壓水堆核電廠氚排放源項(xiàng)的計(jì)算及驗(yàn)證

楊昭林,王 亮,周永海,周克波,吳華雄,柳順雷,王昆鵬,葉遠(yuǎn)慮,*

(1.北京大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，北京 100871；2.生態(tài)環(huán)境部核與輻射安全中心，北京 100082;3.國(guó)家環(huán)境保護(hù)核與輻射安全審評(píng)模擬分析與驗(yàn)證重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102488；4.深圳中廣核工程設(shè)計(jì)有限公司，廣東 深圳 518057;5.大亞灣核電運(yùn)營(yíng)管理有限責(zé)任公司，廣東 深圳 518124;6.中核核電運(yùn)行管理有限公司,浙江 海鹽 314300)

我國(guó)“十三五”規(guī)劃[1]明確提出了核電的發(fā)展目標(biāo)：到2020年中國(guó)在運(yùn)和在建核電裝機(jī)容量要達(dá)到8 800萬(wàn)千瓦。中國(guó)大陸現(xiàn)有核電裝機(jī)規(guī)模已位列世界第三，核能發(fā)電量已位列世界第三，核電發(fā)展速度已躍居世界第一。在確保安全的基礎(chǔ)上高效發(fā)展核電， 我國(guó)正在向建設(shè)核電大國(guó)、核電強(qiáng)國(guó)邁進(jìn)。同時(shí)，公眾對(duì)核電廠的環(huán)境影響也越來(lái)越關(guān)注。

氚是核電廠運(yùn)行狀態(tài)下的一種重要放射性流出物，是核電廠向環(huán)境中排放較大的核素之一。氚是低能β輻射體，核電廠向環(huán)境中排放氣態(tài)或液態(tài)廢物中的氚可以通過(guò)飲用水和食物，經(jīng)吸入、食入或皮膚吸收等途徑進(jìn)入人體內(nèi)，對(duì)人體造成內(nèi)照射。由于氚的半衰期較長(zhǎng)(12.33年)，累積的集體劑量的貢獻(xiàn)較大，因此在氚的產(chǎn)生及其環(huán)境行為成為核電廠環(huán)境影響評(píng)價(jià)中重點(diǎn)關(guān)注的內(nèi)容。國(guó)際上，對(duì)氚的環(huán)境影響評(píng)估也在持續(xù)的關(guān)注和改進(jìn)當(dāng)中。國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)輻射安全環(huán)境建模項(xiàng)目(EMRAS)，對(duì)氚的輻射劑量模型進(jìn)行了深入討論，并出版了472號(hào)技術(shù)報(bào)告[2,3]，并由核與輻射安全中心組織翻譯并出版，該報(bào)告針對(duì)氚(包括HTO 和OBT)在陸地環(huán)境中傳輸和轉(zhuǎn)化給出了模型及參數(shù)[3]，氚的環(huán)境影響十分重要，由于目前尚未有工業(yè)化的濃縮固定技術(shù)，核電廠產(chǎn)生的氚主要通過(guò)氣、液態(tài)流出物排入到環(huán)境中[4]，因此控制核電廠的年排放量成為現(xiàn)實(shí)的選擇。

國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)和世界主要國(guó)家都制定了本國(guó)核電廠氚的年排放量限值，出臺(tái)了相關(guān)規(guī)定[6]。氚的排放作為核電廠安全審核和環(huán)境評(píng)價(jià)的重要參考，因此，有必要研究核電廠氚源項(xiàng)的計(jì)算模型，為核電廠的設(shè)計(jì)和環(huán)境影響評(píng)價(jià)等工作提供參考。

本文基于壓水堆核電廠中氚的產(chǎn)生機(jī)理建立氚源項(xiàng)的計(jì)算模型，并結(jié)合我國(guó)某在役核電機(jī)組2003—2018年運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)反饋數(shù)據(jù)，對(duì)理論計(jì)算模型的結(jié)果進(jìn)行對(duì)比分析，同時(shí)分析我國(guó)壓水堆核電廠氚的排放水平。

1 氚的產(chǎn)生機(jī)理

氚(3H)主要是由核電廠反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)燃料的裂變反應(yīng)及硼(B)、鋰(Li)、氘(2H)和二次源中鈹(Be)的中子活化反應(yīng)產(chǎn)生[7]。壓水堆核電廠一回路冷卻劑中氚的產(chǎn)生及排放示意圖如圖1所示。

圖1 壓水堆核電廠中氚的產(chǎn)生及排放示意圖Fig.1 Generation and release of tritium in PWR nuclear power plant

