水量熱法加速器光子水吸收劑量絕對(duì)測(cè)量與國(guó)際比對(duì)

王 坤， 張 健， 王志鵬， 金孫均， 楊小元， 劉福斌

(中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院，北京 100029)

1 引 言

水吸收劑量定義為單位質(zhì)量的水所吸收的射線的能量，是電離輻射計(jì)量領(lǐng)域最重要的物理量之一，也是國(guó)際計(jì)量基標(biāo)準(zhǔn)互認(rèn)協(xié)議的關(guān)鍵比對(duì)項(xiàng)目。在臨床放療領(lǐng)域，水吸收劑量是處方劑量，準(zhǔn)確的放療劑量是患者治療效果和生命安全的基本保障，加速器水吸收劑量量值的準(zhǔn)確和一致是這一保障的計(jì)量基礎(chǔ)。2010年，國(guó)際計(jì)量局發(fā)布了首次加速器光子水吸收劑量關(guān)鍵比對(duì)報(bào)告[1]，截止2019年底，具備該項(xiàng)能力的11個(gè)國(guó)家的計(jì)量實(shí)驗(yàn)室完成了國(guó)際比對(duì)[2]，實(shí)現(xiàn)了國(guó)際等效和互認(rèn)，這也代表著水吸收劑量測(cè)量能力的國(guó)際發(fā)展水平。

目前，我國(guó)的醫(yī)用加速器約有2 000臺(tái)，未來的發(fā)展將不僅體現(xiàn)在數(shù)量上，加速器放療技術(shù)層面會(huì)朝著更加精細(xì)化、個(gè)性化的方向延伸[3]。我國(guó)已建立并驗(yàn)證了60Co水吸收劑量基準(zhǔn)裝置[4]，建立加速器光子測(cè)量能力并提高水吸收劑量量值傳遞水平是一項(xiàng)急需的工作。以量熱計(jì)絕對(duì)測(cè)量為基礎(chǔ)，通過實(shí)驗(yàn)確定電離室輻射質(zhì)修正因子kQ[5]，可改善放療劑量測(cè)量的不確定度。量熱計(jì)的進(jìn)一步應(yīng)用，有望解決小野復(fù)雜野[6]、核磁引導(dǎo)加速器[7]、質(zhì)子碳離子束[8]等劑量測(cè)量問題，各國(guó)計(jì)量實(shí)驗(yàn)室需發(fā)展水吸收劑量絕對(duì)測(cè)量能力，以滿足放療質(zhì)控的計(jì)量需求[9]。

量熱法是復(fù)現(xiàn)吸收劑量的絕對(duì)測(cè)量方法，即通過測(cè)量輻射所致吸收體的溫升實(shí)現(xiàn)能量的測(cè)量。單次放射治療的劑量一般為2 Gy，這一能量在水吸收體中引起的溫升約為0.5 m℃。為滿足放療量值溯源的需求，量熱計(jì)復(fù)現(xiàn)吸收劑量的不確定度須優(yōu)于0.5%，相應(yīng)的溫度測(cè)量不確定度要好于2.5 μ℃[10]，這對(duì)室溫條件下開展絕對(duì)測(cè)量是一項(xiàng)巨大的挑戰(zhàn)，最關(guān)鍵的是需要設(shè)計(jì)和實(shí)現(xiàn)精密的溫度控制和測(cè)量系統(tǒng)。由于量熱計(jì)在放射治療領(lǐng)域應(yīng)用的需求及其在電離輻射計(jì)量領(lǐng)域的重要地位，主要發(fā)達(dá)國(guó)家計(jì)量實(shí)驗(yàn)室開展了諸多相關(guān)研究[11～15]。

本文旨在介紹我國(guó)醫(yī)用加速器光子水量熱計(jì)的研究進(jìn)展，以及參加國(guó)際計(jì)量局比對(duì)取得國(guó)際等效互認(rèn)的情況，并通過與國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)室的比對(duì)驗(yàn)證量值傳遞能力，從而建立我國(guó)放療水吸收劑量量值傳遞體系。

2 水量熱法測(cè)量系統(tǒng)

2.1 量熱計(jì)原理與設(shè)計(jì)

