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    溫度對(duì)生物凈化濾柱中氨氮、鐵、錳去除效果的影響

    2020-12-07 08:43:48能子禮超陳韻竹王雪梅柯丹彭代芳
    化工進(jìn)展 2020年12期
    關(guān)鍵詞:生物

    能子禮超,陳韻竹,王雪梅,柯丹,彭代芳

    (1 西昌學(xué)院資源與環(huán)境學(xué)院,四川西昌615000;2 西昌學(xué)院環(huán)境經(jīng)濟(jì)科學(xué)研究中心,四川西昌615000)

    氨氮、鐵、錳能夠被化學(xué)氧化劑氧化去除,但是該方法不僅可能會(huì)引入新的污染物,而且可能產(chǎn)生潛在的有毒副產(chǎn)物[5];而生物法具有工藝流程短、運(yùn)行成本低、不需要投加化學(xué)藥劑等優(yōu)點(diǎn)[6-7]。因此,生物法去除氨氮、鐵、錳逐漸取代了化學(xué)法[8-10]。溫度會(huì)影響硝化菌、鐵細(xì)菌、錳氧化菌等微生物的活性,進(jìn)而影響氨氮、鐵、錳的去除效果,因此溫度是生物凈化濾柱運(yùn)行的一個(gè)重要參數(shù)。然而由于實(shí)際地下水水溫較恒定,導(dǎo)致水溫對(duì)氨氮、鐵、錳去除效果影響的報(bào)道很少。本文采用生物凈化濾柱去除模擬地下水中的氨氮、鐵、錳,研究水溫對(duì)氨氮、鐵、錳去除效果的影響及其動(dòng)力學(xué)行為,對(duì)生物除錳技術(shù)的推廣應(yīng)用具有重要的意義。

    1 材料和方法

    1.1 試驗(yàn)裝置

    本試驗(yàn)采用實(shí)驗(yàn)室中試規(guī)模的生物凈化濾柱系統(tǒng)(圖1),濾柱的高、內(nèi)徑分別為3m、0.15m;濾柱內(nèi)填充石英砂濾料,粒徑為0.8~1.2mm,濾料厚度為1.6m,濾柱的上部安裝混合器,用于混合自來(lái)水、硫酸錳+氯化銨溶液、硫酸亞鐵溶液。沿濾層向下依次設(shè)置取水樣口,間隔為0.1m。硫酸錳+氯化銨溶液、硫酸亞鐵溶液分別儲(chǔ)存在水箱1和水箱2內(nèi),水箱1和水箱2的容積均為50L。

    圖1 生物濾柱系統(tǒng)示意

    1.2 進(jìn)水水質(zhì)

    本試驗(yàn)采用模擬含氨氮鐵錳地下水,模擬地下水由自來(lái)水、硫酸錳+氯化銨溶液、硫酸亞鐵溶液按照一定的比例配制而成。為了防止水箱2內(nèi)二價(jià)鐵離子氧化,將水箱2封閉;同時(shí)投加少量的亞硫酸鈉。本試驗(yàn)在室溫下進(jìn)行,水溫為6~25℃;模擬地下水水質(zhì)如表1所示。

    表1 生物凈化濾柱系統(tǒng)進(jìn)水水質(zhì)

    1.3 試驗(yàn)方法

    本試驗(yàn)采用培養(yǎng)成熟并穩(wěn)定運(yùn)行約半年的生物凈化濾柱,該濾柱對(duì)氨氮、鐵、錳具有很好的去除效果。自來(lái)水直接流入濾柱混合器內(nèi),在此處與蠕動(dòng)泵泵入的硫酸錳+氯化銨溶液、硫酸亞鐵溶液混合后作為本試驗(yàn)的進(jìn)水。本試驗(yàn)進(jìn)行了約7 個(gè)月(當(dāng)年8 月到來(lái)年2 月),試驗(yàn)過(guò)程中沒(méi)有人為改變水溫,水溫從約25℃降到約6℃,考察試驗(yàn)水溫變化對(duì)氨氮、鐵、錳去除效果的影響。生物凈化濾柱的濾速均為4m/h,反沖洗強(qiáng)度為12 L/(s·m2),反沖洗時(shí)間為3min,反沖洗周期為7天。每天檢測(cè)進(jìn)、出水中的氨氮、鐵、錳和溶解氧的濃度及溫度;每周檢測(cè)2 次沿程氨氮、鐵、錳、溶解氧的濃度,考察溫度對(duì)生物凈化濾柱去除氨氮、鐵、錳的影響。

