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    基于LIBS技術(shù)人參樣品聚類分析及重金屬檢測研究

    2020-08-08 07:39:58趙上勇周志明孫長凱雷俊杰
    光譜學與光譜分析 2020年8期
    關(guān)鍵詞:產(chǎn)地人參光譜

    趙上勇,周志明,宋 超,孫長凱,雷俊杰,高 勛*

    1. 長春理工大學理學院,吉林 長春 130022 2. 長春理工大學化學與環(huán)境工程學院,吉林 長春 130022 3. 西安應(yīng)用光學研究所,陜西 西安 710065

    引 言

    人參為多年生草本植物,主根肉質(zhì),圓柱形或紡錘形,須根細長,根狀莖(蘆頭)短,上有莖痕(蘆碗)和芽苞。人參是有名的“東北三寶”之一,其藥用歷史已有4000多年。人參中主要成分包含有40多種人參皂苷(GS)、 人參多糖(GPS)、 人參醇、 揮發(fā)油、 低分子肽、 氨基酸、 維生素、 有機酸和多種微量元素,具有滋補強身、 防腫瘤、 抗衰老、 抗心律失常、 抑制細胞凋亡、 降糖降脂和增強免疫功能等療效,在醫(yī)藥、 化妝產(chǎn)品、 美容護發(fā)產(chǎn)品、 飲料產(chǎn)品和保健產(chǎn)品等方面有廣泛的應(yīng)用。我國現(xiàn)在人參栽培主要分布在長白山脈延伸區(qū)域的撫松、 長白、 靖宇、 吉安等地區(qū),人參栽培面積、 單產(chǎn)、 總產(chǎn)量均處在世界首位。目前,由于個別商家和參農(nóng)著眼于短期利益,存在園參生曬用硫磺熏、 園參紅參用糖水煮加重甚至添加金屬、 山參用高錳酸鉀染色以及參農(nóng)“施重肥”、 “用重藥”種植人參的現(xiàn)象,導(dǎo)致市場所售人參重金屬超標、 農(nóng)殘超標和品質(zhì)較差等問題,嚴重影響了人參質(zhì)量。所以人參的產(chǎn)地鑒別和質(zhì)量檢測問題對于人參市場的發(fā)展具有重要研究意義。

    傳統(tǒng)對人參識別以感官經(jīng)驗評審為主,如“五行”“六體”鑒別方法,但是人為因素對于人參種類和質(zhì)量的精確判斷有很大的影響。隨著社會經(jīng)濟快速發(fā)展,環(huán)境污染問題受到廣泛關(guān)注,由于重金屬元素很難降解,食用人參后重金屬會在體內(nèi)富集,嚴重危害人體健康。因此需要一種快速可靠的人參種類的聚類識別和質(zhì)量檢測方法。激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)(laser induced breakdown spectroscopy,LIBS)具有快速、 微損、 樣品制備簡單和多元素同時探測等優(yōu)點[1],已經(jīng)廣泛應(yīng)用于土壤重金屬探測[2]、 食品安全[3]、 地質(zhì)分析[4]、 古董藝術(shù)品鑒別[5]和生物醫(yī)學分析[6]等領(lǐng)域,通過LIBS技術(shù)和數(shù)學統(tǒng)計主成分分析方法(principal component analysis,PCA)可實現(xiàn)待測樣品的聚類識別。張大成等[7]利用統(tǒng)計學算法對三種水果中Ca,Na,K,F(xiàn)e,Al和Mg六種元素含量進行了比較分析;徐向君等[8]利用LIBS技術(shù),通過PCA算法降維聚類處理,結(jié)合支持向量機算法(support vector machine,SVM)實現(xiàn)了茶葉品種的快速分類,對綠茶、 紅茶和白茶達到了98.3%的識別率;吳鼎等[9]對食用油和地溝油進行了鑒別分析,利用PCA實現(xiàn)了較好的聚集分類,主成分累積解釋率可達到88.986%;Velioglu等[10]利用LIBS結(jié)合PCA實現(xiàn)了牛肉及其內(nèi)臟樣品的辨別;Alfarraj等[11]利用LIBS結(jié)合PCA算法根據(jù)牛奶中的礦物質(zhì)元素濃度實現(xiàn)了四種牛奶的樣品的識別,前兩個主成分累積解釋率達到95%;Myakalwar等[12]利用LIBS結(jié)合多變量最優(yōu)化算法對藥物片劑進行了分類,通過PCA算法實現(xiàn)了6種藥物的聚類辨別;Yang等[13]利用LIBS結(jié)合PCA和SVM算法實現(xiàn)了巖石的聚類鑒別,對于巖屑可到達100%的識別精度;Unnikrishnan等[14]利用LIBS技術(shù)結(jié)合PCA算法實現(xiàn)了有機塑料的分類,四種有機塑料PET, PE, PP和PS的識別率為82.2%, 100%, 98.89%和76.67%;Kalam等[15]利用飛秒激光成絲誘導(dǎo)擊穿光譜結(jié)合PCA算法實現(xiàn)了金屬、 合金、 雙金屬和混合物的聚類分析。本研究通過LIBS技術(shù)結(jié)合PCA算法對人參不同部位和不同地區(qū)人參進行了聚類分析,實現(xiàn)了對不同種類人參樣品的識別,建立了人參樣品中Pb和Cr元素濃度和特征光譜強度的定量分析模型。

