胡安文,王德英,于海波,江 濤,孫 哲
[中海石油(中國)有限公司 天津分公司 渤海石油研究院,天津 300459]
渤中19-6凝析氣田位于渤海灣盆地渤中坳陷渤中凹陷內(nèi),具有千億方儲量規(guī)模,是迄今為止渤海灣盆地內(nèi)探明最大的天然氣田[1-8]。在構造上,渤中19-6構造帶被渤中主洼、渤中南洼和渤中西南洼所圍限,主體表現(xiàn)為南高北低的長軸背斜構造帶,屬于典型的“洼中隆”構造(圖1)。在地層上,渤中19-6凝析氣田內(nèi)從上至下依次發(fā)育第四系平原組、新近系明化鎮(zhèn)組和館陶組、古近系東營組、沙河街組和孔店組以及太古宇潛山,其中古近系孔店組和太古宇潛山是主力產(chǎn)氣層。已鉆井揭示渤中19-6凝析氣田周緣三大次洼均發(fā)育沙河街組三段、沙河街組一段和東營組三段3套烴源巖。有機地球化學資料顯示[8-11],沙河街組三段烴源巖有機質類型以Ⅱ2型為主,絕大多數(shù)鏡質組反射率(Ro)大于1.3%,已達到了高-過成熟階段;沙河街組一段和東營組三段烴源巖有機質類型分別屬于Ⅱ1和Ⅱ1-Ⅱ2型,目前分別處于成熟-高成熟階段和成熟階段。
渤中19-6凝析氣田內(nèi)天然氣和凝析油同產(chǎn),天然氣均為濕氣,伴生產(chǎn)出的凝析油呈亮褐、淺黃或深黃色,具有低密、低粘、低膠質+瀝青質、高蠟和高凝固點的特征。前人針對渤中19-6凝析氣田凝析油地球化學特征、油源和成熟度等,開展了大量的研究工作并達成了較統(tǒng)一的認識[2-8]。多數(shù)學者認同渤中19-6凝析氣田內(nèi)凝析油為沙河街組三段烴源巖成熟階段的產(chǎn)物[8]。但有關渤中19-6凝析氣田天然氣地球化學特征及氣源的研究則少有涉及,天然氣成因至今未形成共識。如徐長貴等[5]認為渤中19-6氣田的天然氣成因類型為腐殖-腐泥型干酪根降解氣。而李慧勇等[8]認為渤中凹陷深層太古宇潛山及上覆古近系孔店組天然氣為典型的油型氣,具有不同成熟度天然氣混合特征。渤中19-6凝析氣田天然氣屬于何種成因及其與凝析油又具有何種成因聯(lián)系?這對于認清渤中19-6凝析氣田周邊乃至整個渤中凹陷深層油與氣勘探前景至關重要。
本次研究綜合利用天然氣各項地球化學參數(shù),對渤中19-6凝析氣田天然氣地球化學特征進行精細刻畫,在此基礎上厘清天然氣成因與來源;結合凝析油成熟度判定和儲層流體包裹體特征,對渤中19-6凝析氣田天然氣和凝析油成因關系進行判識。
本次研究共采集分析渤中19-6凝析氣田4口井6件天然氣樣品(圖1;表1)。此外,本文選取了39件代表性的沙河街組三段、沙河街組一段和東營組三段烴源巖樣品,與渤中19-6凝析氣田進行氣-源對比,并開展氣源分析。為了判識天然氣與凝析油成因關系,本次研究還分析了渤中19-6凝析氣田5口井8件凝析油樣品物性和成熟度與46件儲層巖心樣品的流體包裹體顯微巖相學特征和均一溫度。
圖1 渤海灣盆地渤中19-6凝析氣田構造位置Fig.1 Sketch map showing the location of the Bozhong 19-6 gas condensate field in the Bohai Bay Basin
表1 渤海灣盆地渤中19-6凝析氣田天然氣組分特征Table 1 Composition characteristics of natural gas from the Bozhong 19-6 gas condensate field,Bohai Bay Basin
本次研究中天然氣、凝析油和烴源巖樣品的所有測試分析均在中海石油(中國)有限公司天津分公司渤海實驗中心完成,儲層流體包裹體的相關分析在核工業(yè)北京地質研究院分析測試研究中心完成。
