青島市近岸海域潮間帶土中放射性核素水平的調(diào)查

江闊 王永杰 滕偉

摘要：本文通過使用低本底高純鍺γ譜儀對青島市近岸海域潮間帶土中放射性核素的水平進(jìn)行調(diào)查和分析，掌握潮間帶土中放射性核素的基線資料，為開展環(huán)境輻射水平評價(jià)提供科學(xué)依據(jù)。結(jié)果顯示：238U、232Th、226Ra、40K和137Cs活度濃度分別為17.1-49.3 Bq/kg（平均27.0 Bq/kg）、21.3-54.7 Bq/kg（平均34.6 Bq/kg）、6.7-34.5 Bq/kg （平均18.2 Bq/kg）、576.2-1157.4Bq/kg（平均776.3 Bq/kg）和0.1-2.8 Bq/kg（平均0.9 Bq/kg），241Am及60Co的探測下限范圍值分別為0.23-0.34 Bq/kg、0.85-1.30 Bq/kg;一般地區(qū)和重點(diǎn)地區(qū)核素水平分布無差異（p>0.05）。表明青島市近岸海域潮間帶土中放射性核素238U、232Th、226Ra、40K及137Cs活度濃度處于正常的本底范圍，無人工核素污染，一般地區(qū)與重點(diǎn)地區(qū)放射性核素水平分布無顯著性差異。

關(guān)鍵詞：潮間帶土;放射性核素;活度濃度;γ譜儀;青島近岸海域

中圖分類號：X508 文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A 文章編號：2095-672X（2020）12-0-03

DOI：10.16647/j.cnki.cn15-1369/X.2020.12.060

Investigation of the radionuclide levels in intertidal soils of Qingdao coastal ?waters

Jiang Kuo，Wang Yongjie，Teng Wei

（Qingdao Center for Disease Control and Prevention，Qingdao Shandong 266033，China）

Abstract：This article investigates and analyzes the levels of radionuclides in the intertidal ?soils in the coastal waters of Qingdao City by using a low-background high-purity germanium gamma spectrometer . In order to grasp the baseline data of radionuclides in the intertidal zone soil， and provide a scientific basis for the evaluation of environmental radiation levels. The results showed that the activity concentrations of 238U， 232Th， 226Ra， 40K and 137Cs were 17.1-49.3 Bq/kg （average 27.0 Bq/kg）， 21.3-54.7 Bq/kg （average 34.6 Bq/kg）， 6.7-34.5 Bq/kg （average 18.2 Bq/kg）， 576.2-1157.4 Bq/kg （average 776.3 Bq/kg） and 0.1-2.8 Bq/kg （average 0.9 Bq/kg）， the lower detection limits of 241Am and 60Co are 0.23-0.34 Bq， respectively /kg， 0.85-1.30 Bq/kg; there is no difference in the distribution of nuclide levels in general areas and key areas （p>0.05）. It shows that the activity concentrations of 238U， 232Th， 226Ra， 40K and 137Cs in the intertidal zone of Qingdaos coastal waters are within the normal background range， and there is no artificial radionuclide pollution. ?There is no significant difference in radionuclide levels between general regions and key regions.

Key words：Intertidal soil;Radionuclide;Activity concentration;Gamma spectrometer;Coastal waters of Qingdao

青島市地處山東半島南部，目前青島市周邊有3座在建的核電站項(xiàng)目，其中山東海陽核電站是中國最大的核能發(fā)電項(xiàng)目之一，并于2018年進(jìn)行并網(wǎng)發(fā)電。青島市于海陽核電站的西南方向，處于洋流的下游，青島市轄區(qū)即墨區(qū)與海陽市緊鄰，與海陽核電站的最短直線距離不到50km。隨著核電產(chǎn)業(yè)應(yīng)用的日益廣泛，放射性廢液也會隨之排入海洋。放射性核素可通過海水的運(yùn)動(dòng)及海洋生物的富集和放大，部分蓄積在土壤中。青島市海岸線長730.64km，潮間帶生物資源豐富、人類活動(dòng)密集。目前鮮有對青島近岸海域潮間帶土中放射性核素水平的報(bào)道，因此，對青島市近岸海域潮間帶土中放射性核素水平進(jìn)行檢測，分析青島市近岸海域不同區(qū)域核素的分布狀況及水平，為及時(shí)發(fā)現(xiàn)和準(zhǔn)確評價(jià)青島市近岸海域是否有放射性污染提供依據(jù)，而且對保障公眾健康具有重要意義。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