    1 實驗部分

    1.1 裝置

    激光誘導(dǎo)擊穿光譜實驗裝置如圖1所示,激光光源為輸出波長1 064 nm的Nd∶YAG激光器(Continuum,Power 8000),脈寬為10 ns,重復(fù)頻率為10 Hz,光束直徑約為6 mm,經(jīng)半波片和格蘭棱鏡組成的能量調(diào)節(jié)系統(tǒng)進行調(diào)控激光脈沖能量,由焦距為120 mm的平凸K9玻璃透鏡垂直聚焦在人參樣品表面,焦點在人參表面內(nèi)0.8 mm位置,避免產(chǎn)生空氣等離子體對人參光譜分析帶來干擾。激光誘導(dǎo)擊穿人參的等離子體發(fā)射光譜由探測45°方向上的焦距為75 mm的熔石英透鏡收集,經(jīng)透鏡成像耦合到光纖探頭,由光纖傳輸?shù)脚溆蠭CCD探測器(1 024×1 024 Pixel,DH334)的Echelle spectrograph光譜儀(Andor,Me5000)進行采集,光譜儀焦距為195 mm,光譜分辨率為λ/Δλ~5 000。通過數(shù)字脈沖延時發(fā)生器DG645同步觸發(fā)激光器和ICCD探測器工作,通過調(diào)節(jié)優(yōu)化激光脈沖與ICCD探測器之間的時間延時,獲得高信背比的人參LIBS光譜信號。為避免樣品過度燒蝕,人參樣品固定在三維平移臺上,沿Z軸方向勻速運動,使每束激光脈沖作用在樣品表面新的位置。實驗環(huán)境為標準大氣壓,室內(nèi)溫度為22 ℃,空氣相對濕度為25%。

