• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    ICP-MS法測(cè)定句容地產(chǎn)蟬花中8種金屬元素的含量

    2020-10-12 14:47顧媛
    關(guān)鍵詞:微波消解金屬元素

    顧媛

    【摘 要】 目的:建立電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)同時(shí)測(cè)定蟬花中鉀、鈉、鈣、鉛、鎘、汞、砷、銅元素含量的方法。方法:通過微波消解法處理樣品, 以鍺、銦、鉍元素為內(nèi)標(biāo), 采用ICP-MS法同時(shí)測(cè)定上述8種元素的含量。結(jié)果:各元素標(biāo)準(zhǔn)曲線的相關(guān)系數(shù)均為0.9990~0.9999, 加標(biāo)回收率為95.25%~103.73%, RSD值均小于4%。結(jié)論:該方法快速、準(zhǔn)確、線性關(guān)系良好且檢出限低,可用于蟬花中金屬元素含量的分析測(cè)定,測(cè)定結(jié)果可為蟬花的質(zhì)量控制提供參考。

    【關(guān)鍵詞】 電感耦合等離子體質(zhì)譜;蟬花;微波消解;金屬元素

    【中圖分類號(hào)】K284.1 【文獻(xiàn)標(biāo)志碼】 A 【文章編號(hào)】1007-8517(2020)15-0025-04

    Abstract:Objective A determination method for the elements of K,Na,Ca,Pb,Cd,Hg,As,and Cu in Cordyceps cicadae was established by ICP-MS.Methods These samples were processed by microwave digestion,and then the above eight elements were determined by ICP-MS with Ge,In,Bi as internal standards.Results The correlative coefficients of standard curves were 0.9990 ~0.9999 with the recovery rates in the range of 95.25%~103.73% and RSD values were less than 4%.Conclusion The method is rapid,sensitive,with fine linear relationship and low detection limit.It can be used to determine the content of metal elements in Cordyceps cicadae,and the results can provide reference for the quality control of Cordyceps cicadae.

    Keywords:ICP-MS;Cordyceps cicadae;Microwave Digestion;Metal Elements

    蟬花(Cordyceps cicadae)又名“金蟬花”,屬蟲生性藥真菌,是指麥角菌科真菌寄生在山蟬(俗稱“知了”)上所形成的一種蟲菌復(fù)合物[1-3]。蟬花是我國(guó)的一種傳統(tǒng)中藥材,其主要化學(xué)成分包括多糖類、核苷類化合物、麥角固醇及其過氧化物、環(huán)肽化合物、多球殼菌素、蟲草酸等[4-6],具有提高機(jī)體免疫力、抗腫瘤、改善腎功能、調(diào)節(jié)脂類代謝、抗疲勞、降血糖和改善睡眠等功效[7-8]。江蘇句容的蟬花產(chǎn)自茅山山脈一帶,成片的山林給蟬花的生長(zhǎng)提供得天獨(dú)厚的生長(zhǎng)環(huán)境,使其含有較豐富的礦物質(zhì)元素,具有一定的藥用價(jià)值[9]。但是中藥材中的重金屬殘留一直是人們關(guān)注的問題,隨著蟬花被逐步開發(fā)應(yīng)用,其從生長(zhǎng)到炮制的過程中也都有可能引入對(duì)人體健康有害的重金屬元素[10]。

    為了更好地保護(hù)地理性地方藥材,更加全面地評(píng)價(jià)句容地區(qū)蟬花藥材質(zhì)量,建立方便準(zhǔn)確的金屬元素定量分析方法,本課題采用了電感耦合等離子體質(zhì)譜法(Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry,簡(jiǎn)稱ICP-MS)同時(shí)測(cè)定句容地產(chǎn)蟬花中8種金屬元素的含量,這8種金屬元素包括對(duì)人體有益的微量元素鉀(K)、鈉(Na)、鈣(Ca),及對(duì)人體健康有害的重金屬元素鉛(Pb)、鎘(Cd)、汞(Hg)、砷(As)、銅(Cu)。

    1 儀器與試藥

    1.1 儀器 NexIon350電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(美國(guó)PerkinElmer公司);XS-205電子天平(德國(guó)Mettler Toledo公司);Mulitiwave PRO微波消解儀(奧地利Anton Paar公司)。

