塔里木盆地西北緣下寒武統(tǒng)黑色巖系差異性成巖演化及其影響因素*

張鵬輝 陳志勇 薛路 鮑衍君 方艷

1. 河海大學(xué)海洋學(xué)院，南京 2100982. 青島海洋科學(xué)與技術(shù)國家實驗室海洋礦產(chǎn)資源評價與探測技術(shù)功能實驗室，青島 2660713. 中國石油勘探開發(fā)研究院，北京 1000834. 現(xiàn)代古生物學(xué)和地層學(xué)國家重點實驗室，中國科學(xué)院南京地質(zhì)古生物研究所，南京 210008

南華紀(jì)-寒武紀(jì)時期是全球性Rodinia超大陸裂解到Gondwana大陸匯聚的過程(Lietal., 2008; Metcalfe, 2013; Zhangetal., 2013)，尤其是在Rodinia超大陸裂解過程中形成了大量裂谷和被動大陸邊緣盆地，為深層油氣藏預(yù)測和勘查提供了重要的理論基礎(chǔ)。特別是形成于震旦紀(jì)與寒武紀(jì)之交的下寒武統(tǒng)黑色巖系(海相富有機(jī)質(zhì)細(xì)粒沉積巖)，是區(qū)域性大規(guī)模海侵事件的產(chǎn)物，在全球多地均有發(fā)現(xiàn)，如我國揚子地塊和塔里木地塊、俄羅斯的東西伯利亞盆地、阿曼的阿曼盆地等(Schr?deretal., 2005; Steineretal., 2007; Grosjeanetal., 2009; Savel’evetal., 2015; 魏國齊等, 2015; 鄒才能等, 2015; 劉樹根等, 2016; 朱光有等, 2016; 石開波等, 2017; Zhuetal., 2019)，被認(rèn)為是一套優(yōu)質(zhì)的深層烴源巖層。

塔里木下寒武統(tǒng)黑色巖系露頭以暗色泥頁巖和硅質(zhì)巖出露為主，主要分布于塔里木盆地西北緣的阿克蘇(烏什-柯坪)地區(qū)和東北緣的庫魯克塔格地區(qū)，其中以西北緣的阿克蘇地區(qū)最為典型。阿克蘇地區(qū)下寒武統(tǒng)玉爾吐斯組黑色巖系有機(jī)質(zhì)豐度較高，有機(jī)碳含量可高達(dá)17%(朱光有等, 2016; Zhuetal., 2018)，但由于露頭有限且鉆遇該套地層的鉆井很少，研究程度相對較低。目前的研究工作主要集中在玉爾吐斯組黑色巖系的生物地層(錢逸, 1999; Yaoetal., 2005; Dongetal., 2009; 朱茂炎等, 2019)、沉積環(huán)境分析(Zhouetal., 2014; 楊宗玉等, 2017; 張春宇等, 2019)、烴源巖評價(朱傳玲等, 2014; 陶國亮等, 2016; Zhuetal., 2018)及烴源巖分布預(yù)測(朱光有等, 2016; Zhuetal., 2018)等。已有的玉爾吐斯組野外露頭和星火1井巖心樣品有機(jī)碳分析表明，玉爾吐斯組黑色巖系的TOC值介于0.06%～17%，平均值大于2%，黑色巖系中下部有機(jī)質(zhì)豐度較高(朱傳玲等, 2014; 朱光有等, 2016; 楊宗玉等, 2017; Zhuetal., 2018)。玉爾吐斯組露頭樣品等效鏡質(zhì)體反射率為1.4%～2.6%，星火1井則為1.38%～1.5%(朱傳玲等, 2014; Zhuetal., 2018, 2020)，表明有機(jī)質(zhì)主要處于高成熟-過成熟階段。中深1井埋藏?zé)嵫莼费芯匡@示，玉爾吐斯組在奧陶-志留紀(jì)時期埋藏至足夠深度進(jìn)入生油階段，在中生代-古近紀(jì)時期原油裂解生氣(Zhuetal., 2015)。盡管塔里木盆地尚未實現(xiàn)古生代地層頁巖油氣的勘探突破，玉爾吐斯組黑色巖系被認(rèn)為是一套頁巖氣的有利儲集段，美國地質(zhì)調(diào)查局預(yù)測該套頁巖氣技術(shù)可采資源量可達(dá)26.9萬億立方英尺(7.6×1011m3)(Potteretal., 2019)。泥頁巖在埋藏過程中經(jīng)歷了復(fù)雜的成巖改造，成巖作用是影響頁巖儲層發(fā)育的重要因素，開展成巖作用的研究將有助于更好地認(rèn)識泥頁巖的原始地質(zhì)條件并分析頁巖氣儲層的形成過程(Millikenetal., 2012; Mastalerzetal., 2013; 王秀平等, 2015; 張鵬輝等, 2017; 劉洪林等, 2018; 聶海寬等, 2020)。但現(xiàn)階段還沒有針對塔里木盆地下寒武統(tǒng)黑色巖系成巖作用的相關(guān)研究，也缺乏對這套潛在頁巖氣賦存層段的儲層發(fā)育相關(guān)認(rèn)識。本文利用阿克蘇地區(qū)下寒武統(tǒng)玉爾吐斯組黑色巖系具有代表性的野外露頭樣品，通過偏光顯微鏡、掃描電鏡和全巖X射線衍射及黏土礦物X射線衍射的定量分析，對黑色巖系的成巖作用進(jìn)行研究，并結(jié)合有機(jī)質(zhì)的鏡質(zhì)體反射率、巖石熱解等分析及地層演化特征，探討黑色巖系成巖演化及其影響因素，這將有助于深入揭示頁巖儲層的形成機(jī)制，為富有機(jī)質(zhì)泥頁巖潛力評價提供依據(jù)。

