不同溫度下砂巖滲透性能的核磁共振響應

邵繼喜，胡耀青，劉志軍，靳佩樺

(1.廣州市建筑科學研究院有限公司 廣州市市政工程試驗檢測有限公司，廣州 510520；2.華南理工大學 土木與交通學院，廣州 510641；3.太原理工大學 采礦工藝研究所，太原 030024；4.黑龍江科技大學 礦業(yè)工程學院，哈爾濱 150022)

在地熱利用及煤炭地下氣化等資源開發(fā)過程中，儲層的滲透性能對于流體的開發(fā)至關(guān)重要[1]，也是判定儲層開采價值的重要指標之一。在溫度作用下，巖石內(nèi)部結(jié)構(gòu)會發(fā)生變化，在礦物脫水、相變等物理化學作用的綜合效應下[2-3]，孔裂隙形態(tài)會發(fā)生變化，導致巖石的滲透率發(fā)生改變。

國內(nèi)外學者對溫度影響下巖石滲透率做了大量研究，梁冰等[4]采用理論分析與實驗結(jié)合的方法，得出了巖石滲透率與溫度呈指數(shù)關(guān)系，并證明了溫度閾值的存在。劉均榮等[5]對高溫作用后巖石滲透的變化機理進行探討，得出了滲透率隨溫度的升高而呈增大趨勢的結(jié)論；同時認為，巖石滲透率存在閾值溫度，巖石組分不同，其閾值溫度有差異。其他學者對多場耦合作用下溫度對滲透率影響的機理進行了研究[6-12]，得出了不同溫度條件下滲透率變化特征?？傮w上看，巖石材料隨溫度變化會導致其物理化學性質(zhì)的改變，溫度作用后，滲透率隨多孔介質(zhì)的變化而變化。以往的研究多建立在大量重復性的實驗基礎上，雖然能保證實驗結(jié)果的準確性，但相應地耗費了較多的人力、物力，而測試手段的優(yōu)化將解決這些問題。

近年來科學技術(shù)迅速發(fā)展，核磁共振技術(shù)(NMR)以測試方法的“原位性”和“完整性”等優(yōu)勢而得到廣泛應用[13-16]。通過核磁共振弛豫效應來獲取巖石孔隙分布及孔隙結(jié)構(gòu)特征、滲透率、流體性質(zhì)及含量等信息，該技術(shù)已經(jīng)成為了巖心物性分析的新手段[17]。XIAO et al[18]利用NMR技術(shù)對松遼盆地致密砂巖進行研究，對多尺度孔隙進行分類，并對致密砂巖孔隙度和滲透率的關(guān)系進行探討。目前，多數(shù)的研究都集中在常溫巖石領域，利用NMR技術(shù)對高溫作用后巖石滲透性能的研究較少。因此，本文在前人研究的基礎上，采用低場核磁共振技術(shù)對不同溫度作用下砂巖滲透性能進行研究，以期為地下深部流體開發(fā)提供理論借鑒。

1 核磁共振基本原理

NMR巖心物性分析主要是測量巖石孔隙中含1H流體的弛豫特征。對于不同屬性的樣品，其能量釋放速度有差異，通過這些信號差別就可以直觀反映巖石孔隙結(jié)構(gòu)的變化特征[13]。通過對完全飽和水的巖心進行CPMG脈沖序列測試，得到自旋回波串的衰減信號，其信號是不同大小孔隙內(nèi)水信號的疊加。自旋回波串衰減的幅度可以用一組指數(shù)衰減曲線之和來進行精確地擬合，每個指數(shù)曲線都有不同的衰減常數(shù)，所有衰減常數(shù)的集合就形成了橫向弛豫時間t2分布[17]。

NMR弛豫時間(t2)由表面弛豫(t2S)、體弛豫(t2B)和擴散弛豫(t2D)組成的。t2B時間遠大于t2，計算時可忽略。采用均勻磁場進行NMR實驗時，t2D也能忽略。因此，孔隙大小和t2時間之間可表示為：

(1)

