榍石LA-SF-ICP-MS U-Pb定年及對結(jié)晶和封閉溫度的指示*

趙令浩 曾令森 詹秀春 胡明月 袁繼海 孫冬陽 張立飛

1. 國家地質(zhì)實(shí)驗(yàn)測試中心，北京 100037 2. 北京大學(xué)地球與空間科學(xué)學(xué)院，北京 100871 3. 自然資源部深部動(dòng)力學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國地質(zhì)科學(xué)院地質(zhì)研究所，北京 100037

以鋯石為代表的含鈾礦物U-Pb年代學(xué)的快速發(fā)展，包括鋯石、斜鋯石、榍石、磷灰石、金紅石、獨(dú)居石、褐簾石、磷釔礦、鈣鈦礦，甚至包括錫石、黑鎢礦、石榴子石、碳酸鹽、黑云母等(Sunetal., 2012; Gevedonetal., 2018; Thomsonetal., 2012; Willigersetal., 2002; Lietal., 2016; Pochonetal., 2016; Chipleyetal., 2007; 袁繼海等, 2016; Baxteretal., 2017; Zack and Kooijman, 2017; Kohn, 2017; Engi, 2017; Schaltegger and Davies, 2017; Rubatto, 2017)，為建立地質(zhì)體的時(shí)空演化構(gòu)架、追溯地質(zhì)演化歷史提供了強(qiáng)有力的手段，已經(jīng)成為現(xiàn)代地質(zhì)學(xué)研究的支柱學(xué)科之一。

榍石[CaTi1-xAlxSiO4(O, OHx, Fx)]作為副礦物在各種成分巖漿巖、變基性巖(角閃巖、退變質(zhì)榴輝巖)，甚至沉積巖中廣泛存在。榍石中高U、Th含量，低Pb含量的特征使其成為U-Pb定年的理想礦物(Frostetal., 2001; Kohn, 2017及其參考文獻(xiàn))。榍石的結(jié)構(gòu)元素Ca和Ti為主要造巖元素，因此在變質(zhì)及巖漿作用過程中，常伴隨著榍石的形成或分解。榍石中高度富集REE和Nb、Ta等關(guān)鍵元素，被廣泛用于指示巖漿及變質(zhì)過程，同時(shí)，榍石具有良好的元素和同位素保存能力(Cherniak, 1993, 1995, 2006, 2015)，能夠記錄多期次地質(zhì)過程和變質(zhì)作用信息。結(jié)合U-Pb年齡、微量元素、榍石Zr溫度計(jì)、Sr、Nd、O同位素，榍石對于地質(zhì)過程的指示作用可以媲美鋯石(Storeyetal., 2007; Smithetal., 2009; Kohn and Corrie, 2011; Gaoetal., 2012; Spenceretal., 2013; Stearnetal., 2016; Jietal., 2016; Jiangetal., 2016)。

相對于鋯石，榍石中高Pbc/U比值以及缺少基體匹配標(biāo)準(zhǔn)樣品限制了榍石U-Pb定年技術(shù)的開發(fā)和利用。近年來隨著原位微區(qū)技術(shù)SHRIMP、SIMS、LA-(MC)ICP-MS技術(shù)的發(fā)展，尤其是榍石U-Pb標(biāo)準(zhǔn)樣品的開發(fā)(Aleinikoffetal., 2007; Kennedyetal., 2010; Maetal., 2019及其參考文獻(xiàn))、非基體匹配U-Pb定年技術(shù)(Storeyetal., 2007; Burnetal., 2017; Yokoyamaetal., 2018)以及多種普通鉛校正方法的建立(Andersen, 2002; Storeyetal., 2006; Chewetal., 2014)，推動(dòng)了榍石U-Pb定年技術(shù)的發(fā)展、應(yīng)用和普及。含普通鉛副礦物U-Pb定年中，準(zhǔn)確測定207Pb并校正普通鉛是影響測試數(shù)據(jù)質(zhì)量的關(guān)鍵。因此目前榍石LA-ICP-MS U-Pb定年分析，尤其是對于年輕的和低U含量的榍石，常采用較大激光斑束(>40μm)，而準(zhǔn)確測定榍石Sr和Nd同位素需斑束直徑60～120μm，因此，榍石U-Pb定年空間分辨率在一定程度上影響了其他測試工作的開展。