圖1 塔里木西北緣下寒武統(tǒng)黑色巖系野外剖面位置及寒武系巖性柱狀簡圖(a)塔西北阿克蘇地區(qū)新元古-寒武系野外剖面簡圖; (b)寒武系巖性巖性柱狀簡圖(據(jù)Jiang et al., 2016; Zhu et al., 2018, 修改)及玉爾吐斯組巖性剖面特征Fig.1 Maps of the Tarim Basin showing locations of outcrops and lithology chart of the Cambrian strata

1 地質(zhì)背景

阿克蘇地區(qū)位于塔里木盆地西北緣(圖1a)，其南華-震旦系沉積建造反映了構(gòu)造環(huán)境由陸內(nèi)斷陷向初始被動大陸邊緣變遷(Zhangetal., 2016; Vandyketal., 2019)。南華系主要為一套厚約2km的硬砂巖建造，巖性以灰綠色和紫紅色的長石砂巖、粉砂巖互層為主，分選和磨圓度都較差；下部東巧恩布拉克組泥礫巖段與Sturtian冰期對應(yīng)；頂部為百余米厚的紫紅色沖積扇相砂礫巖和大陸冰磧巖組合，與Marinoan冰期對應(yīng)(Vandyketal., 2019)。震旦系主要為濱淺海-潮坪相砂泥巖和碳酸鹽巖組合，在烏什磷礦溝剖面超覆于阿克蘇群綠片巖基底之上，在尤爾美那克剖面不整合于南華系冰磧巖段之上(Vandyketal., 2019)。震旦紀(jì)末期的“柯坪運動”造成區(qū)域性抬升，阿克蘇地區(qū)在上震旦統(tǒng)齊格布拉克組頂部遭受剝蝕，而在齊格布拉克組和玉爾吐斯組之間形成不整合面；寒武紀(jì)早期發(fā)生再次沉降，經(jīng)歷了較大規(guī)模的海侵作用從而在玉爾吐斯組發(fā)育了黑色巖系(林暢松等, 2008; Yuetal., 2009; Liuetal., 2012; 朱光有等, 2016; 楊宗玉等, 2017; Zhuetal., 2020)。

該地區(qū)寒武系是一套海相地層，自下而上分為下寒武統(tǒng)玉爾吐斯組、肖爾布拉克組、吾松格爾組，中寒武統(tǒng)沙依里克組、阿瓦塔格群，以及上寒武統(tǒng)下丘里塔格群(圖1b)。其中玉爾吐斯組地層厚度一般為12m至35m不等，巖性以泥頁巖、硅質(zhì)巖、磷塊巖和白云巖為主，但巖性變化較大。在玉爾吐斯組底部和上部發(fā)現(xiàn)兩個小殼化石組合帶，其中底部小殼化石組合帶屬于早寒武世幸運階底部，而上部的組合帶可與揚子地塊筇竹寺階下部的小殼化石帶相對比(錢逸, 1999; Steineretal., 2007; 朱茂炎等, 2019)；此外，底部含磷結(jié)核硅質(zhì)巖中可見典型的屬于寒武系底部的疑源類Asteridium-Heliosphaeridium-Comasphaeridium(AHC)組合(Yaoetal., 2005; Dongetal., 2009)。

早寒武世早期發(fā)生較大規(guī)模的快速海侵，結(jié)合研究區(qū)典型的野外露頭剖面(庫勒剖面、什艾日克剖面及昆蓋闊坦剖面)特征，認(rèn)為玉爾吐斯組沉積環(huán)境主要為淺水緩坡臺地，處于還原環(huán)境，沉積由兩個較為完整海進(jìn)-海退旋回構(gòu)成(楊宗玉等, 2017; Zhuetal., 2018; 張春宇等, 2019)。第一期海侵作用，低溫富Si、Ba熱液在庫勒和什艾日克剖面的位置附近噴發(fā)，隨后熱液作用逐漸減弱，在缺氧和高生產(chǎn)力的環(huán)境沉積了一套黑色巖系，在這一時期庫勒剖面及相鄰的什艾日克剖面位于內(nèi)緩坡凹陷，而昆蓋闊坦剖面位于中-外緩坡，而后伴隨海平面下降而沉積砂屑白云巖(楊宗玉等，2017; Zhuetal., 2018)；隨著相對海平面上升，在第二期海侵過程中，形成的第二套黑色巖系含有較多的碳酸鹽組分，未受顯著的硅質(zhì)熱液影響，且在庫勒和什艾日克剖面位置泥頁巖不發(fā)育，隨后的海退時期主要發(fā)育瘤狀和層狀白云巖(Zhouetal., 2014; 張春宇等, 2019)。