    1.2 試藥 鉀、鈉、鈣單元素標(biāo)準(zhǔn)溶液均購置于國(guó)家有色金屬及電子材料分析測(cè)試中心,元素含量均為1000mg/L;鉛、鎘、汞、砷、銅、金、鍺、銦、鉍單元素標(biāo)準(zhǔn)溶液均購置于美國(guó)o2si smart solutions公司,元素含量均為1000mg/L;調(diào)諧液由美國(guó)鉑金埃爾默公司提供;硝酸為Merck優(yōu)級(jí)純;水為超純水;蟬花藥材均購置于句容藥材市場(chǎng)。

    2 方法與結(jié)果

    2.1 儀器條件及溶液制備

    2.1.1 儀器條件 采用調(diào)諧液將ICP-MS儀調(diào)至最佳工作條件。載氣流量為0.8L/min;射頻功率為1100w;等離子體氣流量為15L/min;輔助氣流量為1.2L/min;分析模式為碰撞反應(yīng)池模式(Ked模式)。

    2.1.2 標(biāo)準(zhǔn)品溶液的制備 分別精密量取K、Na、Ca、Pb、Cd、As、Cu各單元素標(biāo)準(zhǔn)品溶液適量, 用2%硝酸溶液逐級(jí)稀釋制成各元素的系列濃度混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,K、Na、Ca 濃度為0、1、5、10、20μg·mL-1,Pb、As、Cd濃度為 0、1、5、10、20ng·mL-1,Cu濃度為 0、25、125、250、500ng·mL-1。另精密量取Hg單元素標(biāo)準(zhǔn)品溶液適量, 用2%硝酸溶液逐級(jí)稀釋制成Hg元素的系列濃度標(biāo)準(zhǔn)溶液,濃度為0、0.2、0.5、1、2、5ng,將金元素標(biāo)準(zhǔn)溶液適量稀釋,然后加入到Hg標(biāo)準(zhǔn)溶液中,使各濃度的Hg標(biāo)準(zhǔn)溶液中金元素濃度為4ng·mL-1(此標(biāo)準(zhǔn)液需臨用新制)。

    2.1.3 內(nèi)標(biāo)溶液的制備 分別精密量取鍺(Ge)、銦(In)、鉍(Bi)各單元素標(biāo)準(zhǔn)溶液適量, 用水逐級(jí)稀釋成濃度為1μg·mL-1的混合內(nèi)標(biāo)溶液。

    2.1.4 供試品溶液的制備 取蟬花藥材適量,粉碎過四號(hào)篩,精密稱取藥材粉末約0.5g,置微波消解罐中, 加硝酸5mL浸泡過夜,然后放入微波消解儀中進(jìn)行消解,消解程序?yàn)椋?20℃消解10min,150℃消解20min,180℃消解10min,消解結(jié)束后,將消解罐放置趕酸板上趕酸至近干,用水將其轉(zhuǎn)移至50mL量瓶中,加入金元素標(biāo)準(zhǔn)溶液適量使金元素的濃度為4ng·mL-1,再用水稀釋至刻度,離心取上清液即得。如果供試品溶液中某元素的濃度超出標(biāo)準(zhǔn)曲線范圍, 則將供試品溶液用水稀釋至濃度落在標(biāo)準(zhǔn)曲線范圍內(nèi)。

    2.1.5 空白溶液的制備 除不加樣品和金元素標(biāo)準(zhǔn)溶液外,其余同2.1.4項(xiàng)下制備空白溶液。

    [JP+1]2.1.6 樣品測(cè)定 將39K、23Na、43Ca、75As、65Cu設(shè)定以72Ge為內(nèi)標(biāo),114Cd設(shè)定以115In為內(nèi)標(biāo), 208Pb、202Hg設(shè)定以209Bi為內(nèi)標(biāo),先測(cè)定標(biāo)準(zhǔn)品溶液,濃度由低向高進(jìn)行測(cè)定,以濃度為橫坐標(biāo),響應(yīng)值為縱坐標(biāo),得出標(biāo)準(zhǔn)曲線,然后測(cè)定樣品,扣除空白后根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線得出相應(yīng)的樣品濃度。

