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    蛋白核小球藻藻類生物膜去除鎘的實驗研究

    2021-01-20 08:38:44廖運生魏群朱宇軒曹欣
    關(guān)鍵詞:響應(yīng)值藻類生物膜

    廖運生,魏群,朱宇軒,曹欣

    (廣西大學(xué) 資源環(huán)境與材料學(xué)院, 廣西 南寧 530004)

    0 引言

    藻類生物膜污水處理技術(shù)是一種依賴藻類生物膜自身的代謝以及相應(yīng)的物理、化學(xué)過程去除污水中有機物、氮、磷等營養(yǎng)元素及其他污染物的新方法[1-2]。藻類細(xì)胞群憑借靜電吸附作用力以及藻類代謝分泌物的黏附作用,附著生長固定到載體表面而逐漸形成藻類生物膜[3]。該技術(shù)可以有效降低污水中營養(yǎng)物質(zhì)含量、減少出水中藻類生物量,增加溶解氧濃度,從而優(yōu)化水質(zhì)[4]。同時,有研究者利用藻類生物膜構(gòu)建膜生物反應(yīng)器,在光合自養(yǎng)條件下對城市污水進(jìn)行深度處理,通過調(diào)節(jié)相關(guān)工藝條件有效降低了污水中的總氮與總磷[5-6]。

    目前,藻類生物膜處理重金屬的研究還處于少數(shù)。已有的研究發(fā)現(xiàn),菌藻共生生物膜對低濃度重金屬鎘(Gd)具有較好的處理效果,可達(dá)91.08 %[7]。也有學(xué)者利用藻類生物膜對Co的去除進(jìn)行了研究,結(jié)果表明每克藻細(xì)胞可吸附1 473.9 μmol Co[8];利用藻類生物膜吸附Zn的研究顯示每克藻細(xì)胞可吸附15~19 mg Zn,且吸附量隨生物量增加而增加[9]。雖然許多學(xué)者利用藻類生物膜處理了各種重金屬且達(dá)到了較好的效果,但是對于Cd的吸附去除過程的研究還鮮有報道。Cd是一種典型的有毒重金屬物質(zhì),易于在水體、土壤等環(huán)境中富集,其危害隨食物鏈的傳遞逐漸影響人類身體健康,并且一旦進(jìn)入人體,便難以通過正常的代謝排出體外[10]。因此,如何環(huán)保高效地處理含Cd污水,防止Cd污染影響人類的正常生活逐漸成為亟待解決的問題之一。藻類生物膜技術(shù)利用生物量增長迅速的藻類為吸附吸收材料處理重金屬Cd,具有操作簡便、無二次污染、藻水易分離等優(yōu)點,其有效的利用將為Cd污水治理提供新的方法。

    本文主要利用藻類生物膜處理含Cd污水,通過考察其在去除重金屬Cd過程中,不同影響因素(pH值,Cd初始濃度,光照周期)對Cd去除效果的影響規(guī)律。同時,在單因素實驗的基礎(chǔ)上,以Cd去除率為響應(yīng)值采用三因素三水平響應(yīng)面分析方法優(yōu)化主要影響因素,提升去除效果。并通過擬合響應(yīng)面模型確定各因素間的交互作用對Cd去除率的響應(yīng)情況,同時,利用偽一階、偽二階動力學(xué)模型描述蛋白核小球藻藻類生物膜對Cd的富集過程并進(jìn)行分析與評價。

    1 材料與方法

    1.1 實驗材料

    以蛋白核小球藻(Chlorellapyrenoidosa)為實驗藻種,該藻種取自中國科學(xué)院淡水藻種庫。因其藻細(xì)胞內(nèi)含有豐富的葉綠素,光合作用較強,能夠產(chǎn)生較多胞外聚合物,增強其在載體上的黏附性,故有利于藻類生物膜的制備以及對污染物質(zhì)的去除。藻種的培養(yǎng)與保存選用BG11培養(yǎng)[11]。

    課題組前期經(jīng)過大量實驗研究,篩選出具有比表面積大、親水性好等特點的立體彈性填料作為藻類生物膜載體,其主要成分為聚烯烴類和聚酰胺等。由于實際污水中存在微生物以及其他未知因子的干擾,故本實驗以培養(yǎng)基BG11為基礎(chǔ),添加不同濃度Cd以制備實驗?zāi)M污水。