    1.4 檢測(cè)方法

    氨氮,水楊酸分光光度法;鐵,二氮雜菲分光光度法;錳,過(guò)硫酸銨分光光度法,溶解氧(DO):便攜式溶解氧測(cè)定儀(HQ30d-HACH);pH,pH計(jì)(Oxi 315i-WTW)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 溫度對(duì)鐵、錳、氨氮去除效果的影響

    2.1.1 溫度對(duì)鐵去除效果的影響

    培養(yǎng)成熟的生物凈化濾柱中含有大量的鐵細(xì)菌,進(jìn)水中的二價(jià)鐵極易被濾料上附著的鐵細(xì)菌氧化為三價(jià)鐵(氫)氧化物(生物氧化),或被溶解氧直接氧化為三價(jià)鐵(氫)氧化物(化學(xué)氧化),然后被濾料攔截去除[11];二價(jià)鐵的去除以化學(xué)氧化為主[12]。在鐵、錳、氨氮同時(shí)去除的生物凈化濾柱中,鐵、氨氮首先從濾層的頂部開(kāi)始去除[13];當(dāng)進(jìn)水中的二價(jià)鐵全部氧化后,錳開(kāi)始去除,這是因?yàn)槎r(jià)鐵能夠與二價(jià)錳氧化后生成的高價(jià)錳氧化物發(fā)生氧化還原反應(yīng)[14]。不同溫度下,生物凈化濾柱對(duì)總鐵的去除效果如圖2所示。

    圖2 不同水溫下生物凈化濾柱對(duì)總鐵的去除效果

    由圖2可知,進(jìn)水總鐵較低,約1.0mg/L;出水總鐵均低于0.1mg/L,遠(yuǎn)低于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)(0.3mg/L),出水總鐵平均濃度為0.050mg/L,平均去除率達(dá)到了95.37%。當(dāng)試驗(yàn)水溫從約25℃降到約6℃的過(guò)程中,生物凈化濾柱對(duì)總鐵均有很好的去除效果,表明溫度對(duì)總鐵的去除效果幾乎沒(méi)有影響。原因如下:①二價(jià)鐵的氧化速率很快,進(jìn)水中的二價(jià)鐵極易被溶解氧氧化。Katsoyiannis 等[15]的研究結(jié)果表明,生物凈化濾柱中二價(jià)鐵的生物氧化遵循一級(jí)動(dòng)力學(xué)反應(yīng),半反應(yīng)時(shí)間為0.9min。②鐵優(yōu)先從濾層頂部開(kāi)始去除,本試驗(yàn)濾層厚度為1.6m,該濾層厚度足以將進(jìn)水中的二價(jià)鐵全部去除。③進(jìn)水中的總鐵濃度較低,約1.0mg/L,因此,出水總鐵很快降到了0.1mg/L以下。

