鋯合金輻照蠕變和生長的宏介觀模型研究進展

馬慧彤，劉桂森，崔嚴光，趙冠楠，沈 耀,*

(1.上海交通大學 材料科學與工程學院，上海 200240；2.上海核工程研究設(shè)計院，上海 200233)

反應(yīng)堆燃料組件是反應(yīng)堆堆芯的核心部件，其尺寸穩(wěn)定性直接關(guān)系到核反應(yīng)堆運行的安全性和經(jīng)濟性。在反應(yīng)堆運行過程中，燃料組件所處的工作條件十分苛刻，它不僅受到強烈的中子輻照，還會受到高溫高速冷卻劑流的侵蝕以及熱和機械應(yīng)力的作用[1]。鋯合金因具有低熱中子吸收截面、較好的力學性能及高溫抗氧化、抗腐蝕能力，已成為反應(yīng)堆堆芯燃料組件的主要結(jié)構(gòu)材料，如壓水堆用燃料包殼管(Zr-2、Zr-4、M5、Zirlo等)及重水堆用壓力管(Zr-2.5Nb)等[2]。由于堆內(nèi)服役環(huán)境嚴苛，鋯合金構(gòu)件在服役過程中不僅會被氧化、腐蝕，更重要的是會輻照變形，這將嚴重影響其使用可靠性。預測鋯合金的堆內(nèi)變形行為對評估其安全使用壽命、提供事故下的安全裕量具有重要意義，對開發(fā)核燃料預測系統(tǒng)具有重要價值。

鋯合金的輻照變形主要由材料在高溫、輻照、應(yīng)力作用下缺陷(包括輻照缺陷和晶體固有缺陷)之間的相互作用及演化引起[3-5]，包括熱蠕變、輻照蠕變及輻照生長。輻照生長指各向異性材料在無外加應(yīng)力作用下，輻照時發(fā)生的體積守恒的變形，是由輻照產(chǎn)生的點缺陷及其團簇與金屬中各向異性阱(位錯、位錯環(huán)及晶界)的擇優(yōu)相互作用引起的[6-8]。蠕變則是在外加應(yīng)力低于屈服應(yīng)力時發(fā)生的緩慢塑性變形行為。熱蠕變是指高溫下，沒有輻照作用時材料的蠕變行為。輻照蠕變則是在輻照作用下，材料內(nèi)部產(chǎn)生的大量點缺陷促進位錯的運動，導致的熱蠕變基礎(chǔ)上的額外蠕變增量[9]。這3種變形的疊加導致鋯合金構(gòu)件產(chǎn)生了宏觀尺寸和形狀的改變。

近年來，國外有很多綜述總結(jié)了鋯合金的輻照變形行為和影響因素，以及相關(guān)變形機制的研究進展，但很少有文獻直接立足于其輻照變形的預測模型，國內(nèi)更是缺乏相關(guān)的研究報道[9-12]。本文擬分別從宏介觀尺度詳細綜述兩類鋯合金構(gòu)件的輻照變形預測模型。針對包殼管的模型有宏觀經(jīng)驗模型及介觀力學模型。經(jīng)驗模型基于堆內(nèi)蠕變和生長數(shù)據(jù)，描述蠕變和生長應(yīng)變與環(huán)境參量(應(yīng)力、溫度、中子注量)之間的經(jīng)驗關(guān)系，是當前應(yīng)用在壓水堆包殼管設(shè)計及安全許可分析中的主要模型，但其特定的經(jīng)驗參數(shù)值只適用于具有特定材料特性并處于特定服役環(huán)境下的鋯合金。鑒于經(jīng)驗模型的局限性，最新發(fā)展起來的介觀力學模型變得尤為重要。介觀力學模型基于鋯合金輻照變形的物理機制，在微觀尺度考慮輻照過程中微觀結(jié)構(gòu)的演化，在介觀尺度通過粘塑性自洽(VPSC)程序考慮織構(gòu)、晶粒尺寸及形狀對輻照變形的影響，模型具有廣泛適用性。針對壓力管，主要是宏觀經(jīng)驗模型，包括C6方程及秦山方程。C6方程考慮了材料的微觀結(jié)構(gòu)及織構(gòu)對輻照變形各向異性的影響，具備一定的物理基礎(chǔ)，是當前應(yīng)用在CANDU重水堆壓力管壽命預估中的主要模型，但模型關(guān)鍵各向異性參數(shù)及計算方法并未詳細公開；秦山方程基于秦山CANDU重水堆壓力管輻照變形的統(tǒng)計規(guī)律，是一種新的壓力管輻照變形預測方程。因此，通過對壓水堆用鋯合金包殼管及重水堆用Zr-2.5Nb壓力管輻照變形預測模型的詳細綜述，不僅對評估鋯合金的輻照蠕變和生長行為具有參考價值，對Zr-2.5Nb壓力管國產(chǎn)化研究也具有重要意義。

