流化床中氣固兩相流數(shù)值模擬技術(shù)研究進(jìn)展

董曉賽 孫述杰 段振亞 藍(lán)竹軍 吳孝好 陳安猛 張 玲 張俊梅

（1.青島科技大學(xué)a.機(jī)電工程學(xué)院；b.化工學(xué)院；2.山東新華制藥股份有限公司）

氣固流化床在石化、干燥及制藥等領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用，氣固兩相流的研究對(duì)于工業(yè)設(shè)備設(shè)計(jì)和操作條件優(yōu)化具有重要意義。目前，對(duì)氣固流化床的研究主要有實(shí)驗(yàn)研究和數(shù)值模擬兩種方式：實(shí)驗(yàn)研究大多采用實(shí)驗(yàn)裝置，工程量大且費(fèi)用高，極少有人在工業(yè)裝置上展開研究；數(shù)值模擬可以精確地對(duì)氣固兩相流進(jìn)行計(jì)算、預(yù)測(cè)和研究，更直觀地得到實(shí)驗(yàn)難以測(cè)量的氣固流動(dòng)在顆粒與網(wǎng)格尺度上的過(guò)程和細(xì)節(jié)，并由此獲得豐富的微觀信息，同時(shí)預(yù)測(cè)結(jié)果可為新型反應(yīng)設(shè)備的開發(fā)、內(nèi)構(gòu)件的優(yōu)化設(shè)計(jì)提供幫助。然而，數(shù)值模型的參數(shù)合理性與預(yù)測(cè)結(jié)果的可靠性難以從理論上得到驗(yàn)證，且很大程度上需要通過(guò)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)來(lái)進(jìn)行驗(yàn)證和確定。因此，將數(shù)值模擬作為與實(shí)驗(yàn)研究互補(bǔ)的重要方法，將在氣固流化床的分析和研究過(guò)程中起到重要作用。

傳統(tǒng)的氣固流化床中固體顆粒常為催化劑，反應(yīng)前后不發(fā)生變化，易于在數(shù)值模擬時(shí)做簡(jiǎn)化處理，使模擬結(jié)果與實(shí)際流動(dòng)工況吻合較好，也能有效指導(dǎo)反應(yīng)器的設(shè)計(jì)與優(yōu)化。然而，在制藥與化工生產(chǎn)中存在著較多氣固非催化反應(yīng)，即固體顆粒與氣體直接發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，不對(duì)反應(yīng)起催化作用。例如，在水楊酸生產(chǎn)過(guò)程中，苯酚鈉與二氧化碳的羧化反應(yīng)，目前該類反應(yīng)大多是以傳統(tǒng)的攪拌設(shè)備為反應(yīng)器的間歇生產(chǎn)過(guò)程，若能利用流化床技術(shù)實(shí)現(xiàn)連續(xù)化操作，則對(duì)于產(chǎn)品質(zhì)量提高、產(chǎn)量提升和節(jié)能減排都具有重要意義。筆者所在課題組前期針對(duì)苯酚鈉羧基化反應(yīng)的工藝條件、反應(yīng)熱力學(xué)、反應(yīng)機(jī)理和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了較為深入的研究，在此基礎(chǔ)上，提出了能夠?qū)崿F(xiàn)氣體與固體顆粒高效接觸并連續(xù)反應(yīng)生成固體顆粒產(chǎn)物的流化床新構(gòu)思［1］，反應(yīng)器進(jìn)料方式和內(nèi)構(gòu)件設(shè)置方面與傳統(tǒng)流化床有較大差異，自上端進(jìn)入流化床的苯酚鈉顆?？朔夤滔嚅g曳力下落并經(jīng)內(nèi)構(gòu)件的作用均勻分布在床層，CO2氣體既為流化介質(zhì)又參與反應(yīng)，主要解決固體顆粒與氣體反應(yīng)后生成固體顆粒的技術(shù)難題，有效保證了氣固兩相的充分接觸，減少了固體顆粒的軸向返混，提高了反應(yīng)效率。