中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院(NIM)的水量熱計(jì)主體結(jié)構(gòu)如圖1所示，NIM與加拿大國(guó)家研究委員會(huì)(NRC)聯(lián)合研制[16]。裝置的設(shè)計(jì)針對(duì)水平入射束開展測(cè)量，量熱計(jì)模體為邊長(zhǎng)30 cm的正立方體，用有機(jī)玻璃材料制作，其外壁由5 cm厚的隔熱聚苯乙烯泡沫包裹。模體底部置有磁性攪拌器，用于使水溫更為均勻。模體上蓋為鉑電阻溫度計(jì)、量熱芯導(dǎo)線等預(yù)留若干孔洞。模體的射線入射處，開有邊長(zhǎng)12 cm、厚3 mm的窗口，該窗口亦由可移動(dòng)的5 cm厚的聚苯乙烯泡沫做隔熱處理。整個(gè)量熱計(jì)模體置于邊長(zhǎng)為85 cm的木箱子中，箱中通過風(fēng)扇、熱交換器、半導(dǎo)體制冷器控溫。為提高溫度的控制效率，水模體中也安裝了熱交換器，通過流動(dòng)的制冷劑控制模體的水溫。量熱計(jì)可實(shí)現(xiàn)1～25 ℃之間任意溫度的控制，從室溫20 ℃降至4 ℃通常需要4 h。模體和木箱之間空氣的溫度通過一個(gè)校準(zhǔn)過的鉑電阻監(jiān)測(cè)，確保空氣循環(huán)和溫度的控制。

圖1 水量熱計(jì)系統(tǒng)主體示意圖Fig.1 Schematic diagram of water calorimeter system

2.2 量熱芯與熱敏探針

電離輻射所致溫升在一個(gè)玻璃容器(量熱芯)的中心測(cè)量。量熱芯長(zhǎng)75 mm，直徑68 mm，中間部分為圓柱體，兩端為圓錐體，其內(nèi)部充入適量的高純水，在密封前，持續(xù)向高純水中注入氫氣約1.5 h，以確保量熱芯高純水體系達(dá)到氫飽和的狀態(tài)。量熱芯中將留有一定量的氣體，以確保水溫變化時(shí)，不破壞玻璃容器的結(jié)構(gòu)。量熱芯置于水模體中的二維移動(dòng)平臺(tái)上，以便進(jìn)行相對(duì)于射線束的位置調(diào)整和控制。

一對(duì)熱敏探針通過細(xì)玻璃管從兩端置于量熱芯中心內(nèi)。制作熱敏探針的外壁材料為派熱克斯玻璃，其初始尺寸為直徑8 mm，壁厚1 mm。將其加熱，拉制成外徑0.5～0.6 mm，長(zhǎng)4 cm的管子，內(nèi)徑保持在0.3 mm，并由細(xì)金屬線確認(rèn)。將其端點(diǎn)由火焰密封，并用He檢漏儀測(cè)試。熱敏探針玻璃管的壁厚在0.06～0.11 mm之間。珠形熱敏電阻直徑為0.25 mm，導(dǎo)線直徑0.03 mm，焊接在0.1 mm線徑的銅線上。將熱敏電阻和其導(dǎo)線使用粘合劑固定在玻璃管終端，另一端使用聚四氟乙烯將屏蔽線固定在玻璃管口處。管外壁涂硅膠后，套乳膠管確保探針的防水，乳膠管的另一端延至水模體外，2個(gè)熱敏探針的信號(hào)線與測(cè)量系統(tǒng)連接。

2.3 溫升測(cè)控系統(tǒng)

溫度控制系統(tǒng)通過測(cè)量水模體中3個(gè)點(diǎn)的溫度，以及水模體與木箱間空氣的溫度，并控制水浴系統(tǒng)、半導(dǎo)體制冷系統(tǒng)、攪拌器、熱交換器等，實(shí)現(xiàn)溫度的平衡。溫度平衡的目標(biāo)是保持水模體和量熱芯溫度盡可能穩(wěn)定在4 ℃，并使兩者的溫度漂移保持為平行線。

熱敏探針的校準(zhǔn)系統(tǒng)包括杜瓦容器、水浴、Keithley2001數(shù)字表以及標(biāo)準(zhǔn)溫度計(jì)。對(duì)于工作在4 ℃條件下的探針，需在1～12 ℃范圍內(nèi)進(jìn)行校準(zhǔn)。交流電橋的平衡通過鎖相放大器和標(biāo)準(zhǔn)電阻箱的控制實(shí)現(xiàn)，通常電橋平衡(溫度平衡)后，增加標(biāo)準(zhǔn)電阻1 Ω，測(cè)量電橋電壓的變化，實(shí)現(xiàn)電橋的校準(zhǔn)。

