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    平板型3D-BER去除地下水中硝酸鹽氮的優(yōu)化研究

    2021-01-04 02:44:18石志慧李金成陳澤新王艷艷青島理工大學(xué)環(huán)境與市政工程學(xué)院青島266033
    關(guān)鍵詞:電流強(qiáng)度硝酸鹽亞硝酸鹽

    石志慧,李金成,陳澤新,王艷艷(青島理工大學(xué) 環(huán)境與市政工程學(xué)院,青島 266033)

    近年來(lái),我國(guó)面臨著水資源不足和水資源污染問(wèn)題[1-2].由于生活污水、工業(yè)廢水的排放和農(nóng)業(yè)氮肥的過(guò)量使用,導(dǎo)致地下水中硝酸鹽氮污染日益嚴(yán)重,對(duì)人畜健康構(gòu)成威脅.研究顯示飲用水中硝酸鹽含量過(guò)高時(shí),硝酸鹽被還原產(chǎn)生的亞硝酸鹽會(huì)誘發(fā)亞鐵血紅蛋白癥和新生嬰兒的“藍(lán)嬰病”,還會(huì)形成亞硝基胺和亞硝基酚胺等致癌物質(zhì),引發(fā)腫瘤疾病[3].

    目前,去除地下水中硝酸鹽氮的方法主要包括物化法和生物法.物化法通常是利用投加還原劑將硝酸鹽氮還原去除,但是還原劑的使用通常會(huì)產(chǎn)生大量有害副產(chǎn)物,影響了技術(shù)的推廣使用.生物法去除硝酸鹽氮一般包括自養(yǎng)反硝化和異養(yǎng)反硝化法,異養(yǎng)反硝化法常需要補(bǔ)充碳源,這在給水處理中較難實(shí)現(xiàn),因此以H2為電子供體的氫自養(yǎng)反硝化除硝酸鹽氮工藝更適用于給水處理.

    在利用氫自養(yǎng)反硝化法去除地下水硝酸鹽氮的工藝中,為避免因外加H2的難溶性和易爆性而帶來(lái)的操作問(wèn)題,目前的研究發(fā)現(xiàn)可利用電化學(xué)反應(yīng)的方式產(chǎn)氫,為自養(yǎng)反硝化提供電子供體,實(shí)現(xiàn)氫自養(yǎng)菌反硝化去除硝酸鹽氮的目的,這種反應(yīng)器稱為生物膜電極反應(yīng)器(Biofilm Electrode Reactor,BER)[4],為提高該反應(yīng)器(BER)的電流效率和產(chǎn)氫量,降低處理成本[5],近年來(lái)在陰極區(qū)通過(guò)填充活性炭等顆粒電極,形成三維生物膜電極反應(yīng)器(Three-dimensional Biofilm Electrode Reactor,3D-BER),可大大提高反應(yīng)器的處理效率,增加出水水質(zhì)的穩(wěn)定性.

    對(duì)于三維生物膜反應(yīng)器去除硝酸鹽氮影響因素的研究,大多數(shù)是采用單因素實(shí)驗(yàn),未考慮各因素之間的相互干擾及影響,為此,本文采用自制的平板型3D-BER,研究了不同影響因素對(duì)硝酸鹽氮的去除效果,并通過(guò)正交實(shí)驗(yàn)探究平板型3D-BER的最佳運(yùn)行工況.

    1 實(shí)驗(yàn)材料與方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)原水

    在自來(lái)水中投加一定量KNO3來(lái)模擬地下水硝酸鹽氮的含量.配制實(shí)驗(yàn)原水前,需向自來(lái)水中加入一定量的Na2S2O3以去除自來(lái)水中的余氯,實(shí)驗(yàn)過(guò)程中用1 mol/L HCl與1 mol/L NaOH調(diào)節(jié)原水的pH.