組分分析采用Agilent 6890N氣相色譜儀,詳細操作流程依據(jù)中華人民共和國國家標準GB/T13610-2014和GB/T14678-93。天然氣輕烴氣相色譜分析儀器為HP 5890A 氣相色譜儀,色譜柱為PONA柱(50 m×0.15 mm×0.5 μm),采用99.999%氦氣為載氣,升溫程序為:初溫25 ℃,恒溫15 min,以1.5 ℃/min升溫至70 ℃,以2.5 ℃/min升溫至130 ℃,再以3.5 ℃/min升至280 ℃,保持10 min。
天然氣同位素分析儀器為Delta S GC/C/IRMS同位素質譜儀,分析方法如下:首先將天然氣樣品注入氣相色譜柱中分離成單體化合物,然后將分離后的單體化合物在高溫氧化燃燒爐中轉化為純CO2,最后注入同位素質譜儀測得碳同位素值。烴源巖干酪根碳同位素分析儀器為Delta Plusxl穩(wěn)定同位素質譜儀,實驗方法按照GB/T18340.2-2010進行。
分析儀器為Thermo-Fisher Trace-DSQⅡ氣相色譜質譜聯(lián)用儀,色譜柱為HP-5MS彈性石英毛細柱(60 m×0.25 mm×0.25 μm)。升溫程序為:初溫50 ℃,恒溫1 min,以15 ℃/min升溫至100 ℃,以2 ℃/min升溫至200 ℃,再以1 ℃/min升至315 ℃,保持20 min。載氣為99.999%氦氣,流速為1 mL/min。
利用MPV-SP顯微鏡光度計、偏光和熒光顯微鏡觀測流體包裹體顯微巖相學特征(大小、分布形狀和熒光顏色等),并搭配LINKAM THMS600型冷熱臺測定流體包裹體均一溫度等。
渤中19-6凝析氣田4口井6組天然氣樣品分析結果表明,天然氣組分以烴類氣為主,含量介于83.58%~90.85%。其中CH4含量分布于70.85%~78.27%,均值為76.08%,C2H6含量為8.04%~8.83%,C3H8含量為2.59%~3.01%,其他烴類氣含量較低,均小于2%,干燥系數(shù)(C1/C1+)為0.84~0.86,屬于濕氣(表1)。
凝析氣田內(nèi)非烴氣總含量為9.15%~16.42%,以CO2為主,N2含量較少。CO2含量介于9.15%~16.27%,N2含量為0.11%~0.19%,均值為0.12%。因非烴氣占比較少,后文中將不再論述其成因。
不同成因類型的天然氣組分和碳同位素值存在一定差異,可利用δ13C1與C1/(C2+C3)圖版判識天然氣成因[12-14]。從圖2可見,渤中19-6凝析氣田天然氣的δ13C1集中分布于-38.0‰~-39.0‰,C1/(C2+C3)值介于6.4~7.3,明顯不同于生物成因氣和混合氣特征,而全落于熱成因氣區(qū)。
依據(jù)原始有機質母質類型的差異,有機熱成因氣可進一步劃分為腐泥型天然氣和腐殖型天然氣[15]。因乙烷碳同位素具有較好的母質繼承性,能反映生氣母質類型,故常被應用于有機熱成因氣分類[16-17]。對于腐泥型和腐殖型天然氣劃分標準,不同學者間具有一定差異。如剛文哲等將δ13C2=-29.0‰作為腐泥型和腐殖型天然氣的劃分閾值[17];戴金星等通過系統(tǒng)統(tǒng)計分析全國各大油氣田天然氣碳同位素特征,認為δ13C2大于-27.5‰為腐殖型天然氣,δ13C2小于-29.0‰為腐泥型天然氣,同時建議參考氣組分、輕烴和生物標志化合物等綜合鑒別腐殖型和腐泥型天然氣[18]。依據(jù)戴金星等的分類標準,渤中19-6凝析氣田天然氣δ13C2值介于-25.4‰~-27.0‰,均值為-26.2‰,既非典型腐殖型天然氣又非典型腐泥型天然氣(圖3)。參考前人對渤海海域天然氣的研究成果和分類方案[19],可將其劃分為偏腐殖型天然氣。
圖2 渤海灣盆地渤中19-6凝析氣田天然氣δ13C1與C1/(C2+C3)關系Fig.2 Relationship between δ13C1 and C1/(C2+C3) of gas samples from the Bozhong 19-6 gas condensate field,Bohai Bay Basin