1.1 三元裂變

在壓水堆核電廠中，核燃料的三元裂變反應(yīng)會(huì)產(chǎn)生氚，反應(yīng)過(guò)程如下：

(1)

通過(guò)三元裂變產(chǎn)生的氚會(huì)以一定份額從燃料芯塊和燃料棒包殼進(jìn)入一回路冷卻劑。氚通過(guò)包殼的傳輸機(jī)理通常有以下三種情況：(1)氚可通過(guò)晶粒邊界和完整包殼擴(kuò)散；(2)氚可通過(guò)包殼材料中的小孔或裂縫溢出；(3)氚核的直接滲透。通常情況下，通過(guò)包殼材料的擴(kuò)散是主要的釋放途徑。通過(guò)三元裂變產(chǎn)生氚的份額遠(yuǎn)大于其他核反應(yīng)的份額，是一回路冷卻劑中氚的主要來(lái)源。

1.2 硼活化

在核電廠正常運(yùn)行過(guò)程中，為了確保安全，控制堆芯反應(yīng)性，需要在一回路冷卻劑中加入硼酸。一回路冷卻劑中的硼經(jīng)過(guò)堆芯時(shí)發(fā)生中子活化反應(yīng)產(chǎn)生氚。硼活化產(chǎn)生的氚是一回路中氚的重要來(lái)源，反應(yīng)過(guò)程包括：

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

(7)

1.3 鋰活化

在壓水堆核電廠正常運(yùn)行過(guò)程中，為了控制一回路冷卻劑的pH，需要在一回路冷卻劑中添加氫氧化鋰?？扇茕囋油ㄟ^(guò)中子反應(yīng)產(chǎn)生氚。這部分氚的份額大小取決于一回路冷卻劑中鋰的濃度。反應(yīng)主要包括：

(8)

(9)

盡管壓水堆核電廠中采用的氫氧化鋰主要是7Li,豐度一般在98%以上，但由于7Li的反應(yīng)閾值很高且反應(yīng)截面小,而6Li的反應(yīng)沒(méi)有閾值且低能中子的反應(yīng)截面非常大，因此由6Li中子活化反應(yīng)產(chǎn)生的氚遠(yuǎn)大于由7Li中子活化反應(yīng)產(chǎn)生的氚。

1.4 氘活化

壓水堆核電廠的慢化劑和冷卻劑均采用輕水，根據(jù)壓水堆的運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)，由于一回路冷卻劑中氘的天然豐度小于0.015%，因此氘的中子活化產(chǎn)生的氚一般可忽略。一回路冷卻劑中的氘產(chǎn)生氚的反應(yīng)如下：

(10)

1.5 鈹活化

對(duì)于使用二次中子源的壓水堆核電廠，二次源中的鈹活化也是產(chǎn)生氚的一個(gè)途徑，其主要核反應(yīng)包括：

(11)

(12)

2 氚排放源項(xiàng)計(jì)算模型

壓水堆核電廠中通過(guò)以上途徑產(chǎn)生的氚隨著主回路冷卻劑擴(kuò)散到與主回路相連的系統(tǒng)，并最終排往三廢處理系統(tǒng)。由于氚的半衰期比較長(zhǎng)，并且常規(guī)的廢液處理系統(tǒng)不能有效地去除氚，因此，主回路產(chǎn)生的氚幾乎全部以氚化水(HTO)或氚氣(HT)的形態(tài)隨核電廠的氣態(tài)、液態(tài)流出物進(jìn)入環(huán)境，壓水堆核電廠每年的氚排放量原則上與主回路中的產(chǎn)生量相同。因此可以結(jié)合氚的產(chǎn)生機(jī)理及核電廠相關(guān)參數(shù)，建立氚源項(xiàng)計(jì)算模型，計(jì)算出主回路中氚的產(chǎn)生量，并由此確定氚排放源項(xiàng)理論值。

計(jì)算上述給出的各途徑氚產(chǎn)生量的方法是：在準(zhǔn)確模擬堆內(nèi)穩(wěn)態(tài)運(yùn)行工況的前提下，求解各關(guān)鍵核素的活化及級(jí)聯(lián)活化反應(yīng)燃耗方程。

2.1 三元裂變產(chǎn)生量

對(duì)于燃料里三元裂變反應(yīng)產(chǎn)生的氚，采用ORIGEN-S程序計(jì)算氚的堆芯積存量，并假設(shè) 氚以一定的擴(kuò)散率擴(kuò)散到一回路冷卻劑中。擴(kuò)散到一回路冷卻劑中氚的總量由其的年度平均堆芯積存量乘以氚的年擴(kuò)散率得到。計(jì)算公式如下：

A1=Core3H×RF

(13)