長期以來，對于榍石U-Pb封閉溫度存在較大爭議。Mattinson (1978)提出榍石具有較低的U-Pb封閉溫度450～500℃；Cherniak (1993)實(shí)驗(yàn)測定榍石中Pb相較于其他元素具有較高的擴(kuò)散速率，計(jì)算獲得榍石U-Pb體系封閉溫度約為600℃。隨著榍石U-Pb定年技術(shù)的發(fā)展和廣泛應(yīng)用，越來越多的U-Pb年代學(xué)數(shù)據(jù)表明，榍石在高溫下仍可以保持U-Pb體系的封閉性，Scott and St-Onge (1995)和Pidgeonetal. (1996)測定的榍石U-Pb封閉溫度650～700℃被廣泛接受。但Kohn and Corrie (2011)根據(jù)高喜馬拉雅片麻巖榍石年齡推測榍石的U-Pb封閉溫度>775℃；Gaoetal. (2012)在大別造山帶發(fā)現(xiàn)變質(zhì)和巖漿榍石記錄了>800℃的年齡信息，進(jìn)一步提高了對于榍石U-Pb封閉溫度的認(rèn)知；Kohn (2017)根據(jù)自然樣品榍石顆粒邊緣U-Pb年齡梯度計(jì)算獲得榍石Pb擴(kuò)散系數(shù)與Sr在榍石中的擴(kuò)散系數(shù)一致，支持榍石U-Pb封閉溫度>800℃。確定榍石U-Pb體系封閉溫度對于其U-Pb年齡和地球化學(xué)特征的地質(zhì)解譯以及推動(dòng)榍石的地質(zhì)學(xué)應(yīng)用具有重要意義。

本文采用高靈敏度扇形磁場質(zhì)譜(SF-ICP-MS)，以激光斑束25～30μm，準(zhǔn)確測定標(biāo)準(zhǔn)榍石樣品(～1045Ma和～20Ma)和青藏高原年輕榍石樣品U-Pb年齡(<100Ma)，保證測試結(jié)果準(zhǔn)確性并提高空間分辨率。通過測定對比榍石和鋯石U-Pb年齡及統(tǒng)計(jì)不同成分巖漿巖中榍石形成溫度，限定了榍石結(jié)晶溫度范圍和U-Pb體系封閉溫度，為榍石U-Pb年齡和地球化學(xué)特征的地質(zhì)學(xué)解譯提供參考。

1 榍石LA-SF-ICP-MS U-Pb定年方法

榍石U-Pb定年在國家地質(zhì)實(shí)驗(yàn)測試中心完成，采用高分辨扇形磁場質(zhì)譜儀Finnigan ELEMENT 2質(zhì)譜和NEW WAVE UP213激光器。該質(zhì)譜儀具有高靈敏度和高分辨率，更利于樣品中低含量元素的準(zhǔn)確測定。實(shí)驗(yàn)以He作為載氣，ICP-MS分析采用低分辨模式。測試前使用NIST612進(jìn)行儀器信號調(diào)諧，激光斑束30μm線掃描，頻率為10Hz，光斑移動(dòng)5μm/s，輸出能量密度約為10J/cm2，調(diào)諧質(zhì)譜參數(shù)獲得232Th和238U信號強(qiáng)度大于2×105cps，監(jiān)測ThO+/Th+控制氧化物產(chǎn)率<0.2%，同位素信號比值238U/232Th≈1，降低分析過程中動(dòng)態(tài)分餾作用的影響。具體儀器運(yùn)行參數(shù)見表1。

表1 LA-SF-ICP-MS運(yùn)行參數(shù)

榍石U-Pb分析檢測202Hg、204Pb、206Pb、207Pb、208Pb、232Th、238U等7個(gè)同位素，設(shè)置232Th、238U檢測時(shí)間為2ms，202Hg、204Pb、206Pb、207Pb、208Pb檢測時(shí)間為3ms。樣品采用單點(diǎn)分析模式，氣體背景采集時(shí)間20s，激光剝蝕榍石樣品信號采集時(shí)間30s，剝蝕后吹掃時(shí)間20s。每分析8個(gè)樣品點(diǎn)插入國際標(biāo)準(zhǔn)榍石樣品BLR-1(2點(diǎn))及OLT-1(2點(diǎn))(Aleinikoffetal., 2007; Kennedyetal., 2010)。對于自然榍石樣品，通過監(jiān)控其中各元素及同位素信號變化以避免包裹體對測試數(shù)據(jù)產(chǎn)生影響。