圖3 渤海灣盆地渤中19-6凝析氣田天然氣δ13C1與δ13C2關系Fig.3 Relationship between δ13C1 and δ13C2 of gas samples from the Bozhong 19-6 gas condensate field,Bohai Bay Basin
在此基礎上,根據(jù)有機質熱演化階段及生氣母質的轉化,偏腐殖型天然氣可進一步分為干酪根熱解氣和原油裂解氣[15]。Guo等[20]通過模擬實驗分析認為原油裂解氣的乙烷與丙烷碳同位素差值明顯低于干酪根熱解氣,并據(jù)此創(chuàng)立了δ13C1-(δ13C2-δ13C3)的天然氣成因類型鑒別圖版(圖4)。由圖4可見,渤中19-6凝析氣田天然氣以干酪根熱解氣為主,可能混有少量原油裂解氣。綜上所述,區(qū)內(nèi)天然氣主要為偏腐殖型干酪根熱解氣。這與王奇等[19]利用黃金管生烴模擬實驗分析渤海海域烴源巖生氣潛力與天然氣成因時認為渤海海域現(xiàn)今已發(fā)現(xiàn)天然氣絕大多數(shù)為偏腐殖型干酪根裂解氣不謀而和。
烴類氣中甲烷碳同位素組成受生氣母質類型和母質熱演化程度控制[21],隨熱演化程度增大,甲烷13C值變大。基于國內(nèi)不同沉積盆地天然氣地球化學資料,戴金星和沈平等分別總結了煤型(成)氣和油型氣的δ13C1值與Ro關系式。但渤中19-6凝析氣田天然氣主要為偏腐殖型氣,直接套用上述煤型(成)氣或油型氣的經(jīng)驗公式顯然不妥。因此,本次研究采用Berner等[22]通過模擬實驗建立的基于Ⅱ型干酪根δ13C1-δ13C2圖版識別偏腐殖型氣成熟度。由圖5可見,渤中19-6凝析氣田天然氣成熟度分布于Ro=1.0%~1.3%區(qū)間,處于成熟階段。
圖4 渤海灣盆地渤中19-6凝析氣田天然氣δ13C1與δ13C2-δ13C3關系Fig.4 Relationship between δ13C1 and δ13C2-δ13C3 of gas samples from the Bozhong 19-6 gas condensate field,Bohai Bay Basin
天然氣輕烴參數(shù)中異庚烷指數(shù)與庚烷指數(shù)是2個重要的成熟度指標[23-27]。針對國內(nèi)沉積盆地油氣地質條件,程克明[27]等建立了基于異庚烷值和庚烷值的油氣成熟度劃分標準,詳見參考文獻[27]。渤中19-6凝析氣田天然氣異庚烷值為0.63~2.14,庚烷值為21.93~37.39。依據(jù)程克明等建立的標準[27],區(qū)內(nèi)天然氣處于成熟-高成熟階段(圖6)。此外,由Mango提出的穩(wěn)態(tài)催化輕烴成因理論[28-29]可知天然氣輕烴中2,4-二甲基戊烷/2,3-二甲基戊烷(2,4-DMC5/2,3-DMC5)的對數(shù)值與生氣母質經(jīng)歷的溫度(T)正相關,具體計算公式為T=140+15ln(2,4-DMC5/2,3-DMC5)。由此換算的區(qū)內(nèi)生氣母質經(jīng)歷的溫度為124.8~131.6 ℃,處于成熟階段溫度范圍。
由上述3種方法厘定的天然氣成熟度高度一致,渤中19-6凝析氣田天然氣應主要處于成熟階段,可能個別達到了高成熟度階段,但尚未達到液態(tài)烴和重氣烴大規(guī)模裂解的過成熟度階段。
因天然氣成分簡單,蘊含的地球化學信息少,天然氣與源巖干酪根碳同位素對比成為了重要的氣源巖判識方法[30-32]。天然氣中乙烷碳同位素母質繼承性最強,故常被用于氣-源對比。
基于此,本次研究系統(tǒng)對比了渤中19-6凝析氣田周邊3套烴源巖和天然氣碳同位素資料。如圖7所示,沙河街組三段烴源巖干酪根碳同位素值明顯重于沙河街組一段和東營組三段。沙河街組三段烴源巖干酪根δ13C變化于-24.8‰~-28.6‰,均值為-26.4‰;沙河街組一段和東營組三段烴源巖干酪根δ13C較輕,分別介于-25.9‰~-29.9‰和-26.0‰~-30.2‰。渤中19-6凝析氣田天然氣乙烷碳同位素值在-25.4‰~-27.0‰范圍,平均值為-26.2‰。受碳同位素分餾作用影響,氣源巖干酪根碳同位素通常重于天然氣乙烷碳同位素[33]。故從碳同位素分布特征可知,渤中19-6凝析氣田天然氣氣源應主要為沙河街組三段烴源巖。
