SiCp/AZ91 復(fù)合材料大口徑管材的熱擠壓成形研究

董成材，周海濤，李雪健，王曉軍，吳昆

（1.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，哈爾濱 150001；2.上海航天精密機(jī)械研究所，上海 201600）

鎂基復(fù)合材料繼承了基體鎂合金密度小等天然優(yōu)勢(shì)，并克服了鎂合金剛度低的先天不足，具有高比強(qiáng)度和比剛度，彈性模量可達(dá)100 GPa，約為基體鎂合金彈性模量的2.5 倍，在航空航天等輕量化領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景[1—3]。由于其工藝簡(jiǎn)單、成本低和易于制備大尺寸鑄錠，攪拌鑄造技術(shù)成為目前最具商業(yè)化應(yīng)用前景的鎂基復(fù)合材料制備工藝[4—5]。鎂基復(fù)合材料中高含量增強(qiáng)體的加入導(dǎo)致其塑性較差，導(dǎo)致鎂基復(fù)合材料的成形加工很困難，這種問(wèn)題成為一個(gè)國(guó)際性難題，嚴(yán)重限制了鎂基復(fù)合材料的發(fā)展與應(yīng)用[6—7]。在航天等輕量化領(lǐng)域需要鎂基復(fù)合材料大口徑的鎂基復(fù)合材料管材。熱擠壓是目前金屬管材中比較通用的方法，但是國(guó)內(nèi)外尚未見(jiàn)鎂基復(fù)合材料大口徑擠壓管材擠壓加工方面的相關(guān)報(bào)道，因此，文中利用攪拌鑄造法制備了SiCp/AZ91 復(fù)合材料大尺寸鑄錠，然后開(kāi)展大口徑鎂基復(fù)合材料管材的熱擠壓成形研究，并對(duì)復(fù)合材料管材的顯微組織和力學(xué)性能進(jìn)行研究。

1 研究方案與試驗(yàn)方法

1.1 SiCp/AZ91 復(fù)合材料百公斤級(jí)大尺寸鑄錠

SiCp/AZ91 復(fù)合材料百公斤級(jí)大尺寸鑄錠在哈爾濱工業(yè)大學(xué)自制的攪拌鑄造設(shè)備上進(jìn)行，具體工藝為：在700 ℃下將AZ91 鎂合金放入坩堝中熔化后，調(diào)節(jié)爐溫至590 ℃并保溫30 min，使鎂熔體進(jìn)入半固態(tài)區(qū)間。扒渣后安裝攪拌槳，然后開(kāi)動(dòng)攪拌機(jī)，在熔體表面產(chǎn)生合適的渦流后，有序加入預(yù)熱到600 ℃的SiCp。半固態(tài)溫度下攪拌一定時(shí)間，再升溫到720 ℃低速攪拌和除氣，然后吊出坩鍋，在坩鍋中直接進(jìn)行壓力下凝固，以便減少縮孔。鎂基復(fù)合材料大尺寸鑄錠的尺寸為直徑350 mm，高度500 mm，如圖1 所示。

圖1 SiCp/AZ91 復(fù)合材料百公斤級(jí)大尺寸鑄錠宏觀照片F(xiàn)ig.1 Large size ingot of SiCp/AZ91 composite (＞100 kg)

1.2 SiCp/AZ91 復(fù)合材料熱擠壓成形

大尺寸SiCp/AZ91 復(fù)合材料鑄錠經(jīng)過(guò)固溶處理后加工成環(huán)狀坯料（固溶處理工藝為380 ℃進(jìn)行保溫處理2 h，然后再415 ℃下保溫24 h），隨后在3500 t雙動(dòng)臥式擠壓機(jī)上進(jìn)行正擠壓。擠壓的溫度設(shè)定為350～450 ℃，擠壓速度設(shè)置為1～10 mm/s、擠壓比分別為10∶1 和2.8∶1。擠壓時(shí)需要將固溶處理后鑄錠在預(yù)定溫度下保溫3 h。擠壓過(guò)程中，在擠壓模具和套筒內(nèi)部均勻涂覆高溫石墨油性潤(rùn)滑劑，從而減小摩擦阻力。