式中：A1——通過(guò)三元裂變產(chǎn)生氚的總活度，Bq；

Core3H——氚的平均堆芯積存量，Bq；

RF——燃料組件年擴(kuò)散率，無(wú)量綱。

由于氚通過(guò)包殼向一回路冷卻劑的擴(kuò)散是一個(gè)持續(xù)的過(guò)程，計(jì)算中所采用的年擴(kuò)散率是一個(gè)宏觀的平均化的參數(shù)。年擴(kuò)散率RF根據(jù)不同的包殼材料確定，一般來(lái)說(shuō)：

(1)M5包殼：現(xiàn)實(shí)工況為1.25% ，設(shè)計(jì)工況為2%；

(2)Zr-4包殼：1%。

堆芯積存量的計(jì)算方法是取年度各個(gè)時(shí)刻的堆芯積存量，最終求得其平均值。

2.2 硼活化產(chǎn)生量

硼的活化是逐日計(jì)算然后進(jìn)行累計(jì)。分別針對(duì)1.2節(jié)中硼活化的四個(gè)燃耗鏈，建立壓力容器內(nèi)的三維MCNP模型，計(jì)算得到活性區(qū)、徑向反射層、上反射層、下反射層和下降區(qū)等各活化區(qū)的中子注量率。解燃耗方程得到各區(qū)硼活化產(chǎn)生的氚的活度，計(jì)算公式如下：

(14)

式中：A2——單位時(shí)間(每天)硼活化產(chǎn)生氚的量，Bq/天；

g——時(shí)間常數(shù)，s/天；

f——負(fù)荷因子；

λ——氚的衰變常數(shù)，1/s；

Vj——堆芯各區(qū)受到活化的冷卻劑體積，cm3；

Njk——堆芯各區(qū)冷卻劑中硼同位素的核子數(shù)密度，barn-1cm-1；

σik——各活化反應(yīng)的n群微觀截面，barn；

φij——堆芯各區(qū)n群中子注量率，n·cm-2s-1。

2.3 鋰活化產(chǎn)生量

鋰的活化和硼的計(jì)算方法類似，同樣是逐日計(jì)算然后進(jìn)行累計(jì)。不同的是，硼濃度有直接數(shù)據(jù)，而鋰的濃度只能根據(jù)硼鋰協(xié)調(diào)圖導(dǎo)出得到6Li、7Li同位素的濃度，最后才能計(jì)算其活化產(chǎn)生的氚。分別針對(duì)1.3節(jié)中6Li 、7Li各自的活化反應(yīng)，建立壓力容器內(nèi)的三維MCNP模型，計(jì)算得到活性區(qū)、徑向反射層、上反射層、下反射層和下降區(qū)等各活化區(qū)的中子注量率。解燃耗方程得到各區(qū)鋰活化產(chǎn)生的氚的活度，其計(jì)算公式如下：

(15)

(16)

其中堆芯各區(qū)的6Li 、7Li核子數(shù)貢獻(xiàn)包括如下部分：

(1)一回路冷卻劑中為調(diào)節(jié)pH加入的LiOH中的6Li和7Li；

(2)10B(n,nα)6Li反應(yīng)產(chǎn)生的6Li；

(3)10B(n,α)7Li反應(yīng)產(chǎn)生的7Li；

(4)10B(n,T)9Be(n,T)7Li反應(yīng)產(chǎn)生的7Li。

式中：A36——單位時(shí)間(每天)6Li活化產(chǎn)生氚的量，Bq/天；

A37——單位時(shí)間(每天)7Li活化產(chǎn)生氚的量，Bq/天；

g——時(shí)間常數(shù)，s/天；

f——負(fù)荷因子；

λ——氚的衰變常數(shù)，1/s；

Vj——堆芯各區(qū)受到活化的冷卻劑體積，cm3；

Nj,6——堆芯各區(qū)冷卻劑中6Li的核子數(shù)密度，barn-1cm-1；

Nj,7——堆芯各區(qū)冷卻劑中7Li的核子數(shù)密度，barn-1cm-1；

σj,6——6Li(n,α)3H活化反應(yīng)的n群微觀截面，barn；

σj,7——7Li(n,nα)3H活化反應(yīng)的n群微觀截面，barn；

φij——堆芯各區(qū)n群中子注量率，n·cm-2s-1。

2.4 氘活化產(chǎn)生量

一回路冷卻劑中的氘活化產(chǎn)生氚的量的計(jì)算方法與硼、鋰活化類似，由燃耗方程解得。計(jì)算公式如下：

(17)