關于渤中19-6凝析氣田凝析油特征和油源等,前人已開展了系列研究并得到了高度一致的認識[2-8]:渤中19-6凝析氣田凝析油具有低密、低粘、低膠質+瀝青質、高蠟和高凝固點的物性特征(表2),為沙河街組三段烴源巖的產(chǎn)物。有關凝析油成熟度問題,雖多數(shù)研究人員認同渤中19-6凝析氣田的凝析油主要處于成熟階段[2-8],但也有部分研究者認為渤中19-6凝析氣田的凝析油已達到了高成熟階段。為了準確判識研究區(qū)凝析油成熟度,下文將分別從凝析油正構烷烴特征和甾烷異構化、輕烴與芳烴成熟度參數(shù)方面詳細論述。
圖5 渤海灣盆地渤中19-6凝析氣田天然氣δ13C2-δ13C1關系與成熟度Fig.5 δ13C2-δ13C1 plot for evaluating the maturities of gas samples from the Bozhong 19-6 gas condensate field,Bohai Bay Basin
圖6 渤海灣盆地渤中19-6凝析氣田天然氣異庚烷值-庚烷值關系與成熟度Fig.6 Plot of isoheptane versus heptane values for evaluating the maturities of gas samples from the Bozhong 19-6 gas condensate field,Bohai Bay Basin
圖7 渤海灣盆地渤中19-6凝析氣田天然氣乙烷與各層系烴源巖干酪根同位素值對比Fig.7 Correlation of δ13C2 values of gas samples with δ13Ckerogen values from various formations in the Bozhong 19-6 gas condensate field,Bohai Bay Basin
表2 渤海灣盆地渤中19-6凝析氣田凝析油物性特征及氣相色譜參數(shù)Table 2 Physical properties and gas chromatography parameters of condensates from the Bozhong 19-6 gas condensate field,Bohai Bay Basin
圖8 渤海灣盆地渤中19-6凝析氣田凝析油飽和烴氣相色譜Fig.8 Gas chromatograms of saturated hydrocarbon fractions in condensate samples from the Bozhong 19-6 gas condensate field,Bohai Bay Basina. J1井,埋深3 566.8~3 634.0 m,古近系孔店組凝析油;b. J2井,埋深3 873.7~3 923.5 m,太古宇凝析油;c. J4井,埋深4 411.0~4 499.8 m,太古宇凝析油;d. J5井,埋深3 500.0~3 566.0 m,太古宇凝析油
從表2可見,渤中19-6凝析氣田凝析油正構烷烴以中高碳數(shù)為主,主峰碳為nC15—nC19,∑C21-/∑C22+值介于0.99~2.37,均值為1.63。氣相色譜圖顯示,凝析油nC30以上的正構烷烴仍具有一定含量(圖8)。例如:J5井凝析油nC30以上的正構烷烴含量約為6%左右,最高碳數(shù)可達nC37。眾所周知,高成熟度的凝析油以低碳數(shù)正構烷烴為主,高碳數(shù)正構烷烴含量低。研究區(qū)凝析油正構烷烴特征與高成熟度凝析油顯然不一致,指示其成熟度偏低,應不是有機質高成熟階段的產(chǎn)物。另外,研究區(qū)凝析油C29甾烷20S/(20S+20R)和C29甾烷ββ/(αα+ββ)分別介于0.38~0.56和0.47~0.69,顯示其處于成熟階段(圖9)。