近年來(lái)，對(duì)氣固流化床的數(shù)值模擬研究主要集中在曳力模型修正和耦合算法、氣固兩相流場(chǎng)分布及固體顆粒的流動(dòng)特性等方面，但也有少量文獻(xiàn)涉及到傳質(zhì)與反應(yīng)特性的模擬研究。通過(guò)對(duì)前人工作的總結(jié)，了解了數(shù)值模擬技術(shù)在氣固兩相流方面的研究進(jìn)展與現(xiàn)狀以及未來(lái)的發(fā)展方向，對(duì)于數(shù)值模擬技術(shù)應(yīng)用于流化床領(lǐng)域和相關(guān)研究具有重要意義。筆者主要對(duì)近年來(lái)氣固流化床反應(yīng)器內(nèi)流動(dòng)特性與反應(yīng)特性耦合方面的模擬方法及結(jié)果進(jìn)行了歸納與分析，以期能為探索合理描述氣固流化床內(nèi)氣固非催化反應(yīng)的反應(yīng)特性的數(shù)值模擬方法提供一定的幫助。

1 氣固耦合算法與曳力模型

氣固耦合算法可分為歐拉雙流體模型（Two-Fluid Model，TFM）和歐拉-拉格朗日模型（Discrete Phase Model，DPM）。耦合算法的選擇過(guò)程中，不僅需要決定是否考慮顆粒間的相互作用力，還要考慮顆粒濃度的影響。通常在顆粒濃度較低的情況下，為簡(jiǎn)化算法加快運(yùn)算速度，可以選擇DPM［2～6］，該模型中氣體被視為連續(xù)相，在歐拉的框架下求解斯托克斯方程；顆粒被視為離散相，在拉格朗日的框架下求解軌道方程。DPM忽略了顆粒間的相互作用力，然而在稠密氣固流化床中顆粒之間的相互作用不能被忽略，這時(shí)可以選擇稠密離散相模型（Dense Discrete Phase Model，DDPM）［7］，該模型是對(duì)傳統(tǒng)DPM的擴(kuò)展。當(dāng)顆粒濃度較高或需要精確研究氣固兩相流動(dòng)特性時(shí)多使用TFM［8～22］，該模型將氣固兩相均視為連續(xù)介質(zhì)，利用顆粒流動(dòng)動(dòng)力學(xué)理論（Kinetic Theory of Granular Flow，KTGF）和顆粒溫度輸運(yùn)方程計(jì)算顆粒間的相互作用。其中，氣相是在歐拉的框架下求解斯托克斯方程，顆粒相則是在歐拉框架下求解守恒方程。

除了傳統(tǒng)的雙流體模型外，國(guó)內(nèi)外學(xué)者提出了多種耦合算法［2，7，23～28］對(duì)稠密氣固兩相流進(jìn)行有效模擬，這些算法大多針對(duì)特定的工況，存在局限性大且適用范圍單一的特點(diǎn)，難以推廣使用?？傊鎸?duì)愈加復(fù)雜的模擬需求，氣固耦合算法越來(lái)越難以做到對(duì)應(yīng)用范圍、計(jì)算精確度及節(jié)省計(jì)算資源等方面的綜合考慮。為此，進(jìn)行特應(yīng)性的改進(jìn)與應(yīng)用是當(dāng)前數(shù)值模擬技術(shù)發(fā)展的新趨勢(shì)。