按典型的野外露頭剖面巖性變化和組合特征，阿克蘇地區(qū)下寒武統(tǒng)玉爾吐斯組自下而上可進(jìn)一步劃分為五段(圖1b)：灰黑色、褐紅色薄層狀含磷質(zhì)結(jié)核硅質(zhì)巖(第一段)，薄層灰黑色泥頁巖夾硅質(zhì)巖(第二段)，灰色中厚層砂屑白云巖(第三段)，灰黑色泥頁巖夾灰色、灰白色白云巖或灰?guī)r(第四段)，灰白色瘤狀及薄層白云巖(第五段)。其中，黑色巖系段主要分布在第一至第二段(第一套黑色巖系)和第四段(第二套黑色巖系)。

圖2 塔西北下寒武統(tǒng)玉爾吐斯組黑色巖系典型剖面野外照片、巖性序列特征及取樣位置(a)什艾日克剖面; (b)昆蓋闊坦剖面Fig.2 Typical characteristics of the Lower Cambrian Yurtus black rock series showing outcrop photograph, lithology section and sample locations

2 材料和方法

本次研究選取玉爾吐斯組黑色巖系較為發(fā)育且能反映巖性組合縱向變化特征的兩個具有代表性野外露頭剖面——什艾日克剖面和昆蓋闊坦剖面(圖2)，這兩個剖面的玉爾吐斯組出露較為完全，風(fēng)化程度較弱。什艾日克剖面厚約31m，昆蓋闊坦剖面厚約21m，對比這兩個剖面，什艾日克剖面在第一、二、五段的厚度要大于昆蓋闊坦剖面，第三段厚度相當(dāng)，但第四段缺失。樣品采自什艾日克剖面第一段(4塊)、第二段(11塊)，以及昆蓋闊坦剖面第二段(2塊)和第四段(15塊)，巖性主要為硅質(zhì)和鈣質(zhì)頁巖，個別為硅質(zhì)巖(圖2)。

對上述玉爾吐斯組取樣黑色巖系樣品開展礦物成分、黏土礦物組分、有機(jī)碳含量及有機(jī)質(zhì)成熟度等測定分析，研究黑色巖系巖礦組成、成巖變化及其演化特征。其中礦物成分、黏土礦物組分等實驗分析在中國石油大慶油田勘探開發(fā)研究院完成，測試儀器為D/max-2200 X射線衍射儀，分析條件為加速電壓40kV，電流40mA，掃描步長0.02°，時間步長2s，2θ 為0°～50°。有機(jī)碳含量及有機(jī)質(zhì)成熟度在中國石油勘探開發(fā)研究院石油地質(zhì)實驗研究中心完成，其中Tmax等有機(jī)質(zhì)成熟度指標(biāo)的測定通過Rock-Eval 6 plus生油巖分析儀完成，對頁巖粉末樣品進(jìn)行程序升溫，以50℃/min升溫速率持續(xù)6min所測得的300～600℃階段釋放的熱解烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)(S2)，S2峰最高點對應(yīng)的溫度即為Tmax；有機(jī)碳含量分析的測試儀器為LECO CS-230碳/硫分析儀，用稀鹽酸去除頁巖粉末樣品中的無機(jī)碳，用蒸餾水洗至中性，在高溫氧氣流中燃燒，使總有機(jī)碳轉(zhuǎn)化為CO2，經(jīng)紅外檢測器檢測并給出總有機(jī)碳的含量。場發(fā)射掃描電鏡及能譜分析在中國科學(xué)院南京地質(zhì)古生物研究所實驗技術(shù)中心和河海大學(xué)海洋科學(xué)實驗中心完成，利用配置Oxford X-MaxNSDD能譜儀的Tescan MAIA3和MIRA 3型熱場發(fā)射掃描電鏡進(jìn)行觀察分析，工作條件為加速電壓10～20kV，工作距離大致為5～15mm。