    1.2 樣品制備

    從市場購買6種人參作為實驗對象,產(chǎn)地分別為吉林省撫松、 長白、 靖宇、 吉安(大地參和林下參,均做選擇)和懷仁,共5個產(chǎn)地。為了減小實驗誤差,對購買的人參樣品進行預(yù)處理。取人參中間支干部分,使用振動研磨機(PrepM-01 安合盟(天津)科技發(fā)展有限公司)將人參研磨至粉末,經(jīng)100目過篩,然后經(jīng)機械壓片機(FW-40安合盟(天津)科技發(fā)展有限公司)在25 MPa壓力下壓制15~20 min,制成Φ30 mm×2 mm的圓形人參樣品,用于人參產(chǎn)地的LIBS聚類分析。選取產(chǎn)自長白地區(qū)的人參,由上到下分解為老根、 支干和參須三個部分,用上述同樣的方式壓片,用于人參部位的LIBS聚類分析。選取產(chǎn)自長白地區(qū)的人參作為分析樣品,制作含有不同質(zhì)量濃度的硝酸鉛(Pb(NO3)2)和氧化鉻(Cr2O3)水溶液, 與研磨過篩后的5g人參粉末進行攪拌均勻摻雜后,置50 ℃真空干燥箱(DZF-602型,上海新苗醫(yī)療器械制造有限公司)中進行烘干處理,經(jīng)過振動磨研和過篩,機械壓片處理,得到含有重金屬Pb元素和Cr元素的人參樣品(質(zhì)量濃度如表1所示)用于人參樣品的重金屬分析。

    表1 人參樣品中Pb和Cr元素含量Table 1 The concentration of Pb and Cr in panax ginseng sample

    2 結(jié)果與討論

    2.1 人參部位的聚類分析

    作為中醫(yī)藥材,人參不同部位的藥效功力不盡相同。就一整根人參的藥效功力而言,參須的功力較弱,接著人參支干,最后為人參的老根。人參中含有人參皂甙、 人參酸和氨基酸等多種有機化合物成分,還有與土壤生長環(huán)境有關(guān)如Fe,Ca,Na和K等多種元素成分。在人參生長過程中,人參不同部位累積的化學成分含量不同,造成了人參不同部位的藥效功力各異。選取產(chǎn)自長白地區(qū)的人參[如圖2(a)所示],由上到下分解為老根(Part 1)、 支干(Part 2)和參須(Part 3)三個部分,得到三個部位的LIBS光譜如圖2(b)所示。每個樣品采集10張光譜作平均值,從處理后的LIBS光譜數(shù)據(jù),判斷出人參含有K,Na,Ca,Mg和Fe等元素,對應(yīng)的元素特征光譜信息如:K(Ⅰ) 766.48,769.89 nm,Na(Ⅰ) 588.99 nm,Na(Ⅱ) 315.95,317.90 nm,Ca(Ⅰ) 422.67,428.93,646.25 nm,Mg(Ⅰ) 383.22 nm,F(xiàn)e(Ⅰ) 247.91,393.35,518.41,643.95 nm。主成分分析法是通過數(shù)據(jù)降維,將高維度的數(shù)據(jù)保留下最重要的一些特征,去除噪聲和不重要的特征,從而實現(xiàn)簡化數(shù)據(jù)和主成分提取?;赑CA算法得到了PC1,PC2和PC3三個主成分向量組成的三維散點圖和主成分累計方差貢獻率如圖3(a)和圖3(b)所示。

    圖2 人參部位實例及其LIBS光譜(a):人參三個部位壓制成片,(b):不同部位人參LIBS光譜Fig.2 Different part ginseng sample and comparisons of spectra(a):Ginseng sample of different part;(b):Emission spectra of different part ginseng sample

    圖3 人參不同部位光譜聚類分析及主成分貢獻率(a):不同部位聚類分析;(b):主成分方差貢獻率Fig.3 Classification of different part ginseng sample andPrincipal component contribution rate(a):Classification analysis;(b):Principal component contribution

    從圖2(b)和圖3(a)可知人參不同部位的LIBS光譜成分信息基本相同,但是對應(yīng)的光譜強度不同;人參三個部位的K,Na,Ca,Mg和Fe等元素特征光譜經(jīng)PCA算法處理后,由圖3(a)可知存在匯聚現(xiàn)象,參須(Part 3)、 支干(Part 2)和老根(Part 1)部位能夠區(qū)分,但參須(Part 3)和支干(Part 2)部位不能完全區(qū)分。結(jié)果表明,對于同一根人參,人參不同部位累積的元素含量存在區(qū)別,金屬在人參老根(Part 1)部分累積較多,在參須(Part 3)和支干(Part 2)部位累積的金屬元素含量相差較小,導(dǎo)致主成分聚類分析不能完全區(qū)分開來。從圖3(b)的主成分的累積方差貢獻率在91%以上,因此所選擇的人參LIBS特征光譜結(jié)合PCA算法對人參部位進行區(qū)分鑒別的技術(shù)手段是可靠的。