    2.1.2 溫度對(duì)錳去除效果的影響

    不同溫度下生物凈化濾柱對(duì)錳的去除效果如圖3 所示。進(jìn)水錳濃度約1.5mg/L,出水錳濃度均低于0.05mg/L,低于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)(0.1mg/L);出水錳平均濃度為0.027mg/L,平均去除率達(dá)到了98.14%。生物凈化濾柱對(duì)進(jìn)水中的錳有很好的去除效果,原因是本試驗(yàn)采用培養(yǎng)成熟并穩(wěn)定運(yùn)行約半年的生物凈化濾柱,其濾層中附著有大量的錳氧化菌;進(jìn)水中的二價(jià)錳在錳氧化菌胞外酶的催化作用下氧化成高價(jià)錳氧化物,并附著在濾料上,從而達(dá)到除錳的目的[14]。在試驗(yàn)水溫逐步從約25℃降到約6℃的過(guò)程中,生物凈化濾柱對(duì)進(jìn)水中的錳均有很好的去除效果,表明錳氧化菌對(duì)水溫變化有很強(qiáng)的適應(yīng)能力,能夠在不同溫度下(6~25℃)將進(jìn)水中的錳氧化。程慶鋒等[16]采用生物濾柱去除實(shí)際地下水中的鐵、錳、氨氮,試驗(yàn)水溫約為8℃,結(jié)果表明:穩(wěn)定階段,出水中的鐵、錳、氨氮分別降到了0.1mg/L、0.05mg/L、0.1mg/L 以下。蔡言安等[17]采用中試生物濾柱去除模擬地下水中的鐵、錳、氨氮,試驗(yàn)水溫為18~22℃,生物濾柱對(duì)鐵、錳、氨氮均有很好的去除效果。錳氧化菌不僅能夠在水溫相對(duì)恒定的條件下將二價(jià)錳氧化,而且能夠在水溫(6~25℃)波動(dòng)較大的條件下將二價(jià)錳氧化,表明錳氧化菌對(duì)水溫有很強(qiáng)的適應(yīng)能力,生物除錳能夠應(yīng)用于不同地區(qū)、不同水溫的含錳地下水廠。

    圖3 不同水溫下生物凈化濾柱對(duì)錳的去除效果

    2.1.3 溫度對(duì)氨氮去除效果的影響

    不同溫度下生物凈化濾柱對(duì)氨氮的去除效果如圖4所示。

    圖4 不同水溫下生物凈化濾柱對(duì)氨氮的去除效果

    進(jìn)水氨氮濃度在0.85~1.25mg/L 之間波動(dòng),出水氨氮濃度隨水溫的下降而逐漸升高,從約0.02mg/L逐漸升高到約0.12mg/L;但出水氨氮均低于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)的0.5mg/L。當(dāng)試驗(yàn)水溫為20~25℃時(shí),生物凈化濾柱對(duì)氨氮有很好的去除效果,出水氨氮濃度均降到了0.03mg/L以下;培養(yǎng)成熟的生物凈化濾柱中含有大量的硝化菌,這些硝化菌能夠?qū)⑦M(jìn)水中的氨氮氧化為硝氮。當(dāng)試驗(yàn)水溫降到16~20℃時(shí),出水氨氮濃度升高到了0.03~0.05mg/L;當(dāng)水溫降到20℃以下后,氨氮的硝化速率略有下降,出水氨氮濃度略有升高。在第79天、116天,出水氨氮濃度分別從0.049mg/L、 0.063mg/L 升高到0.081mg/L、0.11mg/L,這是因?yàn)樵囼?yàn)水溫分別從17.8℃、12.6℃降到了13.4℃、9.1℃;表明試驗(yàn)水溫突然下降會(huì)對(duì)氨氮的硝化效果產(chǎn)生不利影響。隨著硝化菌對(duì)水溫的適應(yīng),出水氨氮略有下降。當(dāng)試驗(yàn)水溫降到6~8℃時(shí),出水氨氮濃度升高到了0.12mg/L左右。

    當(dāng)試驗(yàn)水溫突然下降后,出水氨氮濃度隨之明顯升高;隨著硝化菌逐漸適應(yīng)水溫,出水氨氮濃度略有下降。試驗(yàn)水溫從約25℃下降到約6℃的過(guò)程中,氨氮的硝化速率明顯降低,表明水溫是影響氨氮去除效果的一個(gè)重要參數(shù)。

    2.2 鐵、錳、氨氮的沿程變化及動(dòng)力學(xué)分析

    2.2.1 鐵的沿程變化

    如圖5所示,第7天、105天、190天,試驗(yàn)水溫分別為24.6℃、15.3℃、6.7℃;進(jìn)水總鐵濃度相差不大,分別為1.14mg/L、1.19mg/L、1.20mg/L。

