硼和摻釓nMCP尚有繼續(xù)提高的空間,使用該模型可以較好的對(duì)nMCP的位置分辨性能進(jìn)行預(yù)測(cè)。
圖3 摻硼和摻釓nMCP的中子重建位置偏差及對(duì)應(yīng)nMCP本征位置分辨Fig.3 Neutron reconstruction deviation 2-D distribution in boron or gadolinium doped nMCP and intrinsic spatial resolution
表1 nMCP位置分辨模擬結(jié)果于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)比Table 1 Comparison of simulation and experimental results of spatial resolution
對(duì)影響混合摻雜nMCP性能變化的參數(shù)進(jìn)行分析。在摻雜材料方面,釓的中子吸收截面遠(yuǎn)高于硼,這意味著在nMCP中添加等量的B2O3和Gd2O3,Gd2O3帶來的探測(cè)效率提升更明顯。同時(shí)由于釓吸收中子后次級(jí)粒子射程比硼吸收中子的產(chǎn)物高很多,摻釓會(huì)造成位置分辨的下降。在幾何參數(shù)方面,通道傾角θ、通道壁厚T、通道孔徑d的改變均會(huì)影響中子在nMCP中穿行距離以及次級(jí)粒子輸運(yùn)過程的改變,進(jìn)而影響nMCP的探測(cè)效率和位置分辨。幾何參數(shù)變化對(duì)nMCP性能的影響整理為圖4。
圖4 幾何參數(shù)變化對(duì)nMCP性能影響Fig.4 Influence of geometric parameters on the performance of nMCP
孔徑減小一方面可以降低nMCP電子云尺寸,優(yōu)化位置分辨。同時(shí)可以減小nMCP的開孔率,提升探測(cè)效率,因此孔徑的選擇應(yīng)盡量小??紤]到工藝水平限制,使用nMCP孔徑為8 μm。目前國(guó)際上使用摻硼nMCP最高達(dá)到了15 μm的位置分辨。本節(jié)對(duì)混合摻雜的nMCP進(jìn)行摻雜濃度、通道傾角、通道壁厚的優(yōu)化,使其在能夠達(dá)到15 μm位置分辨的同時(shí),獲得比單獨(dú)摻硼nMCP更高的中子探測(cè)效率。
圖5為 nMCP隨著Gd2O3摻雜濃度W、通道壁厚T、以及通道傾角θ變化,探測(cè)效率和位置分辨的變化曲線。其中為了nMCP的位置分辨盡量高,使用摩爾百分比為10的B2O3混合較低含量的Gd2O3進(jìn)行摻雜濃度的優(yōu)化。圖5(a)、(b)可見隨著nMCP中摻釓濃度的提升,探測(cè)效率逐漸提升,同時(shí)位置分辨也逐漸變差;另一方面,在通道傾角由0°增加到1°時(shí),nMCP的探測(cè)效率顯著提升。但繼續(xù)提升角度探測(cè)效率不再明顯變化,但同時(shí)位置分辨明顯變差。對(duì)于其他通道壁厚,探測(cè)效率和位置分辨隨傾角的變化也服從同樣的規(guī)律,如圖5(c)、(d)。圖5(d)中探測(cè)效率隨通道壁厚的增加,呈現(xiàn)先增加后下降的趨勢(shì)。這是因?yàn)橥ǖ辣诤竦奶嵘环矫嬖黾恿薓CP實(shí)心基體的占比,提升了中子吸收效率;另一方面減小了中子被吸收后次級(jí)粒子從通道中逃逸的概率。當(dāng)通道壁厚為3 μm時(shí),探測(cè)效率最高。繼續(xù)提升壁厚,次級(jí)粒子穿透通道概率下降主導(dǎo)了探測(cè)效率的變化,導(dǎo)致探測(cè)效率呈現(xiàn)下降趨勢(shì)。圖5(e)、(f)為通道傾角1°下,不同通道壁厚下,探測(cè)效率和位置分辨隨著Gd2O3摻雜濃度的變化趨勢(shì)。由圖5(e)可知,當(dāng)釓摻雜濃度在摩爾百分比為0.2以下時(shí),壁厚1~5 μm的情況位置分辨均可以小于15 μm。當(dāng)釓摻雜濃度高于摩爾百分比為0.2時(shí),只有壁厚1 μm和2 μm情況下可以達(dá)到15 μm以下的位置分辨。綜合對(duì)比圖5(f)中的結(jié)果,可知釓摻雜濃度摩爾百分比為0.4,通道壁厚2 μm,通道傾角1°時(shí)探測(cè)效率最高。在此參數(shù)下nMCP可以達(dá)到15 μm的位置分辨,同時(shí)達(dá)到28%的探測(cè)效率。通過優(yōu)化制備工藝,在nMCP中提高摻硼濃度后,探測(cè)效率可以進(jìn)一步提升。