    1.2 藻類生物膜的培養(yǎng)

    本實驗選用開放式培養(yǎng)法培養(yǎng)藻類生物膜。將立體彈性載體、實驗所用反應(yīng)器(1 000 mL燒杯)及其他玻璃儀器均進(jìn)行為期24 h的酸浸(鹽酸10 %),以去除表面微量元素以及雜質(zhì),待清洗、烘干后備用;配制適量的BG11培養(yǎng)基,并將800 mL培養(yǎng)基分裝到實驗反應(yīng)器中;將分裝好培養(yǎng)基的燒杯以雙層牛皮紙封緊,置于高壓蒸汽滅菌鍋內(nèi)于121 ℃下滅菌30 min。

    高壓滅菌處理后的培養(yǎng)基冷卻后,將其與藻種接種所需用具(酒精燈,酒精噴霧,量筒)一并放入已預(yù)熱的超凈工作臺中紫外滅菌30 min。滅菌完畢后,將定量載體放置于反應(yīng)器后,將200 mL蛋白核小球藻藻液接種于內(nèi)并搖勻,在3 500 lx連續(xù)光照、溫度(25±2) ℃條件下培養(yǎng)12 d。載體表面明顯出現(xiàn)大量氣泡,并附著有綠色的藻體,藻類生物膜掛膜完成。

    1.3 實驗設(shè)計

    以添加不同劑量CdCl2作為Cd源,以1 mol/L的NaOH及HCl溶液調(diào)節(jié)污水初始pH,通過調(diào)節(jié)遮光時間控制光照周期進(jìn)行單因素實驗。在溫度為(25±2) ℃、3 500 lx 連續(xù)光照條件下進(jìn)行為期6 d的實驗,測定Cd剩余含量以確定Cd去除率。pH值及Cd含量分別采用多參數(shù)測定儀(S400-K)及原子吸收光譜儀(AA-7000)測定。整體按照單因素實驗設(shè)計規(guī)則進(jìn)行,每組實驗設(shè)置兩個平行,實驗過程均使用去離子水。

    遵循Box-Behnken響應(yīng)面法設(shè)計原理[12],以 -1、0、1對選定的3種影響因素pH(X1)、光照周期(X2)和Cd初始濃度(X3)分別進(jìn)行編碼,具體因素水平及取值如表1所示。

    表1 響應(yīng)面實驗設(shè)計表Tab.1 Response surface experiment design table

    1.4 藻類生物膜富集Cd的動力學(xué)

    采用偽一階、偽二階動力學(xué)模型擬合和描述藻類生物膜富集Cd特征[13]:

    偽一階動力學(xué)方程:

    ln(qe-qt)=lnqe-k1t。

    (1)

    偽二階動力學(xué)方程:

    (2)

    式中,k1為偽一級吸附速率常數(shù),min-1;k2為偽二級吸附速率常數(shù),L/(mg·min);qt和qe分別為某時刻t和達(dá)到吸附平衡態(tài)時Cd的吸附量,mg/L。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 單因素實驗

    2.1.1 不同Cd初始濃度對藻類生物膜去除Cd的影響

    利用藻類生物膜處理不同初始濃度Cd,Cd去除率變化趨勢如圖1所示。當(dāng)Cd初始濃度小于15 mg/L時,隨著初始Cd濃度增大,Cd去除率逐漸增大,最高可達(dá)86.3 %,但是當(dāng)Cd初始濃度大于15 mg/L時,隨Cd初始濃度繼續(xù)增加,Cd去除率降低,該現(xiàn)象說明Cd初始濃度過高將會抑制藻類生物膜的去除Cd的能力,降低Cd的處理效果。選擇合適的Cd初始濃度將有利于藻類生物膜吸附環(huán)境中的Cd。此外,雖然Cd去除率存在一定的起伏波動,但一直保持在75 %以上,顯示出藻類生物膜優(yōu)秀的Cd處理能力。

    圖1 Cd初始濃度對Cd去除率的影響Fig.1 Effects of different initial concentration of cadmium on the removal rate of Cadmium