圖9 渤海灣盆地渤中19-6凝析氣田凝析油C29甾烷ββ/(αα+ββ)- C29甾烷20S/(20S+20R)關系與成熟度Fig.9 C29 sterane ββ/(αα+ββ)-C29 sterane 20S/(20S+20R)plot for evaluating maturity of condensate samples from the Bozhong 19-6 gas condensate field,Bohai Bay Basin
由研究區(qū)J1井凝析油輕烴分析結果可見,石蠟指數(shù)和烷-芳指數(shù)變化范圍較小(表3),最高值分別為1.8和21.1。按照Thompson[34]和沈婷[35]等的劃分標準,渤中19-6凝析氣田凝析油基本上處于成熟階段。此外,利用Mango建立的生烴溫度計算公式[28-29],研究區(qū)J1井凝析油的2,4-二甲基戊烷/2,3-二甲基戊烷值為0.24~0.38,計算其有機質經(jīng)歷的最高生烴溫度為118.8~125.5 ℃。該溫度在120 ℃上下,處于生油高峰的溫度,低于生氣母質經(jīng)歷的溫度(124.8~131.6 ℃)。
Radke等[36]提出了評價有機質成熟度的甲基菲指數(shù)(MPI1和MPI2),并建立了由甲基菲指數(shù)MPI1計算鏡質體反射率(Rc)的關系式。由表3可見,渤中19-6凝析氣田凝析油的甲基菲指數(shù)MPI1和MPI2分別介于1.2~2.5和1.3~3.1,變化范圍較大。其與反映凝析油成熟度的其他參數(shù)一致性較差,且無法套用Radke等[36]建立的鏡質體反射率(Rc)計算公式。這可能與研究區(qū)的有機質類型密切相關,因甲基菲指數(shù)(MPI1和MPI2)僅適用于研究Ⅲ型有機質或煤,而不適用于Ⅰ和Ⅱ型有機質[37-38]。羅健等[39]對烷基二苯并噻吩系列化合物系統(tǒng)研究發(fā)現(xiàn),烷基二苯并噻吩參數(shù)(4,6-/1,4-DMDBT和2,4-/1,4-DMDBT)可作為良好的成熟度指標,并建立了鏡質體反射率(Rc)與烷基二苯并噻吩參數(shù)間關系式。研究區(qū)凝析油的4,6-/1,4-DMDBT和2,4-/1,4-DMDBT值分別為2.2~3.7和1.6~2.1(表3)。按羅健等[39]建立的Rc1與4,6-/1,4-DMDBT和Rc2與2,4-/1,4-DMDBT關系式來推算,研究區(qū)凝析油的Rc主體為1.0%~1.1%,屬于成熟油范疇。
綜上所述,研究區(qū)凝析油成熟度Ro主體應在1.0%~1.1%左右,主要為沙河街組三段烴源巖生油高峰的產(chǎn)物。
雖然渤中19-6凝析氣田凝析油和天然氣均源自沙河街組三段烴源巖成熟階段,但凝析油和天然氣的成熟度及流體包裹體顯微巖相學特征、均一溫度等表明,渤中19-6凝析氣田經(jīng)歷了“早油晚氣”的油氣成藏過程,凝析油主力成藏期略早于天然氣。
表3 渤海灣盆地渤中19-6凝析氣田凝析油輕烴和芳烴成熟度參數(shù)Table 3 Maturity parameters of the light hydrocarbons and aromatic fraction of condensate samples from the Bozhong 19-6 gas condensate field,Bohai Bay Basin