3 分析結(jié)果

3.1 巖石學(xué)特征

X射線衍射全巖礦物分析結(jié)果顯示，礦物組分以石英、黏土礦物、鉀長石、白云石為主，還包括含量不均勻分布的方解石、石膏、重晶石和少量的黃鐵礦、斜長石、菱鐵礦等?？傮w上什艾日克和昆蓋闊坦這兩個剖面黑色巖系的硅質(zhì)含量較高，但在各段的礦物組分上仍有較為明顯的差異(圖3、表1)，縱向上的對比反映出這兩個剖面第一、二段黑色巖系石英含量(23.0%～94.8%，平均為66.67%)要明顯高于第四段(11.1%～45.1%，平均為28.72%)。鉀長石在什艾日克剖面主要集中于第二段中上部且含量較低，為2.4%～7.7%(平均值4.13%)，而在昆蓋闊坦剖面第二段和第四段均有分布，其含量介于2.9%～43.7%(平均值為15.13%)。白云石在什艾日克剖面分布較為局限，只分布在第二段中上部(0.3%～27.9%，平均值為11.15%)，而在昆蓋闊坦剖面白云石主要分布于第二段上部(2.6%)和第四段(4.5%～60.4%，平均值為26.1%)，方解石分布較少且只集中在昆蓋闊坦剖面第四段的上部(3.2%～17.7%，平均值為8.57%)，縱向?qū)Ρ缺砻鳎谒亩沃幸园自剖癁橹鞯奶妓猁}膠結(jié)物含量要明顯高于第二段(圖3)。此外，石膏的分布主要集中在第一、二段(0.2%～41.6%，平均為8.9%)中，而重晶石只出現(xiàn)在第一段及第二段下部(0.2%～47.8%，平均為8.03%)。黏土礦物含量縱向?qū)Ρ蕊@示這兩個剖面第一、二段(第一套黑色巖系；0.8%～21.2%，平均值為7.45%)明顯低于第四段(第二套黑色巖系；7.4%～48.5%，平均值為24.97%)。

黏土礦物X射線衍射分析結(jié)果顯示，黏土礦物在這兩個剖面主要包括伊利石、伊蒙混層和綠泥石(圖3)。其中以伊利石含量最高(在第一、二套黑色巖系中相對平均含量分別為54.44%和72.91%)，伊蒙混層次之(在第一、二套黑色巖系中相對平均含量分別為24.94%和18.5%)且伊蒙混層中蒙脫石的含量主要集中于10%～15%，綠泥石含量相對較低(在第一、二套黑色巖系中相對平均含量分別為9.01%和10.45%)，高嶺石只分布于什艾日克剖面第二段中上部(相對平均含量24.86%)，此外在昆蓋闊坦剖面第四段中上部可見少量綠蒙混層。

總體而言，礦物組分的差異導(dǎo)致這兩個剖面黑色巖系段縱向上的巖石類型分異明顯，第一套黑色巖系——第一段(什艾日克剖面)和第二段(什艾日克剖面和昆蓋闊坦剖面)以硅質(zhì)泥頁巖和硅質(zhì)巖為主，硅質(zhì)含量高；而第二套黑色巖系——第四段(昆蓋闊坦剖面)則含有較多的黏土礦物和碳酸鹽膠結(jié)物(圖4)。

圖4 玉爾吐斯組泥頁巖巖性三角圖(底圖據(jù)Gamero-Diaz et al., 2013)Fig.4 Mineralogy classification Ternary diagram of the black rock series of the Yurtus Formation (base map after Gamero-Diaz et al., 2013)

3.2 成巖礦物特征

場發(fā)射掃描電鏡觀察及能譜分析顯示，微晶石英是研究區(qū)主要的硅質(zhì)膠結(jié)類型，由短棱柱狀微晶石英晶體構(gòu)成，多呈連續(xù)的巢狀集合體廣泛分布，單個晶體多為亞微米級，常在碎屑石英顆粒表面或附近成核(圖5a-d)，也見于(鉀)長石溶蝕處附近(圖5e)，局部可見與放射蟲和硅質(zhì)海綿骨針等生物碎屑相共生(圖5f)，以在第一套黑色巖系中發(fā)育最為顯著。

圖5 玉爾吐斯組黑色巖系微觀特征(a)什艾日克剖面第二段(樣品號ASK-88)，微晶石英較發(fā)育; (b)對應(yīng)圖(a)的能譜面掃描結(jié)果; (c)什艾日克剖面第二段(樣品號ASK-89)，碎屑石英顆粒緊密排列，附近見微晶石英集合體; (d)什艾日克剖面第二段(樣品號ASK-88)，微晶石英較發(fā)育，微晶石英顆粒較小，多呈亞微米級; (e)什艾日克剖面第二段(樣品號ASK-88)，微晶石英附近見鉀長石溶解及高嶺石發(fā)育，高嶺石略呈伊利石化; (f)什艾日克剖面第二段(樣品號ASK-91)，鉀長石受到溶蝕作用，微晶石英較發(fā)育，局部可見放射蟲; (g)昆蓋闊坦剖面第四段(樣品號ASK-21)，草莓狀黃鐵礦和方解石膠結(jié)物發(fā)育，為伊利石、綠泥石和伊蒙混層組合成的黏土礦物混合物所包圍; (h)對應(yīng)圖(e)的能譜面掃描結(jié)果. Q-石英；MQ-微晶石英; Kao-高嶺石; Kfs-鉀長石; Rad-放射蟲; Py-黃鐵礦; Cal-方解石Fig.5 SEM and EDS images of the black rock series of the Lower Yurtus Formation from outcrops

白云石膠結(jié)和方解石膠結(jié)是本區(qū)主要的碳酸鹽膠結(jié)類型，這類膠結(jié)物多呈自形及半自形晶粒狀充填粒間孔隙(圖5g-h、圖6)，其中白云石膠結(jié)物在第二段中上部和第四段中均有發(fā)育，以第四段最為富集，而方解石膠結(jié)物則只見于第四段上部。