根據(jù)《土壤環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》[1]的要求，在距離海陽核電站下游的青島近岸海域選取較為開闊或人員聚集較多的灘涂為采樣點(diǎn)。每個(gè)采樣點(diǎn)劃定三塊相距3m面積為1m2的區(qū)域，每個(gè)區(qū)域采用梅花采樣法采集土壤樣品，每份土壤樣品5kg，混合均勻裝入袋中，標(biāo)明編號，填好采樣登記卡，送實(shí)驗(yàn)室前處理。見圖1。

1.2 樣品制備

將采集后的樣品剔除雜草、碎石等異物，平鋪于清潔托盤中，于干燥箱80℃烘干至恒重，過40目篩。將過篩后的土壤均勻裝滿Ф75×h70mm規(guī)格圓柱形樣品盒，稱重約300g，標(biāo)注標(biāo)簽，上機(jī)檢測。

1.3 儀器設(shè)備

樣品檢測儀器為低本底HPGeγ譜儀（GEM40P4-76型，美國Ortec公司），相對探測效率53%，對60Co1.33MeV的γ射線能量分辨率為1.76kev對，數(shù)字多道DSPEC-Pro，分析軟件GammaVision。

1.4 質(zhì)量控制

土壤體源在中國計(jì)量科學(xué)研究院購買和校準(zhǔn)，檢測儀器經(jīng)過中國計(jì)量院檢定，且在效期內(nèi)使用。樣品和標(biāo)準(zhǔn)源檢測時(shí)間均為24h，為了避免人為的因素而導(dǎo)致的測量誤差，樣品采集、制備以及測量均由同一人進(jìn)行操作，1人進(jìn)行現(xiàn)場監(jiān)察。

1.5 測量方法

通過對空盒本底、標(biāo)準(zhǔn)土源及土壤樣品的γ能譜分析，測定土壤樣品中天然核素238U、232Th、226Ra、40K和人工核素137Cs、60Co及241Am的活度濃度及探測下限，并采用相對比較法對其進(jìn)行計(jì)算[2，3]。土壤樣品中放射性核素活度濃度計(jì)算公式為：

式中，Qj：第j中核素活度濃度（Bq/kg）;Aj：體標(biāo)準(zhǔn)源中第j種核素的活度（Bq）;Netji：體標(biāo)準(zhǔn)源中第j種核素第i個(gè)特征峰的全能峰凈面積計(jì)數(shù)率（計(jì)數(shù)/s）;Aji：樣品中第j中核素第i個(gè)特征峰的全能凈面積計(jì)數(shù)率（計(jì)數(shù)/s）;Ajib與Aji：相對應(yīng)本底凈面積計(jì)數(shù)率（計(jì)數(shù)/s）;W：樣品質(zhì)量（kg）;Dj：第j種核素校正到采樣時(shí)的衰變校正系數(shù)，本文中衰變校正系數(shù)取1。

土壤樣品探測下限的計(jì)算公式為：

式中，nb：對預(yù)估算的核素所選特征γ射線的全吸收峰能區(qū)內(nèi)的本底計(jì)數(shù)率;Tb：本底測量時(shí)間（s）;εp， γ（Eγ）為γ射線全吸收峰探測效率;a為該核素所選特征γ射線的發(fā)射概率;計(jì)算時(shí)α取0.05，K值為1.645。