圖5 nMCP性能隨著通道傾角、通道壁厚以及Gd2O3摻雜濃度的變化曲線Fig.5 Changes of nMCP performance in different bias angle, wall thickness and Gd2O3 concentration
根據(jù)模擬優(yōu)化結(jié)果,nMCP的位置分辨可以達(dá)到15 μm。探測(cè)器的位置分辨越高,探測(cè)器性能受到均勻性的影響就越嚴(yán)重。為了在中子成像中得到理想的位置分辨,必須更清晰認(rèn)識(shí)探測(cè)器響應(yīng)均勻性。在使用MCP進(jìn)行光子、離子探測(cè)的應(yīng)用中,由nMCP通道傾角、末端電場(chǎng)以及制作缺陷等因素造成的響應(yīng)不均勻早已受到了關(guān)注[18-19]。在通常的關(guān)于nMCP性能的研究中,考慮的都是平面中子束照射在nMCP上產(chǎn)生的平均效應(yīng)。如果分別考慮單點(diǎn)中子束在nMCP不同位置入射,nMCP會(huì)展示出不同的性能。由于中子被吸收后次級(jí)粒子的發(fā)射方向是各向同性的,同時(shí)nMCP單個(gè)幾何周期內(nèi)的結(jié)構(gòu)不規(guī)則。因此中子被吸收后次級(jí)粒子逃逸通道的概率以及穿透通道的數(shù)目都與中子入射位置相關(guān),造成了MCP的探測(cè)效率、中子重建位置與入射位置的相關(guān)性,產(chǎn)生了由中子入射位置造成的響應(yīng)不均勻性。本節(jié)對(duì)這種由單個(gè)中子在nMCP不同入射位置產(chǎn)生的性能不均勻性進(jìn)行了研究。
這種由中子入射位置造成的響應(yīng)不均勻性體主要現(xiàn)在中子探測(cè)效率、中子重建位置2方面,其中中子重建位置直接反應(yīng)nMCP的位置分辨情況。對(duì)于單點(diǎn)入射的中子,本文采用中子重建位置分布的均方根值(RMS)定量衡量相對(duì)位置分辨,對(duì)無通道傾角nMCP的響應(yīng)不均勻性展開研究。選取相鄰4個(gè)通道中心構(gòu)成的菱形區(qū)域作為測(cè)試區(qū)域。菱形區(qū)域內(nèi)均勻分布1 376個(gè)點(diǎn)設(shè)置中子入射,相鄰2個(gè)中子入射點(diǎn)間距0.25 μm,足以展示MCP細(xì)微幾何結(jié)構(gòu)導(dǎo)致的不均勻性。模擬使用摩爾百分比為10 B2O3和摩爾百分比為0.4 Gd2O3混合摻雜的nMCP,不同中子入射位置、nMCP探測(cè)效率和RMS如圖6所示。圖中標(biāo)記出了所選的4個(gè)與中子入射位置相鄰的通道。可以觀察到探測(cè)效率、RMS都明顯隨著入射中子的位置變化發(fā)生改變。由于在無通道傾角下,中子在不同位置入射被吸收概率是相同的。但次級(jí)粒子在通道邊界處明顯更容易逃逸到通道中,因此探測(cè)效率在通道邊緣處會(huì)明顯升高。RMS的變化規(guī)律與探測(cè)效率相反,這是由于中子被nMCP中的10B吸收后,產(chǎn)生的α和Li在nMCP內(nèi)射程較短,只有4~6 μm。當(dāng)中子在通道間隙中心位置被吸收后,α和Li中一般只有一個(gè)能夠逃逸到相鄰的通道中引起電子倍增。然而發(fā)生倍增的通道取決于次級(jí)粒子的發(fā)射方向,具有隨機(jī)性,如圖6(b)中的α1和α2。這種隨機(jī)性導(dǎo)致了通道間隙中心位置的RMS偏高。相反,在通道邊緣處發(fā)生反應(yīng)的中子,更傾向在最近的通道中引起電子倍增,對(duì)中子的定位相對(duì)準(zhǔn)確,因此該情況下的RMS偏小。