式中：S為孔隙表面積，m2；V為孔隙的體積，m3；ρ2為橫向表面弛豫強度，m/s.對于儲層流體而言，弛豫時間與其所在的孔隙結(jié)構(gòu)(S/V)有關(guān)。當孔隙越小時，其比表面積越大，孔隙表面與水的作用越強，使得其中水弛豫速率越快，弛豫時間越短[19]。因此，可依據(jù)核磁共振t2譜獲得樣品孔徑分布、巖芯孔隙度、t2幾何均值等參數(shù)。

2 實驗

2.1 樣品描述

巖樣取自山西省大同市某礦山，為中細粒石英砂巖，呈深灰色，塊狀構(gòu)造，中細粒砂狀結(jié)構(gòu)。石英質(zhì)量分數(shù)為60%～65%，以單晶石英為主。長石質(zhì)量分數(shù)為1%～5%，以斜長石為主，少見鉀長石。充填物為黏土雜基、鈣質(zhì)膠結(jié)物、白云質(zhì)膠結(jié)物，質(zhì)量分數(shù)為30%～35%。

2.2 實驗步驟

1) 將現(xiàn)場采集的樣品用聚氯乙烯薄膜封裝處理，運至實驗室后即進行切割處理。為了保證實驗結(jié)果的準確性，所有的樣品均取自同一塊完整砂巖，然后利用小型巖樣取芯機將樣品加工成Φ1 cm×2.5 cm圓柱體小件，以滿足核磁共振實驗要求。

2) 將試樣置于高溫加熱爐中，然后以5 ℃/min的速率加熱至目標溫度(25，200，400，600 ℃)，將樣品在目標溫度中保持4 h，然后以相同的速率(5 ℃/ min)將爐子冷卻至室溫，以保持樣品中的溫度均勻分布，并且在加熱和冷卻期間避免熱沖擊，然后對冷卻樣品進行核磁共振實驗。

3) 采用MicroMR12-025V NMR波譜儀進行砂巖NMR分析?；夭ㄩg隔時間為0.1 ms，等待時間為2 000 ms，回波數(shù)為4 000，掃描數(shù)為128. NMR實驗前，將不同溫度的砂巖置于真空干燥箱常溫下干燥24 h.待干燥和抽真空后，稱量干燥樣品的重量。將樣品放入真空飽和裝置以達到完全飽水狀態(tài)。稱量飽水樣品重量從而獲得飽水孔隙度，然后進行飽水樣品的NMR測試獲得樣品t2譜值，隨后測試樣品離心狀態(tài)下的t2譜值。

3 結(jié)果與分析

3.1 孔隙度及t2幾何均值確定

由于核磁信號幅度與砂巖樣品所含的氫核數(shù)目呈正比，因此可用NMR的t2譜來計算孔隙度[15]。但是標定過程較復雜，理論上稱重法所得的飽水孔隙度等同于NMR孔隙度(φNMR).一般基于NMR孔隙度(飽水孔隙度)結(jié)果，將NMR孔隙度劃分為可動水孔隙度(φF)和束縛水孔隙度(φB)[15]，可以表示為：

(2)

(3)

式中：φNMR為核磁孔隙度(飽水孔隙度)，%；FFI為可動流體飽和度，%；BVI為束縛流體飽和度(100-FFI)，%；φF是可動流體孔隙度；將飽水和離心狀態(tài)下的t2譜轉(zhuǎn)化為飽水和離心狀態(tài)下的累計孔隙度，如圖1所示。所得孔隙度分別對應于(BVI+FFI)總孔隙度(φNMR)和FFI孔隙度(φF).BVI孔隙度(φF)則等于φNMR與φF之差。根據(jù)公式(2)、(3)可得不同溫度下的砂巖NMR孔隙度參數(shù)，見表1.

