狀態(tài)方程實驗用鈰微靶的聚焦離子束制備

路 超 ，任大鵬 ，張德志 ，張厚亮 ，賈 果 ，史 鵬

（ 1. 中國工程物理研究院材料研究所，四川江油621907；2. 上海激光等離子體研究所，高功率激光物理國家實驗室，上海201800 ）

通過沖擊壓縮的精密物理實驗[1-3]，可獲得材料的沖擊壓縮狀態(tài)方程數(shù)據(jù)、高壓相變信息、相圖等物理特性，在國防工程、基礎科學、核與天體物理、地球物理等領域都有重要意義[4-5]。 由于具有更高的壓力及壓力調節(jié)范圍、更高的應變率、更加環(huán)保等優(yōu)勢，激光加載已成為一種研究材料高壓物性的重要手段。 由于激光加載對實驗樣品精度要求很高，制備高精度激光狀態(tài)方程微靶是開展相關激光加載狀態(tài)方程（equations of state，EOS）精密物理實驗的前提和基礎。 激光微靶的精度關系著高壓數(shù)據(jù)的可靠性。 傳統(tǒng)的EOS 微靶加工一般采用機械磨拋、手工精磨、體視顯微鏡下的手工裝配等流程，其加工效率低下、裝配困難、靶型單一、勞動強度大、靶精度低，且對于Ce 這種高活性材料靶的制備而言，會出現(xiàn)嚴重氧化現(xiàn)象， 影響了EOS 數(shù)據(jù)的可靠性。隨著靶精度的逐步提升，傳統(tǒng)的制靶工藝已逐漸不能滿足EOS 精密物理實驗的需求。

聚焦離子束（focused ion beam，F(xiàn)IB）技術是一種在近年來發(fā)展起來的先進微納加工方法[6-7]，其工藝方法已較為成熟。 FIB 技術能把離子束聚焦到納米尺寸，可加工微納尺寸的樣品，加工精度可達納米級別； 結合系統(tǒng)中配備的掃描電鏡（scanning electron microscope，SEM）， 可對加工進行全程實時監(jiān)控，方便控制每一個細節(jié)，利于提升加工效率；結合系統(tǒng)中的移動步長為幾十納米的機械手系統(tǒng)，可進行樣品轉移、阻抗匹配靶裝配，其裝配精度可達百納米； 高真空的環(huán)境可有效防止加工樣品的氧化，且利用系統(tǒng)中的離子束輔助沉積可進行防氧化鍍層的制備，防止EOS 靶的后續(xù)氧化。 鑒于傳統(tǒng)制靶工藝存在的瓶頸問題，本文引入FIB 工藝進行了高活性Ce 材料的EOS 靶制備，在靶片切割精度、裝配精度、加工效率、防氧化等方面獲得了極大提升，并通過激光加載EOS 實驗驗證了FIB 制靶工藝的可靠性與先進性。

1 Al-Ce 阻抗匹配靶的FIB 制備

1.1 Al-Ce 阻抗匹配靶的結構要求

根據(jù) Al、Ce 材料的基本參數(shù)，EOS 實驗需要的Al-Ce 阻抗匹配靶設計要求見圖1[8-9]。其中，Al 臺階和 Ce 臺階的高度均為 （20±2） μm，Al 基底厚度約為 （50±2） μm，Al 材料和 Ce 材料的表面粗糙度值小于200 nm。 Al 臺階與Ce 臺階之間的凹槽寬度為200～250 μm。 Ce 臺階的平面尺寸約為（400±5) μm×（500±5） μm。 加工完成后，使用白光干涉測量 Al-Ce 阻抗匹配靶的上述參數(shù)，保證其在設計要求的范圍之內，具體參數(shù)值用于EOS 實驗后的數(shù)據(jù)處理。

1.2 Ce 片的離子束切割

將厚度約為20 μm 的Ce 薄膜迅速轉移到真空度約為2×10-4Pa 的FIB 腔體中，并調節(jié)離子束的參數(shù)，進行Ce 臺階靶片的切割。 實驗所用離子束的高壓為30 kV、束流為65 nA。 根據(jù)靶設計要求，切割的 Ce 片形狀尺寸為 400 μm×500 μm 的長方形。 為便于后續(xù)轉移Ce 片，首先進行長方形三邊切割；接著利用離子束沉積Pt 的方法， 把Ce 片焊接到機械手探針上，再進行第四邊切斷（圖2）。

一般情況下，靶精密度的提升會增加實驗數(shù)據(jù)的可靠性；考慮到激光能量的不穩(wěn)定因素，靶型的復雜化也會提升實驗數(shù)據(jù)的可靠性與數(shù)據(jù)獲取效率。 如果使用高功率激光加載進行精密EOS 實驗，激光的焦斑尺寸小于 1 mm× 1mm，其中的脈沖平面區(qū)域更小。 采用傳統(tǒng)方法制靶，激光光斑覆蓋范圍需包含圖 1 所示凹槽 （寬度 200～250 μm）、Al 臺階（寬度≥150 μm）、Ce 臺階（寬度≥150 μm）以及切邊不平整的無效區(qū)域（約100 μm），從而大幅度降低激光光斑的覆蓋效率，不利于靶精度的提升及復雜靶型的制備。 由圖2 可見，利用聚焦離子束切割所獲得的靶片，切邊陡直度很高，邊緣基本不存在無效區(qū)域。 這說明聚焦離子束切割方法有利于制靶精度的提升及復雜靶型的制備，進而提升精密物理實驗數(shù)據(jù)的可靠性與數(shù)據(jù)獲得效率。