1.3 顯微組織和力學(xué)性能分析

復(fù)合材料試樣經(jīng)研磨拋光后進(jìn)行腐蝕，然后觀察光學(xué)顯微組織（OM），腐蝕劑配比為：苦味酸11 g +蒸餾水20 mL+酒精180 mL+乙酸10 mL，腐蝕時(shí)間為50～120 s。采用Olympus D11 型光學(xué)顯微鏡進(jìn)行光學(xué)顯微組織分析。采用 Hitachi S-3000N 掃描電鏡（SEM）對(duì)SiCp/AZ91 復(fù)合材料擠壓過(guò)程的微觀組織、SiC 顆粒分布情況及斷口形貌進(jìn)行觀察。

沿著擠壓方向取樣，在Instron1186 萬(wàn)能試驗(yàn)機(jī)以0.5 mm/min 速度對(duì)復(fù)合材料管材的室溫拉伸力學(xué)性能進(jìn)行測(cè)試。

2 結(jié)果與分析

2.1 SiCp/AZ91 復(fù)合材料管材擠壓工藝優(yōu)化研究

圖2 展示了在10∶1 擠壓比下，以不同的加工工藝制備的SiCp/AZ91 復(fù)合材料管材的表面形貌照片。由圖2a 可見(jiàn)，擠壓溫度為400 ℃時(shí)復(fù)合材料管材表面光滑，可是隨著擠壓速度調(diào)整到10 mm/s 時(shí)，其表面出現(xiàn)了十分明顯的周期性裂紋，如圖2b—d 所示。謝等[8]研究發(fā)現(xiàn)，擠壓過(guò)程的周期性裂紋與材料的受力和流動(dòng)情況有很大關(guān)系。在管材擠壓成形過(guò)程中，管材內(nèi)壁的材料流動(dòng)速度大于外層的流動(dòng)速度，從而使管壁外層的材料承受拉應(yīng)力。當(dāng)這種拉應(yīng)力超過(guò)了擠壓材料的實(shí)際斷裂強(qiáng)度時(shí)，擠壓管材表面將產(chǎn)生向內(nèi)擴(kuò)展的周期性裂紋。隨著擠壓速度的增大，管材出口處復(fù)合材料的溫升效應(yīng)和拉應(yīng)力均增大，使這種拉應(yīng)力更加大于材料的強(qiáng)度。同時(shí)，相比與基體合金，復(fù)合材料擠壓過(guò)程中，SiC 陶瓷顆粒會(huì)加大擠壓模具和坯料之間的摩擦力，導(dǎo)致溫升效應(yīng)更加顯著，因此，擠壓速度越大，SiCp/AZ91 復(fù)合材料管材外表面越容易產(chǎn)生周期性裂紋。要改善這種裂紋除了降低擠壓速度外，還需要進(jìn)一步探索適當(dāng)?shù)臄D壓溫度，在低的擠壓溫度下，材料的斷裂強(qiáng)度相對(duì)較大，可能大于所承受的拉應(yīng)力，裂紋可能有效避免；而在高擠壓溫度下，材料的變形抗力較小，能夠有效降低管材出口處的拉應(yīng)力，也可能避免周期性裂紋，因此在復(fù)合材料擠壓過(guò)程中存在著最佳的擠壓溫度。為了確定最佳擠壓溫度，在10 mm/s 的擠壓速度下，350 ℃和450 ℃時(shí)進(jìn)行了管材的擠壓實(shí)驗(yàn)。如圖2c—d 所示，所得管材的表面質(zhì)量進(jìn)一步惡化，與400 ℃下擠壓的管材相比，350 ℃擠壓的管材表面裂紋已經(jīng)擴(kuò)展到管材內(nèi)部，除此之外，450 ℃擠壓的管材表面出現(xiàn)了明顯的氧化。

圖2 不同擠壓速度、擠壓溫度下SiCp/AZ91 擠壓管材的表面形貌Fig.2 Surface morphology of SiCp/AZ91 extruded pipes at different extrusion speeds and temperatures