    圖5 不同水溫下總鐵的沿程變化

    進(jìn)水總鐵濃度在0.4m 處分別降到了0.13mg/L、0.12mg/L、0.13mg/L,0.8m處分別降到了0.065mg/L、0.073mg/L、0.077mg/L,出水總鐵濃度分別為0.049mg/L、0.030mg/L、0.061mg/L??傝F主要在濾層的0~0.4m 段去除,總鐵的沿程濃度幾乎沒(méi)有變化,并且其去除效果沒(méi)有受到試驗(yàn)水溫的影響。Cheng[18]采用生物凈化濾柱去除地下水中的鐵、錳、氨氮,研究了不同溶解氧條件下,鐵、錳、氨氮對(duì)溶解氧的競(jìng)爭(zhēng),發(fā)現(xiàn)當(dāng)進(jìn)水總鐵濃度為約10mg/L時(shí),總鐵濃度在0.1m處降到了約1mg/L。表明鐵極易在生物凈化濾柱中去除,因此其動(dòng)力學(xué)沒(méi)有分析。

    2.2.2 錳的沿程變化及動(dòng)力學(xué)分析

    不同溫度下錳的沿程濃度變化如圖6所示。

    如圖6所示,第7天、105天、190天,進(jìn)水錳濃度分別為1.48mg/L、1.46mg/L、1.32mg/L,在濾層的0.4m 處分別降到了0.37mg/L、0.48mg/L、0.73mg/L,在濾層的0.8m 處分別降到了0.11mg/L、0.14mg/L、0.24mg/L,在濾層的1.6m處分別降到了0.015mg/L、0.024mg/L、0.030mg/L,出水錳濃度均低于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)(0.1mg/L)。隨著水溫從24.6℃降低到15.3℃、6.7℃,錳的沿程濃度明顯升高;水溫降低后,錳的氧化速率下降,生物除錳效果受到影響。

    水處理過(guò)程中污染物的去除動(dòng)力學(xué)被認(rèn)為是一個(gè)重要的研究?jī)?nèi)容,因?yàn)閯?dòng)力學(xué)研究可以提供特定污染物有效去除需要的時(shí)間,而這個(gè)時(shí)間可以用于污染物處理單元的設(shè)計(jì)[15]。為了更好地指導(dǎo)含鐵、錳、氨氮地下水廠的設(shè)計(jì),以模擬含鐵、錳、氨氮地下水為研究對(duì)象,研究不同水溫下生物凈化濾柱去除錳、氨氮的動(dòng)力學(xué)。Katsoyiannis 等[15]、Cai等[19]的研究結(jié)果表明,生物凈化濾柱中錳的去除符合一級(jí)動(dòng)力學(xué),因此,本試驗(yàn)采用一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型對(duì)不同溫度下的生物除錳進(jìn)行擬合,結(jié)果如圖7所示。

    圖7 生物除錳一級(jí)動(dòng)力學(xué)擬合

    從圖7 可知,試驗(yàn)水溫為24.6℃、15.3℃、6.7℃時(shí),擬合曲線的R2分別為0.992、0.988、0.994,表明生物凈化濾柱中生物除錳符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)反應(yīng),動(dòng)力學(xué)常數(shù)k 分別為0.186min-1、0.175min-1、0.163min-1,半 反 應(yīng) 時(shí) 間t1/2分 別 為3.72min、3.96min、4.24min,半反應(yīng)時(shí)間隨試驗(yàn)水溫降低明顯延長(zhǎng)。

    本試驗(yàn)將生物除錳動(dòng)力學(xué)常數(shù)與文獻(xiàn)對(duì)比(見(jiàn)表2)發(fā)現(xiàn),動(dòng)力學(xué)常數(shù)k、半反應(yīng)時(shí)間t1/2均相差不大。Cheng 等[20]的半反應(yīng)時(shí)間僅為1.010min,明顯小于其他研究結(jié)果;原因是Cheng等的生物凈化濾柱去除單一污染物錳,其他研究去除復(fù)合污染物鐵、錳、氨氮。同時(shí)采用實(shí)際地下水,水溫恒定,更有利于微生物培養(yǎng)、馴化。

    表2 生物除錳動(dòng)力學(xué)常數(shù)對(duì)比

    2.2.3 氨氮的沿程變化及動(dòng)力學(xué)特征

    不同溫度下氨氮的沿程濃度變化如圖8所示。第7 天、105 天、190 天,水溫分別為24.6℃、15.3℃、6.7℃,進(jìn)水氨氮的濃度分別為0.91mg/L、1.02mg/L、1.18mg/L,在濾層的0.4m 處分別降到0.36mg/L、0.55mg/L、0.71mg/L,在0.8m 處分別降到0.12mg/L、0.21mg/L、0.42mg/L,在濾層的1.6m處分別降到0.022mg/L、0.039mg/L、0.11mg/L。隨著試驗(yàn)水溫從24.6℃逐步降低到15.3℃、6.7℃,氨氮的沿程濃度明顯升高,但是出水氨氮濃度均低于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)(0.5mg/L);試驗(yàn)水溫降低后,氨氮的硝化速率明顯受到抑制。