圖6 玉爾吐斯組黑色巖系碳酸鹽膠結(jié)物特征與能譜面掃描結(jié)果(a)昆蓋闊坦剖面第四段(樣品號ASK-21)，白云石和方解石膠結(jié)物較為發(fā)育; (b)對應(yīng)圖(a)的能譜面掃描結(jié)果; (c)至(h)分別為鈣、硅、鋁、鎂、氧、鐵元素的面分布圖. Dol-白云石Fig.6 Characteristics of carbonate cements and related EDS images of the black rock series of the Lower Yurtus Formation from outcrops

石膏和重晶石為本區(qū)主要的硫酸鹽膠結(jié)物(圖7)。石膏多見以板狀孔隙式充填的晶體形式存在，在第一套黑色巖系中均有發(fā)育；重晶石多以半自形晶體充填粒間孔隙，且只在第一段和第二段下部的黑色巖系中分布(圖7)。

圖7 玉爾吐斯組黑色巖系硫酸鹽膠結(jié)物特征與能譜面掃描結(jié)果(a)昆蓋闊坦剖面第二段(樣品號ASK-48)，石膏和重晶石較為發(fā)育; (b)對應(yīng)圖(a)的能譜面掃描結(jié)果; (c)至(h)分別為鋇、硫、硅、鈣、氧、鎂元素的面分布圖. Gp-石膏; Brt-重晶石Fig.7 Characteristics of sulfate cements and related EDS images of the black rock series of the Lower Yurtus Formation from outcrops

伊利石和伊蒙混層是本區(qū)最常見的黏土礦物，這幾類黏土礦物多以混合形式出現(xiàn)，且常見附著于其它碎屑顆粒和成巖礦物表面，表明其形成順序普遍晚于其它成巖礦物(圖5、圖6)。作為研究區(qū)最主要的兩類黏土礦物，伊利石和伊蒙混層多由具有絲狀邊緣的片狀晶體構(gòu)成(圖5g, h)，本區(qū)樣品中伊蒙混層中蒙脫石的含量主要集中于10%～15%，反映出已轉(zhuǎn)化成伊利石的程度很高。

3.3 有機(jī)質(zhì)豐度和有機(jī)質(zhì)成熟度

什艾日克和昆蓋闊坦這兩個剖面樣品巖石熱解分析揭示，在兩個剖面中有機(jī)質(zhì)豐度縱向上呈現(xiàn)差異性(圖3、表1)，表現(xiàn)為第一、二段(第一套)的TOC含量為0.18%～8.58%(平均4.22%)和第四段(第二套)的TOC含量為0.07%～1.63%(平均0.59%)，高有機(jī)碳值主要賦存于第一套黑色巖系(硅質(zhì)泥巖和硅質(zhì)巖)中。Ro是有機(jī)質(zhì)成熟度的主要光學(xué)指標(biāo)，玉爾吐斯組黑色巖系等效鏡質(zhì)體反射率為1.38%～2.6%(朱傳玲等, 2014; Zhuetal., 2018)，表明有機(jī)質(zhì)主要處于高成熟-過成熟階段，以生干氣為主。作為有機(jī)質(zhì)成熟度的重要化學(xué)性質(zhì)指標(biāo)—有機(jī)質(zhì)最大熱解溫度(Tmax)，除一個值為383℃外，其余值均大于430℃，平均為485℃(表1)，反映了有機(jī)質(zhì)基本處于高-過成熟階段。

4 討論

4.1 黑色巖系成巖礦物成因

本區(qū)微晶石英的形成具有多個潛在的硅質(zhì)來源。(1)黏土礦物的轉(zhuǎn)化是SiO2的一個重要來源(Boles and Franks, 1979; Dowey and Taylor, 2020)，本區(qū)伊蒙混層發(fā)育較為普遍，泥頁巖中蒙脫石逐漸向伊利石轉(zhuǎn)變過程中，伴隨著泥頁巖中孔隙水和層間水的脫出，吸附陰離子進(jìn)而產(chǎn)生Si、Na、Mg、Ca和Fe等多種陽離子，提高了流體中的Si離子濃度，有利于微晶石英的形成。(2)包括鉀長石和斜長石在內(nèi)的鋁硅酸鹽礦物受有機(jī)酸或酸性水溶解會形成SiO2和高嶺石(Bjrlykke and Jahren, 2012)，在局部微晶石英分布區(qū)附近可見長石溶解和高嶺石形成(圖5e)。(3)石英顆粒壓溶作用也是SiO2的一個來源，使高壓應(yīng)力區(qū)石英發(fā)生溶解(Bjrkumetal., 1998; Worden and Morad, 2000; Zhangetal., 2020)，本區(qū)硅質(zhì)泥頁巖較為發(fā)育，在埋藏過程中碎屑石英顆粒易發(fā)生壓溶作用(圖5c)，通過流體遷移而在低壓應(yīng)力區(qū)沉淀形成微晶石英。(4)玉爾吐斯組黑色巖系中發(fā)現(xiàn)了放射蟲和硅質(zhì)海綿骨針等生物碎屑(圖5f; 楊宗玉等, 2017)，產(chǎn)生的生物硅可構(gòu)成SiO2的一種生物成因來源(Wordenetal., 2012; 張鵬輝等, 2019)，這種硅質(zhì)來源的形成機(jī)理是由最初的無定形硅逐步形成玉髓并進(jìn)一步生成微晶石英。最近的一系列研究表明生物硅的溶解和重結(jié)晶對于富有機(jī)質(zhì)泥頁巖中的微晶石英膠結(jié)具有重要作用(Millikenetal., 2016; Dongetal., 2017; Pengetal., 2020)。這一成因構(gòu)成了美國德克薩斯米德蘭盆地上石炭統(tǒng)Cline頁巖中微晶石英的主要硅質(zhì)來源，微晶石英呈淡灰色到深灰色的陰極發(fā)光顏色(Pengetal., 2020)。(5)外來的早寒武世早期事件性富Si熱液流體也可能作為硅質(zhì)來源之一。

