中子輻照下初級(jí)離位原子模擬研究

劉仕倡，吳宇軒，陳義學(xué)

(華北電力大學(xué) 核科學(xué)與工程學(xué)院，北京 102206)

裂變反應(yīng)堆和聚變反應(yīng)堆中的金屬材料，在高通量的中子輻照下，會(huì)產(chǎn)生大量離位原子。離位原子會(huì)在材料中產(chǎn)生一系列缺陷。由于輻照實(shí)驗(yàn)在實(shí)驗(yàn)條件和實(shí)驗(yàn)成本等方面的限制，計(jì)算機(jī)模擬技術(shù)在材料輻照損傷方面有重要應(yīng)用。目前，多尺度材料計(jì)算模擬是材料輻照模擬的重要發(fā)展方向。其中，入射中子產(chǎn)生的初級(jí)離位原子(primary knock-on atom, PKA)的能量、空間等分布信息對(duì)材料輻照損傷的影響很大，是多尺度材料計(jì)算模擬的基礎(chǔ)。

PKA能譜分布等信息可用于動(dòng)力學(xué)蒙特卡羅(KMC)、分子動(dòng)力學(xué)(MD)模擬中的概率分布抽樣。例如，根據(jù)PKA能譜分布，采用MD模擬某一給定能量的PKA產(chǎn)生的級(jí)聯(lián)損傷，然后將這些級(jí)聯(lián)損傷匯總成數(shù)據(jù)庫(kù)。最后，更大尺度和模擬時(shí)間的程序，如KMC和團(tuán)簇動(dòng)力學(xué)(CD)，可根據(jù)PKA能譜分布對(duì)級(jí)聯(lián)損傷的數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行抽樣，從而構(gòu)成輻照損傷形成的時(shí)空?qǐng)D像[1]。四川大學(xué)崔振國(guó)等[2]用GEANT4[3]模擬低能中子在鋯靶的PKA分布，中國(guó)工程物理研究院周韋等[4]采用MCNP5[5]模擬了不銹鋼的PKA分布，清華大學(xué)周冰燕等[6]采用OpenMC[7]模擬了壓水堆和鈉冷快堆的PKA分布，英國(guó)CCFE(Culham Centre of Fusion Energy)的Gilbert等[8]采用SPECTRA-PKA模擬了不同堆型中的PKA分布。

本文對(duì)中子輻照下初級(jí)離位原子的計(jì)算方法進(jìn)行研究，采用散射矩陣轉(zhuǎn)換和蒙特卡羅兩體碰撞兩種方法對(duì)裂變堆中鋯、鐵、鎢、碳化硅等包殼材料的PKA進(jìn)行模擬，并比較兩種方法得到的PKA能量分布。

1 PKA計(jì)算方法

中子在靶材中輸運(yùn)時(shí)會(huì)與靶核發(fā)生彈性散射、非彈性散射、俘獲等相互作用，在此過(guò)程中，通過(guò)碰撞將能量傳給靶核，靶核被轟擊后產(chǎn)生離位原子，由中子直接轟擊產(chǎn)生的離位原子稱為PKA，如圖1所示。

圖1 中子產(chǎn)生PKA的過(guò)程Fig.1 Process of generating PKA by neutron

計(jì)算PKA的方法有兩種，分別是散射矩陣轉(zhuǎn)換法和蒙特卡羅兩體碰撞法。

1.1 散射矩陣轉(zhuǎn)換法

散射矩陣轉(zhuǎn)換法是基于核數(shù)據(jù)處理程序(如NJOY[9])得到的能群散射矩陣(圖2)，結(jié)合中子輻照的能譜分布，兩者相乘即可得到PKA能譜，如式(1)和(2)所示。

圖2 能群散射矩陣Fig.2 Energy group scattering matrix

(1)

(2)

式中:N為中子能群數(shù)；M為PKA能群數(shù)；φj為第j群的中子通量；ri為第i群的PKA通量；mij為第j群中子產(chǎn)生第i群PKA的概率。

中子通量的能群數(shù)反映了中子能量的分辨率，根據(jù)輻照材料所處位置不同的能譜，結(jié)合與能譜無(wú)關(guān)的散射矩陣數(shù)據(jù)庫(kù)，可得到輻照材料的PKA能譜。

1.2 蒙特卡羅兩體碰撞法

對(duì)于裂變堆和聚變堆中的金屬材料，彈性散射是所有核反應(yīng)的重要組成部分。在彈性散射過(guò)程中，系統(tǒng)的能量、動(dòng)量守恒，中子損失的能量等于PKA獲得的能量，中子的能量和PKA的能量關(guān)系如下：

