壓水堆核電廠含氚廢水的產(chǎn)生與排放分析

顧葉劍

摘 要

隨著核電的發(fā)展和環(huán)境保護(hù)需求的日益增強(qiáng)，核電廠排氚問題也越來越受到重視，如何降低核電廠氚的產(chǎn)生和廢液處理已成為當(dāng)前的難點(diǎn)之一。本文通過對(duì)壓水堆核電站氚的產(chǎn)生和釋放機(jī)理進(jìn)行了分析，得出了一回路中氚的主要來源;同時(shí)，對(duì)電廠各個(gè)系統(tǒng)中氚含量進(jìn)行監(jiān)測(cè)與分析，掌握了正常運(yùn)行期間整個(gè)系統(tǒng)內(nèi)各個(gè)部分的氚含量水平變化趨勢(shì);最后，對(duì)幾個(gè)氚處理的方式進(jìn)行對(duì)比分析，得出對(duì)于目前的壓水堆核電廠而言，環(huán)境排放是采取的主要方式。

關(guān)鍵詞

核電廠;氚產(chǎn)生;氧化運(yùn)行;監(jiān)測(cè)

中圖分類號(hào)： TL929? ?? ? ? ?文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼： A

DOI：10.19694/j.cnki.issn2095-2457.2020.19.013

Abstract

With the development of nuclear power plant and the increasing demand for environmental protection，the discharge of tritium from nuclear power plant has become more and more important.How to reduce the production of tritium and waste liquid treatment in nuclear power plants has become one of the current difficulties.This paper briefly described the production and release mechanism of tritium from PWR nuclear power plants，and obtained the main source of tritium in the primary system.At the same time，the tritium was monitored and analyzed in each system of the nuclear power plant，and known that the trend of tritium content level in the whole system during normal operation.Finally，after several tritium treatment methods were compared，it show that the environmental discharge is the main way for current PWR nuclear power plants.

Key Words

Nuclear power plant;Tritium generation;Tritium release;Monitor

0 引言

氚屬于弱β釋放體，本身不會(huì)產(chǎn)生外照射危害，但氚具有很長(zhǎng)的半衰期（12.3年），并且具有很高的同位素之間的交換率，在環(huán)境傳輸過程中滯留時(shí)間較長(zhǎng)，會(huì)產(chǎn)生極大范圍的放射性影響。氚為核電廠產(chǎn)生的眾多核素之一，主要以氚化水（HTO）形式存在于核電廠中，并且?guī)缀跛械碾岸甲罱K排入環(huán)境中，對(duì)環(huán)境有著重要的影響。因此，如何有效控制核電廠中氚的產(chǎn)生和排放尤其重要[1]。

氚排放量限值是核電廠流出物排放控制指標(biāo)的重要參數(shù)，因此對(duì)核電廠氚產(chǎn)生量和排放量監(jiān)測(cè)準(zhǔn)確性至關(guān)重要。本文通過對(duì)壓水堆核電廠主系統(tǒng)中氚產(chǎn)生的來源進(jìn)行分析，同時(shí)對(duì)國內(nèi)某壓水堆機(jī)組在某次大修后至正常運(yùn)行23周期間的氚比活度數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，觀察其RCP系統(tǒng)（反應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)）、TER系統(tǒng)（核島廢液排放系統(tǒng)）、SEL系統(tǒng)（常規(guī)島廢液排放系統(tǒng)）、REA系統(tǒng)（反應(yīng)堆硼和水補(bǔ)給系統(tǒng)）、ETY系統(tǒng)（安全殼內(nèi)大氣監(jiān)測(cè)系統(tǒng)）、DVN系統(tǒng)（核輔助廠房通風(fēng)系統(tǒng)）、VVP系統(tǒng)（主蒸汽系統(tǒng)）中氚比活度的變化，充分分析了主系統(tǒng)冷卻劑中氚排放的途徑、形態(tài)以及活度濃度。

1 主系統(tǒng)中氚的產(chǎn)生

1.1 三元裂變

核燃料在裂變時(shí)，會(huì)有一部分發(fā)生三元裂變現(xiàn)象（反應(yīng)如式（1）），三元裂變產(chǎn)生的氚是壓水堆核電廠氚的主要產(chǎn)生方式之一，但是產(chǎn)生的氚絕大部分都能很好地包容在燃料元件包殼內(nèi)，對(duì)鋯合金包殼的穿透率只有0.1%～1%，正常運(yùn)行條件下，主要通過包殼的擴(kuò)散和微小裂縫來釋放氚進(jìn)入一回路中。