輻射測(cè)量時(shí)，先進(jìn)行前漂移測(cè)量(120 s)，滿足測(cè)量條件后，加速器出束同時(shí)開始測(cè)量(120 s)，出束完成后，繼續(xù)進(jìn)行后漂移測(cè)量(120 s)。典型的 10 MV 光子束，120 s輻照后電橋電壓變化量級(jí)在10 μV。

2.4 水吸收劑量絕對(duì)測(cè)量

水量熱計(jì)在輻射場(chǎng)中運(yùn)行后的數(shù)據(jù)為測(cè)量得到的電橋電壓隨時(shí)間變化的函數(shù)。電橋電壓的變化可以轉(zhuǎn)變?yōu)闊崦綦娮枳柚档淖兓?，?jīng)校準(zhǔn)獲得了電阻的校準(zhǔn)曲線，就可以進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為溫度的變化。

水吸收劑量DW量值復(fù)現(xiàn)及其演變公式為：

(1)

從式(1)可知，水吸收劑量的絕對(duì)測(cè)量轉(zhuǎn)變?yōu)闊崦綦娮栊?zhǔn)、電橋校準(zhǔn)、輻射時(shí)電橋電壓測(cè)量3部分。ki是相關(guān)修正項(xiàng)[17]，說明如下：

(1)kc為熱傳導(dǎo)修正項(xiàng)，是非水材料和水中劑量分布帶來的傳導(dǎo)溫度變化，通過熱力學(xué)模型計(jì)算得到，該修正項(xiàng)為0.996 1；

(2)kv為熱對(duì)流修正項(xiàng)，溫度梯度導(dǎo)致液體流動(dòng)帶來的溫度變化，熱敏探針在較低功率運(yùn)行，并控制量熱芯水溫工作在4 ℃，該修正項(xiàng)為1；

(3)kp為輻射場(chǎng)擾動(dòng)修正項(xiàng)，即熱敏探針和量熱芯帶來的輻射場(chǎng)擾動(dòng)，通過小體積電離室測(cè)量得到，該修正項(xiàng)為1.003 7；

(4)kdd為剖面劑量梯度修正項(xiàng)，2個(gè)熱敏探針測(cè)量點(diǎn)與中心點(diǎn)的劑量差異，通過電離室進(jìn)行剖面劑量逐點(diǎn)測(cè)量得到，該修正項(xiàng)為0.997 4；

(5)kρ為量值復(fù)現(xiàn)和校準(zhǔn)時(shí)水密度變化修正項(xiàng)，4 ℃與20 ℃時(shí)測(cè)量點(diǎn)水深差異，通過劑量分布曲線得到，該修正項(xiàng)為1.000 5；

(6)kh為熱損修正項(xiàng)，采用氫氣飽和純水體系，該修正項(xiàng)為1[18]。

3 水吸收劑量國(guó)際比對(duì)

3.1 國(guó)際計(jì)量局關(guān)鍵比對(duì)

根據(jù)國(guó)際電離輻射咨詢委的決議，國(guó)際計(jì)量局作為主導(dǎo)實(shí)驗(yàn)室，組織加速器光子水吸收劑量比對(duì)(BIPM.RI(I)-K6)，該比對(duì)采取直接比對(duì)方案，即國(guó)際計(jì)量局?jǐn)y帶石墨量熱計(jì)至各參比實(shí)驗(yàn)室，現(xiàn)場(chǎng)復(fù)現(xiàn)光子水吸收劑量，與參比實(shí)驗(yàn)室量值進(jìn)行比對(duì)，比對(duì)參考值即為國(guó)際計(jì)量局的復(fù)現(xiàn)值。通過國(guó)際計(jì)量局的參考值，各國(guó)所復(fù)現(xiàn)的光子水吸收劑量可以實(shí)現(xiàn)等效和互認(rèn)。

該項(xiàng)比對(duì)在各國(guó)實(shí)驗(yàn)室的測(cè)量時(shí)間為3周，需要2次分別獨(dú)立測(cè)量石墨吸收劑量率、傳遞電離室電離電荷和水模體中電離電荷等。比對(duì)結(jié)果表示為參比實(shí)驗(yàn)室與國(guó)際計(jì)量局測(cè)量的水吸收劑量的比值。

3.2 醫(yī)用加速器光子參考輻射場(chǎng)