1 鋯合金包殼管的輻照變形預測模型

宏觀經(jīng)驗模型及介觀力學模型都可用于模擬包殼管的蠕變和生長行為。宏觀經(jīng)驗模型基于包殼管熱蠕變、輻照蠕變、輻照生長的經(jīng)驗變形規(guī)律，通常通過有限元方法求解包殼管變形過程中的力學平衡問題。介觀力學模型基于鋯合金輻照變形的物理機制，主要通過VPSC程序耦合鋯合金熱蠕變、輻照蠕變、輻照生長的單晶模型，考慮晶體織構(gòu)以及晶粒尺寸和形狀效應(yīng)，預測鋯合金多晶的蠕變和生長行為。

1.1 包殼管的輻照蠕變和生長行為的基本規(guī)律

不同類型的鋯合金包殼管的蠕變應(yīng)變隨中子注量變化的曲線示于圖1[2]。由于鋯合金包殼管織構(gòu)(Kearns織構(gòu)因子通常為fr=0.636,ft=0.317,fa=0.047[2]，r、t、a分別代表包殼管的3個宏觀特征方向(徑向、環(huán)向和軸向))，包殼管的環(huán)向應(yīng)變通常只由蠕變貢獻，而沒有輻照生長的貢獻[13]。鋯合金的蠕變變形由熱蠕變和輻照蠕變組成，但當前測試技術(shù)很難將兩者分離開來。對不同類型的鋯合金，蠕變曲線都可分為初始的瞬態(tài)階段和穩(wěn)態(tài)階段。初始階段由于輻照劑量較小、輻照硬化不明顯，通常有很高的蠕變率。隨著輻照損傷的累積，材料被充分硬化，熱蠕變被抑制，蠕變速率逐漸下降至穩(wěn)定，進入穩(wěn)態(tài)變形階段。

圖1 不同類型鋯合金包殼管的輻照蠕變曲線[2]Fig.1 Irradiation creep curves of different types of zirconium alloy cladding tubes[2]

圖2 不同類型鋯合金包殼管輻照生長曲線[2]Fig.2 Irradiation growth curves of different types of zirconium alloy cladding tubes[2]

不同類型的鋯合金包殼管軸向生長應(yīng)變隨輻照劑量(中子注量) 的變化示于圖2，大致分為3個階段[2]：輻照初期的瞬態(tài)階段，由于〈a〉型位錯環(huán)大量成核，生長應(yīng)變迅速增加；隨著輻照劑量的增加，〈a〉型位錯環(huán)逐漸飽和，生長率下降至穩(wěn)定，此時進入輻照生長第2階段；當輻照劑量超過一定值時，〈c〉型位錯環(huán)開始成核，生長率明顯增加，進入“加速生長”階段。RXA(再結(jié)晶退火)鋯合金相比CW(冷加工)及SRA(消應(yīng)力退火)鋯合金的“加速生長”趨勢更加明顯。

宏觀經(jīng)驗模型及介觀力學模型都可描述包殼管蠕變和生長不同階段的變形規(guī)律。對不同類型的包殼管材料，其蠕變和生長應(yīng)變隨中子注量變化的趨勢是相似的(如圖1～2)，因此可通過調(diào)整經(jīng)驗模型及力學模型的模型參數(shù)預測不同類型鋯合金包殼管材料的蠕變和生長行為。

1.2 宏觀經(jīng)驗預測模型

宏觀經(jīng)驗模型假設(shè)輻照變形由獨立的、可疊加的3部分變形構(gòu)成[3]，包括熱蠕變、輻照蠕變、輻照生長，總變形率為：

(1)