由白云巖膠結(jié)物和方解石膠結(jié)物構(gòu)成的碳酸鹽膠結(jié)物的形成主要是過飽和碳酸鹽流體在堿性水體中沉淀而來。研究區(qū)玉爾吐斯組重晶石δ34S值顯著高于早寒武世海水硫酸鹽值，表明經(jīng)歷了細(xì)菌硫酸鹽還原作用的改造(Johnsonetal., 2009; Zhouetal., 2015)；通過硫酸鹽還原作用在準(zhǔn)同生期或早成巖期形成黃鐵礦的過程增加了水介質(zhì)的堿性(圖5g, h)，有助于碳酸鹽膠結(jié)物的沉淀(MacLeanetal., 2008; Dowey and Taylor, 2020)，可以作為本區(qū)碳酸鹽膠結(jié)物的成因機(jī)制之一。此外，外部來源的富碳酸鹽(富Ca、Mg)流體也可以成為碳酸鹽膠結(jié)特別是白云石膠結(jié)的一個來源(Dutton, 2008; Zhangetal., 2020)，在第二段中上部和第四段黑色巖系均靠近碳酸鹽巖(圖2、圖6)，有利于這一形成機(jī)制的發(fā)生。

石膏的形成常受蒸發(fā)作用影響，而重晶石在黑色巖系中分布反映出其成因可能與事件性富Ba熱液流體有關(guān)(圖7)。區(qū)內(nèi)早寒武世早期微生物的出現(xiàn)導(dǎo)致了Ba的生物富集，同時野外露頭觀察到的玉爾吐斯組底部具有典型早成巖沉積特征的黑色重晶石結(jié)核與磷質(zhì)結(jié)核的伴生關(guān)系也證明了微生物活動對重晶石形成的促進(jìn)作用(Zhouetal., 2014; 楊宗玉等, 2017)，反映了下寒武統(tǒng)富有機(jī)質(zhì)泥頁巖中出現(xiàn)早成巖Ba循環(huán)及相關(guān)礦化作用。

伊利石可在富K的水介質(zhì)環(huán)境下由蒙脫石經(jīng)伊蒙混層轉(zhuǎn)化而形成(圖5g, h)，在使泥頁巖致密化的壓實作用過程中，會伴隨泥頁巖中孔隙水以及蒙脫石、伊蒙混層層間水的脫出。此外，高嶺石也可在高K+活度流體的作用下形成伊利石(Lansonetal., 2002; Franks and Zwingmann, 2010; Zhangetal., 2020)，這一過程往往伴隨有機(jī)質(zhì)成熟演化所產(chǎn)生的酸性水和有機(jī)酸的溶蝕作用(圖5e, f)，但在區(qū)內(nèi)不顯著，只集中在局部區(qū)域(第二段中上部)。綠泥石可由非綠泥石源物質(zhì)(如早期綠蒙混層、高嶺石等)轉(zhuǎn)化而成(Blochetal., 2002; Tayloretal., 2010)，其中綠蒙混層一般是在富Mg條件下由蒙脫石轉(zhuǎn)變而來，主要見于本區(qū)第四段中上部。在成巖階段直接從富Fe或Mg的孔隙水中新生沉淀，也是綠泥石膠結(jié)物的一種潛在的來源(Bergeretal., 2009; Zhangetal., 2019)。