    圖8 不同水溫下氨氮的沿程變化

    進(jìn)水氨氮濃度相對(duì)較低,因此采用一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型對(duì)不同溫度下的氨氮去除進(jìn)行擬合。結(jié)果顯示在7 天、105 天、190 天,試驗(yàn)水溫為24.6℃、15.3℃、6.7℃時(shí),擬合曲線的R2分別為0.995、0.995、0.996(圖9),表明生物凈化濾柱中氨氮的去除符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)反應(yīng);動(dòng)力學(xué)常數(shù)k 分別為0.154min-1、0.143min-1、0.103min-1,半反應(yīng)時(shí)間t1/2分別為4.51min、4.83min、6.72min;隨著試驗(yàn)水溫的降低,動(dòng)力學(xué)常數(shù)k減小,半反應(yīng)時(shí)間t1/2明顯延長(zhǎng)。試驗(yàn)水溫降低后,對(duì)微生物(如錳氧化菌、硝化菌)的活性有抑制作用;錳氧化菌對(duì)水溫變化的適應(yīng)能力更強(qiáng),因此水溫變化對(duì)生物除錳的影響小于氨氮的硝化作用。

    圖9 氨氮硝化一級(jí)動(dòng)力學(xué)擬合

    2.3 溶解氧沿程變化

    由表3可知,在第7天、105天、190天,試驗(yàn)水溫分別為24.6℃、15.3℃、6.7℃,進(jìn)水溶解氧分別為6.73mg/L、7.65mg/L、9.14mg/L,進(jìn)水溶解氧隨水溫的降低而升高。沿濾層向下,溶解氧濃度逐漸降低,并且0~0.4m、0.4~0.8m、0.8~1.2m、1.2~1.6m 段理論耗氧量、實(shí)際耗氧量均逐漸減少。原因是沿濾層向下,鐵、錳、氨氮的去除量明顯減少。濾層各段實(shí)際耗氧量均大于理論耗氧量,這是因?yàn)檫M(jìn)水中可能存在其他能夠消耗溶解氧的污染物,其氧化過(guò)程中會(huì)消耗溶解氧。

    表3 不同水溫下,溶解氧、耗氧量沿程變化

    3 結(jié)論

    (1)當(dāng)試驗(yàn)水溫從約25℃降到約6℃過(guò)程中,生物凈化濾柱出水中的鐵、錳濃度均無(wú)明顯變化,出水氨氮濃度逐漸升高,但出水中的鐵、錳、氨氮濃度均低于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)。

    (2)沿程分析發(fā)現(xiàn),鐵主要在濾層的0~0.4m段去除,鐵的去除效果不受水溫的影響。隨著水溫的降低,錳、氨氮的沿程濃度均明顯升高。動(dòng)力學(xué)分析表明生物除錳、氨氮硝化均符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)反應(yīng)。水溫為24.6℃時(shí),動(dòng)力學(xué)常數(shù)k 分別為0.154min-1、0.186min-1,半 反 應(yīng) 時(shí) 間t1/2分 別 為4.51min、3.72min;水溫為15.3℃時(shí),動(dòng)力學(xué)常數(shù)k分別為0.143min-1、0.175min-1,半反應(yīng)時(shí)間t1/2分別為4.83min、3.96min;水溫為6.7℃時(shí),動(dòng)力學(xué)常數(shù)k 分別為0.103min-1、0.163min-1,半反應(yīng)時(shí)間t1/2分別為6.72min、4.24min。隨著水溫的降低,半反應(yīng)時(shí)間逐漸延長(zhǎng)。

    (3)進(jìn)水溶解氧濃度隨試驗(yàn)水溫的降低而升高,沿濾層向下,溶解氧濃度逐漸降低、耗氧量逐漸減??;實(shí)際耗氧量明顯高于理論耗氧量。

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