Matsuo[14]根據(jù)Zr-4包殼管在內(nèi)壓作用下的熱蠕變特征，提出了適用于鋯合金包殼管的熱蠕變模型，該模型通過雙曲正弦函數(shù)將穩(wěn)態(tài)熱蠕變率與外加應(yīng)力聯(lián)系起來。根據(jù)應(yīng)力水平，指數(shù)n的取值范圍在2～4之間[15-16]。

(2)

文獻[3,14,17]在式(2)的基礎(chǔ)上，同時考慮材料的初始熱蠕變及穩(wěn)態(tài)熱蠕變，描述總的熱蠕變應(yīng)變隨時間的變化：

(3)

Hoppe[18]假設(shè)輻照蠕變主要是由非熱機制引起的，提出了適用于鋯合金包殼管的輻照蠕變經(jīng)驗模型，輻照蠕變速率與外加應(yīng)力和中子注量率呈冪律關(guān)系：

(4)

Luscher等[16]在Hoppe等的基礎(chǔ)上，考慮了輻照蠕變對溫度的依賴，同時修正應(yīng)力項為等效應(yīng)力，并根據(jù)Franklin等[19]的試驗數(shù)據(jù)擬合修正了模型參數(shù)：

(5)

其中，f(T)為溫度依賴系數(shù)。對于SRA及RXA鋯合金包殼管，應(yīng)力指數(shù)C2=1.0、快中子注量率指數(shù)C1=0.85、溫度依賴系數(shù)f(T)=0.72～1.47(服役溫度在300～350 ℃之間)。當?shù)刃?yīng)力形式基于屈服準則以及應(yīng)變方向由屈服面法線決定時，這種修正形式類似于塑性流動的常規(guī)表達式。

Geelhood等[16,20]提出了鋯合金包殼管的輻照生長模型，在輻照生長的不同階段，輻照生長應(yīng)變以與時間有關(guān)的增量形式表示：

εt+Δt=εt+Δε

(6)

Δε=AGd(φΔt)m

(7)

其中：εt為t時刻的生長應(yīng)變；Δε為Δt時間內(nèi)的生長應(yīng)變增量；φ為快中子注量率；A、Gd及m為材料常數(shù)，A和m由合金成分和加工方式?jīng)Q定，Gd為生長各向異性因子，在d特征方向上，Gd=1-3fd，fd為Kearns各向異性織構(gòu)因子。

1.3 介觀力學預測模型

Montgomery等[3]提出了以VPSC框架為基礎(chǔ)的介觀模型思想。即通過VPSC程序耦合鋯合金的單晶蠕變和生長模型，在多晶尺度上綜合考慮多晶織構(gòu)、晶粒間相互作用、晶粒尺寸和晶粒形狀效應(yīng)，模擬鋯合金多晶的輻照變形行為。

1) 輻照變形物理機制與單晶模型

熱蠕變機制主要有擴散控制及位錯控制兩種類型。擴散控制的蠕變機制假設(shè)熱蠕變率與應(yīng)力呈線性依賴關(guān)系[21-22]，包括Nabarro-Herring蠕變(體擴散)[23]及Coble蠕變(晶界擴散)[24]。位錯攀移控制的蠕變機制假設(shè)熱蠕變率與應(yīng)力滿足冪律關(guān)系，冪指數(shù)隨應(yīng)力的變化在4～9之間分布[25-27]。Montgomery等[3]采用黏塑性冪律規(guī)則描述不同滑移系對熱蠕變的貢獻，在鋯合金構(gòu)件正常服役的情況下，冪指數(shù)n取4，單晶熱蠕變率為：

j=1,2,…,5

(8)

(9)

(10)