式中：A4——單位時(shí)間(每天)2H活化產(chǎn)生氚(3H)的量，單位Bq/天；

g——時(shí)間常數(shù)，s/天；

f——負(fù)荷因子；

λ——氚的衰變常數(shù)，1/s；

Vj——堆芯各區(qū)受到活化的冷卻劑體積，cm3；

Nj,2——堆芯各區(qū)冷卻劑中2H的核子數(shù)密度，barn-1cm-1；

σi,2——2H(n,nα)3H活化反應(yīng)的n群微觀截面，barn；

φij——堆芯各區(qū)n群中子注量率，n·cm-2s-1。

2.5 鈹活化產(chǎn)生量

二次中子源中鈹?shù)幕罨a(chǎn)生氚的量的計(jì)算方法與硼、鋰活化類似，由燃耗方程解得。計(jì)算公式如下：

(18)

式中：A5——單位時(shí)間(每天)鈹活化產(chǎn)生氚(3H)的量，Bq/天；

g——時(shí)間常數(shù)，s/天；

f——負(fù)荷因子；

λ——氚的衰變常數(shù)，1/s；

RF2——二次中子源包殼年滲透率，通常取15% ，無(wú)量綱；

V——中子源的體積，cm3；

N9——二次源中Be-9的核子數(shù)密度，barn-1cm-1；

σik——各活化反應(yīng)的n群微觀截面，barn；

φi——二次源處的n群中子注量率，n·cm-2s-1。

3 氚的計(jì)算模型驗(yàn)證與分析

采用本文中所建立的壓水堆核電廠氚源項(xiàng)的計(jì)算模型，及某在役核電機(jī)組實(shí)際運(yùn)行參數(shù)對(duì)18個(gè)月?lián)Q料模式和12個(gè)月?lián)Q料模式下氚的排放值進(jìn)行了復(fù)核計(jì)算。核電機(jī)組A 2014年前采用12個(gè)月?lián)Q料模式，2014年之后采用18個(gè)月?lián)Q料模式，其負(fù)荷因子(見(jiàn)圖2)。核電機(jī)組B采用18個(gè)月?lián)Q料模式，主負(fù)荷因子(見(jiàn)圖3)。硼濃度計(jì)算輸入平衡循環(huán)硼濃度曲線(見(jiàn)圖4和圖5)。復(fù)核計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表1和表2。將核電廠各年的氚的理論計(jì)算值和實(shí)際運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)反饋數(shù)據(jù)進(jìn)行比較(見(jiàn)圖6和圖7)。從對(duì)比結(jié)果可以看出：理論計(jì)算值與實(shí)測(cè)值符合較好，說(shuō)明本文建立的氚源項(xiàng)計(jì)算模型是合理的。

圖2 核電機(jī)組A一號(hào)和二號(hào)機(jī)組負(fù)荷因子Fig.2 The Load factor of tritium releasefrom NPP A-I and NPP A-II

圖3 核電機(jī)組B一號(hào)和二號(hào)機(jī)組負(fù)荷因子Fig.3 The Load factor of tritiumrelease from NPP B-I and NPP B-II

圖4 12個(gè)月?lián)Q料平衡循環(huán)硼濃度曲線Fig.4 12-month refueling balance cycleboron concentration curve

圖5 18個(gè)月?lián)Q料平衡循環(huán)硼濃度曲線Fig.5 18-month refueling balance cycleboron concentration curve

從運(yùn)行反饋獲知2010年11月核電機(jī)組B的1號(hào)機(jī)組取出二次中子源，2013年4月核電機(jī)組B的2號(hào)機(jī)組取出二次中子源，2015年11月核電機(jī)組A的1號(hào)機(jī)組取出二次中子源，2016年10月核電機(jī)組A的2號(hào)機(jī)組取出二次中子源。從圖6和圖7可知，取出二次中子源之后，實(shí)際氚排放量有顯著減少，模型也考慮了二次中子源移除的影響，計(jì)算結(jié)果也有一定減少，但是模型計(jì)算結(jié)果在這段時(shí)間總體比實(shí)測(cè)值高。有可能模型低估了二次中子源的產(chǎn)生量或二次中子源對(duì)其他冷卻劑貢獻(xiàn)氚也有促進(jìn)影響，需要進(jìn)一步研究。