圖10 渤海灣盆地渤中19-6凝析氣田流體包裹體特征Fig.10 Characteristics of fluid inclusions from the Bozhong 19-6 gas condensate field,Bohai Bay Basina,b. J1井,埋深3 735.0 m,古近系孔店組,環(huán)石英顆粒加大邊內(nèi)側成帶分布、呈深褐色的重質油包裹體,包裹體中的油氣發(fā)生了分異,其中的輕質油顯示綠色熒光;c,d. J1井,埋深3 735.0 m,古近系孔店組,沿石英顆粒加大邊微裂隙分布、呈淡黃色-灰色的輕質油氣包裹體,顯示綠色熒光;e,f. J3井,埋深4 051.0 m,古近系孔店組,沿切穿石英顆粒的微裂隙分布、呈透明無色-灰色的凝析油氣包裹體,顯示藍綠色熒光;g. J3井,埋深4 051.9 m,古近系孔店組,沿切穿石英顆粒及其加大邊的成巖期后微裂隙成帶分布、呈深灰色的天然氣包裹體;h. J3井,埋深4 347.0 m, 太古宇,沿石英斑晶微裂隙成帶分布、呈透明無色或淡褐色的天然氣+鹽水包裹體
渤中19-6凝析氣田46件巖心樣品流體包裹體顯微巖相學特征和均一溫度測試結果表明,區(qū)內(nèi)經(jīng)歷了早期重質油、不同成熟度輕質油-凝析油和晚期天然氣的油氣充注過程(圖10)。且與油或油氣兩相包裹體伴生的鹽水包裹體均一溫度主要分布于110~147 ℃,低于與天然氣包裹體伴生的鹽水包裹體均一溫度(150~173 ℃)(圖11)。結合單井(以J1井為代表)埋藏史、地熱史和生烴演化史等研究成果,可確定原油與天然氣成藏期。如圖12所示,研究區(qū)原油從12.0 Ma左右開始充注,明顯早于天然氣充注時間(5.0 Ma左右)。
王奇[19]等利用黃金管生烴模擬實驗,對渤海海域古近系烴源巖生氣潛力的研究成果也與渤中19-6凝析氣田凝析油和天然氣的成因關系相一致。沙河街組三段偏腐殖型烴源巖干酪根熱降解氣生成階段對應Ro為0.6%~1.3%,生氣高峰對應Ro為1.2%。當Ro小于1.0%時,烴源巖以生油為主,GOR(氣油比)增加緩慢;1.0% 1) 渤中19-6凝析氣田天然氣以烴類氣為主,非烴氣占比少,C1/(C2+C3)值為6.4~7.3,甲烷碳同位素值集中分布于-38.0‰~-39.0‰,乙烷碳同位素值介于-25.4‰~-27.0‰,乙烷與丙烷碳同位素差值較高,為偏腐殖型干酪根裂解氣;天然氣乙烷碳同位素與沙河街組三段烴源巖干酪根碳同位素具有可比性,表明渤中19-6凝析氣田天然氣應源自沙河街組三段烴源巖。 圖11 渤海灣盆地渤中19-6凝析氣田伴生鹽水包裹體均一溫度Fig.11 Homogenization temperature of coeval aqueous inclusions from the Bozhong 19-6 gas condensate field,Bohai Bay Basin 2) δ13C1-δ13C2與異庚烷指數(shù)-庚烷指數(shù)天然氣成熟度判識圖版和由2,4-二甲基戊烷/2,3-二甲基戊烷換算的生氣母質經(jīng)歷的溫度均表明渤中19-6凝析氣田天然氣主要處于成熟階段。 圖12 渤海灣盆地渤中19-6凝析氣田J1井熱演化史和成藏期Fig.12 Geothermal evolution history and accumulation stages of layers penetrated by Well J1,Bozhong 19-6 gas condensate field,Bohai Bay Basin 3) 渤中19-6凝析氣田凝析油正構烷烴以中高碳數(shù)為主,∑C21-/∑C22+值偏低,甾烷異構化參數(shù)、石蠟指數(shù)、烷-芳指數(shù)和烷基二苯并噻吩參數(shù)等均指示凝析油主體處于成熟階段,主要為沙河街組三段烴源巖生油高峰的產(chǎn)物。 4) 雖然渤中19-6凝析氣田凝析油和天然氣均源自沙河街組三段烴源巖成熟階段,但凝析油和天然氣的成熟度及流體包裹體顯微巖相學特征、均一溫度等表明,渤中19-6凝析氣田經(jīng)歷了“早油晚氣”的油氣成藏過程,凝析油主力成藏期略早于天然氣。5 結論