1.3 Ce 片的轉移、對準及裝配

首先，在使用SEM 實時監(jiān)測的情況下，利用機械手的移動來轉移已切割下來的Ce 片，把Ce 片轉移并對準到 Al 基底之上，在 500 μm～50 nm 范圍內對機械手的移動步長進行調節(jié)，在對準的最后階段使用50 nm 的移動步長來實現(xiàn)Ce 片與Al 基底的精確對準；然后，利用離子束輔助沉積Pt 的方法來進行Ce 片與Al 基底的裝配。 由于離子束輔助沉積是離子束刻蝕與Pt 沉積這兩者的綜合效應，沉積Pt時所選擇的離子束束流與高壓至關重要，經(jīng)探索性實驗獲得較為優(yōu)化的束流為11 nA、高壓為25 kV。整體轉移對準及裝配的過程見圖3。

由于可控制的轉移步長最小約為50 nm， 可保證高裝配精度。 應用SEM 實時監(jiān)測，裝配精度優(yōu)于1 μm，這在很大程度上增加了靶的精度，利于靶型往復雜化發(fā)展。 另外，在裝配過程可利用機械手對Ce 片施加壓力以保證其平整性及Ce 片與Al 基底的接觸緊密性。

1.4 防氧化鍍層的制備與靶片整體檢測

Al-Ce 阻抗匹配靶在裝配完成后， 需進行裝靶盒的處理以及后續(xù)運輸過程， 這些過程會對Ce 材料造成一定程度的氧化， 故在裝配完成后利用FIB系統(tǒng)中的離子輔助沉積在Ce 片的打靶區(qū)域表面沉積了一層厚度為100 nm 的Pt 層，可有效阻止Ce 片與空氣的接觸且不影響EOS 實驗精度。圖4 是防氧化Pt 層的表面形貌。

由于Ce 材料的活性極高， 其即使在10-3Pa 的真空度條件下也會出現(xiàn)很大程度的氧化。 雖然在對靶盒抽真空時，真空度可保持在10-4Pa，但在運輸過程的2～3 天時間內， 靶盒的真空度只有10-1Pa，故在很大程度上造成Ce 片氧化。厚度100 nm 的Pt層作為防氧化層相對于整個Ce 片厚度而言極小，不影響實驗數(shù)據(jù)精度， 更重要的是可有效防止Ce片與空氣接觸， 并在運輸過程中大幅度降低Ce 片的氧化，進而保證EOS 數(shù)據(jù)的可靠性。

裝配完成后還進行了白光干涉檢測，確認靶的各項參數(shù)滿足圖1 的設計要求后再進行裝靶盒。

2 激光加載EOS 靶實驗驗證

Al-Ce 靶EOS 實驗在神光-II 激光器上開展，共進行了三發(fā)靶的沖擊加載實驗。 采用的激光為二倍頻，相關參數(shù)為：激光焦斑尺寸為1 mm×0.7 mm、脈沖寬度3 ns、能量起伏＜15%、能量平衡＜10%、脈寬偏差＜15%、真空度＜（8×10-3） Pa。實驗排布示意圖見圖5[10]。 通過測量數(shù)據(jù)及鏡像反演計算，獲得的三發(fā)靶的狀態(tài)方程參數(shù)見表1。 Ce 材料的壓強與粒子速度的關系見圖6。

表1 Al-Ce 阻抗匹配靶的EOS 數(shù)據(jù)結果

如圖6 所示，方形代表文獻數(shù)據(jù)[11-14]，圓形代表本次EOS 數(shù)據(jù)結果，曲線是根據(jù)文獻數(shù)據(jù)擬合的結果。 根據(jù)圖6，實驗首次獲得了Ce 材料在接近TPa壓力下的狀態(tài)方程數(shù)據(jù)；所獲得的EOS 數(shù)據(jù)基本反映在文獻擬合曲線上；三號靶的數(shù)據(jù)與曲線最為符合。 考慮數(shù)據(jù)不確定度的情況下，一號靶與二號靶的數(shù)據(jù)與文獻擬合曲線也較符合。 但是由于一號靶與二號靶的壓力在所有文獻可查的壓力范圍之上，相關數(shù)據(jù)與文獻擬合曲線有稍微偏離。 這可能是實驗誤差所致，也可能在接近TPa 的高壓力下，材料的狀態(tài)方程呈現(xiàn)出新的規(guī)律，P-u 的關系也需新的擬合式。 但是僅靠目前較少的數(shù)據(jù)還不能確認具體原因。 為此，接下來將在TPa 壓力下補充實驗數(shù)據(jù)，進一步研究Ce 在TPa 壓力下的EOS 參數(shù)。

根據(jù)表 1 所示 EOS 數(shù)據(jù)及圖 6 所示 Ce 材料P-u 關系曲線，基本驗證了FIB 制靶工藝的可靠性。這說明對于高活性材料，F(xiàn)IB 加工方法不僅提高了微靶的制備精度，也能有效防止Ce 材料氧化。

3 結論

（1）引入FIB 工藝進行微靶制備，顯著提高了靶片切割精度及裝配精度，使Al-Ce 阻抗匹配靶的加工精度大幅度提高。 通過高真空環(huán)境操作及防氧化鍍層的沉積，使高活性材料微靶制備過程中的氧化大幅度降低，運輸氧化也明顯減少。 使用FIB 工藝， 也使制靶成品率與加工效率獲得顯著提升，促進的制靶的自動化、精密化，利于復雜靶型的研制。

（2）通過Al-Ce 阻抗匹配靶的激光加載EOS 實驗，獲得了質量良好的沖擊波信號，首次得到了Ce材料在接近TPa 壓力下的EOS 參數(shù)。 實驗測得的Ce 材料的EOS 數(shù)據(jù)與文獻數(shù)據(jù)有較好的符合性，進而證實了FIB 制靶工藝在高活性材料微靶研制方面的可靠性與先進性。