    2.1.2 光照周期對藻類生物膜去除Cd的影響

    光照周期是光照時間與暗處理時間的比值,代表著藻類生物膜的光合作用與呼吸作用,對藻類生物膜的生長極為重要。Cd初始濃度為15 mg/L時,Cd去除率隨光照周期的變化情況如圖2所示。整體呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢,在L∶D= 12∶12時達(dá)到最大值93.3 %,具有較好的去除效果。但是當(dāng)L∶D=16∶8時,Cd去除率降到最低值74.6 %,比最大值低近20個百分點,說明光照周期的改變在較大程度上影響著藻類生物膜對Cd去除。文獻(xiàn)[14]的研究表明光照周期影響藻類生物量增長,這也就在一定程度上影響了藻類生物對Cd的吸附吸收。

    圖2 光照周期對Cd去除率的影響Fig.2 Effects of photo period on the removal rate of Cadmium

    2.1.3 初始pH值對藻類生物膜去除Cd的影響

    如圖3所示,當(dāng)Cd初始濃度為15 mg/L時,Cd去除率隨pH值的變化呈現(xiàn)先上升后整體保持平穩(wěn)的趨勢。當(dāng)pH值由7上升至7.5時,Cd去除率由67.5 %上升至94.2 %,急劇上升表示出堿性環(huán)境相對于中性環(huán)境更有利于藻類生物膜對Cd的去除。在實際應(yīng)用以及后期實驗室研究過程中,初始pH值的調(diào)節(jié)將成為提高Cd去除率的重要措施之一。此外,有研究表明,在藻類生物膜的培養(yǎng)與應(yīng)用中,溶液pH值一般會隨著培養(yǎng)時間的增長而提高[15],這也將有利于提高Cd的去除效率。當(dāng)pH值大于7.5小于9時,Cd去除率有部分波動但整體保持較為平穩(wěn),表示在這個范圍內(nèi),pH值的改變對藻類生物膜的影響相對較小。

    圖3 初始pH對Cd去除率的影響Fig.3 Effects of initial pH on the removal rate of Cadmium

    2.2 響應(yīng)面實驗

    2.2.1 響應(yīng)面模型建立及回歸分析

    單因素的實驗結(jié)果顯示,不同因素的改變對Cd去除率影響很大,合適的環(huán)境條件可較高效率地提高藻類生物膜對重金屬Cd的去除效果。響應(yīng)面實驗設(shè)計不僅可有效確定較佳的環(huán)境條件,還能模擬各影響因素之間的交互作用,整體提高具體應(yīng)用時的可行性。

    響應(yīng)面試驗方案和結(jié)果見表2。在各種因素的相互作用下,Cd去除率呈現(xiàn)不同的變化情況。根據(jù)表2數(shù)據(jù),使用Design Expert 8.0.6軟件多元回歸擬合3種影響因素對Cd的去除過程,可得二次多項式回歸方程如下:

    表2 響應(yīng)面實驗方案及結(jié)果Tab.2 Response surface experiment plan and results

    Y=-581.283 75+118.437 78X1+13.802 85X2+33.439 72X3+0.536 23X1X2+

    0.445 00X1X3-0.036 232X2X3-7.721 00X12-8.277 67X22-1.618 19X32。

    (3)

    由方程的結(jié)構(gòu)狀況可以初步看出,所選3種因素對藻類生物膜除Cd效率的影響具有一定的交互作用。同時,該方程的決定系數(shù)R2= 0.996 7,此系數(shù)是反映方程擬合程度的重要指標(biāo),表明僅存在不到0.5 %去除率的變異,而99.67 %響應(yīng)值的變化可由該方程解釋,回歸方程整體擬合程度良好。

    如表3所示,進(jìn)一步進(jìn)行模型方差分析可知,該模型的P值小于0.000 1,失擬項(lack of fit)P值為0.122 1,大于0.1。表明該模型的擬合程度極顯著,模型與實驗的差異不顯著。此外,P值的大小表示各因素對響應(yīng)值的影響程度,P值越小對響應(yīng)值的影響越明顯。對比各因素的P值可知,Cd去除率影響因素的主次作用排序為:Cd初始濃度>pH值> 光照周期。而各因素交互作用的中,Cd去除率的響應(yīng)值受pH值與Cd初始濃度的影響最大。