    1.2 平板型3D-BER的結(jié)構(gòu)參數(shù)

    反應(yīng)器采用有機(jī)玻璃制成,柱體直徑150 mm,壁厚8 mm,總高度為180 mm,包括進(jìn)水管、進(jìn)氣管、出水管、集氣管,孔徑均為20 mm.反應(yīng)區(qū)的上部為不銹鋼網(wǎng)陽(yáng)極,下部為石墨板陰極,陰陽(yáng)極上下對(duì)稱布置,電極間距為50 mm,陰極和陽(yáng)極之間填充的顆?;钚蕴侩姌O粒徑為2~4 mm(圖1).

    圖1 平板型3D-BER結(jié)構(gòu)示意

    1.3 實(shí)驗(yàn)方法

    1.3.1 平板型3D-BER的啟動(dòng)

    厭氧反硝化菌種取自青島市某污水廠A段活性污泥混合液,將所取的活性污泥混合液在厭氧條件下培養(yǎng)2周后,經(jīng)稀釋、離心分離和富集培養(yǎng)后可得到活性菌懸濁液.將活性菌懸濁液接種到反應(yīng)器中,并采用蠕動(dòng)泵進(jìn)行間歇式內(nèi)循環(huán)培養(yǎng),施加電流強(qiáng)度40 mA,每間隔12 h測(cè)1次出水硝酸氮濃度,當(dāng)陰極和顆粒電極上有一層白色和黃褐色的生物膜,且硝酸氮去除率達(dá)到35%左右時(shí),開(kāi)始進(jìn)入馴化培養(yǎng)階段.2個(gè)月后硝酸鹽氮的去除率穩(wěn)定在80%以上,且陰極區(qū)和顆粒電極表面有較厚一層白色生物膜時(shí),反應(yīng)器啟動(dòng)完成.

    1.3.2 實(shí)驗(yàn)方法

    本實(shí)驗(yàn)用蠕動(dòng)泵向反應(yīng)器中輸送模擬的含一定濃度硝酸鹽氮的地下水,通過(guò)恒溫水浴箱控制實(shí)驗(yàn)進(jìn)水溫度為25 ℃,通過(guò)調(diào)節(jié)直流穩(wěn)壓穩(wěn)流電源控制電流強(qiáng)度分別為20,40,60,80 mA,原水硝酸鹽氮濃度采用投加KNO3分別配置為10,30,50,70 mg/L,根據(jù)實(shí)驗(yàn)需要分別用1 mol/L HCl與1 mol/L NaOH調(diào)節(jié)初始進(jìn)水pH為6,7,8,9,以及通過(guò)調(diào)節(jié)進(jìn)水流量設(shè)置不同的水力停留時(shí)間(HRT)為3,6,9,12,15 h,單因素實(shí)驗(yàn)條件下,每個(gè)實(shí)驗(yàn)參數(shù)改變后,均需穩(wěn)定運(yùn)行48 h后再測(cè)定出水結(jié)果.為考察3D-BER對(duì)硝酸鹽氮去除的最佳工況,在單因素實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)上設(shè)計(jì)了4因素4水平(L16(44))的正交實(shí)驗(yàn),得到了最佳處理效果并確定了各因素對(duì)反應(yīng)器去除硝酸鹽氮的影響程度.

    實(shí)驗(yàn)過(guò)程中如未注明實(shí)驗(yàn)條件,則實(shí)驗(yàn)參數(shù)默認(rèn)為:電流強(qiáng)度40 mA,HRT為12 h,進(jìn)水pH為7,進(jìn)水硝酸鹽氮濃度30 mg/L,溫度25 ℃.