輻照蠕變機制主要有應(yīng)力誘導的優(yōu)先吸收(SIPA)機制[29-30]、攀移增強滑移機制[31]、應(yīng)力誘導的優(yōu)先成核(SIPN)機制[32]及擴散傳質(zhì)機制[33]，其中前兩者較為突出[11]。SIPA機制假設(shè)自間隙原子優(yōu)先被柏氏矢量平行于應(yīng)力方向的刃位錯捕獲，空位優(yōu)先被柏氏矢量垂直于應(yīng)力方向的刃位錯捕獲，這種捕獲偏差導致材料產(chǎn)生沿應(yīng)力方向的伸長現(xiàn)象[34-35]。攀移增強的滑移機制假設(shè)刃位錯捕獲輻照產(chǎn)生的點缺陷發(fā)生攀移，克服障礙后在另一個滑移面上繼續(xù)滑移[36-38]，從而進一步產(chǎn)生變形，最具代表性的是Gittus的I-creep模型[39-40]。目前學術(shù)界對鋯合金的輻照蠕變機制仍無明確定論，包殼管的輻照蠕變計算仍以經(jīng)驗模型為主。Patra等[41]在經(jīng)驗模型基礎(chǔ)上，假設(shè)蠕變率與應(yīng)力及中子劑量率呈正比，在單晶尺度上考慮每個滑移系對變形的貢獻，開發(fā)了輻照蠕變晶體學模型，單晶輻照蠕變率為：

j=1,2,…,5

(11)

輻照生長的物理模型主要有輻照損傷理論(RDT)模型、點缺陷各向異性擴散差異(DAD)模型及反應(yīng)-擴散模型。RDT模型假設(shè)輻照損傷過程產(chǎn)生等量的空位和自間隙原子，它們的運動都是各相同性的，微觀結(jié)構(gòu)演化的驅(qū)動力來自刃位錯對自間隙原子的優(yōu)先捕獲[42-43]，這并不能解釋試驗觀察到的輻照生長現(xiàn)象[44-45]。在此基礎(chǔ)上，DAD模型考慮到自間隙原子優(yōu)先沿基面a方向遷移，易被柱面位錯捕獲；空位遷移近似為各向同性，易被基面位錯捕獲，這可解釋鋯合金晶胞沿c軸的收縮行為，以及〈c〉位錯環(huán)在鋯合金“加速生長”的行為中扮演至關(guān)重要的角色[46-47]。但DAD模型沒有考慮到輻照使材料內(nèi)部產(chǎn)生大量可動缺陷團簇的情況，這與試驗和分子動力學模擬結(jié)果不符[34,48-49]。Golubov等[44-45]將模擬bcc和fcc晶體輻照腫脹的生產(chǎn)偏差模型(PBM)思想應(yīng)用于鋯合金輻照生長模型中，稱為反應(yīng)-擴散模型。該模型考慮最初的輻照損傷由點缺陷及自間隙原子團簇組成，忽略了點缺陷遷移的各向異性，但考慮自間隙原子團簇沿基面一維遷移。Patra等[41]在Golubov等的基礎(chǔ)上，進一步考慮了晶界捕獲輻照點缺陷發(fā)生收縮或膨脹對輻照生長的貢獻，具體如圖3所示。

圖3 鋯合金HCP晶胞的晶體學特征[2] Fig.3 Crystallographic characteristics of zirconium alloy HCP elementary cell[2]

Patra等考慮輻照生長率由位錯捕獲點缺陷發(fā)生攀移及晶界吸收點缺陷兩部分貢獻。位錯捕獲點缺陷對輻照生長的貢獻(忽略位錯線與位錯環(huán)捕獲強度的差異)為：

(12)

j=a1,a2,a3

(13)

(14)

晶界吸收點缺陷發(fā)生收縮或膨脹由晶界捕獲點缺陷的凈通量決定，對輻照生長的貢獻為：

j=a1,a2,a3,c；m=x′,y′,z′

(15)

由以上公式可得總輻照生長率：

(16)

Christiaen等[50]采用蒙特卡羅方法計算分析得出，鋯合金中空位運動也是各向異性的，沿平行于基面的方向擴散較快。Patra等[41]的反應(yīng)-擴散模型假設(shè)空位和自間隙原子運動都是各相同性的，雖然模擬輻照生長應(yīng)變隨輻照劑量的變化趨勢與試驗結(jié)果較為接近，但其在理論上仍存在進一步發(fā)展空間。