    [JP]2.2 方法學(xué)考察

    2.2.1 線性關(guān)系的考察 分別取2.1.2項(xiàng)下鉀、鈉、鈣、鉛、砷、鎘、銅元素的各系列濃度標(biāo)準(zhǔn)品混合溶液及汞元素的系列濃度標(biāo)準(zhǔn)品溶液進(jìn)樣,以濃度(ng·mL-1)為橫坐標(biāo),響應(yīng)值(cps)為縱坐標(biāo)進(jìn)行線性回歸,線性關(guān)系見表1,由表1可見K、Na、Ca在1~20μg·mL-1濃度范圍內(nèi),Pb、Cd、As在1~20ng·mL-1濃度范圍內(nèi),Hg在0.2~5ng·mL-1濃度范圍內(nèi),Cu在25~500ng·mL-1濃度范圍內(nèi)均有良好的線性關(guān)系。

    2.2.2 方法檢出限的考察 取2.1.5項(xiàng)下的空白溶液重復(fù)進(jìn)樣11次,計(jì)算各元素的標(biāo)準(zhǔn)偏差,以3倍標(biāo)準(zhǔn)偏差除以標(biāo)準(zhǔn)曲線的斜率,即可計(jì)算出各元素的方法檢出限,結(jié)果見表1,各元素的檢出限較低。

    2.2.3 重復(fù)性的考察 對(duì)同一批號(hào)的蟬花粉末進(jìn)行含量測(cè)定,按2.1.4項(xiàng)下平行制備6份供試品溶液,再按2.1.6項(xiàng)下進(jìn)行樣品測(cè)定,計(jì)算各元素含量的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(Relative Standard Deviation,RSD),結(jié)果見表2,各元素的RSD均小于4%,說明本法重復(fù)性較好。

    2.2.4 精密度的考察 分別取同一份的鉀、鈉、鈣、鉛、砷、鎘、銅元素標(biāo)準(zhǔn)品混合溶液及同一份的汞元素標(biāo)準(zhǔn)品溶液,按2.1.6項(xiàng)下分別進(jìn)行樣品測(cè)定,重復(fù)進(jìn)樣6次,計(jì)算RSD值得出各元素的精密度。結(jié)果見表2,各元素的RSD均小于3%,說明該儀器精密度良好。

    2.2.5 穩(wěn)定性的考察 取同一供試品溶液,分別于0、4、8、12、24h時(shí)按2.1.6項(xiàng)下進(jìn)行樣品測(cè)定,計(jì)算各元素含量的RSD值。結(jié)果見表2,各元素的RSD均小于4%,說明24h內(nèi)供試品溶液穩(wěn)定性良好。

    2.2.6 加標(biāo)回收率的考察 精密稱定已知各元素含量的蟬花粉末6份,每份取約0.25g,分別精密加入各元素標(biāo)準(zhǔn)品溶液適量,使加入的標(biāo)準(zhǔn)元素濃度約為供試液中各元素濃度的80%、100%、120%,各平行三份,按照2.1.4項(xiàng)下供試品溶液的制備方法操作,照2.1.6項(xiàng)下進(jìn)行測(cè)定,計(jì)算出平均回收率及RSD值。結(jié)果見表2,各元素的回收率均在95.25%~103.73%之間,且RSD值均小于4%,證明此方法準(zhǔn)確可靠。

    2.3 蟬花中8種金屬元素的含量測(cè)定 將6批蟬花藥材按2.1.4項(xiàng)下進(jìn)行供試品溶液的制備,照2.1.6項(xiàng)進(jìn)行元素的含量測(cè)定,結(jié)果見表3。由表3可見,對(duì)人體有益的微量元素鉀、鈣的含量較豐富,其余有害元素參照《中國(guó)藥典》2015版一部中部分藥材的限量值,該6批蟬花中鎘含量均超標(biāo),鉛、汞、砷、銅的含量均在限量范圍內(nèi)。

    3 討論

    本研究采用ICP-MS法同時(shí)測(cè)定了蟬花藥材中8種金屬元素的含量,具有良好的準(zhǔn)確度與重現(xiàn)性,且檢測(cè)限低、線性關(guān)系良好,是一種快速、準(zhǔn)確和有效的金屬元素分析方法。