4.2 黑色巖系成巖演化與成巖序列

成巖演化過程具有階段性演化特征，目前國內(nèi)外還沒有針對黑色泥頁巖成巖演化階段的通用劃分方案。本文主要采納Bjrlykke(1998)的劃分方案，并參考我國碎屑巖成巖階段劃分標(biāo)準(zhǔn)(應(yīng)鳳祥等, 2003)，將泥頁巖的成巖階段劃分為同生成巖階段、早成巖階段、中成巖階段和表生成巖階段。其中同生成巖階段為沉積物沉積后未固結(jié)，尚未脫離上覆水體時發(fā)生的變化與作用的時期；早成巖階段為在較低溫度(<70℃)、淺-中埋藏環(huán)境下固結(jié)成巖，可能還受到大氣水、海水的影響；中成巖階段為較高溫度(>70～100℃)、中-深埋藏環(huán)境下且完全不受上覆水體的影響(大致對應(yīng)于我國碎屑巖成巖階段劃分標(biāo)準(zhǔn)的中成巖階段和晚成巖階段)；表生成巖階段則為因構(gòu)造抬升而暴露或接近地表，受到大氣淡水的溶蝕的時期。除了古溫度外，還有一些參考指標(biāo)可作為成巖階段劃分依據(jù)，如鏡質(zhì)體反射率(Ro)、泥巖最大熱解峰溫(Tmax)以及伊蒙混層黏土礦物的演變(蒙脫石伊利石化)等。

伊蒙混層黏土礦物的演變主要受溫度控制。隨溫度的增加，發(fā)生由蒙脫石經(jīng)無序混層(R0)→部分有序混層(R0/R1)→有序混層(R1)→卡爾克博格式有序混層(R≥3)的演化過程(應(yīng)鳳祥等, 2003)。當(dāng)泥頁巖達(dá)到一定溫度時，蒙脫石才開始向伊蒙混層轉(zhuǎn)變并脫水，這一溫度區(qū)間大致處于80～90℃(Boles and Franks, 1979; Dowey and Taylor, 2020)。研究區(qū)玉爾吐斯組黑色巖系伊蒙混層中蒙脫石的含量主要集中于10%～15%，屬有序混層-卡爾克博格式有序混層，對應(yīng)于中成巖階段。這與有機(jī)質(zhì)成熟度指標(biāo)所對應(yīng)的高-過成熟階段基本一致。

盡管研究區(qū)玉爾吐斯組黑色巖系現(xiàn)今均已處于中成巖階段，但成巖礦物組合、分布及形成順序在第一、二段(第一套)和第四段(第二套)黑色巖系中存在顯著的差異，呈現(xiàn)出差異性成巖演化的特點。該區(qū)玉爾吐斯組黑色巖系成巖序列及演化過程如圖8所示。對比玉爾吐斯組這兩套黑色巖系的成巖演化序列(圖8)，在早成巖階段都經(jīng)歷了顯著的(機(jī)械)壓實作用，均發(fā)育黃鐵礦、石膏和石英膠結(jié)，該成巖階段主要的差異性響應(yīng)在于：在第一套黑色巖系中，存在重晶石膠結(jié)(圖7)且早期石英膠結(jié)(圖5a-f)更顯著，反映出在第一期海侵作用時期受到低溫富Si、Ba熱液的影響而導(dǎo)致成巖變化的差異性；在第二套黑色巖系中，發(fā)育早期方解石膠結(jié)(圖6)，石英膠結(jié)不顯著且不發(fā)育重晶石膠結(jié)，顯示在第二期海侵作用時期未受到明顯熱液作用的影響。在中成巖階段，這兩套黑色巖系均經(jīng)歷了(化學(xué))壓實作用、石英和白云石膠結(jié)，發(fā)育綠蒙混層(蒙脫石綠泥石化)、綠泥石、伊蒙混層(蒙脫石伊利石化)和伊利石，該階段這兩套黑色巖系在成巖演化上的差異主要表現(xiàn)在：第一套黑色巖系經(jīng)歷了一定的溶蝕作用，發(fā)育高嶺石(圖5e)；而第二套黑色巖系未見明顯的溶蝕作用，不發(fā)育高嶺石，黏土礦物組合主要為伊利石、伊蒙混層和綠泥石，且黏土礦物和白云石膠結(jié)的規(guī)模明顯高于第一套黑色巖系(圖6)，但石英膠結(jié)物含量較低，反映出受縱向上沉積巖性組合變化的影響但未受明顯熱液作用的影響。

圖8 玉爾吐斯組黑色巖系成巖序列(a)第一套黑色巖系成巖演化特征；(b)第二套黑色巖系成巖演化特征Fig.8 Interpreted paragenetic sequence for the black rock series of the Yurtus Formation

4.3 黑色巖系差異性成巖演化的影響因素

成巖流體受沉積環(huán)境的影響，原始水介質(zhì)呈弱堿性、偏咸，第一套黑色巖系在中成巖階段隨有機(jī)質(zhì)熱演化程度的增加而釋放有機(jī)酸，成巖流體由弱堿性轉(zhuǎn)為弱酸性，發(fā)生了溶蝕作用，而第二套黑色巖系的成巖流體基本仍保持弱堿性。這與第一套黑色巖系的有機(jī)質(zhì)豐度較高有關(guān)(圖3、表1；朱光有等, 2016; 楊宗玉等, 2017; Zhuetal., 2018; 張春宇等, 2019)，更容易產(chǎn)生有機(jī)酸而導(dǎo)致鉀長石發(fā)生溶蝕(圖5e, f)。同時，原始水介質(zhì)為弱堿性會導(dǎo)致有機(jī)酸被中和，壓實作用及黏土礦物演變過程中排出的水使得酸性流體快速排出，導(dǎo)致溶蝕作用并不強(qiáng)烈(王秀平等, 2015)。而隨著產(chǎn)生的有機(jī)酸的排出、溶蝕作用減弱至消失，第一套黑色巖系的成巖流體又轉(zhuǎn)變?yōu)槿鯄A性，第二套黑色巖系的成巖流體則一直保持弱堿性，并有利于中成巖階段后期白云石膠結(jié)物、伊利石等自生礦物的形成。

