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    Ni3S2-多孔鎳@泡沫鎳電極制備及其贗電容性能

    2021-01-04 01:01:26趙少飛李婉萍曾小紅曾華強(qiáng)
    關(guān)鍵詞:電流密度充放電泡沫

    趙少飛,劉 鵬,李婉萍,曾小紅,余 林*,曾華強(qiáng),2*

    (1. 廣東工業(yè)大學(xué)輕工化工學(xué)院,廣州 510006; 2. 納米生物實(shí)驗(yàn)室,新加坡 138669)

    在各種儲能裝置中,超級電容器由于循環(huán)性能優(yōu)異和功率密度高而受到廣泛關(guān)注[1]. 根據(jù)儲能機(jī)理不同,超級電容器可分為電化學(xué)雙電層電容和贗電容[2],其中贗電容超級電容器通過電極表面活性材料發(fā)生快速可逆的氧化還原反應(yīng),相較于電化學(xué)雙電層電容,表現(xiàn)出更優(yōu)的比電容性能[3],因此活性材料成為影響贗電容性能的關(guān)鍵因素. 諸如過渡金屬氧化物/氫氧化物/硫化物[4-6]、導(dǎo)電高分子材料[7]等得到廣泛研究. 由于S比O具有更低的電負(fù)性,過渡金屬的硫化物(如NiSx[8-9]、CoSx[10-11]、NiCo2S4[12]等)相比其氧化物具有更高的導(dǎo)電性[13],過渡金屬硫化物成為電極材料研究的熱點(diǎn). 其中,Ni3S2因其理論比電容高、倍率性能好、成本較低等優(yōu)勢受到格外關(guān)注[14].

    傳統(tǒng)的電極制備過程需要使用粘結(jié)劑,由此帶來一系列缺陷,如電極整體質(zhì)量增大,活性材料電阻升高,比電容降低等,在集流體上原位制備活性材料有望解決上述問題. 泡沫鎳(Ni Foam,NF)是一種常用的集流體材料,其孔隙率高達(dá)90%[2],有利于電解質(zhì)離子的傳輸和活性材料的負(fù)載. 目前,研究者主要采用溶劑熱法、電沉積法將硫化鎳材料原位制備在泡沫鎳上,如KRISHNAMOORTHY等[15]以泡沫鎳為鎳源、硫脲為硫源,采用一步水熱法在泡沫鎳集流體上制備了網(wǎng)狀Ni3S2材料,在5 mA/cm2電流密度下比電容達(dá)到1 293 F/g;CHEN等[16]利用二甲基咪唑?yàn)閷?dǎo)向劑,首先在泡沫鎳上采用濕化學(xué)法合成了α-Ni(OH)2納米片,然后采用溶劑熱法將α-Ni(OH)2硫化為Ni3S2. 該Ni3S2納米片在2 A/g電流密度下的比電容高達(dá)2 885 F/g,且在50 A/g大電流密度下,循環(huán)20 000次后,比電容仍能達(dá)到1 000 F/g. 本課題組[17]采用一步電沉積法在泡沫鎳上制備了3D 結(jié)構(gòu)Ni3S2材料,在1 A/g電流密度下比電容高達(dá)2 850 F/g;將電流密度提高至10 A/g,比電容仍能達(dá)到1 972 F/g.

    為進(jìn)一步提高電沉積法制備Ni3S2材料的比電容性能,本文在前期研究基礎(chǔ)上[17],對泡沫鎳集流體進(jìn)行改性,預(yù)先利用氫氣鼓泡法在泡沫鎳表面沉積一層多孔鎳,然后利用電沉積法在其表面原位制備Ni3S2材料. 電化學(xué)測試結(jié)果表明,改性后材料的贗電容性能得到有效提升.

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 試劑與儀器

    主要試劑和材料:六水合氯化鎳(NiCl2·6H2O,分析純,阿拉丁試劑有限公司)、氯化銨(NH4Cl,分析純,廣州化學(xué)試劑廠)、硫脲(CH4N2S,分析純,廣州化學(xué)試劑廠)、泡沫鎳(蘇州泰立泡沫金屬廠).