    本研究一方面對(duì)蟬花藥材中的微量元素鉀、鈉、鈣的含量進(jìn)行考察,結(jié)果表明鉀及鈣元素的含量較高,證明食用該藥材對(duì)人體有益處。另一方面對(duì)蟬花藥材中可能存在的有害金屬元素進(jìn)行考察,參照《中國(guó)藥典》2015年版、《藥用植物及制劑進(jìn)出口綠色行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)》[11]及GB-14882-94《食品中放射性物質(zhì)限制濃度標(biāo)準(zhǔn)》[12],有害金屬元素的限量值均為:鉛≤5.0mg·kg-1,鎘≤0.3mg·kg-1,汞≤0.2mg·kg-1,砷≤2.0mg·kg-1,銅≤20.0mg·kg-1。本研究結(jié)果顯示鉛、汞、砷、銅的含量均在限量值范圍內(nèi),但是鎘元素卻嚴(yán)重超標(biāo),如果服用重金屬超標(biāo)的中藥,重金屬會(huì)在人體內(nèi)蓄積,且不易分解,長(zhǎng)此以往會(huì)對(duì)人體健康產(chǎn)生一定的危害。重金屬可能會(huì)從生長(zhǎng)環(huán)境中引入,也可能會(huì)從運(yùn)輸及加工環(huán)節(jié)中引入[13],因此,應(yīng)對(duì)蟬花藥材的來源就開始監(jiān)管,杜絕會(huì)引入有害重金屬污染的可能性,同時(shí)還應(yīng)該對(duì)中藥材的有害金屬元素含量進(jìn)行更加嚴(yán)格的控制,盡快完善蟬花的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn),增加重金屬及有害元素檢查項(xiàng),全面確保用藥的安全性。

    參考文獻(xiàn)

    [1]昆都孜·斯坎達(dá)爾,熱娜古麗·木沙,孫長(zhǎng)勝,等.蟬花菌質(zhì)的營(yíng)養(yǎng)及脂質(zhì)成分分析[J].現(xiàn)代食品科技,2019,35(4):258-263.

    [2]王瓊,王春雷,何福根,等.地方藥材金蟬花的研究進(jìn)展[J].腫瘤學(xué)雜志,2013,19(3):227-230.

    [3]萬永紅,蔡開明,韋曙.蟬花的本草考證與生物學(xué)研究[J].江蘇林業(yè)科技,2013,40(3):50-53.

    [4]于士軍,柴新義,樊美珍.蟬花菌質(zhì)主要營(yíng)養(yǎng)成分和活性成分分析[J].食品與機(jī)械,2015,31(1):155-158.

    [5]俞瀅,顧蕾,陳啟琪,等.蟬花的化學(xué)成分分析[J].杭州師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),1997(6):63-65.

    [6]MIYAKE Y,KOZUTSUMI Y,NAKAMURA S,et al.Serine palmitoyl transferase is the primary target of a sphingosine-like immunosuppressant,ISP-1/myriocin[J]. Biochemical and Biophysical Research Communications,1995,211(2):396-403.

    [7]蔣寧,高大偉,林金盛,等.蟬花的研究進(jìn)展[J].江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué),2017,45(8):11-14.

    [8]劉愛英.中國(guó)蟬花資源研究應(yīng)用[M].貴陽:貴州科技出版社,2012:17.

    [9]葛飛,夏成潤(rùn),李春如,等.蟬擬青霉菌絲體與天然蟬花中化學(xué)成分的比較分析[J].菌物學(xué)報(bào),2007,26(1):68-75.

    [10]張俊清,劉明生,符乃光,等.中藥材微量元素及重金屬研究的意義與方法[J].中國(guó)野生植物資源,2002,21(3):48-49.

    [11]中華人民共和國(guó)對(duì)外貿(mào)易經(jīng)濟(jì)合作部.中華人民共和國(guó)外經(jīng)貿(mào)行業(yè)標(biāo)準(zhǔn) (WM2-2001):藥用植物及制劑進(jìn)口綠色行為標(biāo)準(zhǔn)[S].北京:中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社,2001.

    [12]趙連華,楊銀慧,胡一晨,等.我國(guó)中藥材中重金屬污染現(xiàn)狀分析及對(duì)策研究[J].中草藥,2014,45(9):1199-1206.

    [13]鄒耀華,吳加倫.“浙八味”中藥材及其土壤中有害重金屬污染調(diào)查分析[J].中成藥,2011,33(10):1826 -1828.