2) VPSC框架

VPSC程序由Tomé等于1993年提出，基于單晶變形時滑移和孿生的物理剪切機制，考慮材料織構(gòu)及晶粒間相互作用，模擬多晶在外部約束(應(yīng)力、應(yīng)變、高溫、輻照等)下的各向異性的塑性變形[51]。VPSC將每個晶?？醋饕粋€嵌入在有效黏塑性介質(zhì)中的橢球形黏塑性夾雜，夾雜和介質(zhì)都是各向異性的(圖4)。當對有效介質(zhì)施加應(yīng)力、應(yīng)變率或輻照時，介質(zhì)與晶粒發(fā)生相互作用，在晶粒及其附近產(chǎn)生局部應(yīng)力。當晶粒為橢球時，晶粒中的應(yīng)力是均勻的，但可能與介質(zhì)中應(yīng)力存在偏差。VPSC的自洽性即通過循環(huán)迭代強制實現(xiàn)所有晶粒上的平均應(yīng)力和應(yīng)變率等于施加在介質(zhì)上的宏觀應(yīng)力或應(yīng)變率[51-52]。

圖4 VPSC機制示意圖Fig.4 Schematic diagram of VPSC mechanism

式(17)基于非線性速率敏感性方程，通過對所有滑移系s上的變形速率累加，描述了VPSC中的單晶變形速率(VPSC在計算過程中應(yīng)力及應(yīng)變率均用5維矢量形式表示[51])，并假設(shè)變形速率與應(yīng)力呈線性關(guān)系：

i=1,2，…,5

(17)

(18)

(19)

其中：I為單位矩陣；S為Eshelby張量，與晶粒形狀及宏觀粘塑性蠕變?nèi)岫葟埩坑嘘P(guān)。

(20)

(21)

3) 輻照蠕變和生長在VPSC中的實現(xiàn)

Patra等以VPSC框架為基礎(chǔ)，在VPSC中實現(xiàn)了鋯合金輻照生長的反應(yīng)-擴散模型與輻照蠕變的晶體學模型的耦合[41]，并根據(jù)冷加工Zr-2合金的微觀結(jié)構(gòu)演化及輻照變形數(shù)據(jù)確定了模型參數(shù)，初步預測了單軸拉伸應(yīng)力作用下鋯合金的軸向變形行為。其預測結(jié)果較好地反映了試驗規(guī)律[41,53-54]，表明該介觀模型整體上是可靠的。但Patra等忽略了輻照初期熱蠕變的貢獻，而堆內(nèi)試驗結(jié)果表明，在輻照初期的瞬態(tài)階段，熱蠕變的貢獻不可忽略(圖1)。本文在Patra 等模型的基礎(chǔ)上，增加了熱蠕變修正項，假設(shè)單晶變形速率為：

i=1，2，…，5

(22)

(23)

當前的介觀力學模型展現(xiàn)了較好的預測能力，但目前輻照蠕變機制尚無明確定論，單晶蠕變模型采用了以經(jīng)驗模型為基礎(chǔ)的晶體學模型，而輻照生長的反應(yīng)-擴散模型中也忽略了點缺陷各向異性運動這一重要物理現(xiàn)象。因此，介觀力學模型仍存在進一步的發(fā)展空間，其發(fā)展核心應(yīng)是鋯合金蠕變和生長物理機制的持續(xù)探索以及單晶模型的開發(fā)。

2 Zr-2.5Nb壓力管的輻照變形預測模型

目前，Zr-2.5Nb壓力管的輻照變形預測模型主要為宏觀經(jīng)驗模型，雖然1.3節(jié)介紹的介觀力學模型框架理論上也適用于壓力管，但具體應(yīng)用實例并未見文獻報道。宏觀經(jīng)驗模型包括C6方程及秦山方程。C6方程是Christodoulou等[55]于1996年提出的適用于CANDU重水堆壓力管的模型，可綜合考慮壓力管的服役條件、織構(gòu)、各向異性微觀結(jié)構(gòu)特征(位錯、晶粒形狀)，預測壓力管各向異性的輻照變形，但相關(guān)各向異性參數(shù)并沒有公開。秦山方程是唐迥然等[56]通過對秦山壓力管的在役檢查數(shù)據(jù)進行統(tǒng)計分析，在統(tǒng)計規(guī)律的基礎(chǔ)上建立的一種新的壓力管輻照變形計算方程，該方程符合秦山重水堆壓力管變形規(guī)律，但針對不同的重水堆，方程參數(shù)需要重新擬合。

圖5 SRA Zr-4包殼管輻照變形預測結(jié)果與試驗對比Fig.5 Comparison between predicted result and experimental result of SRA Zr-4 alloy cladding tube