    1.3.3 分析方法

    2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

    2.1 單因素實(shí)驗(yàn)

    2.1.1 電流強(qiáng)度的影響

    由圖2和圖3可知,在電流強(qiáng)度40 mA時(shí)硝酸鹽氮的還原速率最快,且去除效率最高,電流強(qiáng)度過(guò)高或過(guò)低均不利于反應(yīng)器脫氮.電流強(qiáng)度由20 mA增加至40 mA時(shí),硝酸鹽氮的去除效率由52.12%提升至90.15%,而電流強(qiáng)度由40 mA增加至80 mA時(shí),硝酸鹽氮的去除效率反而降至52.47%.圖2顯示,硝酸鹽氮還原速率先增大后趨于穩(wěn)定,最后減小,這一結(jié)果同SAKAKIBARA等[7]所研究的電流強(qiáng)度對(duì)脫氮效果影響的三階段理論相吻合.由圖3可知,隨著電流強(qiáng)度的增大,亞硝酸鹽氮的積累量逐漸增加,而出水氨氮濃度與硝酸鹽氮去除率的變化趨勢(shì)基本保持一致.

    2.1.2 進(jìn)水硝酸鹽氮濃度的影響

    2.1.3 進(jìn)水pH的影響

    資料顯示[10],反硝化菌生長(zhǎng)的最佳pH范圍是6.8~8.5.由圖5可知,硝酸鹽氮的去除率隨pH值的增加先增后減.當(dāng)pH值大于8.13或小于7.21時(shí),亞硝酸鹽氮積累現(xiàn)象較為嚴(yán)重,這是因?yàn)檫^(guò)酸或過(guò)堿性條件下,反硝化還原酶的活性受到抑制,使亞硝酸鹽氮的還原受阻,引起亞硝酸鹽氮積累,硝酸鹽氮的去除率降低.實(shí)驗(yàn)中氨氮濃度隨著pH值的增加而逐漸減小,表明酸性條件有利于生成氨氮反應(yīng)的進(jìn)行[11].

    2.1.4 HRT的影響

    由圖6可知,隨著HRT的延長(zhǎng),硝酸鹽氮的去除率不斷上升.反應(yīng)器出水亞硝酸鹽氮濃度隨HRT的延長(zhǎng)而降低,亞硝酸鹽氮的積累量減少.縮短HRT相當(dāng)于增加了反應(yīng)器硝酸鹽負(fù)荷,反應(yīng)器內(nèi)電子供體不足,硝酸鹽氮與亞硝酸鹽氮在被還原過(guò)程中產(chǎn)生競(jìng)爭(zhēng),抑制了亞硝酸鹽氮的還原,使得亞硝酸鹽氮有所積累,而延長(zhǎng)HRT,使反應(yīng)器內(nèi)電子供體增多,抑制解除,出水亞硝酸鹽氮濃度降低[12];出水氨氮濃度隨HRT的延長(zhǎng)而略有提升,是因?yàn)殡S著HRT的延長(zhǎng),反硝化比較完全,出水氨氮濃度略有提升.但當(dāng)HRT大于12 h后,繼續(xù)增加HRT,硝酸鹽氮的去除率不再顯著提高.

    2.2 正交實(shí)驗(yàn)

    參考單因素實(shí)驗(yàn)結(jié)果,選電流強(qiáng)度、進(jìn)水硝酸鹽氮濃度、進(jìn)水pH和HRT為考察因素,以硝酸鹽氮的平均去除率為考察指標(biāo),采用L16(44)正交設(shè)計(jì)表進(jìn)行實(shí)驗(yàn),各因素水平見(jiàn)表1,正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)表2.

    表1 各因素及水平

    表2 正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    電流強(qiáng)度、進(jìn)水硝酸鹽氮濃度、進(jìn)水pH和HRT分別用A,B,C和D表示.比較各因素的硝酸鹽氮平均去除率:

    電流強(qiáng)度:k2A>k3A>k1A>k4A

    進(jìn)水硝酸鹽氮濃度:k2B>k3B>k1B>k4B

    進(jìn)水pH:k2C>k3C>k1C>k4C

    HRT:k4D>k3D>k1D>k2D

    由以上結(jié)果可知,反應(yīng)器去除硝酸鹽氮的最佳工況組合為A2B2C2D4,即電流強(qiáng)度為40 mA,進(jìn)水硝酸鹽氮濃度為30 mg/L,進(jìn)水pH為7,HRT為14 h.