國(guó)際比對(duì)中采用組織模體比(TPR20/10)表征各國(guó)醫(yī)用加速器光子的能量，其定義為電離室和加速器源距離100 cm，10 cm×10 cm輻射野，在水深度為20 cm和10 cm處測(cè)得的吸收劑量的比值。各國(guó)計(jì)量基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)室的醫(yī)用加速器光子束組織模體比如表1所示，括號(hào)中縮寫為對(duì)應(yīng)實(shí)驗(yàn)室簡(jiǎn)稱。

4 結(jié)果與討論

4.1 熱敏探針校準(zhǔn)

熱敏電阻阻值R和溫度T之間有如下關(guān)系：

R=R0eB(1/T-1/T0)

(2)

式中：R和R0分別是溫度為T和T0時(shí)的阻值；B是熱敏電阻的材料常數(shù)。

熱敏探針的校準(zhǔn)曲線，是阻值隨溫度變化的函數(shù)，以絕對(duì)溫度值的倒數(shù)為自變量，該溫度值需修正探針的自加熱效應(yīng)，以四線法測(cè)量得到的電阻的對(duì)數(shù)值為因變量，經(jīng)二階多項(xiàng)式擬合后，可得熱敏探針的材料常數(shù)B和參考阻值R0，如表2所示。量熱芯裝配有1對(duì)熱敏探針，表2中為1年期間4次校準(zhǔn)結(jié)果，其年變化量約為0.05%，該穩(wěn)定性滿足水量熱計(jì)測(cè)量的要求。參考德國(guó)PTB[13]的熱敏電阻B值2年的變化范圍為3208～3221 K-1，本裝置所用熱敏電阻具有同等水平的穩(wěn)定性。

4.2 交流電橋校準(zhǔn)

圖2(a)所示是一個(gè)典型電橋校準(zhǔn)曲線，通常在輻射實(shí)驗(yàn)開始和結(jié)束后，分別進(jìn)行5次校準(zhǔn)，電橋校準(zhǔn)給出的是電橋平衡后1Ω的阻值變化對(duì)應(yīng)的電橋電壓變化。

每次量熱計(jì)進(jìn)行輻射劑量測(cè)量時(shí)，水模體的工作溫度會(huì)略有不同，這樣經(jīng)過多次運(yùn)行，就會(huì)得到在一定的溫度分布范圍內(nèi)的電橋校準(zhǔn)數(shù)據(jù)，如圖2(b)所示。將這些數(shù)據(jù)擬合，可以得到含有溫度響應(yīng)的電橋校準(zhǔn)因子，圖中電橋校準(zhǔn)的重復(fù)性為0.02%，這已好于文獻(xiàn)[19]中的結(jié)果。

表1 主要參比國(guó)家計(jì)量實(shí)驗(yàn)室的醫(yī)用電子直線加速器組織模體比Tab.1 The tissue phantom ratio of medical linac in national metrology laboratories

圖2 交流電橋校準(zhǔn)曲線及不同溫度下的多次校準(zhǔn)值Fig.2 Calibration curve of AC bridge and the calibration factor as a function of temperature

表2 熱敏探針校準(zhǔn)計(jì)算得到的參數(shù)Tab.2 Parameters of thermistor probe obtained by calibration

4.3 電離輻射實(shí)驗(yàn)

水量熱計(jì)在10 MV光子束輻射條件下的運(yùn)行曲線如圖3所示，這是1次典型的120 s光子束輻照過程，擬合得到電壓變化并結(jié)合水比熱容數(shù)據(jù)[20]，運(yùn)用式(1)及熱敏電阻和交流電橋校準(zhǔn)結(jié)果，即可得到水吸收劑量量值。

圖3 水量熱計(jì)輻射測(cè)量曲線Fig.3 Radiation measurement curve of water calorimeter

由數(shù)據(jù)擬合可知，圖3中輻射測(cè)量前后的溫度漂移量級(jí)均在0.5 μ℃/s，這是典型的水量熱計(jì)溫度工作條件[11]。為降低實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果離散性，通常進(jìn)行連續(xù)10次輻射實(shí)驗(yàn)，這意味著量熱芯的溫度在緩慢升高，所以需要每次輻射后調(diào)節(jié)電橋平衡，為下一次測(cè)量預(yù)留電壓測(cè)量空間。