數(shù)據(jù)處理和年齡計(jì)算采用GLITTER和Isoplot/EX v3.71完成(Ludwig, 2003)，采用207Pb法進(jìn)行普通鉛校正。同源的具有相同年齡和初始普通鉛比值的一組數(shù)據(jù)點(diǎn)在Tera-Wasserburg等時(shí)線圖上(Tera and Wasserburg, 1972)形成良好的等時(shí)線，其與橫軸的交點(diǎn)，即下交點(diǎn)為本組樣品的年齡；等時(shí)線與縱坐標(biāo)交點(diǎn)為本組樣品普通鉛207Pb/206Pb比值。將該初始Pb同位素比值和交點(diǎn)年齡帶入到地球鉛同位素演化二階段模式(Stacey and Kramers, 1975)，計(jì)算樣品中普通Pb和放射成因Pb比例，并校正普通鉛對于206Pb的影響，獲得準(zhǔn)確的206Pb/238U年齡，并計(jì)算206Pb/238U加權(quán)平均年齡。準(zhǔn)確的測試與合理的Pb同位素校正，獲得的下交點(diǎn)年齡與加權(quán)平均年齡在誤差范圍內(nèi)一致，代表榍石樣品的形成年齡。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

2.1 榍石標(biāo)準(zhǔn)樣品年齡

基體匹配標(biāo)準(zhǔn)樣品的開發(fā)是LA-ICP-MS技術(shù)發(fā)展的關(guān)鍵。前人采用鋯石U-Pb標(biāo)準(zhǔn)樣品91500進(jìn)行榍石U-Pb定年，發(fā)現(xiàn)存在明顯的基體效應(yīng)(Sunetal., 2012; 袁繼海等, 2016)，年齡偏差可達(dá)10%以上。近年來隨著榍石U-Pb定年技術(shù)的應(yīng)用，開發(fā)了大量的榍石U-Pb定年參考樣品：BLR-1、OLT-1、Ontario、MKED1、Pakistan、TLS等(Aleinikoffetal., 2007; Kennedyetal., 2010; Maetal., 2019及其參考文獻(xiàn))。其中，BLR-1和OLT-1在榍石LA-ICP-MS U-Pb定年研究中應(yīng)用最為廣泛。本文采用LA-SF-ICP-MS，以BLR-1為標(biāo)準(zhǔn)，采用25～30μm激光斑束，分別測定榍石樣品BLR-1、OLT-1和Pakistan的U-Pb年齡(表2、圖1)。

表2 BLR-1、OLT-1和Pakistan榍石LA-SF-ICP-MS U-Pb定年數(shù)據(jù)

續(xù)表2

圖1 榍石標(biāo)準(zhǔn)樣品U-Pb定年結(jié)果(a、b) BLR-1；(c、d) OLT-1；(e、f) Pakistan；(b、d、f) 207Pb法普通鉛校正年齡Fig.1 U-Pb dating of titanites by LA-SF-ICP-MS with BLR-1 titanite as the external standard(a, b) BLR-1 titanite; (c, d) OLT-1 titanite; (e, f) Pakistan titanite; (b, d, f) 207Pb-corrected age

以25μm激光斑束分析了BLR-1和OLT-1各24點(diǎn)，在Tera-Wasserburg等時(shí)線圖上，數(shù)據(jù)點(diǎn)集中在238U/206Pb軸附近，分別形成良好的等時(shí)線，MSWD分別為0.8和0.9，交點(diǎn)年齡分別為1044±7Ma(2σ，n=24)和1016±21Ma(2σ，n=24)，樣品中普通鉛約占1%～2%，207Pb法校正后獲得206Pb/238U加權(quán)平均年齡分別為1046±9Ma(2σ，n=24)和1016±8Ma(2σ，n=24)，2個(gè)榍石樣品的年齡與推薦年齡(BLR-1：1048.0±0.7Ma和OLT-1：1014.7±3.8Ma，Aleinikoffetal., 2007; Kennedyetal., 2010)一致。