    主要儀器:X射線衍射儀(XRD,Panalytical Aeris,荷蘭帕納科)、掃描電子顯微鏡(SEM,Phenom Pro,荷蘭飛納)、拉曼光譜儀(Raman,LabRAM HR Evolution,法國HORIBA),X射線光電子能譜(XPS,Escalab 250Xi,英國Thermo Fisher)、電化學(xué)工作站(CHI660E,上海辰華).

    1.2 多孔鎳的制備

    通過氫氣鼓泡法在泡沫鎳表面制備多孔鎳材料. 兩片泡沫鎳(1 cm×1 cm)分別為陰極和陽極,電解液含0.1 mol/L NiCl和2 mol/L NH4Cl. 在電沉積開始之前,預(yù)先將泡沫鎳在2 mol/L的稀鹽酸中浸泡10 min,然后用乙醇超聲10 min,經(jīng)水洗后,在真空干燥箱中60 ℃下干燥12 h. 電沉積反應(yīng)在2 A/cm2的電流密度下進(jìn)行60 s,產(chǎn)物標(biāo)記為Ni@NF,經(jīng)多次乙醇洗、水洗,在真空干燥箱中60 ℃下干燥12 h.

    1.3 Ni3S2-多孔鎳@泡沫鎳的制備

    在三電極體系中通過簡單的電化學(xué)沉積法將Ni3S2沉積在多孔鎳@泡沫鎳表面,每次電沉積反應(yīng)量取50 mL電解液,其中NiCl2·6H2O和硫脲的濃度分別為0.02和1 mol/L. 采用循環(huán)伏安法以10 mV/s的掃速在-1.2~0.2 V的電壓范圍內(nèi)掃描10次循環(huán),所得材料記為Ni3S2-Ni@NF. 在電化學(xué)沉積后,將所制備材料經(jīng)過多次水洗,在真空干燥箱中60 ℃下干燥12 h. 使用精確度為0.01 mg的電子天平稱量,減去反應(yīng)前多孔鎳@泡沫鎳的質(zhì)量得到電沉積Ni3S2的質(zhì)量. 10次循環(huán)后Ni3S2的沉積質(zhì)量為0.84 mg. 為對比,采用相同參數(shù)將Ni3S2直接電沉積在泡沫鎳上,洗滌烘干后備用,產(chǎn)物標(biāo)記為Ni3S2@NF.

    1.4 材料的表征

    實(shí)驗(yàn)所制備材料的物相結(jié)構(gòu)分別采用X射線衍射儀(輻射源為Cu Kα,掃描范圍20°~60°)、掃描電子顯微鏡、拉曼光譜儀(激光波長532 nm)、X射線光電子能譜(Al Kα,電壓和電流分別為15 kV和15 mA)進(jìn)行表征.

    1.5 電化學(xué)測試

    電化學(xué)測試采用傳統(tǒng)的三電極體系,分別以鉑片為輔助電極,Hg/HgO電極為參比電極,3 mol/L的KOH溶液為電解液,所有測試均在室溫下進(jìn)行. 采用電化學(xué)工作站對材料進(jìn)行循環(huán)伏安(CV)、恒電流充放電(GCD)測試. CV測試在不同掃描速率下的掃描電壓范圍為0.1~0.7 V;GCD測試在不同的電流密度下充放電電壓范圍為0~0.5 V,并在10 mA/cm2的電流密度下對材料進(jìn)行循環(huán)穩(wěn)定性測試. 材料的比電容通過GCD放電曲線計(jì)算得到:

    C=IΔt/(SΔE).