圖1 砂巖飽和水和束縛水t2譜及FFI和BVI的求取方法Fig.1 t2 spectrum of saturated water and bound water in sandstone, and methods for obtaining FFI and BVI

表1 不同溫度下砂巖NMR孔隙參數(shù)及氣測滲透率Table 1 NMR pore parameters and gas permeability of sandstone at different temperatures

3.2 滲透率模型參數(shù)計算及選取

滲透性提供了多孔介質(zhì)是流體輸送能力的指標，是評價儲層生產(chǎn)能力的關(guān)鍵[20-21]。國內(nèi)外學者已經(jīng)利用低場核磁共振技術(shù)做了大量的巖心滲透率的研究。采用核磁共振的方法確定孔隙度和可動流體含量參數(shù)后，建立了核磁滲透率與核磁共振t2幾何平均值、核磁孔隙度和可動流體等參數(shù)的定量關(guān)系。目前應用的核磁共振巖心分析模型主要有以下幾種[20-22]：

Coates(自由流體模型)模型為：

(4)

改進的Coates模型為：

(5)

SDR模型(也稱為平均t2模型)為：

(6)

改進SDR模型可以表達為：

(7)

PP模型(也稱為可動孔隙度模型)可以表達為：

K5=A5×exp(φF/a3)+b3.

(8)

式中：K1、K2、K3、K4、K5是這5個方程的核磁共振滲透率，mD；A1、A2、A3、A4、A5和a1、a2、a3、b1、b2、b3是與巖石特征相關(guān)的未確定系數(shù)；t2m為飽和水條件下t2分布的幾何平均值，ms.

將表1所得實驗結(jié)果分別代入公式(4)-(8)，進行迭代計算，分別求出各公式的參數(shù)值，為簡化計算過程，將計算后所得參數(shù)結(jié)果整理見表2.

將表2參數(shù)分別代入滲透率模型公式(4)-(8)，然后將不同溫度下孔隙參數(shù)代入整理后的公式，進行滲透率計算，結(jié)果見表3.

表2 核磁滲透率模型參數(shù)Table 2 Nuclear magnetic permeability model parameters

依據(jù)表3結(jié)果可知，SDR模型與改進的SDR模型，同Coates模型、改進Coates模型、PP模型和實測氣體滲透率相比，SDR模型及其改進SDR模型可用于評估滲透率。在25～600 ℃的溫度區(qū)間內(nèi)，5種模型所得滲透率結(jié)果都隨溫度的升高而增加，但是在具體的溫度范圍內(nèi)，不同的模型估算所得的滲透率存在較大差異。具體表現(xiàn)為：在25～400 ℃溫度范圍內(nèi)，Coates模型和改進Coates模型與實測滲透率相比，測試結(jié)果較低，增長趨勢平緩，與實測滲透率隨溫度變化趨勢不符(見圖2)，說明這兩個模型不適合估算不同溫度下的滲透率。已有研究表明，當滲透率低于0.1 mD時PP模型估計的誤差較大[20]，這與本文研究結(jié)果相同。如在25 ℃時，PP模型的預測滲透率為實測滲透率的2.93倍，偏差較大。此外，PP模型需要大量數(shù)據(jù)構(gòu)建，使用起來不方便[20]。而對于所選改進SDR模型而言，預測滲透率雖然準確，但需要3個參數(shù)進行表征，相比SDR模型較為繁瑣。通過以上分析表明，使用SDR模型比其他模型更方便。因此，本文采用SDR模型預測不同溫度下滲透率變化。

表3 核磁共振滲透率計算不同模型和氣體滲透率測量Table 3 Calculation of NMR permeability with different models and gas permeability measurements

圖2 各滲透率模型隨溫度變化關(guān)系Fig.2 The permeability model’s relationship with temperature

圖3為基于SDR模型的NMR滲透率與溫度關(guān)系圖，因此，NMR滲透率與溫度的關(guān)系可以擬合為：

KNMR=1.05×10-8t3-7.99×
10-6t2+0.002t+0.060 5 .