以30μm激光斑束分析榍石樣品Pakistan 16點(diǎn)。在Tera-Wasserburg等時(shí)線圖上，數(shù)據(jù)點(diǎn)形成良好的等時(shí)線，MSWD=1.7，交點(diǎn)年齡為21.2±0.6Ma(2σ，n=16)，普通鉛約占1%～6%，部分樣品點(diǎn)高普通鉛比例可能是由于樣品表面污染所致。207Pb法校正后獲得206Pb/238U加權(quán)平均年齡分別為21.1±0.5Ma(2σ，n=16)，與Maetal. (2019) LA-Q-ICP-MS測定年齡(21.4±0.4Ma)在誤差范圍內(nèi)一致。

2.2 日喀則花崗巖榍石U-Pb年齡

花崗巖樣品15RKZ采自西藏日喀則大竹卡地區(qū)，具有高Sr/Y比值特征。該樣品副礦物(鋯石、榍石、磷灰石、燒綠石等)含量較高。分別測定了該樣品中的鋯石和榍石U-Pb年齡。

花崗巖樣品15RKZ中鋯石呈短柱狀，具有韻律生長環(huán)帶，為巖漿鋯石。選擇30顆鋯石顆粒進(jìn)行LA-ICP-MS定年分析。分析點(diǎn)U、Th含量范圍分別為90×10-6～282×10-6和53×10-6～218×10-6，Th/U比值較高，為0.40～0.94。該鋯石樣品諧和年齡為84.0±0.7Ma(n=30；MSWD=0.82)(圖2a)；206Pb/238U年齡分布在80.2～87.5Ma之間，加權(quán)平均年齡為84.0±0.7Ma(n=30；MSWD=0.93)(圖2b)。典型的韻律環(huán)帶結(jié)構(gòu)和高Th/U比值表明～84Ma為巖漿鋯石的結(jié)晶年齡，與前人報(bào)道該地區(qū)高Sr/Y花崗巖年齡一致(Wenetal., 2008; 紀(jì)偉強(qiáng)等, 2009)。

圖2 花崗巖樣品15RKZ鋯石(a、b)和榍石(c、d) U-Pb年齡Fig.2 U-Pb dating of zircon (a, b) and titanite (c, d) in granite sample 15RKZ

花崗巖樣品15RKZ中榍石自形較好，部分顆粒在BSE圖像中顯示環(huán)帶結(jié)構(gòu)，具有巖漿結(jié)晶榍石特征。選擇24個(gè)榍石顆粒進(jìn)行LA-ICP-MS定年分析(表3)。在Tera-Wasserburg等時(shí)線圖上，數(shù)據(jù)點(diǎn)集中在238U/206Pb軸附近，形成良好的等時(shí)線，MSWD=1.04，獲得交點(diǎn)年齡為84.6±3.2Ma，初始207Pb/206Pb比值為0.674(圖2c)。采用207Pb法扣除榍石中普通鉛影響，單點(diǎn)普通鉛比例8%～37%，多數(shù)樣品點(diǎn)集中于10%～18%之間，計(jì)算獲得206Pb/238U年齡變化范圍為80.1～90.2Ma之間，加權(quán)平均年齡為84.6±1.3Ma(n=24；MSWD=0.64)(圖2d)，該年齡與鋯石年齡一致。

表3 花崗巖樣品15RKZ和T0592-6-9中榍石樣品LA-SF-ICP-MS U-Pb定年數(shù)據(jù)

續(xù)表3

2.3 榍石微量元素和年齡環(huán)帶

粗粒花崗巖樣品T0592-6-9采自西藏白清，該樣品的鋯石U-Pb年齡為46.6±0.3Ma(Wangetal., 2018)。樣品中含有大量榍石，自形，粒徑100～200μm，BSE圖像顯示環(huán)帶結(jié)構(gòu)發(fā)育，榍石顆粒中包裹體較多(圖3a)。