2 氚的測(cè)量

2.1 高放射性樣品中氚的測(cè)量

適用于核電廠RCP系統(tǒng)、TER系統(tǒng)：取5ml樣品于500ml容量瓶中，除鹽水稀釋至500ml，搖勻;取一個(gè)制樣品瓶，依次加入10ml Perkin Elmer公司ULTIMA Gold閃爍液和10ml稀釋的樣品，蓋緊制樣瓶后搖勻（如制樣瓶外沾污了樣品，需重新制備），同時(shí)按此比例將樣品換成除鹽水加入閃爍液中，配制成扣本底樣品;將本底樣品和測(cè)量樣品放入Perkin Elmer公司Tri-carb 3180TR/SL型液體閃爍計(jì)數(shù)儀進(jìn)行測(cè)量，測(cè)得結(jié)果DPM1（儀器已自動(dòng)扣除本底），再將DPM1除以60、除以0.01L，再乘以100倍，所得結(jié)果即為測(cè)量結(jié)果，單位為Bq/L。

2.2 低、無放射性樣品中氚的測(cè)量

適用于核電廠SEL系統(tǒng)、REA系統(tǒng)、VVP系統(tǒng)：取一個(gè)制樣品瓶，依次加入10ml閃爍液和10ml的樣品，蓋緊制樣瓶后搖勻（如制樣瓶外沾污了樣品，需重新制備），同時(shí)按此比例將樣品換成除鹽水加入閃爍液中，配制成扣本底樣品;將本底樣品和測(cè)量樣品放入液閃計(jì)數(shù)儀測(cè)得結(jié)果DPM1，再將DPM1除以60、除以0.01L，所得結(jié)果即為測(cè)量結(jié)果，單位為Bq/L。

2.3 核島氣體中氚的測(cè)量

適用于核電廠ETY系統(tǒng)、DVN系統(tǒng)：取一個(gè)制樣品瓶，依次加入10ml閃爍液和10ml的收集液樣品（圖1），蓋緊制樣瓶后搖勻（如制樣瓶外沾污了樣品，需重新制備），同時(shí)按此比例將樣品換成除鹽水加入閃爍液中，配制成扣本底樣品;將本底樣品和測(cè)量樣品放入液閃計(jì)數(shù)儀測(cè)得結(jié)果DPM1，再將DPM1除以60、除以0.01L，乘以收集液體積（正常情況下為0.6L），最后除以氣體周累計(jì)收集體積V（單位m3），所得結(jié)果即為測(cè)量結(jié)果，單位為Bq /m3。

3 氚比活度濃度的監(jiān)測(cè)

3.1 RCP系統(tǒng)中氚比活度的監(jiān)測(cè)

圖2為機(jī)組在大修后正常運(yùn)行23周內(nèi)主系統(tǒng)γt趨勢(shì)圖，從圖中可以看出，隨著機(jī)組的正常運(yùn)行，主系統(tǒng)的氚含量緩慢逐漸升高，這是由于主系統(tǒng)正常情況下為封閉系統(tǒng)，在下泄回路中的凈化床只能對(duì)系統(tǒng)中的雜質(zhì)顆粒及放射性核素起到凈化作用，無法對(duì)一回路中不斷產(chǎn)生的氚進(jìn)行凈化。因此隨著機(jī)組運(yùn)行時(shí)間的增加，系統(tǒng)中氚含量不斷升高，當(dāng)接近所規(guī)定期望值時(shí)，采取對(duì)主系統(tǒng)換水的方式來降低系統(tǒng)中的氚含量。

3.2 TER系統(tǒng)氚含量的監(jiān)測(cè)

圖3為機(jī)組在大修后正常運(yùn)行23周內(nèi)TER系統(tǒng)γt趨勢(shì)圖，從圖中可以看出，隨著機(jī)組的正常運(yùn)行，TER的氚含量出現(xiàn)了一定的波動(dòng)，但都小于主系統(tǒng)的值，這是由于TER系統(tǒng)的廢液主要來源于核島排氣和疏水系統(tǒng)（RPE）、放射性廢水回收系統(tǒng)（SRE）、廢液處理系統(tǒng)（TEU）、蒸汽發(fā)生器排污系統(tǒng)（APG）（不復(fù)用時(shí)），而RCP系統(tǒng)是整個(gè)系統(tǒng)內(nèi)所有氚含量的來源，所以其TER的值必定小于RCP系統(tǒng)，而出現(xiàn)的γt值由每次進(jìn)入TER系統(tǒng)中高氚放射性廢液與低氚放射性廢液的比例的變化而變化。在現(xiàn)有的國內(nèi)壓水堆核電廠中，都按照月度、季度與年度氚排放量控制指標(biāo)的要求來控制氚的排放。

3.3 SEL系統(tǒng)氚含量的監(jiān)測(cè)

圖4為機(jī)組在大修后正常運(yùn)行23周內(nèi)SEL系統(tǒng)γt趨勢(shì)圖，SEL系統(tǒng)是收集常規(guī)島的廢液，廢液主要來源于凝汽器熱井的疏水、汽輪機(jī)廠房汽水回路的疏水和排氣冷凝液、收集疏水回收泵池的水及凝泵坑收集井的疏水，從圖中可以看出，隨著機(jī)組的正常運(yùn)行，SEL系統(tǒng)的氚含量始終小于儀器檢出限0.00743MBq/t，基本不存在氚，表明了蒸汽發(fā)生器一回路側(cè)基本不存在泄漏至二回路側(cè)。