(3)

Ep=Ei-E

(4)

式中：m和M分別為中子和PKA的質(zhì)量；μ為中子出射角的余弦值；Ep為PKA的能量。本文根據(jù)式(3)、(4)對(duì)堆用蒙特卡羅程序RMC[10]進(jìn)行修改，從而輸出靶核與中子碰撞后的PKA信息。相比于散射矩陣轉(zhuǎn)換法，蒙特卡羅兩體碰撞法的優(yōu)勢(shì)在于除了給出PKA的能量分布，還能給出PKA的空間和角度分布。

2 結(jié)果與分析

本文基于典型壓水堆的燃料棒模型，分別采用散射矩陣轉(zhuǎn)換法和蒙特卡羅兩體碰撞法計(jì)算了不同包殼材料在壓水堆中子輻照下的PKA能量分布。散射矩陣轉(zhuǎn)換法采用英國(guó)CCFE開(kāi)發(fā)的SPECTRA-PKA，散射數(shù)據(jù)庫(kù)采用TENDL-2015。采用堆用蒙特卡羅程序RMC統(tǒng)計(jì)包殼中的中子能譜。蒙特卡羅兩體碰撞法采用RMC，在中子輸運(yùn)過(guò)程中，對(duì)反沖核出射能量進(jìn)行計(jì)算，得到了PKA能譜。RMC計(jì)算PKA采用的數(shù)據(jù)庫(kù)版本為ENDF/B-Ⅶ.0。

在進(jìn)行燃料棒模型的PKA計(jì)算前，首先采用SPECTRA-PKA計(jì)算了高通量同位素反應(yīng)堆(HFIR)及中國(guó)聚變實(shí)驗(yàn)研究堆(CFETR)在中子輻照下鎢的PKA能譜，并轉(zhuǎn)化為累積概率分布函數(shù)的形式，與英國(guó)CCFE的Gilbert在公開(kāi)文獻(xiàn)中的結(jié)果[1]進(jìn)行對(duì)比，如圖3所示。兩者符合良好，驗(yàn)證了本文采用SPECTRA-PKA程序進(jìn)行PKA計(jì)算的正確性。

圖3 PKA能譜累積概率分布函數(shù)對(duì)比Fig.3 Comparison of cumulative probability distribution function of PKA energy spectrum

蒙特卡羅程序計(jì)算的壓水堆燃料棒包殼的中子能譜分布如圖4所示，能群數(shù)為709?？煽闯?，鎢包殼的吸收截面較大，導(dǎo)致鎢包殼的中子通量小于其他幾種材料的，而其他材料的中子通量差別不大。

圖4 壓水堆中子能譜分布Fig.4 Neutron energy spectrum of PWR

通過(guò)SPECTRA-PKA及蒙特卡羅程序RMC，計(jì)算得到典型包殼材料鋯的PKA能譜，如圖5a所示。在RMC計(jì)算PKA能譜時(shí)，采用了兩種情況，一種是考慮了鋯核的熱運(yùn)動(dòng)，且靶核所處溫度設(shè)置為293.6 K；另一種是忽略鋯核的熱運(yùn)動(dòng)。本文中的相對(duì)偏差為：

圖5 壓水堆中子能譜下產(chǎn)生的PKA能譜Fig.5 PKA energy spectrum under PWR neutron spectrum

(5)

可看出，未考慮鋯核熱運(yùn)動(dòng)的RMC的結(jié)果與SPECTRA-PKA的符合良好，PKA能量在10-11～10-2MeV能量范圍內(nèi)，兩者的相對(duì)偏差小于6%。當(dāng)PKA能量大于10-2MeV時(shí)，偏差明顯增大。同時(shí)，SPECTRA-PKA的結(jié)果與考慮鋯核熱運(yùn)動(dòng)的RMC結(jié)果在低能段(能量小于10-7MeV)有明顯差別。原因是SPECTRA-PKA在計(jì)算時(shí)未考慮鋯核熱運(yùn)動(dòng)的效應(yīng)。為保證結(jié)果的可比性，后面的計(jì)算中RMC均不考慮靶核的熱運(yùn)動(dòng)。

圖5b為包殼材料為鐵時(shí)的PKA能譜，比較結(jié)果與鋯包殼相近。PKA能量在10-11～10-2MeV能量范圍內(nèi)，兩者的相對(duì)偏差小于6%。當(dāng)PKA能量大于10-2MeV時(shí)，偏差明顯增大。原因是在RMC的模擬中僅考慮了彈性散射產(chǎn)生的PKA，當(dāng)中子能量較高時(shí)，中子與靶核發(fā)生非彈性散射的概率增大，而SPECTRA-PKA可考慮包括彈性散射、非彈性散射等在內(nèi)的各種反應(yīng)，因此在高能區(qū)RMC與SPECTRA-PKA差別較大。