2 結(jié)果分析

2.1 青島市近岸海域潮間帶土放射性核素水平

對青島近岸海域潮間帶土進(jìn)行了核素檢測（見表1），發(fā)現(xiàn)238U活度濃度范圍值在17.1～49.3 Bq/kg，平均值27.0Bq/kg;232Th活度濃度范圍值在21.3～54.7 Bq/kg，平均值為34.6 Bq/kg;226Ra活度濃度范圍值為6.7～34.5 Bq/kg ，平均值為18.2 Bq/kg;40K活度濃度范圍值576.2～1 157.4Bq/kg，平均值為776.3 Bq/kg;137Cs 活度濃度范圍值為0.1～2.8 Bq/kg，平均值為0.9 Bq/kg;60Co及241Am未檢出，其探測下限范圍值分別為0.23～0.34 Bq/kg、0.85～1.30 Bq/kg。

將每種核素的活度濃度與探測下限相比較發(fā)現(xiàn)（見圖2），天然核素中238U、232Th、226Ra、40K 4種天然核素的活度濃度都明顯高于探測下限;137Cs在SP7即嶗山解家河村位置活度濃度最高，SP2和SP13位點(diǎn)的含量低于探測下限，其余位點(diǎn)均略高于探測下限。

2.2 一般地區(qū)與重點(diǎn)地區(qū)核素水平的比較

我們將青島即墨區(qū)海域作為重點(diǎn)地區(qū)，其他近岸海域?yàn)橐话愕貐^(qū)，對兩個(gè)地區(qū)的放射性核素活度濃度采用SPSS18.0分別進(jìn)行兩獨(dú)立樣本T檢驗(yàn)，結(jié)果見表2，238U、232Th、226Ra、40K及137Cs在一般地區(qū)和重點(diǎn)地區(qū)的活度水平均無顯著性差異，p值分別為0.52、0.11、0.08、0.18及0.27，p值均 >0.05。

2.3 不同地區(qū)放射性核素水平

青島近岸海域潮間帶土中放射性核素水平與山東省及全國范圍值及平均值比較（見表3），發(fā)現(xiàn)檢測出的238U、232Th、226Ra、40K及137Cs的范圍值都在山東省及國家范圍值內(nèi);只有40K的均值高出山東省及國家的平均值，其他核素均值均低于省和國家水平。

3 討論

近年來，隨著核技術(shù)的不斷發(fā)展，放射性核素的污染也在不斷加重。據(jù)統(tǒng)計(jì)，地球上60%的放射性核素儲存在海洋中[6]。青島市三面環(huán)海，而且目前在青島的上游有3項(xiàng)在建核電站項(xiàng)目。青島近岸海域物質(zhì)資源豐富，人員活動(dòng)密集，但近年來對青島市的近岸海域潮間帶土放射性核素水平的監(jiān)測卻少有報(bào)道，本次調(diào)查填補(bǔ)了青島市潮間帶土中放射性核素水平的空白，同時(shí)為青島市環(huán)境中放射性核素監(jiān)測提供基線數(shù)據(jù)。