    (收稿日期:2020-04-01 編輯:劉斌)

    猜你喜歡
    微波消解金屬元素
    礦石樣品中金屬元素的化學(xué)分析與研究
    不同提取劑提取土壤中六種重金屬元素有效態(tài)方法研究
    固體廢物中金屬元素檢測(cè)方法研究進(jìn)展
    微波消解-ICP-MS法同時(shí)測(cè)定牛蒡子中8種重金屬元素
    微波消解—ICP法測(cè)定潤(rùn)滑油中的硫元素
    環(huán)境監(jiān)測(cè)中重金屬元素分析方法探析
    微波消解-HR-CS GFAAS法快速順序測(cè)定秀珍菇中金屬元素
    亚洲欧美激情在线| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 天堂8中文在线网| 最近最新免费中文字幕在线| 大型av网站在线播放| 黄色视频,在线免费观看| 日韩欧美免费精品| 1024香蕉在线观看| 国产真人三级小视频在线观看| 丝袜喷水一区| av在线老鸭窝| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 久久久国产成人免费| 精品久久久久久电影网| 高清av免费在线| 久久久久久久久免费视频了| 亚洲 欧美一区二区三区| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 咕卡用的链子| 美女国产高潮福利片在线看| 九色亚洲精品在线播放| 欧美日韩亚洲高清精品| 亚洲欧美色中文字幕在线| 国产不卡av网站在线观看| 亚洲精品粉嫩美女一区| 中文字幕人妻丝袜制服| 大型av网站在线播放| 一个人免费看片子| 日韩精品免费视频一区二区三区| 伊人亚洲综合成人网| 亚洲成国产人片在线观看| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 欧美黄色片欧美黄色片| 久久精品亚洲av国产电影网| 久久久久久久久免费视频了| 久久久久久久国产电影| 最近中文字幕2019免费版| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 窝窝影院91人妻| 999久久久精品免费观看国产| 亚洲精品一二三| 亚洲国产欧美一区二区综合| 青青草视频在线视频观看| 韩国高清视频一区二区三区| 在线天堂中文资源库| 一区二区三区精品91| 久久午夜综合久久蜜桃| 黄色 视频免费看| 日本精品一区二区三区蜜桃| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 亚洲欧美一区二区三区久久| 午夜福利视频在线观看免费| 男女下面插进去视频免费观看| 91麻豆av在线| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 欧美黄色片欧美黄色片| 视频区图区小说| 久久国产亚洲av麻豆专区| 飞空精品影院首页| 亚洲av电影在线进入| 亚洲伊人久久精品综合| 在线 av 中文字幕| 久久久精品免费免费高清| 电影成人av| 亚洲avbb在线观看| 亚洲中文字幕日韩| 久久久久精品人妻al黑| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 在线观看免费高清a一片| 久久久久久久国产电影| 日本a在线网址| 在线av久久热| 水蜜桃什么品种好| 男女床上黄色一级片免费看| 日韩制服骚丝袜av| 女性被躁到高潮视频| 日韩视频在线欧美| 99国产精品一区二区蜜桃av | 国产国语露脸激情在线看| 91精品伊人久久大香线蕉| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 亚洲精品中文字幕一二三四区 | 少妇的丰满在线观看| 一进一出抽搐动态| 国产男女超爽视频在线观看| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 51午夜福利影视在线观看| 18在线观看网站| 一区二区三区精品91| 热99re8久久精品国产| 91麻豆av在线| 国产精品免费大片| 成年女人毛片免费观看观看9 | 超碰成人久久| 12—13女人毛片做爰片一| 国产淫语在线视频| 午夜福利免费观看在线| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 桃花免费在线播放| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 欧美激情久久久久久爽电影 | 99国产精品一区二区三区| 国产精品久久久久久精品古装| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 蜜桃在线观看..| 久久九九热精品免费| 啦啦啦中文免费视频观看日本| www.自偷自拍.com| 69av精品久久久久久 | 97精品久久久久久久久久精品| 欧美午夜高清在线| av福利片在线| 国产精品熟女久久久久浪| 精品国产一区二区三区四区第35| 国产黄频视频在线观看| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| av天堂在线播放| 欧美xxⅹ黑人| 精品第一国产精品| 日本五十路高清| 成年美女黄网站色视频大全免费| 国产精品免费大片| 18禁观看日本| 欧美激情高清一区二区三区| 国产高清国产精品国产三级| 纯流量卡能插随身wifi吗| 精品久久久久久久毛片微露脸 | 成年av动漫网址| 老司机影院毛片| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | 狠狠精品人妻久久久久久综合| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 免费在线观看影片大全网站| 男女午夜视频在线观看| 亚洲精品美女久久av网站| 一级片免费观看大全| 中文字幕色久视频| 99久久综合免费| 国产男人的电影天堂91| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 啦啦啦 在线观看视频| 中文字幕人妻丝袜制服| 大陆偷拍与自拍| 成人手机av| 国产精品免费大片| 一区二区三区乱码不卡18| 亚洲精品中文字幕在线视频| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 天堂中文最新版在线下载| 国产一区二区在线观看av| 看免费av毛片| 超碰97精品在线观看| 亚洲,欧美精品.| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 国产精品亚洲av一区麻豆| 久久精品国产综合久久久| 纯流量卡能插随身wifi吗| 黄色视频不卡| 麻豆国产av国片精品| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 一级片免费观看大全| av福利片在线| 制服人妻中文乱码| 色播在线永久视频| 欧美亚洲日本最大视频资源| 女性生殖器流出的白浆| 久9热在线精品视频| 搡老乐熟女国产| 日韩免费高清中文字幕av| 99久久人妻综合| 欧美激情极品国产一区二区三区| 亚洲熟女精品中文字幕| 成人影院久久| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡 | 亚洲国产精品999| 麻豆av在线久日| 夫妻午夜视频| a级毛片黄视频| 欧美97在线视频| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 日韩制服骚丝袜av| 热re99久久国产66热| 好男人电影高清在线观看| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 成人黄色视频免费在线看| 午夜免费鲁丝| 超碰97精品在线观看| 国产精品二区激情视频| 亚洲av国产av综合av卡| 制服人妻中文乱码| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 波多野结衣av一区二区av| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 99久久精品国产亚洲精品| 午夜福利视频精品| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 女人久久www免费人成看片| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频 | 啦啦啦 在线观看视频| 69精品国产乱码久久久| 我的亚洲天堂| 美女视频免费永久观看网站| 老汉色av国产亚洲站长工具| 制服诱惑二区| 亚洲 欧美一区二区三区| 久久久久久人人人人人| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 后天国语完整版免费观看| 丰满迷人的少妇在线观看| 性色av一级| 欧美黑人欧美精品刺激| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 黄色a级毛片大全视频| 12—13女人毛片做爰片一| 国产在线免费精品| 久久这里只有精品19| 亚洲欧美一区二区三区久久| 日本91视频免费播放| 亚洲欧美一区二区三区黑人| av又黄又爽大尺度在线免费看| 超碰成人久久| 一区福利在线观看| 男女边摸边吃奶| 高清在线国产一区| 99热全是精品| 人妻一区二区av| 99精品久久久久人妻精品| 国产免费视频播放在线视频| 18禁观看日本| 天天添夜夜摸| 精品欧美一区二区三区在线| 欧美激情久久久久久爽电影 | 精品人妻一区二区三区麻豆| 黑丝袜美女国产一区| 女人精品久久久久毛片| 亚洲专区字幕在线| 国产成人系列免费观看| 亚洲七黄色美女视频| 2018国产大陆天天弄谢| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 午夜福利,免费看| 99热国产这里只有精品6| 丰满少妇做爰视频| 12—13女人毛片做爰片一| 日本欧美视频一区| 国产亚洲精品久久久久5区| 黑人猛操日本美女一级片| 日韩中文字幕欧美一区二区| 18禁国产床啪视频网站| 中国美女看黄片| 淫妇啪啪啪对白视频 | 中文字幕人妻丝袜一区二区| 美女主播在线视频| 99国产精品99久久久久| 日韩欧美国产一区二区入口| 叶爱在线成人免费视频播放| 91麻豆av在线| 国产精品一区二区在线观看99| 99热网站在线观看| 色老头精品视频在线观看| 在线观看免费视频网站a站| 免费高清在线观看视频在线观看| 国产99久久九九免费精品| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 日韩欧美免费精品| 777米奇影视久久| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 久久天堂一区二区三区四区| 欧美成狂野欧美在线观看| 中文字幕av电影在线播放| 在线av久久热| 国产成人啪精品午夜网站| 亚洲专区国产一区二区| 午夜福利乱码中文字幕| 亚洲七黄色美女视频| 十分钟在线观看高清视频www| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 国产av一区二区精品久久| 黄片大片在线免费观看| 黄色怎么调成土黄色| 好男人电影高清在线观看| 久久人妻熟女aⅴ| 国产高清videossex| 国产高清视频在线播放一区 | 欧美少妇被猛烈插入视频| 丰满饥渴人妻一区二区三| 国产精品.