圖6 無傾角混合摻雜nMCP在不同中子入射位置下的響應(yīng)不均勻性Fig.6 Response nonuniform for different neutron incident position in boron doped nMCP without bias angle
在有通道傾角nMCP中,中子在不同位置入射的穿行距離不同,由中子入射造成的響應(yīng)不均勻性規(guī)律也不同。圖7(a)、(b)分別為混合摻雜摩爾百分比為10的B2O3及摩爾百分比為0.4的Gd2O3,通道傾角1°的nMCP對(duì)不同位置入射中子的響應(yīng),標(biāo)記了與中子入射位置相鄰的6個(gè)通道位置。圖7(c)、(d)為傾角1°nMCP通道的幾何關(guān)系。圖7(a)為不同中子入射位置的探測(cè)效率,可見在D通道與A、B以及F、G通道之間存在一個(gè)探測(cè)效率較高的條形區(qū)域。根據(jù)圖7(c)可以從幾何關(guān)系上來分析這一現(xiàn)象,在D通道與A、B以及F、G通道之間存在一段實(shí)心的基體,這段實(shí)心基體內(nèi)中子的穿行距離最長(zhǎng),被吸收的概率最高,對(duì)應(yīng)成為了探測(cè)效率較高的區(qū)域。圖7(b)為不同中子入射位置的RMS,可見在D通道內(nèi)部的RMS明顯比各通道邊界處更高。主要是由于中子在D通道的區(qū)域內(nèi)入射時(shí)中子會(huì)先經(jīng)過空心的通道,被吸收的位置較深(如圖7(d)中的a點(diǎn)),對(duì)應(yīng)電子的增益較小,電子云重心位置的展寬更大,導(dǎo)致中子位置重建不準(zhǔn)確。而當(dāng)中子在D通道周圍的區(qū)域入射(如圖7(d)中b點(diǎn)),中子會(huì)首先打在通道壁上,被吸收位置較淺,電子增益較高,提升了中子位置重建的準(zhǔn)確性。
圖7 1°傾角硼釓混合摻雜MCP對(duì)不同位置入射中子的響應(yīng)不均勻性Fig.7 Response nonuniform for different neutron incident position in boron and gadolinium doped nMCP with 1° bias angle
為了進(jìn)一步分析不同MCP中,發(fā)生不同中子入射位置的響應(yīng)不均勻現(xiàn)象的程度,將無通道傾角、和1°傾角混合摻雜2種情況下不同中子入射位置的nMCP探測(cè)效率和RMS進(jìn)行了統(tǒng)計(jì),如圖8所示。在1°通道傾角下,不同中子入射位置的探測(cè)效率和RMS比無通道傾角下的展寬更大,表現(xiàn)出更嚴(yán)重的不均勻性。研究表明由中子入射位置不同產(chǎn)生的nMCP單個(gè)幾何周期內(nèi)的響應(yīng)不均勻性,盡管目前尚未實(shí)際觀測(cè)到這種不均勻性,但通過揭示nMCP幾何結(jié)構(gòu)對(duì)性能的限制,為未來提升nMCP的極限位置分辨,優(yōu)化成像效果提供了基礎(chǔ)。
圖8 1°和0°傾角的nMCP對(duì)不同位置入射中子響應(yīng)直方圖Fig.8 Histogram of neutron response for different neutron incident position in nMCP with 1° and 0° bias angle
1)通過模擬優(yōu)化得到使用混合摻雜比例為摩爾百分比為10的B2O3與摩爾百分比為0.4的Gd2O3,通道傾角1°,通道壁厚2 μm的nMCP可以達(dá)到15 μm的位置分辨,同時(shí)探測(cè)效率達(dá)到28%,性能上優(yōu)于當(dāng)前國(guó)際上單獨(dú)摻硼的nMCP。
2)針對(duì)nMCP中子入射位置不同造成的響應(yīng)不均勻性。在通道無傾角下,通道的不均勻性較小,且主要發(fā)生在通道邊界處。而在有通道傾角情況下,nMCP的不均勻性更加顯著。
在未來的工作中,將嘗試制備硼釓混合摻雜的nMCP,通過實(shí)驗(yàn)對(duì)其性能進(jìn)行研究。