238U、232Th、226Ra 、40K 4種天然放射性核素廣泛存在于海水、土壤等介質(zhì)中，形成環(huán)境輻射本底值[7]。我們檢測到238U的活度濃度平均值為27.0 Bq/kg，范圍值為17.1～49.3 Bq/kg，低于2007年向元益等報(bào)道泰山核電基地外圍潮間帶土中238U平均水平[8]，與2006年曲麗梅[9]和2011年徐磊[10]分別報(bào)道的青島市土壤中238U比活度平均值27.86Bq/kg及25.4Bq/kg接近。與山東省乃至全國土壤中核素活度濃度相比，青島市潮間帶土中238U處于正常偏低水平。本文調(diào)查發(fā)現(xiàn)潮間帶土中232Th活度濃度平均值為34.6Bq/kg明顯低于膠州灣[11]和青島近海[12]沉積物中232Th的活度濃度平均值43.9 Bq/kg和53±12 Bq/kg，而且比山東省和全國的活度濃度都低。本文研究發(fā)現(xiàn)潮間帶土中232Th的水平低于青島市土壤中的水平[13，14]，出現(xiàn)這種情況的原因是由青島各類地物景觀中232Th的活度濃度分布不同導(dǎo)致的，其中海灘中232Th最低平均值為38.17 Bq/kg[9]，這與我們檢測的結(jié)果相近。同時(shí)我們檢測的226Ra活度濃度明顯低于2009年李恒[15]報(bào)道的青島近海沉積物中226Ra的水平（25.6～60.0Bq/kg，30.6Bq/kg）和張梅英[5]報(bào)道的青島市土壤中226Ra的水平（14.2～34.6 Bq/kg， 24.7 Bq/kg）。以上可見青島市潮間帶土中238U、232Th、226Ra的活度濃度平均值和范圍值都低于山東省和國家，說明3種天然核素處于正常偏低水平。但40K的活度濃度不僅高于238U、232Th、226Ra 3種核素，而且比山東省和國家平均值高1.16倍和1.33倍，說明青島近海土壤中天然放射性核素以40K為主，這與代杰瑞[16]等人報(bào)道的40 K 含量是決定青島市土壤中γ 輻射劑量率的主要因素結(jié)論相一致。導(dǎo)致40 K活度濃度高的原因可能與青島市巖性地質(zhì)有關(guān)。雖然40 K平均值較高，但在山東省和國家的范圍值之內(nèi)，40 K處于正常偏高水平。青島市近岸海域潮間帶土中天然核素處在正常范圍之內(nèi)，無天然核素的污染。而且在2個(gè)不同地區(qū)4種天然核素水平分布無差別，也說明青島近海區(qū)域天然核素分布較均勻。

137Cs是人工放射性核素，自然界中是不存在的，但在我們檢測結(jié)果中發(fā)現(xiàn)多個(gè)位點(diǎn)137Cs活度濃度高于探測下限。我們檢測的137Cs 活度濃度范圍值為0.09～2.81 Bq/kg，平均值為0.90 Bq/kg，明顯低于泰山核電站基地外圍潮間帶土中137Cs 活度濃度1.6 Bq/kg[17] 及全國水平（0.3～12 Bq/kg，10.2 Bq/kg）。1988年柳憲民報(bào)道青島近海沉積物137Cs 活度濃度為7.54 Bq/kg[12]，2003年賈成霞報(bào)道膠州灣近海沉積物137Cs 活度濃度為3.28 Bq/kg[18]，2009年李恒報(bào)道青島近海137Cs 活度濃度為2.45 Bq/kg [15]。結(jié)合我們的結(jié)果及文獻(xiàn)數(shù)據(jù)來看，與1988年結(jié)果相比137Cs活度濃度下降了88%，歷年呈下降的趨勢，但還需要后續(xù)連續(xù)性監(jiān)測數(shù)據(jù)證明。說明青島市近岸海域并未受到人工放射性核素137Cs的污染，也間接表明上游核電站無泄漏。土壤中微量的137Cs來源于20世紀(jì)大氣核試驗(yàn)和既往核事故遺留的副產(chǎn)物[19，20]，這是137Cs活度濃度略高于探測下限的原因。歷年137Cs 活度濃度下降的原因：①吸附137Cs 的顆粒物在潮水作用下部分流失;②137Cs 半衰期為30.16年，隨著時(shí)間流逝，137Cs部分已經(jīng)衰變;③由于采集的樣品和地點(diǎn)不同引起的誤差，還需后續(xù)實(shí)驗(yàn)證實(shí)。137Cs在重點(diǎn)地區(qū)和一般地區(qū)水平分布無差別，而且未檢出241Am及60Co，表明青島近海水域潮間帶土壤未受到人工核素的污染。但137Cs在嶗山附近海域的活度濃度最高，這與已有研究青島市嶗山區(qū)王哥莊附近土壤中137Cs較高一致[13]，具體原因還需對青島市不同地質(zhì)潮間帶土做進(jìn)一步的監(jiān)測，探討個(gè)別區(qū)域放射性核素較高的原因，填補(bǔ)青島市潮間帶土放射性核素基線數(shù)據(jù)的空白。

參考文獻(xiàn)

[1]國家環(huán)境保護(hù)總局.HJ/T 166-2004，土壤環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范[S].北京：中國環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)出版社，2004.