圖6 RXA Zr-4包殼管輻照變形預測結(jié)果與試驗對比Fig.6 Comparison between predicted result and experimental result of RXA Zr-4 cladding tube

在重水堆國產(chǎn)化進程中，壓力管材料也需國產(chǎn)化，應(yīng)選擇一種合適的方程預測及評估國產(chǎn)壓力管的壽命。秦山方程中的參數(shù)不能直接應(yīng)用于國產(chǎn)化的壓力管材料，當前也缺少堆內(nèi)變形數(shù)據(jù)支持擬合，而C6方程中有相關(guān)文獻公開的部分參數(shù)，僅涉及到微觀結(jié)構(gòu)及織構(gòu)的各向異性參數(shù)沒有明確給出(各向異性參數(shù)可基于國產(chǎn)化壓力管的織構(gòu)及微觀結(jié)構(gòu)計算)。鑒于C6方程有在CANDU重水堆(包括秦山重水堆)中的實際應(yīng)用基礎(chǔ)[57]，C6方程預測國產(chǎn)化壓力管的輻照變形行為應(yīng)是較為合適且可行的選擇，也需相應(yīng)地國產(chǎn)化。

2.1 壓力管的輻照蠕變和生長行為的基本規(guī)律

由于壓力管具有與包殼管明顯不同的織構(gòu)(Kearns織構(gòu)因子通常為fr=0.33、ft=0.61、fa=0.06)，其蠕變和生長應(yīng)變也體現(xiàn)出和包殼管明顯不同的各向異性。OSIRIS測試堆(中子注量率為2×1018m-2·s-1)內(nèi)微壓力管(MPT，織構(gòu)和微觀結(jié)構(gòu)與標準壓力管類似，尺寸較小)的蠕變應(yīng)變隨中子注量變化的曲線示于圖7a[58]，雙軸應(yīng)力(環(huán)向應(yīng)力為160 MPa)作用下，軸向和環(huán)向的蠕變應(yīng)變均為正值(包殼管的軸向蠕變應(yīng)變?yōu)樨撝?，且都沒有體現(xiàn)出明顯的瞬態(tài)階段，可能是因為中子注量率較高，輻照初期熱蠕變即被明顯抑制。微壓力管的輻照生長應(yīng)變隨中子注量的變化曲線示于圖7b[59]，與包殼管不同的是，壓力管的環(huán)向生長應(yīng)變不為0，軸向生長應(yīng)變約為環(huán)向生長應(yīng)變的2倍，同時也沒有明顯的“加速生長”階段。

圖7 OSIRIS堆內(nèi)Zr-2.5Nb微壓力管的輻照蠕變和生長曲線Fig.7 Irradiation creep and growth curve of Zr-2.5 Nb micropressure tube in OSIRIS reactor

微壓力管的蠕變和生長應(yīng)變隨中子注量的變化規(guī)律能直接反映標準壓力管蠕變和生長行為的宏觀規(guī)律，但與微壓力管不同，標準壓力管長6 m、直徑104 mm、厚度4.2 mm，沿軸向不同位置，其微觀結(jié)構(gòu)與織構(gòu)略有不同，服役時溫度、應(yīng)力及中子注量分布也有一定差異[12]。這些因素導致壓力管產(chǎn)生沿軸向的不均勻變形(圖8)，進一步增加了預測模型開發(fā)的難度。

圖8 典型的CANDU 壓力管平均內(nèi)徑沿軸向的分布[12]Fig.8 Average inner diameter distribution along axis of typical CANDU pressure tube[12]

2.2 宏觀經(jīng)驗預測模型

1) CANDU 壓力管C6方程

加拿大原子能公司(AECL)對Zr-2.5Nb壓力管進行了多年材料輻照試驗研究(包括輻照生長、輻照蠕變和熱蠕變試驗)，建立了Zr-2.5Nb壓力管在CANDU反應(yīng)堆中的輻照變形計算方程(C6方程)，并不斷進行改進，于1996年最終定型?？傋冃温蕿?種變形模式的疊加，其中熱蠕變率、輻照蠕變率、輻照生長率[55]分別為：

(24)

(25)

(26)

σi=[Fi(σa-σt)2+Gi(σt-σr)2+

Hi(σr-σa)2]1/2i=1,2

(27)