    表3 響應(yīng)面二次方程的方差分析Tab.3 Analysis of variance of RSM quadratic equation

    圖4為殘差正態(tài)概率分布圖,圖4中的數(shù)據(jù)點均比較靠近直線,并且各數(shù)據(jù)點在直線上的分布呈現(xiàn)出中間密集兩邊稀疏且整體對稱的狀態(tài),符合正態(tài)分布的規(guī)律,說明方程擬合效果越好。圖5表示的是殘差與方程預(yù)測值的對應(yīng)關(guān)系。所有數(shù)據(jù)點的分布處于分散狀態(tài),且殘差在±3.00之間,表明數(shù)據(jù)點的殘差和預(yù)測值不存在直接關(guān)系,方程的殘差較小,可以準(zhǔn)確預(yù)測各影響因素的取值。

    圖4 殘差正態(tài)概率分布圖

    圖5 殘差與預(yù)測值的關(guān)系Fig.5 Relationship between residual and predicted value

    2.2.2 藻類生物膜去除Cd的條件優(yōu)化

    依據(jù)上文所示方程擬合可得,pH為8.0,光照周期為13∶10,Cd初始濃度為11.68 mg/L時,藻類生物膜對Cd的去除率最佳。在此最優(yōu)條件下進(jìn)行3次平行實驗對響應(yīng)面預(yù)測模型的準(zhǔn)確性進(jìn)行驗證,取平均值得到Cd的去除率為91.79 %。同時,方程預(yù)測值為92.89 %,兩者偏差小于5 %,故該方程模型準(zhǔn)確有效,可反映所選三種因素對藻類生物膜去除Cd的影響過程。

    2.3 動力學(xué)實驗

    在響應(yīng)面實驗中得到的最佳實驗條件下進(jìn)行Cd的動力學(xué)實驗,結(jié)果如圖6所示。經(jīng)過72 h連續(xù)取樣測定環(huán)境中Cd含量,Cd濃度在短時間內(nèi)急劇下降,隨后趨于平穩(wěn)。實驗開始前40 min,藻類生物膜去除了污水中將近90 %的Cd并達(dá)到吸附平衡,隨后基本穩(wěn)定在90 %左右,說明該階段并無Cd的明顯釋放。

    (a) 72 h連續(xù)取樣

    利用偽一階、偽二階動力學(xué)模型描述蛋白核小球藻藻類生物膜對Cd的前40 min富集過程。將該時間段的實驗組數(shù)據(jù)代入式(1)、(2),可得擬合結(jié)果如表4所示。偽二階動力學(xué)方程的擬合值更高,平衡態(tài)時的吸附量qe為11.28 mg/L,更接近真實實驗結(jié)果,因此更適用于描述藻類生物膜去除鎘的動力學(xué)過程。由此可知,藻類生物膜對Cd的富集主要受化學(xué)吸附機理的控制,這種化學(xué)吸附涉及到藻類生物膜與Cd兩者之間的相互作用影響,不是受單一的某一方面所控制,且藻類生物膜對Cd的生物吸收作用在前期較小。

    表4 Cd的動力學(xué)模型擬合參數(shù)Tab.4 Fitting parameters of kinetic model for biological enrichment of Cd

    3 結(jié)論

    ① 3種影響因素(Cd初始濃度,pH值,光照周期)的改變對藻類生物膜Cd去除率均有較大的影響。根據(jù)響應(yīng)面實驗結(jié)果,各影響因素對Cd去除率的影響顯著性大小為:Cd初始濃度> pH值> 光照周期;各因素交互作用的中,pH值與Cd初始濃度的交互作用對Cd去除率的響應(yīng)值影響最大。

    ② 采用BBD設(shè)計,以Cd初始濃度、pH值、光照周期為影響因素,Cd去除率為響應(yīng)值,得到響應(yīng)面二次方程模型極顯著,失擬項不顯著,決定系數(shù)R2= 0.996 7,說明模型準(zhǔn)確可靠。

    ③ 根據(jù)二次回歸方程得出Cd去除效率的最佳條件為:pH為8.0,光照周期為13∶11,Cd初始濃度為11.68 mg/L。該條件下Cd去除率可達(dá)91.79 %,且實驗值與預(yù)測值偏差小于5 %。

    ④ 偽二階動力學(xué)方程模擬結(jié)果相關(guān)性更高,表明藻類生物膜對Cd的富集主要受化學(xué)吸附機理的控制。

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