圖5c為包殼材料為鎢時(shí)的PKA能譜，RMC與SPECTRA-PKA的整體趨勢(shì)一致，但在低能區(qū)及高能區(qū)均有較大差別。低能區(qū)在10-6～10-5MeV間，最大相對(duì)偏差達(dá)57%。當(dāng)PKA能量大于10-3MeV時(shí)，相對(duì)偏差也明顯增大。原因是鎢在低能段的吸收截面較大，因此圖4中的低能段中子通量也較小。RMC僅考慮了彈性散射產(chǎn)生的PKA，未考慮(n,γ)反應(yīng)產(chǎn)生的PKA，而SPECTRA-PKA可以考慮(n,γ)反應(yīng)，因此低能區(qū)差別較大。由于鎢的離位閾能為90 eV，因此當(dāng)PKA能量較小時(shí)，材料不產(chǎn)生離位損傷。雖然低能區(qū)(PKA能量小于10-4MeV)誤差較大，但對(duì)于材料輻照效應(yīng)模擬，低能區(qū)的影響不大，因此誤差可接受。而高能區(qū)產(chǎn)生偏差的原因與鋯、鐵等其他核素相同，主要是非彈性散射的影響。

最后，計(jì)算了包殼材料為SiC時(shí)的PKA能譜，對(duì)包殼材料中的兩種核素分別進(jìn)行比較。硅的比較如圖5d所示，RMC與SPECTRA-PKA的結(jié)果符合良好，當(dāng)PKA能量大于10-1MeV時(shí)，偏差明顯增大。而對(duì)于碳核，在RMC計(jì)算PKA能譜時(shí)，采用了兩種情況，一種是采用了碳的熱化庫(kù)；另一種是不采用碳的熱化庫(kù)。碳的比較如圖5e所示，可看出，采用了碳的熱化庫(kù)的結(jié)果在PKA能量低于10-6MeV時(shí)，有明顯差別。原因是SPECTRA-PKA未考慮碳核的化學(xué)鍵及上散射效應(yīng)。不采用碳的熱化庫(kù)的結(jié)果與SPECTRA-PKA的結(jié)果符合良好，PKA能量小于1 MeV范圍內(nèi)，大部分相對(duì)偏差小于5%。

綜上，RMC與SPECTRA-PKA對(duì)于鋯、鐵、鎢和碳化硅的PKA結(jié)果符合良好，蒙特卡羅兩體碰撞法還可考慮如靶核熱運(yùn)動(dòng)、化學(xué)鍵效應(yīng)。然而，由于本文的蒙特卡羅兩體碰撞法僅考慮了彈性散射產(chǎn)生的PKA，對(duì)于鋯、鐵等核素在低能區(qū)相對(duì)偏差很?。粚?duì)于吸收截面較大的核素(如鎢)，在低能區(qū)出現(xiàn)明顯偏差。而在高能區(qū)，幾種材料的相對(duì)偏差均較大，同時(shí)對(duì)于非彈性散射閾能較高的輕核素如碳、硅，相對(duì)偏差顯著增大的區(qū)域出現(xiàn)的能量較低，碳核當(dāng)PKA能量大于10-1MeV時(shí)，偏差才明顯增大。因此，高能區(qū)偏差的來(lái)源主要是非彈性散射的影響。

3 結(jié)論

本文對(duì)中子輻照下初級(jí)離位原子的計(jì)算方法進(jìn)行了研究，分別采用散射矩陣轉(zhuǎn)換和蒙特卡羅兩體碰撞兩種不同的方法，在壓水堆中子能譜條件下，對(duì)鋯、鐵、鎢、碳化硅等材料的初級(jí)離位原子進(jìn)行了模擬，得到了初級(jí)離位原子的能量分布，結(jié)果表明兩種計(jì)算方法的結(jié)果一致。同時(shí)，蒙特卡羅兩體碰撞法還可考慮如靶核熱運(yùn)動(dòng)、化學(xué)鍵效應(yīng)。本文的蒙特卡羅兩體碰撞法僅考慮了彈性散射產(chǎn)生的PKA，對(duì)于低能區(qū)吸收截面較大的核素以及高能區(qū)非彈性閾能較低的核素，偏差均較大。后續(xù)研究將考慮非彈性散射產(chǎn)生的PKA，從而完善蒙特卡羅兩體碰撞法。