其中，F(xiàn)、G和H為Hill各向異性屈服常數(shù)。對于熱蠕變，i=1或2 (應(yīng)力小于120 MPa，i=1起主導作用；應(yīng)力大于200 MPa，i=2起主導作用)。由于熱蠕變對總變形的貢獻較小，忽略Fi、Gi、Hi對位置x的依賴，而輻照蠕變考慮了壓力管不同位置處織構(gòu)變化對變形各向異性的影響，各向異性屈服常數(shù)隨位置x的變化為：

F(x)=Fb+(Ff-Fb)x/6

(28)

G(x)=Gb+(Gf-Gb)x/6

(29)

H(x)=1.5-F(x)-G(x)

(30)

其中：Ff、Gf、Hf分別為壓力管前端的輻照蠕變各向異性屈服常數(shù)；Fb、Gb、Hb分別為壓力管后端的輻照蠕變各向異性屈服常數(shù)。

熱蠕變及輻照蠕變的各向異性參數(shù)可表示為：

(31)

(32)

(33)

輻照生長各向異性參數(shù)為：

(34)

(35)

(36)

Christodoulou等[55]根據(jù)壓力管堆內(nèi)輻照變形數(shù)據(jù)及壓力管的織構(gòu)和微觀結(jié)構(gòu)特征擬合并計算了上述方程的參數(shù)，預測結(jié)果與堆內(nèi)變形數(shù)據(jù)的對比示于圖9，表明該模型能較好地預測壓力管軸向及環(huán)向的變形行為。

2) 秦山壓力管輻照變形計算方程

唐迥然等[56]對大量秦山CANDU重水堆壓力管的在役檢查數(shù)據(jù)進行統(tǒng)計分析，得出輻照蠕變速率及輻照生長速率分別與快中子注量率呈冪律關(guān)系，且熱蠕變是不可忽略、非穩(wěn)態(tài)的行為，這與C6方程明顯不同。在此基礎(chǔ)上，他們進一步建立了秦山重水堆壓力管熱蠕變率、輻照蠕變率及輻照生長率的計算方程，總變形率為3種變形模式的疊加：

(37)

(38)

(39)

秦山方程中沿壓力管不同方向的輻照蠕變率及輻照生長率的參數(shù)需分別擬合，大量的參數(shù)擬合需要大量的堆內(nèi)運行數(shù)據(jù)支持。在缺少堆內(nèi)運行數(shù)據(jù)支持的情況下，C6方程預測國產(chǎn)化壓力管的輻照變形行為應(yīng)是較為合適的選擇。而秦山方程描述的壓力管的變形規(guī)律與C6方程明顯不同，這也應(yīng)作為下一步對C6方程進行改進的參考。

3) C6方程的國產(chǎn)化

CANDU C6方程考慮了微觀結(jié)構(gòu)及織構(gòu)對輻照變形各向異性的影響，具備一定的物理基礎(chǔ)，這主要體現(xiàn)在C6方程的各向異性參數(shù)中，而在1996年的公開文獻中，這些參數(shù)并沒有被公開，其計算方法也沒有被詳細闡述。本文將壓力管熱蠕變、輻照蠕變、輻照生長的單晶模型和VPSC程序耦合，輸入國產(chǎn)化壓力管的初步樣品織構(gòu)，計算了壓力管熱蠕變及輻照蠕變的各向異性屈服常數(shù)F、G、H，以及輻照生長各向異性因子，并將計算結(jié)果與Causey等計算的OSIRIS微壓力管[59]進行了對比。

圖9 Zr-2.5Nb壓力管在CANDU反應(yīng)堆中實測和預測結(jié)果對比[55]Fig.9 Comparison of measured and predicted results of Zr-2.5Nb pressure tube in CANDU reactor[55]

單晶熱蠕變模型基于黏塑性冪律準則，冪指數(shù)n取2：

j=1,2,…,5

(40)

單晶輻照蠕變模型基于I-creep機制[61]：

k1,k2=k5,k3=k4,k6=0

(41)

其中：ki為第i類變形模式的蠕變?nèi)岫?，k1為錐面滑移貢獻，k2為柱面和錐面滑移貢獻，k3為基面和錐面滑移貢獻；σi為相應(yīng)變形模式下的晶粒應(yīng)力。k1、k2、k3由材料微觀結(jié)構(gòu)決定。