    2.3 最佳工況分析

    由表2直觀分析可知RA>RB>RC>RD,即電流強(qiáng)度對(duì)反應(yīng)器去除硝酸鹽氮的影響最突出,進(jìn)水硝酸鹽氮濃度次之,然后是進(jìn)水pH,HRT的影響最小.

    結(jié)合各因素的k值分析:在電流強(qiáng)度因素中,k2A>k3A>k1A>k4A,電流強(qiáng)度40 mA時(shí)硝酸鹽氮去除效果最好,這可能是增大電流強(qiáng)度提高了負(fù)載在電極表面上微生物酶的活性,刺激反硝化菌的新陳代謝,提高了反應(yīng)器脫氮能力[13],繼續(xù)增大電流強(qiáng)度時(shí),由于電場(chǎng)極化,在電場(chǎng)作用下,帶負(fù)電的硝酸根離子向陽(yáng)極區(qū)迅速移動(dòng),使微生物沒(méi)有足夠的電子受體用于還原[14],同時(shí)產(chǎn)生的H2增加,致使“氫抑制效應(yīng)”[15],故而脫氮能力下降.在進(jìn)水硝酸鹽氮因素中,k2B>k3B>k1B>k4B,在進(jìn)水硝酸鹽氮濃度為30 mg/L時(shí)硝酸鹽氮去除效果最好,過(guò)高的硝酸鹽氮濃度對(duì)微生物有毒害作用,會(huì)抑制酶的活性以及反應(yīng)器系統(tǒng)中產(chǎn)氫量的供不應(yīng)求,導(dǎo)致脫氮效率降低.在進(jìn)水pH因素中,k2C>k3C>k1C>k4C,pH為7時(shí)硝酸鹽氮去除效果最好,過(guò)酸或過(guò)堿的環(huán)境都會(huì)損害反硝化菌的酶活性,進(jìn)而會(huì)影響反硝化菌的反硝化能力[16].在HRT因素中,k4D>k3D>k1D>k2D,HRT為14 h時(shí)硝酸鹽氮去除效果最好,而HRT為12 h和14 h兩水平k值無(wú)顯著差異,且HRT對(duì)反應(yīng)器去除硝酸鹽氮的影響最小,若考慮反應(yīng)器在實(shí)際應(yīng)用中的經(jīng)濟(jì)效益,HRT可選擇12 h,硝酸鹽氮去除率仍可達(dá)到90%以上.

    3 結(jié)論

    1) 電流強(qiáng)度對(duì)脫氮效果的影響與SAKAKIBARA提出的三階段理論相吻合,電流強(qiáng)度40 mA時(shí)硝酸鹽氮的還原速率最快,且去除效率達(dá)到最大90.15%;硝酸鹽氮去除率隨進(jìn)水濃度的增加先升高后下降,當(dāng)進(jìn)水硝酸鹽氮濃度為30 mg/L時(shí),脫氮效果最好.

    2) 單因素實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,進(jìn)水pH過(guò)酸和過(guò)堿都不利于脫氮,最佳進(jìn)水pH為7~8.硝酸鹽氮的去除效果在小于12 h時(shí)隨HRT的延長(zhǎng)而提高,超過(guò)12 h后,去除率變化不明顯.

    3) 正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,平板型3D-BER去除硝酸鹽氮的最佳運(yùn)行工況:電流強(qiáng)度40 mA,進(jìn)水硝酸鹽氮濃度30 mg/L,進(jìn)水pH為7,HRT為14 h;電流強(qiáng)度對(duì)3D-BER去除硝酸鹽氮的影響最明顯,進(jìn)水硝酸鹽氮濃度次之,然后是進(jìn)水pH,HRT的影響最小.

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