Bian W等對(duì)比了TFM、DPM和實(shí)驗(yàn)中稠密流化床內(nèi)的氣固流動(dòng)，強(qiáng)調(diào)了相間曳力的重要性［29］。曳力是氣固兩相垂直流動(dòng)中的主要作用力，是表征氣固兩相之間相互作用和動(dòng)量交換的重要參數(shù)，相應(yīng)的曳力模型和曳力系數(shù)是數(shù)值模擬中準(zhǔn)確描述氣固兩相運(yùn)動(dòng)的關(guān)鍵［30，31］。有研究表明，Gidaspow模型對(duì)于氣固流化床內(nèi)大顆粒的流化和流動(dòng)特點(diǎn)的模擬效果更好，Stocks曳力方程則更適用于對(duì)小直徑顆粒的曳力進(jìn)行表征［10］。而現(xiàn)有的曳力模型難以準(zhǔn)確描述愈加復(fù)雜的工業(yè)生產(chǎn)現(xiàn)狀，因此有不少學(xué)者對(duì)原基礎(chǔ)曳力模型進(jìn)行整合與改進(jìn)［8，9，32］，取得了較好的效果。也有學(xué)者提出了基于氣泡或者顆粒團(tuán)簇等的氣固曳力 模 型［14，33，34］，這 些 模 型 可 以 精 確 表 征 特 定 工 況下特定區(qū)域內(nèi)的氣固相間曳力，但是適用范圍較窄，對(duì)具有復(fù)雜結(jié)構(gòu)的流化床設(shè)備或同一設(shè)備中不同區(qū)域氣固相流動(dòng)差異較大的情況難以全面反映其流動(dòng)特點(diǎn)。因此，國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)分段使用曳 力 模 型 展 開 了 大 量 工 作［11，13］，以 預(yù) 測(cè) 實(shí) 驗(yàn) 中 觀測(cè)到的不同區(qū)域的瞬態(tài)顆粒分布情況。這也表明，同氣固耦合方式一樣，曳力模型在數(shù)值模擬中的應(yīng)用越來(lái)越區(qū)域化和特定化，使用不同的曳力模型對(duì)數(shù)值模型中不同流動(dòng)區(qū)域進(jìn)行表征是使數(shù)值模擬結(jié)果更加精確的重要因素。

2 氣固流動(dòng)特性及顆粒特性研究

氣固兩相流的模擬對(duì)象主要涉及流化床反應(yīng)器、噴動(dòng)床及燃煤鍋爐等，實(shí)驗(yàn)條件下難以對(duì)設(shè)備內(nèi)部的氣固兩相流動(dòng)特性進(jìn)行直接觀測(cè)。為此，數(shù)值模擬方法逐漸成為該研究領(lǐng)域的主流方法。國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)氣固兩相流場(chǎng)特性的研究較為成熟，主要涉 及氣固相間 混合特性［19，25，35～38］、擴(kuò)散特 性［36］、顆 粒 聚 團(tuán)［39，40］、分 離 特 性［20，41］、返 混 現(xiàn)象［40，42］、均勻度［43，44］及傳熱現(xiàn)象［45～47］等。 而顆粒的屬性較為復(fù)雜，對(duì)于顆粒特性的考察主要集中在顆粒的運(yùn)動(dòng)規(guī)律［17，18，20，30，39，42，43，48～53］、顆粒的濃度分布［17，18，20，35，39，42～44，49，50，52，53］等 方 面，因 此 尋 求 一 個(gè) 科學(xué)有效的方法對(duì)顆粒在流化床內(nèi)的流動(dòng)狀態(tài)進(jìn)行直觀表征是目前研究面臨的難題。

流化床自身結(jié)構(gòu)及其內(nèi)構(gòu)件的設(shè)置可以明顯改變氣固兩相的流動(dòng)狀態(tài)和混合效果，合理的選型和設(shè)計(jì)能有效實(shí)現(xiàn)特定的工業(yè)生產(chǎn)目的，提升工業(yè)生產(chǎn)效率。幾何尺寸、床體結(jié)構(gòu)等都會(huì)直接影響流化床內(nèi)氣固流動(dòng)特性和流化床性能［54～61］。橫向內(nèi)構(gòu)件（例如格柵）會(huì)增加顆粒相的紊流程度，延長(zhǎng)顆粒的停留時(shí)間，提升反應(yīng)效率［15，22，62，63］。 氣 體 分 布 板 則 一 般 位 于 氣 相 入 口 后方，流入設(shè)備的氣體經(jīng)氣體分布板的再分布作用均勻分布在床層內(nèi)部，可有效提高氣固兩相的混合 效 率，增 強(qiáng) 設(shè) 備 操 作 的 可 控 性［55，64］。 表 觀 氣速［2，3，16，22，30，39，44，54，55，65～67］、初 始 顆 粒 堆 積 高 度［3，66］及進(jìn)料位置［7，20］等操作條件對(duì)流化床內(nèi)顆粒濃度分布、粒級(jí)分離效率及顆粒停留時(shí)間等的影響不容忽視，將這些變量應(yīng)用于數(shù)值模擬中，可以實(shí)現(xiàn)數(shù)值模擬與實(shí)驗(yàn)研究的有機(jī)結(jié)合，獲得的結(jié)果可有效預(yù)測(cè)實(shí)際操作時(shí)設(shè)備內(nèi)部的流場(chǎng)情況。流化床內(nèi)氣固兩相流的研究對(duì)工業(yè)設(shè)備的設(shè)計(jì)和運(yùn)行條件的優(yōu)化具有重要意義，但直至目前，很少有研究對(duì)于流化床內(nèi)氣固逆向流動(dòng)或更復(fù)雜流體特性進(jìn)行考察。