通過(guò)上述分析，為了獲得表面質(zhì)量良好的管材，選擇最佳的擠壓工藝為：擠壓溫度400 ℃，擠壓速度1 mm/s，在此種加工工藝下成功制備出兩種尺寸的復(fù)合材料管材，如圖3 所示。

圖3 兩種規(guī)格SiCp/AZ91 擠壓管材的宏觀形貌Fig.3 Macromorphologies of two kinds of SiCp/AZ91 extruded pipes

2.2 SiCp/AZ91 復(fù)合材料擠壓管材的顯微組織

圖4 為SiCp/AZ91 復(fù)合材料鑄態(tài)和不同擠壓比的管材顯微照片。與鑄態(tài)復(fù)合材料相比，擠壓態(tài)復(fù)合材料顆粒得到明顯改善，顆粒分布更加均勻，未見(jiàn)明顯的顆粒偏聚區(qū)域。在擠壓過(guò)程中，復(fù)合材料中的基體合金將發(fā)生塑性變形，而顆粒聚集區(qū)的塑性較差，從而發(fā)生變形和破碎，使變形的基體合金會(huì)填充到顆粒偏聚區(qū)域內(nèi)，從而有效改善了顆粒分布[9]。

對(duì)比圖4a—c 可見(jiàn)，復(fù)合材料擠壓后基體鎂合金的晶粒尺寸比鑄態(tài)復(fù)合材料明顯細(xì)化，且擠壓比越大獲得的晶粒尺寸更加細(xì)小。在大擠壓比下，材料的變形量大，從而使基體鎂合金的再結(jié)晶驅(qū)動(dòng)力變大，再結(jié)晶晶粒的形核率變多，同時(shí)顆粒對(duì)基體再結(jié)晶晶粒的生長(zhǎng)具有明顯的阻礙作用，綜合這些作用導(dǎo)致晶粒更加細(xì)小[10]。另外，在大擠壓比下顆粒分布的均勻性明顯提高，有利于再結(jié)晶的均勻形核，同時(shí)SiC 顆粒有促進(jìn)再結(jié)晶形核的作用[11]，顆粒分布均勻性的提高，使貧顆粒區(qū)域減小，阻止再結(jié)晶晶粒長(zhǎng)大的趨勢(shì)更加明顯。

圖5 展示了擠壓比為10∶1 工藝下復(fù)合材料管材在成形過(guò)程中顆粒的斷裂情況。由圖5 中圓圈處標(biāo)記可見(jiàn)，復(fù)合材料在擠壓過(guò)程中有一部分顆粒發(fā)生了明顯的斷裂，但是在擠壓比為2.8∶1 管材中并沒(méi)有明顯觀察到這種現(xiàn)象，可見(jiàn)，微米級(jí)碳化硅顆粒在大擠壓比下容易發(fā)生斷裂。這是因?yàn)樵诖蟮臄D壓比下，基體鎂合金承受更大的應(yīng)力，同時(shí)鎂合金的流動(dòng)速度也會(huì)變大，陶瓷顆粒隨鎂合金流動(dòng)變得更加困難，這些共同作用導(dǎo)致在擠壓過(guò)程中顆粒容易受到損傷。顆粒在擠壓過(guò)程中的斷裂行為對(duì)復(fù)合材料的力學(xué)性能有重要影響。

圖4 SiCp/AZ91 光學(xué)顯微組織照片F(xiàn)ig.4 Optical microstructure of SiCp/AZ91 composites

圖5 擠壓比10∶1 的SiCp/AZ91 擠壓管材的SEM 照片（平行于擠壓方向）Fig.5 SEM image of SiCp/AZ91 extruded pipes with extrusion ratio of 10∶1 (parallel to extrusion direction)

2.3 SiCp/AZ91 復(fù)合材料擠壓管材的力學(xué)性能

圖6 是SiCp/AZ91 鑄態(tài)復(fù)合材料和不同擠壓比的擠壓管材的拉伸過(guò)程的工程應(yīng)力-應(yīng)變曲線。可見(jiàn)隨著復(fù)合材料擠壓比的增大，復(fù)合材料的屈服強(qiáng)度、抗拉強(qiáng)度和伸長(zhǎng)率同時(shí)得到提升。擠壓比為10∶1 的SiCp/AZ91 擠壓管材的彈性模量達(dá)到72 GPa，屈服強(qiáng)度為302 MPa，抗拉強(qiáng)度為356 MPa，伸長(zhǎng)率為1.2%。由2.2 節(jié)可知，擠壓管材中晶粒更加細(xì)小，因此屈服強(qiáng)度顯著提高。