    2.2 人參產(chǎn)地的聚類分析

    針對產(chǎn)地分別為吉林省撫松、 長白、 靖宇、 懷仁和吉安(大地園參和林下參,均做選擇)的5個產(chǎn)地六種人參,在獲取人參樣本的LIBS光譜數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上,利用K,Na,Ca,Mg和Fe等元素特征譜線,結(jié)合PCA算法得到了人參產(chǎn)地聚類分析以及主成分貢獻率如圖4所示。

    圖4 人參產(chǎn)地聚類分析以及主成分貢獻率(a): 聚類分析;(b): 主成分貢獻率Fig.4 Classification of different types sample and Principal component contribution(a): Classification analysis; (b): Principle component contribution

    從圖4可知,基于PCA算法,5個產(chǎn)地6種人參的PCA數(shù)據(jù)點圖成橢圓分布,對應(yīng)的PC1,PC2和PC3計算的方差貢獻率都分別在50%,20%和10%附近,PC1,PC2和PC3累積貢獻率之和大于90%,并且對應(yīng)的人參樣品均發(fā)生了明顯的匯聚現(xiàn)象,實現(xiàn)了人參產(chǎn)地的聚類分析。對比與產(chǎn)地為吉安的大地園參和林下參,由于同一地區(qū)的土壤成分較為接近,由圖4(a)看出,PCA數(shù)據(jù)有部分重合,但仍能夠?qū)崿F(xiàn)不同類別人參聚類分析。

    2.3 人參重金屬定量分析

    LIBS實驗過程中,存在激光脈沖能量的不穩(wěn)定性、 樣品摻雜的空間不均勻性和環(huán)境參數(shù)的實時變化等不確定因素,影響了LIBS光譜強度的穩(wěn)定性。因此,做人參樣品定量分析時,在相同實驗條件下,采集10次LIBS光譜進行平均處理,提高LIBS光譜實驗可靠性。在實驗參數(shù)優(yōu)化的基礎(chǔ)上,選取產(chǎn)自長白地區(qū)的人參作為分析樣品,對人參中摻雜的Pb和Cr元素進行LIBS實驗研究,選取Pb(Ⅰ) 405.78 nm和Cr(Ⅰ) 427.4 nm光譜作為待測元素分析譜線,對應(yīng)的Pb和Cr元素的定標曲線如圖5所示,得到定標曲線線性擬合系數(shù)R2值分別為0.981和0.986。

    圖5 人參樣品中Pb和Cr元素的LIBS定標曲線Fig.5 The calibration curve of Pb and Cr in ginseng sample

    3 結(jié) 論

    采用LIBS技術(shù)結(jié)合PCA算法對吉林省五個產(chǎn)地六種人參進行了產(chǎn)地和不同部位聚類分析研究,定量計算了人參中摻雜的重金屬元素LOD及RMSECV值。結(jié)果表明LIBS結(jié)合主成分分析PCA算法可以實現(xiàn)人參產(chǎn)地快速聚類識別、 同一產(chǎn)地的園參與林下參的聚類識別以及同一株人參的不同部位聚類識別。由于同株人參不同部位的元素含量區(qū)別不大,造成人參主干和參須部位聚類效果不佳。最后對人參樣品中含有的重金屬Pb和Cr元素進行了定量分析,定標曲線擬合系數(shù)R2值分別為0.981和0.986,Pb和Cr的檢測限LOD值分別為9.55和10.86 mg·kg-1,RMSECV值分別為0.011和0.023 Wt.%。實驗結(jié)果證明利用LIBS技術(shù)結(jié)合PCA算法可以實現(xiàn)人參的聚類識別和人參中重金屬的定量檢測。

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