    (1)

    2 結(jié)果與討論

    2.1 形貌和物相分析

    圖1為Ni@NF和Ni3S2-Ni@NF的SEM圖,在泡沫鎳表面負(fù)載了一層多孔Ni顆粒,粒徑在2~5 μm之間(圖1A、B). 在較高的電流密度下氫氣泡從泡沫鎳表面析出,阻礙了金屬鎳的沉積,因此在泡沫鎳表面形成大的孔洞. Ni顆粒之間存在納米級的裂縫,這是由H2在新沉積的Ni顆粒上析出造成的. 在沉積Ni3S2之后,Ni顆粒表面變得粗糙,均勻負(fù)載了直徑200~400 nm的Ni3S2顆粒(圖1D). 由圖1E~F可知,Ni3S2的沉積并未改變Ni@NF的結(jié)構(gòu). 將Ni3S2沉積到多孔鎳表面,進(jìn)一步提高其與電解液的接觸面積,有利于電子和電解液離子的傳輸.

    圖1 不同材料的SEM圖

    圖2A為不同材料的XRD圖譜,在2θ=44.4°和51.7°處出現(xiàn)的衍射峰分別對應(yīng)于金屬Ni(JCPDS No. 0490850)的(111)和(200)晶面. Ni3S2-Ni@NF與Ni3S2@NF材料中Ni3S2的衍射峰不明顯,這與其較少的負(fù)載量[17]和較低的峰強(qiáng)度有關(guān)[6]. 為進(jìn)一步驗(yàn)證制備材料的結(jié)構(gòu),對Ni3S2-Ni@NF材料進(jìn)行了拉曼光譜測試(圖2B). 圖中存在6個(gè)明顯的拉曼位移,其中184(A1)、198(E)、219(E)、300(E)、319(A1)和348 cm-1(E)分別對應(yīng)Ni3S2的2個(gè)A1和4個(gè)E振動模型[18]. Ni3S2-Ni@NF與Ni3S2@NF材料的拉曼位移基本相同,證明成功制備了Ni3S2.

    為進(jìn)一步表征材料的構(gòu)成,對Ni3S2-Ni@NF材料進(jìn)行XPS測試(圖2A~B). 圖2A為Ni 2p的高分辨圖譜,在結(jié)合能為855.7、873.4 eV處的峰分別對應(yīng)于Ni 2p3/2和Ni 2p1/2,同時(shí)伴隨著2個(gè)衛(wèi)星峰(861.6和879.7 eV). 圖2B為S 2p的高分辨圖譜,在162.1和163.5 eV處的峰分別對應(yīng)于S 2p3/2和S 2p1/2,在168.2 eV處的峰表明材料表面的S元素具有高的氧化價(jià)態(tài)[17]. 通過XPS測試進(jìn)一步表明在Ni@NF上成功沉積了Ni3S2.

    圖2 不同材料的XPS譜

    圖3 Ni3S2-Ni@NF的XPS譜

    2.2 電化學(xué)性能分析

    采用循環(huán)伏安法和恒流充放電法對比研究Ni@NF和Ni3S2-Ni@NF材料的電化學(xué)性能. 圖4為不同材料在5 mV/s掃速下的CV曲線,所有樣品均出現(xiàn)了明顯的氧化還原峰,具有贗電容特性.

    圖4 不同材料在5 mV/s掃速下的CV曲線

    Ni@NF也出現(xiàn)弱的氧化還原峰,這是由于Ni@NF在堿性溶液中發(fā)生腐蝕,從而原位產(chǎn)生Ni(OH)2[2,19]. Ni@NF表面發(fā)生的氧化還原反應(yīng)為

    Ni(OH)2+OH-?NiOOH+H2O+e-;

    (2)

    Ni3S2-Ni@NF中Ni3S2發(fā)生的氧化還原反應(yīng)[15]為

    Ni3S2+3OH-?Ni3S2(OH)3+3e-.

    (3)

    從圖4還可以看出,Ni3S2-Ni@NF材料的CV曲線所圍面積遠(yuǎn)大于Ni3S2@NF和Ni@NF的面積,表明其比電容更高.