3 氣固兩相流傳質(zhì)及反應(yīng)特性研究

通過(guò)對(duì)氣固耦合算法與曳力模型的不斷優(yōu)化以及氣固兩相流流場(chǎng)特性研究的不斷成熟，CFD逐漸被用于對(duì)氣固兩相流傳質(zhì)傳熱和反應(yīng)特性的研究，對(duì)于流化床內(nèi)的反應(yīng)特征，多用參與 反 應(yīng) 的 氣 固 兩 相 的 濃 度 分 布［40，68～73］、速 度 分布［72，73］、溫 度 分 布［69，73～75］、設(shè) 備 內(nèi) 部 反 應(yīng) 轉(zhuǎn) 化 速率［73，76，77］、反 應(yīng) 效 率［6，21，69，70，74］及 反 應(yīng) 物 組 分 配比［73，74，78］等因素來(lái)表征。

早期，學(xué)者對(duì)于反應(yīng)特性的研究多集中在固體顆粒作為催化劑的氣-氣 反應(yīng)［6，68，69，74，78，79］和燃 燒 反 應(yīng)［47，72，75，77］，在 這 類 反 應(yīng) 中，顆 粒 物 并 不直接參與反應(yīng)，因此可以更容易對(duì)數(shù)值模型進(jìn)行簡(jiǎn)化。隨著工業(yè)水平的發(fā)展，制藥及化工行業(yè)對(duì)連續(xù)化生產(chǎn)工藝的需求不斷加深，學(xué)界對(duì)流化床內(nèi)氣固兩相直接接觸產(chǎn)生的傳質(zhì)行為和反應(yīng)特性進(jìn)行研究逐漸成為一種新的研究趨勢(shì)［39，40，71］，其 研 究 方 法 可 為 本 課 題 組 以 新 型 流 化床為反應(yīng)器的氣固羧化反應(yīng)特性模擬提供借鑒。

4 結(jié)論

4.1 現(xiàn)有的氣固耦合算法和曳力模型難以精確表征越來(lái)越復(fù)雜的數(shù)值模型。因此，氣固耦合方式的特應(yīng)性改進(jìn)、曳力模型的區(qū)域化應(yīng)用是近期數(shù)值模擬技術(shù)發(fā)展的趨勢(shì)。

4.2 國(guó)內(nèi)外學(xué)者通過(guò)數(shù)值模擬技術(shù)對(duì)流化床內(nèi)氣固流動(dòng)特性的研究較為成熟，但是對(duì)于氣固逆向流動(dòng)或更復(fù)雜流體特性的考察較少，且需要尋求科學(xué)有效的方法對(duì)于顆粒的流動(dòng)特征進(jìn)行定量表征。

4.3 氣固流化床中流動(dòng)特性與反應(yīng)特性耦合的研究開展較少，但已經(jīng)有學(xué)者開始進(jìn)行該方面的工作。工程實(shí)際中存在著較多固體參與反應(yīng)且生成固體產(chǎn)物的反應(yīng)過(guò)程，建立與完善能夠體現(xiàn)反應(yīng)特性對(duì)其流動(dòng)特性影響的數(shù)值模擬方法，對(duì)開發(fā)與使用新型流化床反應(yīng)器實(shí)現(xiàn)氣固連續(xù)化反應(yīng)具有非常重要的意義。