表3所示為1組10次測(cè)量的結(jié)果，每次測(cè)量結(jié)果分別用內(nèi)監(jiān)督電離室和外置監(jiān)督電離室進(jìn)行歸一。由計(jì)算結(jié)果可知，2個(gè)歸一值的平均值標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于0.1%，這與當(dāng)前水量熱計(jì)研究的結(jié)果相當(dāng)[15]。

表3 水量熱計(jì)10 MV光子束水吸收劑量測(cè)量結(jié)果Tab.3 Measurement of absorbed dose to water in 10 MV photon beams by water calorimeter

水量熱計(jì)10 MV光子水吸收劑量測(cè)量不確定度評(píng)定如表4所示，合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度為0.30%。

4.4 國(guó)際比對(duì)

4.4.1 國(guó)際計(jì)量局比對(duì)

比對(duì)傳遞標(biāo)準(zhǔn)為中國(guó)計(jì)量院提供的3支電離室，其不同光子能量的水吸收劑量校準(zhǔn)因子ND,W如表5所示。

國(guó)際計(jì)量局將石墨量熱計(jì)復(fù)現(xiàn)的吸收劑量量值傳遞至該3支電離室，最終6 MV和10 MV光子水吸收劑量比對(duì)結(jié)果如表6所示[17],表6中R=Dw,NIM/Dw,BIPM;ur,c(R)為R的相對(duì)合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度。

表4 10 MV光子量熱法水吸收劑量量值復(fù)現(xiàn)不確定度評(píng)定

表5 比對(duì)實(shí)驗(yàn)室加速器光子輻射質(zhì)及傳遞電離室校準(zhǔn)因子Tab.5 Photon beam quality of the NIM accelerator and calibration factors of the transfer chambers

表6 醫(yī)用加速器光子水吸收劑量國(guó)際比對(duì)結(jié)果Tab.6 Comparison result of absorbed dose to water in accelerator photon beams

圖4所示為截止2019年12月，所有參加BIPM.RI(I)-K6比對(duì)的各國(guó)計(jì)量院加速器光子水吸收劑量量值國(guó)際等效圖[21]，圖中Di為各國(guó)計(jì)量院的測(cè)量值與BIPM值之差再除以BIPM值的比值。

圖4 加速器光子水吸收劑量國(guó)際比對(duì)等效圖(TPR20,10范圍0.71～0.77)Fig.4 Degrees of equivalence of the comparison for absorbed dose to water in accelerator photon beams(TPR20,10 between 0.71 to 0.77)

4.4.2 標(biāo)準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)室比對(duì)

為驗(yàn)證不同能量光子的測(cè)量能力，通過傳遞電離室，采用間接比對(duì)方案，中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院(NIM)與西班牙輻射劑量實(shí)驗(yàn)室(RPL)進(jìn)行了光子水吸收劑量比對(duì)。參考雙邊比對(duì)方法[22]，雙方分別提供IBA-FC65G和PTW-30013兩種不同型號(hào)的電離室作為傳遞標(biāo)準(zhǔn)，比對(duì)值為電離室的水吸收劑量校準(zhǔn)因子。圖5所示為雙方測(cè)量的60Co[23]至25 MV光子束(RPL實(shí)驗(yàn)室最高能量為15 MV)，F(xiàn)C65G電離室水吸收劑量校準(zhǔn)因子及其不確定度[24]，圖5中實(shí)線和虛線分別為依據(jù)測(cè)量數(shù)據(jù)擬合的校準(zhǔn)因子曲線，可以看出，雙邊比對(duì)結(jié)果在不確定度范圍內(nèi)符合，進(jìn)一步驗(yàn)證了水吸收劑量的量值傳遞能力。

圖5 Co-60至25MV光子束雙邊比對(duì)結(jié)果Fig.5 Results of bilateral comparison for 60Co to 25 MV photon beams

5 結(jié) 論

通過研制密封式量熱芯，建立4 ℃恒溫水模體及交流電橋裝置，搭建完成了水量熱計(jì)系統(tǒng)，實(shí)現(xiàn)了加速器光子束水吸收劑量絕對(duì)測(cè)量，并參加國(guó)際計(jì)量局關(guān)鍵比對(duì)，取得了國(guó)際等效和互認(rèn)。國(guó)際比對(duì)中與法國(guó)比值為0.999 3，與英國(guó)比值為0.994 6，量值在不確定度范圍內(nèi)一致性較好。通過與西班牙輻射劑量實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行多能量光子束間接比對(duì)，進(jìn)一步驗(yàn)證了水吸收劑量的量值傳遞能力。