熱擠壓管材的抗拉強(qiáng)度和伸長(zhǎng)率的提高主要是因?yàn)轭w粒分布均勻和界面結(jié)合的改善。陶瓷顆粒與鎂基體之間的界面結(jié)合強(qiáng)度對(duì)復(fù)合材料力學(xué)性能有至關(guān)重要的影響。研究表明，SiC 顆粒與基體的界面結(jié)合較弱，嚴(yán)重抑制了攪拌鑄造SiC/AZ91 復(fù)合材料的力學(xué)性能，在拉伸過(guò)程中的界面脫粘是最主要的裂紋萌生方式，另外顆粒分布的不均勻進(jìn)一步加劇了這種脫粘現(xiàn)象[12]。如圖7 所示，鑄態(tài)SiCp/AZ91 復(fù)合材料斷口上能夠明顯觀察到由于界面脫粘而暴露出來(lái)的顆?；蛘呙撜晨?，這些脫粘坑表面干凈、平滑且基體中沒(méi)有發(fā)現(xiàn)韌窩，表明鑄態(tài)復(fù)合材料中顆粒與界面結(jié)合情況較差，復(fù)合材料在拉伸過(guò)程中載荷未能在基體與顆粒之間有效傳遞。相比之下，擠壓管材的拉伸斷口表面的基體中出現(xiàn)了較多的韌窩，并且擠壓比越大，復(fù)合材料的韌窩越多越深。這些均說(shuō)明在擠壓管材中斷裂前鎂合金基體發(fā)生了相對(duì)較大的塑性變形，表明界面結(jié)合強(qiáng)度較好。隨著擠壓比的增大，基體在拉伸過(guò)程中的塑性變形量越大，材料的拉伸強(qiáng)度和伸長(zhǎng)率越大。另外，材料在熱擠壓過(guò)程中將處于三向壓應(yīng)力狀態(tài)，并且在較高變形溫度下，能夠有效消除顆粒與基體之間在凝固時(shí)產(chǎn)生的微孔，進(jìn)而有效增加顆粒與基體之間的界面結(jié)合強(qiáng)度[13—14]。同時(shí)擠壓改善了顆粒分布，不僅緩解了界面處的應(yīng)力集中，消除了顆粒偏聚對(duì)界面脫粘的加劇作用[15—16]。上述各種因素的綜合作用，使復(fù)合材料擠壓管材抗拉強(qiáng)度和伸長(zhǎng)率有明顯提升，且擠壓比越大，提升幅度越大。

圖6 SiCp/AZ91 復(fù)合材料鑄態(tài)和擠壓管材的拉伸過(guò)程的工程應(yīng)力-應(yīng)變曲線Fig.6 Engineering tensile stress-strain curve of as cast and extruded pipes of SiCp/AZ91 composites

圖7 SiCp/AZ91 復(fù)合材料拉伸斷口形貌Fig.7 Tensile fracture appearance of SiCp/AZ91 composites

3 結(jié)語(yǔ)

通過(guò)攪拌鑄造技術(shù)制備出了SiCp/AZ91 復(fù)合材料的百公斤級(jí)大尺寸鑄錠，并采用3500 t 雙動(dòng)擠壓機(jī)成功擠壓出兩種規(guī)格的大口徑SiCp/AZ91 復(fù)合材料管材，獲得最佳熱擠壓工藝區(qū)間為：擠壓溫度為400 ℃，擠壓速度為1 mm/s。上述研究填補(bǔ)了國(guó)內(nèi)鎂基復(fù)合材料大尺寸管材的制備加工技術(shù)研究空白，將為航空航天等領(lǐng)域?qū)p質(zhì)高模量鎂基復(fù)合材料的構(gòu)建制備提供技術(shù)支撐。