(9)

式中：KNMR為砂巖NMR滲透率，mD；t為溫度，℃.依據(jù)本公式可以預測25～600 ℃溫度范圍內(nèi)砂巖的滲透率。

3.3 核磁共振滲透率分析

為了驗證公式(9)的準確性，本文將表征后的NMR滲透率與梁冰等[4]研究的阜新砂巖、游利軍等[23]研究的四川砂巖滲透率結(jié)果進行對比。考慮到實驗條件不同(地質(zhì)賦存條件、所含礦物種類、加熱方式等)，這里只討論變化趨勢，不考慮滲透率數(shù)值的大小。由圖4分析可知，在25～600 ℃溫度范圍內(nèi)三種砂巖滲透率具有相近的變化趨勢，在400 ℃以前，滲透率緩慢增加，大于400 ℃以后滲透率快速增長。三者具有明顯的共性，溫度突變的拐點基本相同，變化趨勢相同。因此，由3種方式所測滲透率對比可知，公式(9)預測砂巖滲透率是準確的，利用NMR技術(shù)預測砂巖滲透率方法可靠。

圖3 SDR模型滲透率與溫度關(guān)系擬合Fig.3 The relationship between SDR model permeability and temperature

注：K為砂巖NMR滲透率；KF為阜新砂巖滲透率；KS為四川砂巖滲透率圖4 NMR滲透率與阜新砂巖、四川砂巖滲透率對比Fig.4 NMR permeability comparison with the permeability of Fuxin sandstone and Sichuan sandstone

許多研究表明，熱處理會導致巖石性質(zhì)劣化，滲透率也發(fā)生相應改變[23-24]。除了外部應力，熱膨脹和礦物熱反應這兩個關(guān)鍵因素控制巖石滲透率在高溫下的變化。前者可能由于礦物的熱膨脹特性的差異而誘發(fā)大的內(nèi)部熱應力，導致熱破裂[4]。同時，礦物熱反應可能產(chǎn)生一些新的礦物出現(xiàn)，堵塞滲流通道[25-26]。由本文研究可知溫度引起φNMR增加的同時，φB和φF也具有相同變化趨勢。然而，φB和φF的變化幅度是不同的。相比25 ℃，400～600 ℃溫度范圍內(nèi)φB增加了0.98～2.02倍，而φF增加了1.29～3.91倍，可動水孔隙度增加幅度要大于束縛水孔隙度增加幅度，揭示了由溫度引起的孔裂隙系統(tǒng)變化在不同尺度上表現(xiàn)不一。這意味著溫度對φF的影響大于對φB的影響，巖石受熱應力及物理、化學作用的影響，大量的孔裂隙產(chǎn)生是差異出現(xiàn)的主因。此外，溫度對孔隙連通性的變化起控制作用，孔隙連通程度具有階段性特征，溫度低于400 ℃時，孔隙間連通性較差， 此溫度范圍內(nèi)溫度升高并不能有效促進孔隙間的連通性能；溫度大于等于400 ℃時，孔隙連通性得到改善，連通性能明顯提高。

孔隙度變化會引起滲透率的改變，由圖4可知滲透率與溫度增長是一個非線性增長過程，存在突變的閾值溫度點，本實驗的閾值溫度點為400 ℃.巖石由于礦物種類不同、組分差異，滲透率閾值溫度點也不同。由前文分析可知，這種差異有時候是顯著存在的。

4 結(jié)論

針對利用低場核磁共振技術(shù)在巖芯物性檢測方面的優(yōu)勢，本文運用該技術(shù)對25～600 ℃范圍內(nèi)砂巖滲透性能進行了研究，得出以下結(jié)論：

1) 核磁共振技術(shù)可以有效表征溫度作用后巖石孔隙參數(shù)，依據(jù)孔隙度參量和t2幾何均值建立核磁滲透率與孔隙參數(shù)關(guān)系模型。

2) 對比實測滲透率與5種核磁滲透模型之間數(shù)值關(guān)系及應用合理性。選用SDR模型表征了滲透率與溫度間的關(guān)系。

3) 孔隙連通程度具有階段性特征，溫度低于400 ℃時，孔隙間連通性較差，溫度大于等于400 ℃時，孔隙連通性得到改善，連通性能明顯提高。

4) 核磁滲透率研究結(jié)果表明，溫度作用下巖石滲透率隨溫度發(fā)生改變。存在閾值溫度點，在溫度低于400 ℃時，滲透率增長緩慢，400 ℃以后滲透率快速增長。高溫環(huán)境下，礦物熱膨脹和熱反應影響巖石滲透率變化。