[2]國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局.GB/T 11743-2013，土壤中放射性核素的γ能譜分析方法[S].北京：中國標(biāo)準(zhǔn)出版社，2014.

[3]國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局.GB/T 11713-2015，高純鍺γ能譜分析通用方法[S].北京：中國標(biāo)準(zhǔn)出版社，2015.

[4]Wang Zuo yuan.Natural radiation environment in China[J]，Intern-ational ?Congress Series，2002，12（25）：39-46.

[5]張梅英，杜平，耿明，等.山東省土壤中天然放射性核素含量調(diào)查研究[M].太原：原子能出版社，1993，13（2）：124-125.

[6]黃奕普，陳敏.海水中的放射性核素[M]//中國海洋志.鄭州：大象出版社，2003：291-299.

[7]潘自強(qiáng).我國天然輻射水平和控制中一些問題的討論[J]輻射防護(hù)2001，21（5）：258-268

[8]向元益，王侃，吳虔華，等.秦山核電基地外圍環(huán)境土壤放射性水平監(jiān)測[J].輻射防護(hù)通訊，2007，27（3）：159.

[9]曲麗梅.青島市區(qū)輻射環(huán)境質(zhì)量評價(jià)研究，博士學(xué)位論文[D].青島：青島海洋地質(zhì)研究所，2006.

[10]徐磊，夏寧，姜學(xué)鈞.青島地區(qū)地表天然放射性調(diào)查[J].核農(nóng)學(xué)報(bào)，2011，25（4）：773-778.

[11]李培泉，苗綠田，劉志和.青島膠州灣表層沉積物五種重要放射性同位素的測定[J].海洋科學(xué)，1986.10（6）：18-21.

[12]柳憲民，陳楙，趙德興，等.青島近海放射性狀況[J].黃渤海海洋，1988，6（2）：30-38.

[13]代杰瑞，董志成，喻超，等.青島市地表天然放射性水平及其主控因素特征[J].世界核地質(zhì)科學(xué)，2012，29（3）：173-182.

[14]夏寧，姜學(xué)鈞，刁少波，等.青島市天然放射性環(huán)境地質(zhì)調(diào)查[J].物探與化探，2008，32（5）;559-563.

[15]李恒.青島近海放射性核素的調(diào)查研究[D].青島：中國海洋大學(xué)，2009.

[16]代杰瑞，魯峰，龐緒貴，等.青島市地表伽瑪輻射特征及環(huán)境影響評價(jià)[J].世界地質(zhì)，2012，31（4）：831-840.

[17]楊明森主編，中國環(huán)境年鑒編輯委員會，表48 2005年核電站周圍地區(qū)土壤、海底泥與潮間帶土放射性核素含量[M]//中國環(huán)境年鑒，2006.

[18]賈成霞，劉廣山，徐茂泉，等.膠州灣表層沉積物放射性核素含量與礦物組成[J].海洋與湖沼，2003，34（5）：490-498.

[19]趙昌.放射性物質(zhì)大洋輸運(yùn)模式的建立與應(yīng)用[D].青島：中國海洋大學(xué)，2013.

[20]岑況，陳緣，劉舒波，等.2012日本福島第一核電站核泄漏后放射性物質(zhì)運(yùn)動(dòng)軌跡[J].地學(xué)前緣，2019（2）：234-238.

收稿日期：2020-10-10

作者簡介：江闊，女，漢族，研究方向?yàn)榄h(huán)境中放射性水平監(jiān)測。