圖3 粗?；◢弾r樣品T0592-6-9中榍石顆粒BSE圖像(a)、微量元素含量變化(b)及U-Pb定年結(jié)果(c、d)微量元素含量根據(jù)趙令浩等 (2018)Fig.3 BSE image (a), Trace element content (b) and U-Pb age (c, d) of titanite in sample T0592-6-9 Trace element content data after Zhao et al. (2018)

榍石顆粒中微量元素呈連續(xù)變化特征(圖3b, 趙令浩等, 2018)：1)榍石核部富集流體不活動(dòng)元素(P、Y、REE、HFSE、Th)，相對富集LREE，Eu負(fù)異常明顯(0.5～0.7)，Nb/Ta比值低于球粒隕石(10.3～16.3)，高Th/U比值(4.2～8.8)；2)榍石邊部富集流體活動(dòng)元素(Sb、W、Bi、U)，虧損流體不活動(dòng)元素，相對富集LREE，Eu正異常(0.6～1.7)，Nb/Ta比值高于榍石核部(>11.5)，邊緣最高達(dá)152，低Th/U比值(0.9～7.9)。榍石Zr溫度計(jì)算結(jié)果表明該榍石顆粒核部與邊部最高形成溫度相差～50℃。

為對比榍石和鋯石之間U-Pb年齡的異同性，揭示其可能的影響因素，本文選擇14顆榍石顆粒，分別測定了核部和邊部的U-Pb年齡(圖3c, d；表3)。在Tera-Wasserburg圖解上，所有測試數(shù)據(jù)形成良好的等時(shí)線，MSWD=0.62，獲得樣品年齡為44.4±3.2Ma，初始207Pb/206Pb比值為0.694。采用207Pb法扣除普通鉛，單點(diǎn)普通鉛占比37%～74%，206Pb/238U年齡變化范圍為38.1～48.7Ma，加權(quán)平均年齡為44.3±1.1Ma。

盡管受普通鉛影響榍石單點(diǎn)定年結(jié)果誤差相對較大，但所有14顆榍石顆粒核部年齡大于對應(yīng)邊部年齡(圖3c, d；表3)。榍石核部年齡48.0～42.0Ma，與鋯石U-Pb年齡～47.0Ma年齡一致，榍石邊部較年輕，為46.0～38.0Ma，因此，榍石核部和邊部的年齡可能反映了二者形成時(shí)間的差別。

2.4 榍石結(jié)晶溫度與U-Pb封閉溫度

為探討榍石結(jié)晶溫度區(qū)間，本文選擇采自岡底斯巖基和南迦巴瓦地區(qū)18件巖漿巖樣品，巖石類型從酸性巖到中基性巖漿巖(SiO2=48.1%～77.0%)，每件樣品中具有較高的巖漿榍石含量，全巖及榍石地球化學(xué)特征見趙令浩(2020)。

采用LA-ICP-MS分析榍石核部及邊部Zr含量，并估算了榍石的結(jié)晶溫度(Haydenetal., 2008)。在估算參數(shù)中，壓力是榍石Zr溫度計(jì)算的主要誤差來源，壓力升高1kbar，計(jì)算溫度增大～12℃。為限定巖漿結(jié)晶壓力的影響，利用全巖Sr/Y比值作為替代指標(biāo)，所研究樣品具有寬泛的Sr/Y比值(4.4～196, 趙令浩, 2020)，對應(yīng)的壓力在6±4kbar之間。因此假設(shè)榍石形成壓力為6±4kbar，中-酸性巖石樣品αSiO2=1，αTiO2=0.7(Hayden and Watson, 2007)，計(jì)算溫度誤差為40～50℃。統(tǒng)計(jì)獲得榍石在2～10kbar壓力區(qū)間范圍內(nèi)結(jié)晶溫度寬泛，為600～900℃，正態(tài)分布，最集中結(jié)晶溫度為～750℃(圖4)。

圖4 榍石Zr溫度計(jì)計(jì)算榍石結(jié)晶溫度統(tǒng)計(jì)(假設(shè)αSiO2=1，αTiO2=0.7，P=6±4kbar)Fig.4 Crystal temperature of titanite calculated by Zr-in-titanite thermobarometer, assuming αSiO2=1, αTiO2=0.7, P=6±4kbar