細(xì)粒沉積巖特別是泥頁巖在成巖過程中礦物元素遷移的研究很少，因為強(qiáng)烈的壓實作用導(dǎo)致了泥頁巖絕大多數(shù)孔隙的減小(Bjrlykke, 2011; Milliken and Day-Stirrat, 2013)，特別是隨埋深的增加，進(jìn)入中成巖階段后，泥頁巖的孔隙度和滲透率都很低，孔隙系統(tǒng)常以納米級孔隙為主，因而成巖礦物的沉淀作用被認(rèn)為非常有限。低滲透或特低滲透的泥頁巖會大大降低其內(nèi)部的流體流動速率，進(jìn)而阻止外部來源的礦物元素發(fā)生遷移而參與礦物的成巖作用(Bjrlykke and Jahren, 2012)。盡管受限于流體流動速率，近年來在對美國上侏羅統(tǒng)Haynesville和Bossier組頁巖研究發(fā)現(xiàn)，中成巖階段外部來源的流體(如熱液流體等)能夠提供Ca、Mg和Na等礦物元素，促進(jìn)了方解石膠結(jié)物、鈉長石和綠泥石等晚期自生膠結(jié)物的形成(Dowey and Taylor, 2020)。玉爾吐斯組黑色巖系鏡下觀察及成巖演化過程的分析顯示，伊利石、伊蒙混層、綠泥石、白云石和石英膠結(jié)等中成巖階段所形成的成巖礦物廣泛分布(圖8)，表明在成巖過程中低孔低滲的致密泥頁巖仍存在一定程度的礦物元素遷移。蒙脫石的伊利石化和石英壓溶作用(化學(xué)壓實作用)可以作為礦物元素遷移的內(nèi)部來源提供Si、Mg、Fe、Al、Na等礦物，而外部來源的富Ca、Mg流體則可以作為礦物元素遷移的外部來源，從而促進(jìn)了中成巖階段成巖礦物的形成。盡管泥頁巖在中成巖階段的孔隙空間很有限，但仍可同時存在內(nèi)部和外部來源的礦物元素遷移，進(jìn)而導(dǎo)致這一時期成巖礦物的形成。

對比這兩套黑色巖系，其中第一套黑色巖系有機(jī)質(zhì)豐度高，硅質(zhì)等脆性礦物含量高，構(gòu)成了玉爾吐斯組頁巖氣潛在富集的有利層系。未來可著眼于剖析差異性成巖演化對頁巖儲層特別是對儲集空間發(fā)育特征的影響。

5 結(jié)論

(1)塔里木西北緣阿克蘇地區(qū)下寒武統(tǒng)玉爾吐斯組發(fā)育了富有機(jī)質(zhì)的黑色巖系，可作為一套較為有利的頁巖氣賦存層段，本次研究選取了什艾日克剖面和昆蓋闊坦剖面兩個具有代表性的野外露頭剖面，黑色巖系礦物組分以石英、黏土礦物、鉀長石、白云石為主，整體硅質(zhì)含量較高。

(2)早寒武世早期發(fā)生較大規(guī)模的快速海侵，在淺水緩坡臺地沉積環(huán)境背景下發(fā)育了兩個較為完整的海進(jìn)-海退旋回，在第一期海侵作用時期形成了第一套黑色巖系，受低溫富Si、Ba熱液影響而硅質(zhì)含量較高；在第二期海侵過程中形成了第二套黑色巖系，未受顯著的熱液影響且鈣質(zhì)含量較高。

(3)玉爾吐斯組黑色巖系成巖演化現(xiàn)今已達(dá)中成巖階段，受沉積環(huán)境和熱液作用的影響這兩套黑色巖系在縱向上的巖性組合差異進(jìn)一步導(dǎo)致了成巖時空演化的差異性，表現(xiàn)為各成巖礦物組合、分布及形成順序上存在顯著的差異，構(gòu)成了這一黑色巖系的成巖機(jī)制。

(4)成巖礦物在成巖演化過程中的時空變化能夠很好地反映細(xì)粒沉積物特別是黑色泥頁巖的成巖響應(yīng)，進(jìn)一步的研究證實了在低孔低滲的泥頁巖中仍存在一定程度的內(nèi)部和外部來源的礦物元素遷移，可形成多種廣泛分布的中成巖階段成巖產(chǎn)物，這一認(rèn)識有助于更好地探討細(xì)粒沉積巖成巖過程中的礦物元素遷移規(guī)律。

致謝感謝三位審稿專家認(rèn)真審閱本文并提出了有益的修改意見和建議！