    圖5A為Ni3S2-Ni@NF在不同掃速下的CV曲線,隨著掃速從5 mV/s增大至40 mV/s,CV曲線未發(fā)生明顯變化,這與其優(yōu)異的導(dǎo)電性有關(guān),表現(xiàn)出快速的充放電響應(yīng). 另外,可以看出,隨著掃速的增大,陽極峰和陰極峰的電位分別向高和低電位方向移動,通過計(jì)算峰電位與掃速的關(guān)系(圖5B),可知氧化峰和還原峰電流與掃速的平方根呈現(xiàn)線性關(guān)系,說明該材料的氧化還原反應(yīng)主要受擴(kuò)散控制[20].

    為進(jìn)一步測試Ni3S2-Ni@NF的比電容性能,對其進(jìn)行了恒電流充放電測試(圖6A),各曲線均出現(xiàn)明顯的放電平臺,證明其為贗電容超級電容器. 根據(jù)式(1)計(jì)算得到各材料的比電容(圖6B). Ni3S2-Ni@NF的比電容遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于Ni@NF和Ni3S2@NF,在2、5、8、10、20 mA/cm2的電流密度下,比電容分別為4.56、4.32、4.22、4.29、4.06 F/cm2; 在20 mA/cm2的電流密度下,比電容保持率高達(dá)89%.

    圖5 Ni3S2-Ni@NF在不同掃速下的CV曲線及峰電流與掃速的關(guān)系

    圖6 Ni3S2-Ni@NF在不同電流密度下的放電曲線及比電容

    電極材料的循環(huán)性能是材料電化學(xué)性能的重要指標(biāo). Ni3S2-Ni@NF材料在前400次循環(huán)中,比電容從3.55 F/cm2持續(xù)下降至2.27 F/cm2. 然而,在后續(xù)的600次循環(huán)中,比電容逐漸升高,在1 000次循環(huán)結(jié)束后,比電容達(dá)到2.59 F/cm2,比電容保持率約73%,比Ni3S2@NF(42%)和Ni@NF(51%)的比電容高. Ni3S2-Ni@NF比電容的先降后升歸因于預(yù)先沉積的多孔Ni[2]. 分析循環(huán)后Ni3S2-Ni@NF的SEM圖(圖1G~I(xiàn))可知,與循環(huán)前的材料對比,多孔鎳表面負(fù)載的活性材料顆粒增大且相對稀疏,多孔鎳基底出現(xiàn)明顯的裂縫. 因此,在充放電循環(huán)初期,活性材料由于電解質(zhì)離子的嵌入和脫出,不穩(wěn)定部分的結(jié)構(gòu)發(fā)生一定程度的坍塌,比電容下降,然而,多孔鎳在循環(huán)過程中,由于堿性電解液的作用,根據(jù)反應(yīng)方程式(2),不斷形成Ni(OH)2,且新形成的Ni(OH)2在充放電循環(huán)中不斷溶解和循環(huán)重新沉積,與Ni3S2形成共沉積產(chǎn)物,提高了活性材料的質(zhì)量,從而提升了電極材料的比電容性能.

    圖7 不同材料的循環(huán)曲線

    3 結(jié)論

    采用氫氣鼓泡法預(yù)先處理泡沫鎳集流體,在其表面電沉積多孔鎳,然后電沉積Ni3S2,原位制備了Ni3S2-Ni@NF電極. 結(jié)果表明:相對于在泡沫鎳上直接Ni3S2沉積,Ni3S2-Ni@NF電極具有更高的比電容(在2 mA/cm2的電流密度下,比電容達(dá)到4.56 F/cm2),且循環(huán)性能和倍率性能均得到提升. 這是由于多孔鎳的沉積有效增大了集流體的比表面積,有利于電解質(zhì)離子和電子的傳輸,增大了活性材料的接觸面積;且在充放電循環(huán)過程中,多孔鎳可與Ni3S2材料產(chǎn)生協(xié)同作用,提高了電極的循環(huán)性能.

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