久久久| 在线av久久热| 国产日韩欧美视频二区| 成人免费观看视频高清| 老司机午夜福利在线观看视频 | 亚洲精品av麻豆狂野| 男人添女人高潮全过程视频| 中文字幕色久视频| 亚洲欧美色中文字幕在线| 亚洲国产av新网站| 欧美日韩黄片免| 亚洲精华国产精华精| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 久久99一区二区三区| 亚洲国产av新网站| 久久久久久久精品精品| 亚洲专区中文字幕在线| 亚洲黑人精品在线| xxxhd国产人妻xxx| 欧美日韩黄片免| 天堂中文最新版在线下载| 欧美中文综合在线视频| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 老司机在亚洲福利影院| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 亚洲久久久国产精品| 最近最新免费中文字幕在线| 老司机午夜福利在线观看视频 | 首页视频小说图片口味搜索| 一本久久精品| avwww免费| 最黄视频免费看| av免费在线观看网站| 国产有黄有色有爽视频| 黄色a级毛片大全视频| 精品国产一区二区三区四区第35| 久久精品成人免费网站| 久久国产亚洲av麻豆专区| 在线观看免费视频网站a站| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 丰满饥渴人妻一区二区三| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 亚洲av国产av综合av卡| 久久精品国产综合久久久| 国产一区有黄有色的免费视频| 一区二区三区精品91| 老司机亚洲免费影院| 大香蕉久久网| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 手机成人av网站| 深夜精品福利| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 在线观看www视频免费| 亚洲九九香蕉| 欧美大码av| 国产日韩欧美在线精品| tocl精华| 国产av国产精品国产| 宅男免费午夜| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频 | 69av精品久久久久久 | 精品高清国产在线一区| 欧美av亚洲av综合av国产av| 波多野结衣一区麻豆| 五月天丁香电影| 欧美黑人欧美精品刺激| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 又黄又粗又硬又大视频| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 黑人猛操日本美女一级片| 亚洲伊人色综图| 麻豆av在线久日| 一级毛片精品| 欧美激情 高清一区二区三区| 色综合欧美亚洲国产小说| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 老司机在亚洲福利影院| 90打野战视频偷拍视频| 日韩大片免费观看网站| 岛国在线观看网站| 国产在线视频一区二区| 亚洲精品国产色婷婷电影| 国产真人三级小视频在线观看| 亚洲伊人久久精品综合| 国产精品久久久久久精品古装| 麻豆av在线久日| 超碰成人久久| 啦啦啦免费观看视频1| 日韩制服骚丝袜av| 精品福利观看| 男女之事视频高清在线观看| 黄片播放在线免费| 男女午夜视频在线观看| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 99热全是精品| 色精品久久人妻99蜜桃| 午夜福利影视在线免费观看| 欧美黄色片欧美黄色片| 狂野欧美激情性xxxx| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 欧美日韩一级在线毛片| 久久久精品区二区三区| 中亚洲国语对白在线视频| 中文字幕精品免费在线观看视频| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 国产深夜福利视频在线观看| 桃红色精品国产亚洲av| 一级毛片精品| 在线观看免费视频网站a站| 精品熟女少妇八av免费久了| 一级黄色大片毛片| 免费观看av网站的网址| 两个人看的免费小视频| 啦啦啦免费观看视频1| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 岛国在线观看网站| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 日韩欧美免费精品| 午夜激情av网站| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 999精品在线视频| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| av又黄又爽大尺度在线免费看| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 男女国产视频网站| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 久久99热这里只频精品6学生| 女人久久www免费人成看片| 亚洲av成人一区二区三| 久久99一区二区三区| 国产精品免费视频内射| 日本av免费视频播放| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 色婷婷av一区二区三区视频| 国产日韩欧美在线精品| 中文字幕最新亚洲高清| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 亚洲一码二码三码区别大吗| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 久久久国产成人免费| 老熟女久久久| 免费观看a级毛片全部| 国产精品国产三级国产专区5o| 97在线人人人人妻| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 久久久久精品人妻al黑| 2018国产大陆天天弄谢| 成人国产一区最新在线观看| 国产黄频视频在线观看| 国产精品1区2区在线观看. | 我的亚洲天堂| 两个人免费观看高清视频| 亚洲精品乱久久久久久| 国产成+人综合+亚洲专区| 夫妻午夜视频| 91成人精品电影| 女警被强在线播放| 国产成人欧美| 桃红色精品国产亚洲av| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡 | 高清av免费在线| 亚洲精品一二三| 窝窝影院91人妻| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 色婷婷久久久亚洲欧美| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 丝袜在线中文字幕| 成人国语在线视频| 亚洲视频免费观看视频| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 叶爱在线成人免费视频播放| 久热爱精品视频在线9| 久9热在线精品视频| av在线app专区| 高清av免费在线| 亚洲av美国av| 午夜日韩欧美国产| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 飞空精品影院首页| 爱豆传媒免费全集在线观看| kizo精华| 亚洲av片天天在线观看| 一级片免费观看大全| 欧美亚洲日本最大视频资源| 首页视频小说图片口味搜索| 国产不卡av网站在线观看| 国精品久久久久久国模美| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 午夜两性在线视频| 久久这里只有精品19| 精品视频人人做人人爽| 一级毛片女人18水好多| 欧美xxⅹ黑人| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 午夜老司机福利片| 在线观看免费视频网站a站| 高潮久久久久久久久久久不卡| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 色老头精品视频在线观看| 欧美成狂野欧美在线观看| 国产日韩欧美亚洲二区| 中文字幕最新亚洲高清| 老司机影院毛片| 日韩 亚洲 欧美在线| av福利片在线| 国产淫语在线视频| 脱女人内裤的视频| 久久精品国产亚洲av高清一级| 99热全是精品| 色婷婷av一区二区三区视频| 国产精品国产av在线观看| 欧美大码av| 99国产精品免费福利视频| 精品少妇久久久久久888优播| 成年人免费黄色播放视频| 欧美另类一区| 老司机亚洲免费影院| 黄频高清免费视频| 男人爽女人下面视频在线观看| 一级,二级,三级黄色视频| 久久久精品区二区三区| 99香蕉大伊视频| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 首页视频小说图片口味搜索| 十八禁高潮呻吟视频| 首页视频小说图片口味搜索| 精品国产一区二区三区四区第35| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 国产成人系列免费观看| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | 九色亚洲精品在线播放| 亚洲人成电影观看| 久久久精品区二区三区| 亚洲人成电影免费在线| 老熟女久久久| 妹子高潮喷水视频| 午夜福利在线观看吧| 亚洲五月色婷婷综合| 久久九九热精品免费| 免费在线观看影片大全网站| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 亚洲全国av大片| cao死你这个sao货| 老司机福利观看| 啦啦啦免费观看视频1| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 国产精品国产av在线观看| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 欧美激情 高清一区二区三区| 国产高清videossex| 亚洲,欧美精品.| 少妇的丰满在线观看| 大片免费播放器 马上看| 国产一区二区三区综合在线观看| 国产精品一区二区免费欧美 | 夜夜夜夜夜久久久久| 久久久国产欧美日韩av| 各种免费的搞黄视频| 日韩电影二区| 99精品欧美一区二区三区四区| 国产片内射在线| 黄片小视频在线播放| 丰满迷人的少妇在线观看| 人妻一区二区av| 亚洲精品av麻豆狂野| 黄色视频,在线免费观看| av不卡在线播放| 一个人免费在线观看的高清视频 | 成人国产av品久久久| 精品福利观看| 最近最新免费中文字幕在线| 丰满饥渴人妻一区二区三| 久9热在线精品视频| www.自偷自拍.com| 国产成人欧美在线观看 | 美女福利国产在线| 免费高清在线观看日韩| 99国产精品一区二区三区| 69av精品久久久久久 | 欧美日韩一级在线毛片| 欧美日韩黄片免| 亚洲国产av新网站| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 脱女人内裤的视频| 日韩欧美免费精品| 麻豆乱淫一区二区| 三级毛片av免费| 久久狼人影院| 午夜免费鲁丝| 女性生殖器流出的白浆| 一区二区三区乱码不卡18| 男女下面插进去视频免费观看| 一边摸一边做爽爽视频免费| bbb黄色大片| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 亚洲国产精品一区三区| 黄色视频不卡| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久 | av天堂久久9| 捣出白浆h1v1| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 男女免费视频国产| 国产精品国产三级国产专区5o| 日韩有码中文字幕| 一个人免费看片子| 高清在线国产一区| 在线天堂中文资源库| 国产免费一区二区三区四区乱码| 国产免费福利视频在线观看| 一级a爱视频在线免费观看| 亚洲av男天堂| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 狂野欧美激情性bbbbbb| 成人国产av品久久久| av网站免费在线观看视频| 国产在线一区二区三区精| 中国国产av一级| 欧美在线一区亚洲| av在线app专区| 亚洲精品av麻豆狂野| 欧美日韩成人在线一区二区| 美女中出高潮动态图| 精品少妇内射三级|