將上述單晶模型與VPSC程序耦合，采用Causey等[59]的單晶模型參數(shù)，輸入國產(chǎn)壓力管初步樣品織構(gòu)(織構(gòu)因子fr=0.34、ft=0.57、fa=0.09)，分別計算熱蠕變各向異性屈服常數(shù)Fth、Gth、Hth，輻照蠕變各向異性屈服常數(shù)F、G、H，以及輻照生長各向異性因子Ga/Gt，計算結(jié)果與Causey等[59]計算的OSIRIS微壓力管(織構(gòu)因子fr=0.33、ft=0.61、fa=0.06)結(jié)果的對比列于表1。

表1 國產(chǎn)壓力管樣品與OSIRIS微壓力管的計算結(jié)果對比Table 1 Comparison of calculated results between localized pressure tube and OSIRIS micro-pressure tube

在織構(gòu)相近的情況下，計算所得Hill各向異性屈服常數(shù)與文獻結(jié)果較接近，且軸向與環(huán)向的生長率比值也較接近，可進一步基于式(28)～(36)計算各向異性參數(shù)。表明可通過該方法定量評估織構(gòu)及微觀結(jié)構(gòu)對國產(chǎn)壓力管輻照變形各向異性的影響。如果國產(chǎn)化壓力管織構(gòu)和微觀結(jié)構(gòu)與加拿大原產(chǎn)品接近，則這些關(guān)鍵的各向異性參數(shù)也應(yīng)接近，且其差異可定量評估。

C6方程中壓力管的輻照蠕變率及輻照生長率均與快中子注量率呈線性關(guān)系，這與秦山方程的乘冪形式明顯不同，下一步可考慮參考秦山方程的形式，結(jié)合已發(fā)表的CANDU壓力管蠕變和生長的堆內(nèi)試驗數(shù)據(jù)對C6方程進行進一步改進。但無論是C6方程還是秦山方程，都是經(jīng)驗性的，其經(jīng)驗參數(shù)值受材料類型及環(huán)境參量影響，具有一定的局限性。而理論上1.3節(jié)介紹的介觀力學模型框架也適用于壓力管，鑒于介觀力學模型具有更廣的適用性，應(yīng)是更進一步的發(fā)展方向。

3 總結(jié)與展望

鋯合金構(gòu)件在堆內(nèi)服役過程中發(fā)生的蠕變及生長行為嚴重影響了其使用可靠性。預測鋯合金的輻照蠕變和生長對保障反應(yīng)堆安全、有效運行具有重要意義。

對壓水堆用鋯合金包殼管，宏觀經(jīng)驗模型及介觀力學模型都可預測其蠕變和生長行為。介觀力學模型基于鋯合金輻照變形物理機制，理論上可預測具有任意微觀結(jié)構(gòu)特征的鋯合金多晶在任意環(huán)境參量作用下的蠕變及生長行為，相比宏觀經(jīng)驗模型，其理論性更強，適用范圍更廣，將是未來的發(fā)展趨勢。當前介觀模型已初步展現(xiàn)了較好的預測能力，但其蠕變和生長物理機制及相應(yīng)的單晶模型仍存在進一步的發(fā)展空間。

對重水堆用Zr-2.5Nb壓力管，主要的預測模型為宏觀經(jīng)驗模型，包括CANDU C6方程及秦山方程。C6方程相比秦山方程具備一定的物理基礎(chǔ)，是預測國產(chǎn)化壓力管材料輻照變形行為較為合適的選擇。當前C6方程的國產(chǎn)化研究已取得了階段性進展，但用C6方程描述的壓力管的蠕變和生長速率對中子注量率的依賴規(guī)律與秦山方程有明顯區(qū)別，下一步應(yīng)考慮參考秦山方程的形式，結(jié)合壓力管蠕變和生長的堆內(nèi)試驗數(shù)據(jù)對C6方程進行進一步修正。同時，考慮到C6方程和秦山方程均為經(jīng)驗模型，其適用范圍受限，因此，結(jié)合介觀力學方法發(fā)展機理性的輻照蠕變和生長模型應(yīng)是未來的一個重要發(fā)展方向。