需要說(shuō)明的是，在復(fù)核計(jì)算中假設(shè)主回路冷卻劑中每年的氚產(chǎn)生量和氚排放量是平衡的。但是實(shí)際年度氚排放量還與氚排放管理密切相關(guān)。例如通常機(jī)組在大修期前，為保證大修期間的系統(tǒng)排水或應(yīng)對(duì)突發(fā)事件，需要對(duì)廢液排放系統(tǒng)所暫存的廢水排空，從而表現(xiàn)出在燃料循環(huán)末期的幾個(gè)月氚排放量可能較大。除此之外，現(xiàn)實(shí)中的運(yùn)行事件也會(huì)對(duì)氚排放量造成影響，如2006年所選取機(jī)組B主泵泄漏率較高，改變了氚的排放計(jì)劃，部分累積到下一年度集中排放引起2007年度氚排量增加。因此，在18個(gè)月?lián)Q料跨年度大修和不可預(yù)計(jì)的運(yùn)行事件的現(xiàn)實(shí)原因下，年度實(shí)測(cè)排放與核算本身存在誤差，故在表1和表2中給出了18個(gè)月?lián)Q料模式和12個(gè)月?lián)Q料模式下、連續(xù)15年氚排放核算結(jié)果總和與實(shí)測(cè)排放值總和的比較。從15年的總和數(shù)據(jù)來(lái)看，理論計(jì)算值也是和實(shí)測(cè)值相符合的。

表1 核電機(jī)組A氚排放值計(jì)算結(jié)果及復(fù)核

表2 核電機(jī)組B氚排放值計(jì)算結(jié)果及復(fù)核Table 2 The calculation result and measuredvalue of tritium release from NPP B TBq

圖6 核電機(jī)組A氚排放量實(shí)測(cè)值與計(jì)算值比較Fig.6 The comparison between calculation resultand measured value of tritium release from NPP A

圖7 核電機(jī)組B氚排放量實(shí)測(cè)值與計(jì)算值比較Fig.7 The comparison between calculation result andmeasured value of tritium release from Daya Bay NPP B

4 氚的排放限值分析

根據(jù)我國(guó)《核動(dòng)力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定》(GB 6249—2011)[8]中對(duì)核電廠氣液態(tài)放射性流出物的排放控制標(biāo)準(zhǔn)，對(duì)3 000 MW熱功率的輕水堆核電廠，氣態(tài)氚排放控制值為1.5×1013Bq/a ，液態(tài)氚排放控制值為7.5×1013Bq/a 。對(duì)于熱功率大于或小于3 000 MW的反應(yīng)堆，應(yīng)根據(jù)其功率適當(dāng)調(diào)整。對(duì)于同一堆型的多堆廠址，所有機(jī)組的年總排放量應(yīng)控制在上述規(guī)定值的4倍以內(nèi)。

壓水堆核電廠產(chǎn)生的氚最終主要以液態(tài)和氣態(tài)的形式向環(huán)境排放，參考我國(guó)《壓水堆核電廠運(yùn)行狀態(tài)下的放射性源項(xiàng)》 (GB/T 13976—2008)[9]中附錄I的相關(guān)要求，排放到環(huán)境中的 氚源項(xiàng)在氣態(tài)和液態(tài)之間的分配比例可以考慮為10%和90%。依據(jù)壓水堆核電廠氚排放源項(xiàng)中氣相及液相分布，可分別計(jì)算得到通過(guò)氣態(tài)及液態(tài)形式釋放到環(huán)境中的氚源項(xiàng)理論值(見(jiàn)表3和表4)。通過(guò)對(duì)比可以看出，核電機(jī)組A和核電機(jī)組B氚的排放理論值都沒(méi)有超過(guò)國(guó)家制定的排放限值。

表3 核電機(jī)組A氣液態(tài)氚排放理論值Table 3 The calculation result of gaseous andliquid tritium release from NPP A TBq

表4 核電機(jī)組B氣液態(tài)氚排放理論值

5 結(jié)論

本文給出了壓水堆核電廠氚源項(xiàng)的計(jì)算模型，并根據(jù)實(shí)際的機(jī)組運(yùn)行參數(shù)對(duì)某在役核電機(jī)組18個(gè)月?lián)Q料模式和12個(gè)月?lián)Q料模式下的氚排放值進(jìn)行計(jì)算，并將計(jì)算結(jié)果與實(shí)際運(yùn)行排放值進(jìn)行對(duì)比。結(jié)果表明，氚的理論計(jì)算值與實(shí)際運(yùn)行情況相符，本文氚排放計(jì)算采用的計(jì)算模型和假設(shè)是合理的；壓水堆核電廠機(jī)組A和機(jī)組B在2003—2018年氚的排放量滿足我國(guó)規(guī)定的排放限值。本文對(duì)壓水堆核電廠氚源項(xiàng)計(jì)算模型的研究，可以為核電廠的設(shè)計(jì)和環(huán)境影響評(píng)價(jià)以及環(huán)境影響評(píng)價(jià)審評(píng)等工作提供參考。