3.4 REA系統(tǒng)氚含量的監(jiān)測(cè)

圖5為機(jī)組在大修后正常運(yùn)行23周內(nèi)REA系統(tǒng)γt趨勢(shì)圖，在機(jī)組整個(gè)正常運(yùn)行期間，REA系統(tǒng)的氚含量始終小于儀器檢出限0.01372 MBq/t，基本不存在氚，這是由于從經(jīng)濟(jì)、操作、放射性廢物及含氚量綜合考慮，當(dāng)所用的REA水箱水量不足或者出現(xiàn)水質(zhì)超標(biāo)時(shí)，直接采用核島除鹽水分配系統(tǒng)水經(jīng)輔助給水系統(tǒng)的除氧器除氧后供給除鹽除氧水，不采用硼回收系統(tǒng)供給。

3.5 ETY系統(tǒng)氚含量的監(jiān)測(cè)

圖6為機(jī)組在大修后正常運(yùn)行23周內(nèi)ETY系統(tǒng)γt趨勢(shì)圖，由于核島安全殼內(nèi)各氣動(dòng)閥動(dòng)作及主系統(tǒng)泄漏會(huì)導(dǎo)致安全殼壓力升高，到達(dá)一定壓力時(shí)會(huì)采取向外排放的方式降低安全殼內(nèi)壓力。從圖中可知，ETY系統(tǒng)排放的氚含量都處于相對(duì)比較低的水平，說明了安全殼內(nèi)主系統(tǒng)在運(yùn)行期間保持了良好的完整性。

3.6 DVN系統(tǒng)氚含量的監(jiān)測(cè)

圖7為機(jī)組在大修后正常運(yùn)行23周內(nèi)DVN系統(tǒng)γt趨勢(shì)圖，DVN系統(tǒng)的主要功能是保持廠房?jī)?nèi)的壓力略低于大氣壓力，以減少電廠在各種運(yùn)行工況下由廠房泄漏的放射性氣溶膠。從圖中可知，DVN系統(tǒng)排放的氚含量都在相對(duì)比較低的水平波動(dòng)，說明了在此運(yùn)行期間整個(gè)廠房的氚含量一直控制在較低的水平。

3.7 VVP系統(tǒng)氚含量的監(jiān)測(cè)

圖8為機(jī)組在大修后正常運(yùn)行23周內(nèi)γt趨勢(shì)圖，從圖中可以看出，該電廠的日常核素指標(biāo)控制良好，遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于其所規(guī)定的0.4MBq/t，表明了蒸汽發(fā)生器傳熱管完好，基本不存在從一回路通過蒸汽發(fā)生器泄漏至二回路的情況。

4 氚的處理

4.1 貯存衰變

氚的半衰期約為12.34年，儲(chǔ)存37年其活度降至大概原來的1 / 8，目前，例如國內(nèi)某壓水堆核電廠在運(yùn)行一段時(shí)間后，該電廠所產(chǎn)生的放射性水平氚活度為8.5E4MBq/t，如需降低到其期望值1.5E4MBq/t以下，則需要換水至少約300-400m3（不考慮換水期間主系統(tǒng)氚的產(chǎn)生量情況下），儲(chǔ)存約37年，因此儲(chǔ)存體積將達(dá)11100～14800m3，所以目前通過貯存衰變來降低核電廠內(nèi)氚含量方法不可行。

4.2 分離回收

分離濃氚的方法有氣相催化交換（VPCE）[3]、液相催化交換（LPCE）[4-5]、聯(lián)合電解催化交換（ CECE）[6]、電解法、低溫蒸餾法、分子激光法等，但這些方法普遍存在著工藝復(fù)雜、能耗高、效率低等問題，因此只有在氚含量特別高、特定需要時(shí)才考慮回收。對(duì)于普通壓水堆核電廠產(chǎn)生的中低含氚廢液而言，沒有任何回收價(jià)值，也不具有可行性。

4.3 固化處理

對(duì)于正常運(yùn)行的壓水堆而言，以國內(nèi)某電廠為例，放射性水平氚活度為8.5E4MBq/t的電廠每年會(huì)產(chǎn)生300～400m3廢液量，通過固化處理，則會(huì)產(chǎn)生極大的固體放射性廢物，對(duì)于運(yùn)輸和儲(chǔ)存都存在著極大的難度，因此，固化處理對(duì)于處理如此大量的含氚廢液而言，不具有可行性。

4.4 環(huán)境排放

環(huán)境排放是對(duì)放射性濃度和總排放量控制情況下，將氚濃度稀釋到標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定以下，排入大海中，利用海水對(duì)氚的稀釋和擴(kuò)散。目前，世界上所有的壓水堆核電廠中低放廢液中的氚都采用環(huán)境排放方式，對(duì)于我國而言，目前核電廠位置都處于海邊，對(duì)采用氚的環(huán)境排放有著較有利的地理優(yōu)勢(shì)。秦山地區(qū)壓水堆核電廠對(duì)氚的環(huán)境排放采取月度控制百分比、季度控制百分比、年度控制百分比來控制排放量。

5 結(jié)論