3 討論

3.1 榍石LA-SF-ICP-MS U-Pb定年

含普通鉛副礦物L(fēng)A-ICP-MS U-Pb定年中，準(zhǔn)確測定207Pb并校正普通鉛是影響測試數(shù)據(jù)質(zhì)量的關(guān)鍵，因此質(zhì)譜儀靈敏度成為影響激光空間分辨率的關(guān)鍵因素。目前LA-ICP-MS分析中常用的質(zhì)譜儀包括四級桿質(zhì)譜(Q-ICP-MS)和扇形磁場質(zhì)譜(SF-ICP-MS)，后者靈敏度高于前者二倍至一個(gè)數(shù)量級(Latkoczy and Günther, 2002)，因此采用扇形磁場質(zhì)譜理論上可以明顯降低激光斑束大小。目前榍石LA-Q-ICP-MS U-Pb定年采用激光斑束常大于40μm(Sunetal., 2012; Maetal., 2019)，而準(zhǔn)確測定榍石Sr和Nd同位素組成常采用分析激光斑束一般為60～120μm；另外，單顆粒榍石能夠記錄多期次地質(zhì)過程或變質(zhì)作用信息，因此高空間分辨率榍石U-Pb定年對于榍石的綜合研究具有重要意義(Stearnsetal., 2016)。

本文采用LA-SF-ICP-MS，以25μm激光斑束分析榍石U-Pb標(biāo)準(zhǔn)樣品BLR-1和OLT-1；以30μm激光斑束分析了年輕榍石樣品Pakistan(Pb*=0.49×10-6, Maetal., 2019)，通過207Pb法進(jìn)行普通鉛校正，獲得年齡分別為1046±9Ma(2σ，n=24)、1016±8Ma(2σ，n=24)和21.1±0.5Ma(2σ，n=16)，與推薦年齡及文獻(xiàn)測定年齡在誤差范圍內(nèi)一致(BLR-1：1048.0±0.7Ma；OLT-1：1014.7±3.8Ma；Pakistan：21.4±0.4Ma，Aleinikoffetal., 2002; Kennedyetal., 2010; Maetal., 2019)。盡管BLR-1、OLT-1和Pakistan榍石樣品中含有少量普通鉛(1%～6%)，但每個(gè)樣品中U-Pb同位素比值均一，可用做榍石LA-ICP-MS U-Pb定年標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)。本文對標(biāo)準(zhǔn)榍石樣品和自然榍石樣品U-Pb定年結(jié)果表明采用LA-SF-ICP-MS可準(zhǔn)確測定榍石U-Pb年齡，同時(shí)有效提高空間分辨率(25～30μm)。

3.2 對榍石結(jié)晶溫度與U-Pb封閉溫度的指示

巖漿演化過程中，關(guān)于榍石的結(jié)晶時(shí)間一直存在不同的觀點(diǎn)。榍石在鈣堿性侵入巖中大量存在，但是在相同成分的噴出巖中含量較低，因此一般認(rèn)為榍石在熔體演化晚期結(jié)晶(Nakada, 1991; Colombinietal., 2011; Glazneretal., 2008)。但在俯沖帶相關(guān)的低溫-含水-氧化的高Si流紋質(zhì)熔體中榍石可以穩(wěn)定存在，并發(fā)生結(jié)晶分異作用(Bachmann and Bergantz, 2008)。熔體中榍石的結(jié)晶取決于熔體中TiO2的溶解度。在長英質(zhì)熔體中，TiO2的溶解度與溫度、熔體含水量和熔體成分特征FM正相關(guān)，與壓力呈負(fù)相關(guān)關(guān)系(Xiongetal., 2009)。因此，相對于鈣堿性侵入巖，噴出巖熔體形成后壓力快速降低導(dǎo)致熔體中TiO2溶解度升高，抑制榍石結(jié)晶，可能是噴出巖中少有榍石結(jié)晶的原因之一。

為探討榍石結(jié)晶溫度區(qū)間，本文選擇采自岡底斯巖基和南迦巴瓦地區(qū)18件不同巖性巖漿巖樣品，估算了巖漿榍石的結(jié)晶溫度(Haydenetal., 2008)。統(tǒng)計(jì)獲得榍石在2～10kbar壓力區(qū)間范圍內(nèi)結(jié)晶溫度寬泛，為600～900℃，正態(tài)分布，最集中結(jié)晶溫度為～750℃(圖4)，與Colombinietal. (2011)計(jì)算的高Si流紋巖中榍石的結(jié)晶溫度(715～755℃)一致，并表現(xiàn)出更寬泛的結(jié)晶溫度范圍，略低于全巖Zr飽和溫度645～801℃。同一件樣品不同榍石顆?；蜷鞘瞬颗c邊緣也具有較大的溫度差異，最高可達(dá)～150℃。因此巖漿演化過程中，榍石的結(jié)晶是持續(xù)的過程，即巖漿演化早期、中期、晚期榍石都可結(jié)晶(Xieetal., 2010)，并且結(jié)晶的峰期主要集中于巖漿演化中-晚期，可能是由于熔體經(jīng)初期演化導(dǎo)致TiO2富集或熔體成分變化導(dǎo)致熔體TiO2溶解度降低所致。

榍石顆粒普遍發(fā)育的成分環(huán)帶和U-Pb年齡數(shù)據(jù)也支持榍石長時(shí)間結(jié)晶過程。樣品T0592-6-9榍石顆粒核部至邊部微量元素呈連續(xù)變化特征(圖3b)：榍石核部至邊部，流體不活動(dòng)元素含量逐漸降低，流體活動(dòng)元素含量逐漸升高，Eu由負(fù)異常變?yōu)檎惓?，Nb/Ta比逐漸升高至超球粒隕石，Th/U比值逐漸降低。熔體成分和榍石配分系數(shù)的變化造成了榍石顆粒中微量元素的環(huán)帶特征。榍石Zr溫度計(jì)表明該榍石核部與邊部最高形成溫度相差～50℃。該樣品榍石核部U-Pb年齡48～42Ma，與鋯石U-Pb年齡～47Ma一致，邊部年齡46～38Ma(圖3c, d)。T0592-6-9榍石微量元素、形成溫度及U-Pb定年結(jié)果均支持巖漿中榍石的結(jié)晶是持續(xù)的過程，可以記錄從巖漿演化早期至晚期的地球化學(xué)信息。

綜合前人報(bào)道榍石U-Pb封閉溫度范圍450℃～>800℃，與本文計(jì)算榍石結(jié)晶溫度范圍一致。因此，文獻(xiàn)報(bào)道的寬泛的榍石U-Pb體系封閉溫度范圍可能反映了榍石具有較大的結(jié)晶溫度范圍。本文中巖漿榍石核部年齡與鋯石年齡基本一致，支持榍石U-Pb封閉溫度接近于鋯石。巖漿體系中，榍石結(jié)晶后即快速達(dá)到U-Pb同位素體系封閉。因此，同一巖漿體系中鋯石與榍石的年齡差別可能反映了熔體較晚達(dá)到榍石飽和，而非熔體熱演化歷史或Pb封閉溫度相關(guān)信息。

4 結(jié)論

(1)本論文采用LA-SF-ICP-MS建立榍石U-Pb定年方法。準(zhǔn)確測定了榍石標(biāo)準(zhǔn)樣品(～1045Ma和～20Ma)和年輕榍石樣品(<100Ma)的年齡，有效提高檢測空間分辨率(25～30μm)；

(2)基性巖至酸性巖樣品中巖漿榍石Zr溫度統(tǒng)計(jì)結(jié)果表明，巖漿榍石具有寬泛的結(jié)晶溫度范圍600～900℃，最集中結(jié)晶溫度為～750℃，因此，同一巖漿體系中鋯石與榍石的年齡差異可能反映了熔體較晚達(dá)到榍石飽和，而非榍石的封閉溫度較低或反映巖石熱演化歷史；

(3)同一巖漿體系中，鋯石與巖漿榍石U-Pb年齡一致，結(jié)合榍石的結(jié)晶溫度表明榍石形成后快速達(dá)到U-Pb體系封閉，推測榍石U-Pb同位素體系封閉溫度接近或略低于鋯石，>700～750℃。

致謝感謝中國地質(zhì)科學(xué)院礦產(chǎn)資源研究所陳振宇教授級高工和國家地質(zhì)實(shí)驗(yàn)測試中心屈文俊研究員及本刊編輯對本文的審閱并提出了寶貴的修改意見。